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igorvogel@ufrj.br
Palavras Chave: Converso de CO2, Dimetilcarbonato, Zircnio
Introduo
O CO2 o principal gs estufa de origem antropognica na atmosfera. Sua concentrao na atmosfera aumentou em 38% desde 1750, e continua aumentando a cada ano. 1 Sabendo das consequncias do aquecimento global, de grande importncia o desenvolvimento de novos meios de captura e converso de CO 2 a fim de diminuir a concentrao desse gs na atmosfera e evitar um aquecimento muito acima de 2C at o fim do sculo. A converso de CO 2 a produtos de valores agregados, como o dimetilcarbonato (DMC), pode gerar nas indstrias um maior interesse, evitando assim a emisso desse gs na atmosfera. O DMC possui diversas aplicaes industriais na produo de polmeros2, farmacuticos3, e de qumicos4. Sua vantagem est em ser substituto do fosgnio, que possui grande toxicidade. O presente trabalho tem por objetivo a converso de CO 2 a DMC utilizando catalisadores a base de zircnio. Foram escolhidos trs catalisadores: ZryOx, a zelita NH4+-ZRSM-5 impregnada com zircnio e Al 2O3(alumina) impregnado com zircnio.
4569 de 100 mL de volume,. Os catalisadores aps a reao foram analisados por DRX e espectroscopia por infravermelho mdio. A anlise 5000 dos produtos foi realizada em um cromatgrafo de 4000 gs (Agilent 7890A) acoplado Zr-ZSM-5 um espectrmetro de massas (Agilent 5975C). ZSM-5 3000
2000
1000
0 10 20 30 40 50
Figura 1. DRX do NH4+-ZSM5 e do catalisador ZrZSM5 Observa-se que a houve modificao estrutural e perda de cristalinidade da zelita aps a sntese do catalisador. Essa perda de cristalinidade poder ser devido calcinao ou a impregnao. Catalisadores Converso (%) (metanol) <LQ 0,93 0,89 Outros produtos obtidos* DME
Resultados e Discusso
Os catalisadores Zr-Al 2O3 e Zr-ZSM5 foram sintetizados a partir da impregnao da alumina e da zelita NH4+-ZSM5 com o sal ZrO(NO 3)2, a impregnao ocorreu em meio aquoso temperatura de 60C durante 24 horas. A gua foi retirada dos produtos utilizando um evaporador rotatrio, e calcinou-se os produtos a 600C durante 3 horas. O catalisador Zr xOy foi sintetizado na calcinao descrita anteriormente utilizando o sal ZrO(NO3)2. Os testes catalticos foram realizados a temperatura de 170C, a 700 psi de presso de CO2, durante 3 horas, utilizando 0,5g de catalisador. Todos os testes foram realizados em um reator Parr
36a Reunio Anual da Sociedade Brasileira de Qumica
Concluses
Os catalisadores ZryOx e o Zr-Al2O3 so seletivos a DMC. A obteno de DME com o catalisador Zr-ZSM5 deve-se ao fato da acidez da zelita, ocorrendo assim a desidratao do metanol em DME.
Agradecimentos
CNPq pela bolsa concedida.