Marco Terico

Un coloide es una dispersin de partculas de una sustancia (la fase dispersa) entre un medio dispersor, formado por otra sustancia. Las partculas coloidales son mucho ms grandes que las molculas de los solutos comunes. Una suspensin coloidal tambin carece de la homogeneidad de una disolucin comn. Los coloides se clasifican dependiendo del tipo de partculas brownianas y los tomos o molculas del fluido. Para clasificar una sustancia como coloidal, las dimensiones de las partculas del soluto estn comprendidas entre 10 y 100 nm (1 nanmetro=1x10-9 m) mientras que las molculas en solucin estn entre 0.1 y 10 nm. [Referencia 1, Pg. 493]. Tabla No. 1: Diferencias entre soluciones, coloides y suspensiones Solucin
Tamao de las partculas Fase en que 0.1 nm Homognea

Coloide
10 - 100 nm Dos fases presentes en el lmite (No se separa al reposar) Intermedia

Suspensin
Mayores de 100 nm Heterognea (Se separa al reposar) No transparente

se presenta (No se separa al reposar) Color Transparente

Tabla No.1, Referencia No. 1

Los coloides estn compuestos de dos partes: 1. La fase dispersa o partculas dispersas: esta fase corresponde al soluto en las soluciones, y est constituida por molculas sencillas o molculas gigantes como el almidn. Pueden actuar como partculas independientes o agruparse para formar estructuras mayores y bien organizadas. 2. La fase de la dispersin o medio dispersante: es la sustancia en la cual las partculas coloidales estn distribuidas. Esta fase corresponde al solvente en las soluciones. La fase dispersa y el medio dispersor pueden ser: gases lquidos, slidos o una combinacin de diferentes fases. Se tienen entre otros, aerosoles, geles, espumas y emulsiones.

Coloides

Estado coloidal
En el ao 1861 Thomas Graham, estudiando la difusin de las sustancias disueltas, distingui dos clases de solutos a los que denomino cristaloides y coloides. En el grupo de cristaloides ubic a los que se difunden rpidamente en el agua, dializan fcilmente a travs de las membranas permeables y, al ser evaporadas las soluciones de que forman parte, quedan como residuo cristalino. En el grupo de los coloides situ a los que se difunden
Figura 1: Ejemplo de un Cristaloide. Referencia 6

lentamente, dializan con mucha dificultad o bien no lo hacen y, al ser evaporadas las soluciones de que forman parte, quedan como residuo gomoso. El nombre coloide proviene del griego kolas que significa que puede pegarse. Lo que determina la ubicacin de estas sustancias es el grado de divisin en que se encuentra el soluto y, como la materia en la naturaleza se presenta en forma de partculas, cuyo tamao varia desde las que son visibles macroscpicamente hasta el de las que son invisibles an con el microscopio electrnico; para definir en su justo trmino las soluciones coloidales es necesario contemplar la totalidad de las propiedades que les caracterizan. Esto es, el tamao de sus micelas, su estabilidad, efecto Tyndall, movimiento browniano, comportamiento elctrico, adsorcin y avidez por el medio dispersante. Las partculas que constituyen los solutos de las soluciones coloidales se denominan micelas, su tamao es superior al de las que forman las soluciones verdaderas, y oscila entre 0,1 y 0,001m. [Referencia 3, Pg. 442]. Por ello, no es de extraar que las propiedades de la materia al estado coloidal sean comunes, en unos casos, con las de las dispersiones groseras y, en otros, con las de las soluciones verdaderas.
Figura 2: Estructura de una Micela. Referencia 6

Coloides El gran tamao de las micelas hara suponer que las soluciones coloidales terminaran por precipitar -separacin de sus dos fases-, sin embargo no es as y, por el contrario, las soluciones coloidales tienen, por lo general, una gran estabilidad. La mayora de los coloides estn cargados

negativamente, por lo que en agua son estables debido a la repulsin electrosttica invisibles entre 3]. estas Esta partculas repulsin
Figura 3: Estabilidad de los Coloides. Referencia 6

[Figura

sobrepasa las fuerzas de atraccin de Van der Waals, por lo que no se aglomeran y por lo tanto no precipitan. Las soluciones coloidales son sistemas heterogneos polifsicos, contienen al menos dos fases distintas: la dispersa, finamente dividida, y la dispersante. En general, cuando las dispersiones coloidales se encuentran en estado lquido se dice que forman un sol. Si tienen forma consistente poseyendo alguna de las propiedades elsticas o plsticas de los cuerpos slidos, aunque el medio dispersante sea lquido se dice que constituyen un gel. Se clasifican de acuerdo con el estado de agregacin en que se presentan el soluto y el solvente y, de las posibles combinaciones de los tres estados de la materia se obtienen 8 tipos de soluciones coloidales. La novena posibilidad (Gas-Gas) es imposible de realizar debido a que los gases no pueden existir uno junto a otro sin mezclarse. Tabla No. 2: Tipos de Coloides.
Clases de Coloides Medio Dispersante
Soles, geles Emulsiones Espumas Aerosoles lquidos Aerosoles slidos Espumas slidas Emulsiones slidas Sol slido Tabla No.2, Referencia 2 Lquido Lquido Lquido Gas Gas Slido Slido Slido

Sustancia Dispersa
Slido Lquido Gas Lquido Slido Gas Lquido Slido

Ejemplo
Pintura, gelatina Leche, mayonesa. Espuma de jabn. Neblina, nubes Humo. Caucho Queso, mantequilla Algunas aleaciones.

Coloides Aerosoles: stos son suspensiones en gases [Figura 1]. Si las partculas suspendidas son slidas, entonces el aerosol se identifica con humo o polvo. La diferencia entre estas sustancias es solamente cuestin del tamao de las partculas: las del humo son mucho ms pequeas que las del polvo. Si, por otro lado, las partculas suspendidas son lquidas, Figura 4: Ejemplo de Aerosol. Referencia 4 el aerosol se identifica con niebla.

Entre los aerosoles se cuenta el llamado esmog (vocablo formado por letras de las palabras en ingls que denotan humo y niebla) en el que partculas tanto lquidas como slidas se encuentran suspendidas en el aire. Otras suspensiones de este tipo son cmulos de bacterias, virus, mohos en el aire, todas de mucha importancia sanitaria. Geles. En este tipo de coloides, partculas tanto lquidas como slidas estn suspendidas en un lquido (Figura 2). En muchas ocasiones, debido a que las partculas brownianas estn cargadas elctricamente, hay interaccin entre ellas. Esto da lugar a que formen una "cuasired" cristalina, es decir, formen una estructura regular, lo que les da una consistencia que no es la rgida de un cristal, pero tampoco la
Figura 5: Ejemplo de Gel. Referencia 5

de fluido que corresponde al lquido. Como ejemplos de geles se pueden mencionar las gelatinas, algunos jabones, ciertas arcillas, determinadas pastas como masillas, masas, barro, etctera. Las gelatinas se emplean en la fotografa, ciertos cosmticos, en alimentos, etctera.

Coloides Espumas. Una espuma es una suspensin de partculas gaseosas en un lquido (Figura 3). En general, los lquidos puros no permiten la formacin de espumas estables. Por ejemplo, si se agita agua pura no se obtiene espuma. Para ello es necesario de una tercera sustancia, el agente espumoso. As, al aadir un jabn o un detergente al agua, despus de agitar se lograr una espuma bastante estable. Otros agentes espumosos son ciertas protenas, saponinas, etctera.

Figura 6: Espuma de Cerveza. Referencia 4

Ejemplos de espumas son algunos alimentos como la crema batida y el merengue (clara de huevo batida); otro tipo de espumas son las usadas para combatir incendios que consisten de burbujas de dixido de carbono. Otras sustancias que se obtienen de espumas son los materiales esponjosos. Estos se logran al solidificar el lquido que forma la espuma. Emulsiones. Este sistema es un coloide en el que tanto el fluido como las partculas son ambos lquidos que no se mezclan, es decir, inmiscibles. Como ejemplo de emulsin podemos mencionar gotitas de aceite en agua (Figura 4). La agitacin mecnica de una mezcla de agua con gotas de aceite forma una emulsin que no es estable. Despus de cierto tiempo estas sustancias se separan, con el Aceite en Agua. Referencia 4 aceite sobrenadando en el agua. Para lograr una emulsin estable se necesita aadir un emulsionante. Las aplicaciones de las emulsiones son muy vastas. Se les encuentra con muchsima frecuencia en artculos farmacuticos, alimenticios o en cosmticos. Por ejemplo, ciertas cremas y ungentos son emulsiones. Tambin lo son las mayonesas y las margarinas. sta ltima es una emulsin de partculas de agua dentro de aceite, estabilizada con aceite de soya al 1%.
Figura 7: Emulsin de Gotas de

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El tratamiento fenomenolgico de coloides consiste en suponer que hay cierto nmero de partculas coloidales inmersas en fluido y que, dado su tamao, cada una de ellas realiza movimiento browniano bajo la accin de las siguientes fuerzas: Una fuerza de friccin que se opone al movimiento de cada una de las partculas y una fuerza que ejercen cada una de las partculas coloidales. La naturaleza de esta fuerza depende de las caractersticas de las partculas suspendidas.

Movimiento Browniano
Las micelas estn animadas de un incesante movimiento de rotacin en forma de trepidacin. Este movimiento errtico, fue observado por el botnico Robert Brown en 1827 al estudiar el movimiento de las esporas flotando en el agua y es por ello que se lo a los choques no compensados de las molculas del llam movimiento browniano. Este movimiento se debe Zag
Figura 8: Movimiento en Zigde las partculas coloidales. Referencia 4

medio dispersante sobre las partculas coloidales y es independiente de todos los factores externos. Cuanto ms pequea sea la micela y menos viscoso el medio, mayor ser el bombardeo. Este efecto se ha observado en todos los tipos de suspensiones coloidales (slido en lquido, lquido en lquido, gas en lquido, slido en gas y lquido en gas. El primero en tratar satisfactoriamente la teora del movimiento Browniano fue Albert Einstein en 1905. En su trabajo de investigacin Einstein estableci las bases para la descripcin de las fluctuaciones de las partculas. El modelo matemtico del movimiento puede ser utilizado para describir muchos otros fenmenos no
Figura 9: Suspensin Coloidal en un Fluido. Referencia 4

relacionados al movimiento aleatorio de pequeas partculas.

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Efecto Tyndall
Las soluciones verdaderas son claras y transparentes y no es posible distinguir ni macroscpica ni microscpicamente a sus partculas disueltas de la fase dispersante. En cuanto a las dispersiones coloidales, si bien aparecen perfectamente claras en el microscopio, al ser examinadas de una manera especial se comportan de forma muy singular. Sus micelas gozan de la propiedad de reflejar y refractar la luz, con el agregado de que la luz dispersada est polarizada, tal y como se puede observar en la Figura 5, el trayecto que sigue el rayo luminoso en una solucin Coloidal es visualizado gracias a las partculas coloidales, convertidas en centros emisores de luz. Este Figura 10: La trayectoria de la fenmeno se conoce con el nombre de Efecto luz en el medio se hace visible
como resultado de la dispersin Tyndall. Referencia 7.

Tyndall y es tanto ms intenso cuanto menor sea y se conoce como haz de la longitud de onda del rayo incidente [Ref. 2, Pg. 858]; de ah que del conjunto de los colores que constituyen el espectro solar, el azul y el violeta son los preferentemente difractados, lo que explica el color azul que tienen la atmsfera y el mar. Asimismo, es tanto ms pronunciado cuanto mayor sea el tamao de las partculas coloidales. El efecto Tyndall no debe ser confundido con la fluorescencia, de la que se diferencia porque al iluminar las soluciones fluorescentes con un haz de luz en el que se han eliminado los colores azul y violeta, desaparece su aspecto turbio, lo que no sucede con los coloides. Adems, la luz dispersada por las micelas est polarizada y la de las fluorescentes, no. La propiedad dispersante de la luz de que gozan las micelas ha posibilitado su visualizacin mediante un dispositivo especial llamado ultramicroscopio. Son ejemplos del efecto Tyndall: la
Figura 11: Efecto de Tyndall debido a Niebla. Referencia 7.

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dispersin de la luz de los faros de los automviles por la niebla y neblinas, y la reflexin de un haz de luz de un proyector por las partculas de polvo del aire en una habitacin oscura. . La ultramicroscpia es un valioso auxiliar de la Medicina, que la utiliza para visualizar a la treponema plida, microorganismo responsable de la propagacin de la sfilis. El ultramicroscopio fue inventado en 1903 por el qumico austro-alemn Richard Adolf Zsigmondy. En este instrumento se hace pasar un haz a traves de un sistema coloidal y as partculas individuales se observan al microscopio como destellos de luz dispersa. Esto permite detectar partculas de tan slo 5 a 10nm de dimetro, que son demasiado pequeas para observarse a simple vista. Esta tcnica es de gran utilidad para contar las partculas en un sol; si se conoce la cantidad de material presente como fase dispersa, se puede efectuar una estimacin del tamao de las partculas. Las partculas que se detectan en el ultramicroscopio experimentan movimiento continuo y rpido en todos los sentidos, el cual se conoce como movimiento browniano.

Electroforesis
Las micelas estn cargadas de electricidad, lo que se puede demostrar introduciendo dos electrodos conectados a una fuente de corriente continua en una dispersin coloidal, en cuyo caso las partculas se mueven segn el signo de su carga, sea hacia el nodo (anaforesis) o hacia el ctodo (cataforesis), originando un fenmeno conocido con el nombre de
Figura 12: Movimiento de las Partculas Coloidales. Referencia 8.

electroforesis. La velocidad de desplazamiento de las micelas, por unidad de intensidad del campo, es variable y depende de su carga y de la resistencia que le opone el disolvente.

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La electroforesis se usa para separar los componentes de una solucin coloidal, por ejemplo, las protenas de la sangre, para ello se arma un dispositivo donde, en la parte inferior del tubo, se ubica la solucin coloidal constituida por una mezcla de sustancias coloidales que lo cubre con una solucin "buffer". Al cerrarse el circuito, las partculas coloidales se van desplazando en las ramas del tubo, dejando entre ellas y el "buffer" y entre los distintos coloides que la constituyen, una superficie de separacin perfectamente ntida. Si la mezcla contiene, por ejemplo, dos o ms protenas diferentes y como cada una de ellas tienen su propia velocidad de desplazamiento, se forman distintos frentes de avance, uno por cada prtido.
Figura 13: En A se observa el tubo con dos protenas mezcladas y el frente 1 que las separa de la solucin "buffer". En B ya iniciado el experimento, se han formado dos niveles de avance, el 2, que pertenece a los dos coloides, y el 3 a uno solo de ellos; y en C se ha representado el valor del ndice de refraccin de la solucin a lo largo del eje de la cubeta; 0 corresponde al de la solucin "buffer", 1 al de la zona en que slo existe un solo coloide, y 2 al que contiene los dos. Por ltimo, en D se resume la variacin del ndice de refraccin a lo largo de la cubeta. A cada frente de separacin le corresponde un determinado ndice de refraccin, representado por una punta o diente en la curva. [Referencia 6]

El origen de la carga elctrica de la micela puede encontrarse en una de estas posibilidades: 1. Las micelas, debido a su enorme superficie, adsorben algunos iones existentes en la solucin, lo que, al unirse a la partcula coloidal le comunican su carga en cuyo caso los iones de signo opuesto, que quedan en exceso rodean a las micelas formando de este modo una doble capa electrnica.

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2. Algunas micelas, al entrar en solucin se disocian separando un in de carga positiva o negativa, mientras el resto queda cargado de electricidad y convertido en un electrolito coloidal.

Propiedades de los Coloides

La adsorcin es un fenmeno de superficie, que tiene lugar entre las distintas partculas que forman una solucin. De ah que las micelas coloidales, de gran superficie, gocen de la propiedad de adsorber los iones del medio que las rodean. Este fenmeno explica, la estabilidad de los coloides, que se aumenta agregando a la solucin coloidal una pequea cantidad de electrlito, suficiente para formar alrededor de la micela una envoltura o capa elctrica de mismo signo. Los coloides se clasifican segn la afinidad al medio dispersante en: a) Liofbicos o lifobos: si las partculas dispersas tienen poca afinidad por el medio dispersante. Estos coloides son poco estables y muy difciles de reconstituir Ejemplo: el aceite suspendido en el agua. Este tipo de coloides corresponden a una dispersin de una fase en otra de distinto tipo qumico. Los soles que no se pueden formar por dispersin espontnea se denominan lifobos. Los soles lifobos son inestables termodinmicamente frente a la separacin en dos fases inmiscibles pero la velocidad de separacin puede ser infinitamente pequea. La enorme duracin de los soles lifobos se debe normalmente a la presencia de iones adsorbidos sobre las partculas coloidales; la repulsin entre cargas del mismo signo impide que las partculas se agreguen entre s. La presencia de iones adsorbidos se puede poner de manifiesto por la migracin de las partculas coloidales al aplicar un campo elctrico. b) Lioflos: si las partculas tienen fuerte afinidad al medio de suspensin, estos coloides son fciles de reconstituir si el sistema coloidal es roto. Ejemplo: el jabn disperso en agua, gelatina en agua, caucho en benceno. Cuando se sumerge un cristal de protena en agua, las molculas del polmero se disuelven espontneamente para dar lugar a una dispersin coloidal. Las

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dispersiones coloidales que se pueden formar por dispersin espontnea del material seco que contiene las partculas coloidales en el medio de dispersin se denominan lifilas. Un sol lifilo es termodinmicamente ms estable que el sistema bifsico formado por el medio de dispersin y el material coloidal por separado. Ciertos compuesto en disolucin dan lugar a sistemas coloidales lifilos como resultado de la asociacin espontnea de sus molculas para formar partculas coloidales. Si se representa grficamente la presin osmtica de una disolucin acuosa de jabn frente a la concentracin estequiomtrica del soluto, se encuentra pendiente. Cuando el medio de dispersin, es el agua, esta propiedad se denomina hidrofilia e hidrofobia. La hidratacin de los coloides se debe a, la atraccin recproca que tiene lugar entre las partculas coloidales, cargadas elctricamente, y las molculas de agua. En efecto, consideradas stas como un dipolo con sus cargas positiva y negativa ubicadas una en cada extremidad, al enfrentarse con una micela, tambin cargada de electricidad, se atraen, mutuamente por sus cargas de signo contrario, hasta llegar a unirse. La estabilidad de los coloides hidrfobos depende de la carga elctrica de sus micelas, que siendo de un misino signo para cada clase de coloides se mantienen en solucin mediante un proceso de repulsin continua [Figura 14]; la estabilidad de los del hidrfilos depende que para una concentracin determinada (denominada concentracin micelar crtica) la disolucin presenta un descenso brusco en la

grado de hidratacin de sus micelas.

Figura 14: Estabilizacin de los Coloides Hidrofbicos. Referencia 1, Pg. 496.

Los

coloides

hidrfobos son irreversibles, una vez que sus micelas han sido precipitadas, no

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pueden ser dispersadas nuevamente. Por el contrario, los hidrfilos son reversibles, por lo cual, sus micelas, una vez que han sido precipitadas, pueden volver a mezclarse con el medio de dispersin, para regenerar el sistema coloidal en solucin. Para precipitar una partcula coloidal hidrfoba lo primero que hay que se debe de hacer es neutralizar su carga elctrica, en cuyo caso basta con agregar a la solucin un electrlito de signo contrario a la carga de la micela. Este fenmeno est contemplado por la regla de Hardy-Schulze: "La precipitacin de los coloides hidrfobos se efecta, por iones de signo opuesto al de la partcula coloidal, y es tanto ms intensa cuanto mayor es la valencia de dicho in" [Referencia 2, Pg. 857]. Asimismo, cuanto mayor sea la velocidad con que se agrega el electrlito al coloide, mayor ser el efecto precipitante. Los coloides hidrfobos tambin pueden precipitarse mutuamente, siempre y cuando sus partculas sean de signo contrario y se mezclen en proporciones convenientes, porque si uno excede al otro, la mezcla resultante se estabiliza mediante la formacin de una solucin coloidal cuyo signo es el del coloide en exceso. Este fenmeno de la fijacin de agua por las micelas coloidales recibe el nombre de imbibicin o gelificacin y se demuestra introduciendo un trozo de gelatina o agar agar en un recipiente con agua; casi inmediatamente comienza a hincharse, aumentando sensiblemente su volumen y adquiriendo un aspecto blando y elstico. La prdida del disolvente por parte del coloides es el proceso inverso a la imbibicin se denomina sinresis. Se debe a que la mayor cantidad de la fase dispersa, en unin de una pequea porcin del disolvente se deposita en forma de una masa gelatinosa de notable viscosidad; el coloide se separa as de del disolvente, transformndose en una jalea o gel. Para la formacin de coloides se emplean los siguientes mtodos: 1. Dispersin: El material que originalmente se encontraba en forma masiva se desintegra en partculas de dimensiones coloidales. Es un procedimiento llamado peptizacin (del griego pepticos, que favorece a la digestin), la desintegracin se lleva a cabo por accin de una sustancia llamada agente peptizante. Por ejemplo, la celulosa se peptiza

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por adicin de disolventes orgnicos, como mezclas de etanol-ter, que conducen al conocido sol llamado colodin. En este ejemplo el disolvente es en s el agente peptizante, pero con frecuencia es necesario agregar algo ms; as, los precipitados de ciertos hidrxidos metlicos en agua pueden peptizarse mediante hidrxidos alcalinos diluidos. Los mtodos de dispersin fsica utilidad tambin para son de producir coloidales.

dispersiones

Por ejemplo, el molino coloidal, a travs del cual se hace pasar el medio de dispersin y la sustancia que se va a dispersar muele el material y
Figura 15: Esquema de un Aparato que se emplea en la Dispersin Luminosa. Referencia 2, Pg. 860.

produce partculas coloidales. Otra tcnica es la desintegracin elctrica, en la cual se hace pasar un arco entre electrodos metlicos bajo el agua, para producir un sol metlico; este mtodo se conoce como mtodo de Bredig, en honor al fisicoqumico polaco alman Georg Bredig (18681944). En general, los mtodos de dispersin consisten en reducir de tamao pedazos grandes de materia, el batido y la agitacin se emplean para formar emulsiones y espumas como la mayonesa y la nata batida. El almidn, la cola, la gelatina, se disgregan espontneamente en partculas coloidales cuando se colocan en el agua. Calentando y agitando se acelera el proceso. 2. Condensacin: Los materiales se encuentran inicialmente en solucin verdadera. Se utilizan qumicas para producir el sol; se tiene cuidado de evitar que las partculas crezcan y se precipiten. [Ref. 2, Pg. 857] La formacin de la niebla y las nubes son los mejores ejemplos de condensacin. Tambin, la formacin de sustancias insolubles a partir de soluciones, la formacin del negro de humo que es

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la forma coloidal del carbn y se emplea para fabricar la tinta de imprenta y la tinta china. La importancia de los coloides: 1. Todos los tejidos vivos son coloidales. 2. El suelo en parte est constituido de una materia coloidal. 3. Muchos de los alimentos que ingerimos son coloides: el queso, la mantequilla, las sopas claras, las jaleas, la mayonesa, la nata batida, la leche. En la industria, los cauchos, los plsticos, las pinturas, las lacas y los barnices son coloides. En la fabricacin de las cermicas, los plsticos, los textiles, el papel, las pelculas fotogrficas, las tintas, los cementos, las gomas, los cueros, lubricantes, jabones, insecticidas agrcolas, detergentes y en proceso como blanqueo, purificacin y flotacin de minerales, dependen de la absorcin en la superficie de materia coloidal.

Conclusiones

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El utilizar un mtodo preciso y adecuado para diferenciar a los coloides o soluciones coloidales de las suspensiones o de las soluciones verdaderas, es de gran importancia debido a que a simple vista resulta fcil confundirlas, tal como lo indica la Teora de la Pgina 441, Referencia 2. Los coloides tienen una gran variedad de aplicaciones en la industria, lo cual es debido a la estabilidad de los mismos, por lo que se debe de tener en cuenta que cuya estabilidad se aumenta agregando a la solucin coloidal una pequea cantidad de electrlito para formar alrededor de la micela una capa elctrica de mismo signo, como lo indica la Referencia 2, Pgina. 443. La importancia de los coloides en la Industria es extensa, por ejemplo una de las aplicaciones en la industria es en la fabricacin de aerosoles, por lo que se debe de tener en cuenta los efectos del mismo al medio ambiente, como lo indica la Teora en la Pgina de la Referencia , sus efectos sobre la turbidez atmosfrica pueden variar en cortos periodos de tiempo. La aplicacin en la industria de los coloides de Gas-Lquido es en la fabricacin de gel, por ejemplo, la tcnica Sol-Gel consiste en transformar una solucin que contiene un Ion metlico en una gelatina, mediante reacciones qumicas en condiciones sencillas sin un gasto elevado de energa, como lo indica la Referencia 2, Pgina 444.

Bibliografa

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