Sie sind auf Seite 1von 8

45.

Jahrgang Zweites Juli-Heft 1973 Heft 14 Seite 913-960

CHEMIE INGENIEUR TECHNIK


Verfahrenstechnik Technische Chemie Apparatewesen

Die Stoffaustauschflache in GaslFlussigkeits-Kontaktapparaten Auswahlkriterien und Unterlagen zur VergroBerung


Otto Nagel, Heribert Kurten und Bernd Hegner*
Herrn Prof. Dr.-Ing. Richard Sinn xurn 60. Geburtstag

Ubersicht Zurn Stand des Wissens

Nachdem es moglich ist, die Stoffaustauschflache in verschiedenen Gas/FliissigkeitsKontaktapparaten wie Riihrkessel, Blasensaule, mit Strahldiisen begaste Blasensaule, Rohrreaktor-Strahlduse, Strahlwaschertypen und Gleichstrom-Fullkorperkolonne mit einem einheitlichen Modellansatz turbulenter Wechselwirkung zwischen den Phasen zu korrelieren, wird ein Kriterium erarbeitet, anhand dessen 1.)fur jeden Reaktortyp die Abhangigkeit der Stoffaustauschflache von der Geometrie und den Betriebsvariablen in einem allgemeinen Arbeitsdiagramm dargestellt und die hydrodynamisch sinnvollen Belastungsbereiche gekennzeichnet werden konnen, 2.) eine Auswahl des Reaktortyps nach den Gesichtspunkten sowohl des von den Betriebsvariablen her sinnvollen Belastungsbereiches als auch des wirtschaftlichen Optimums zwischen Investitions- und Betriebskosten gelingt und 3.) eine Ubertragung der im Technikumsmafistab gewonnenen Ergebnisse auf die GroBanlage leicht durchgefiihrt werden kann.

Fur eine Reihe von Gas/Flussigkeits-Kontaktapparaten zur Durchfiihrung von Absorptionsvorgangen aus der Gasphase mit anschlieRender Reaktion in der fliissigen Phase wurde die Abhangigkeit der Stoffaustauschflache als Funktion der geometrischen und Betriebsvariablen am Modellsystem der katalysierten Luftoxidation von wal3riger Na,SO,-Losung untersucht [11. Hierbei sind die Blasensaule mit Strahldiisenbegasung (siehe z. B. Abb. 1a), die Rohrreaktor-Strahldiise (Abb. 1b), die im Gleichstrom von Gas und Flussigkeit durchstromte Fullkorperkolonne (Abb. 1 c) und der Strahlwlischertyp (Abb. 1e) vermessen worden. Es gelang, den Einflufi von geometrischen und Betriebsparametern auf die Stoffaustauschflache mit Hilfe eines einfachen Modells fur jeden Reaktortyp einheitlich zu beschreiben [ 2 ] . Inzwischen wurden auch fiir den Strahlwaschertyp analoge Untersuchungen durchgefiihrt, iiber die an anderer Stelle ausfiihrlich berichtet wird [3]. Fur alle Reaktortypen gilt, daR die pro Volumeneinheit des Reaktors erzielbare Stoffaustauschflache wesentlich von der in derselben Volumeneinheit dissipierten Energie abhangt. Aufgrund dieses Ergebnisses war es moglich geworden, die verschiedenen untersuchten Reaktortypen - unter EinChemie-hg.-Jechn. 45. lahrg. 1973 I Nr. 14

schlul3 der mit Fritte begasten Blasensaule und des Riihrkessels - unter dem Gesichtspunkt der abhangig vom volumen-spezifischen Energieaufwand erreichbaren volumenspezifischen Stoffaustauschflache einzuordnen und miteinander zu vergleichen, s. Abb. 23 in [2]. Dieses Diagramm erlaubt einen grundsatzlichen Vergleich der verschiedenen Reaktortypen unter dem Gesichtspunkt der zur Erzielung einer bestimmten Stoffaustauschflache erforderlichen Werte an Energieaufwand (Betriebskosten) und Reaktorvolumen (Investitionskosten) ; es geht aber nicht auf die von der Hydrodynamik her bestimmten Arbeitsbereiche und dort vor allem auf die Abhangigkeit der erreichbaren Stoffaustauschflache vom Gasdurchsatz ein . Bei der Auswahl und Auslegung stellen sich folgende Fragen: 1.) Nach welchem Kriterium ist der fur die gegebene Aufgabenstellung geeignete Reaktortyp auszuwahlen und 2 . ) nach welchen Kriterien ist anhand von im Labor- bzw . TechnikumsmaBstab erhaltenen Versuchsergebnissen die GroBausfiihrung auszulegen.
* Dr. 0. Nagel, Dr. H . Kiirten u. Dip1.-Math. B. Hegner, Badische Anilin- & Soda-Fabrik AG, LudwigshafenIRh.

913

I m folgenden soll versucht werden, fur die erwahnten Kontaktapparate die gestellten Fragen zu beantworten. Als Grundlage hierfiir mu6 fur jeden Kontaktapparat ein moglichst allgemein giiltiges Arbeitsdiagramm unter Be-

Vergleichskriterium fur Gas/Flussigkeits-Kontaktapparate

1st &A die in einem Kontaktapparat aus der Gasphase heraus zu absorbierende Stoffmenge der Komponente A, so gilt
M A = P G ( Y A 1 - YA2) =
=

Acif (Kinetik, TransportgroBen) .

(1)

Flussigkeit

l o ] Strohldusenreoktor
E 6 X m

I b i Rohrreoktor-Strohlduse

1c j G l e i c hst ram - Fu [I ko r p erkolonne Fullkorper 5mm Q Kugeln

0.3006

n T
0

11 I

( Gasdurchsatz [m3/s], der Durchsatz ist auf den mittleren Druck bezogen; c a zwischen Ein- und Austritt gemittelte Konzentration der Komponente A in der Fliissigkeit an der Phasengrenze [mol/m3]; YA1, Y A ~Jtolanteil [mol/m3] der Komponente A im Gas beim Eintritt und beim Austritt ; A Austauschflache zwischen Gas und Fliissigkeit [m). GI. (1)gilt, solange der gasseitige Transportwiderstand klein ist im Vergleich zurn fliissigkeitsseitigen; dies ist in den meisten praktischen Fallen gegeben. Sowohl beim Vergleich zwischen verschiedenen Kontaktapparaten als auch beim Ubertragen der erhaltenen Ergebnisse vom Model1 auf die GroBausfiihrung mu13 die Vergleichsbasis klar definiert sein.

vG

N 0

Da man fur die Auswahl der Bauart bei einer vorgegebenen Reaktion und damit festgelegter Kinetik vergleicht, soll im folgenden der konstante Umsatz bzw. Absorptionsgrad als MaBstab dienen, d. h.
YA1 - Y A ~ =

const

(2)

Flussigkeit I schnelll l d i Rohrreoktor-Strohlduse


[B3=

lel Strohlwoschei VenturiWoscher

Bei gleicher Mittelwertbildung von c a aus c i l und c i 2 , d. h. bei etwa gleichen Riickvermischungswerten in der fliissigen bzw. in der gasformigen Phase in der stoffiibergangsbestimmenden Zone der verschiedenen Kontaktapparate, folgt hieraus das Vergleichskriterium

Abb. 1. Schemazeichnungen apparate; MaDe in mm.

dcr

verschiedenen

Absorptions-

A/VG

const

(3)

riicksichtigung einesaussagekraftigen Vergleichskriteriums erarbeitet werden. Hauptziel ist es hierbei, zum einen fiir den betreffenden Reaktortyp die Abhangigkeit der Stoffaustauschflache von den dem Ingenieur in der Gestaltung frei zuganglichen Parametern wie ReaktorgroBe, Reaktorgeometrie und Betriebsvariablen moglichst allgemeingiiltig und iibersichtlich darstellen und zum anderen die verschiedenen Reaktorbauarten einheitlich vergleichen zu konnen. Mit den allgemeinen Arbeitsdiagrammen soll neben der Hilfestellung fiir die Reaktorauswahl und der Festlegung der geometrischen und Betriebsparameter vor allem auch ein Instrument erarbeitet werden, mit dessen Hilfe die an einer Modellausfiihrung erhaltenen Ergebnisse in die GroBausfiihrung iibertragen werden konnen. Alle eigenen Messungen sind mit demselben Stoffsystem, namlich waBriger Na,S03-Losung durchgefiihrt worden [l -31; die Stoffwerte wurden nicht verandert. Untersucht worden ist die Abhangigkeit der Stoffaustauschflache von der Reaktorbauart sowie von geometrischen und Betriebsparametern. Aus diesem Grunde wird im folgenden wie in [l,21 auf eine dimensionslose Darstellung der Ergebnisse verzichtet ; eine solche Darstellung mit Hilfe von Stoffwertkombinationen ist ohne Variation derselben nicht zweckmaoig und wiirde die nbersichtlichkeit der spateren Darstellung somit nur unnotig erschweren.
914

Arbeitsdiagramme

I m Gleichstrom zon Gas und Flussigkeit durchstromte Fullkorperkolonne (GFK)


Wie in [2] mitgeteilt, gilt fur die untersuchte Fiillkorperkolonne
(4)

Hierbei ist E die im Volumen V R pro Zeiteinheit dissipierte Energie. Hierbei bedeuten V R das Volumen der Fiillkorpersaule [ms] und yw der durchstromte Volumenanteil der SBule. Durch einfaches Umformen erhalt man fur den in [l,21 mitgeteilten Gultigkeitsbereich der G1. (4) die Beziehung

Fur einen vorgegebenen Wert von y w (z. B. Fiillung mit Kugeln konstanten Durchmessers) ist also die pro m3 Gasdurchsatz/h erzielbare Stoffaustauschflache A in erster Linic eine Funktion der pro m3 Gasdurchsatz/s dissipierten die ; letztere ist im Falle der FiillkorperLeistung E / ~ G saule mit der aufgewendeten Leistung identisch. Als zweite , h. der pro m3 ReaktorvoluEinfluBgroRe tritt ~ G / V Rd. men eingestellte Gasdurchsatz [mZ/s] in Erscheinung.
Chemie-1ng.-Jechn. 45. Jahrg. 19731 Nr. 14

I n Abb. 2 ist nach G1. (5)in einem Arbeitsdiagramm A / V G iiber E / aufgetragen ; Parameter ist die zweite Variable ~G/VR Abb. . 2 ist fur den yw-Wert einer Kugelschuttung berechnet; auf andere Fullkorper kann leicht mit Hilfe von G1. ( 5 ) umgerechnet werden.

v~

V Rzu erhohen, so da13 rnit steigendem VG ein Anwachsen von ~ G / V vermieden R bzw. vermindert wird. Anhand von Abb.2 kann dann je nach Aufgabenstellung eine Optimierung nach Energie- (ElVG) und Investitionsaufwand ( VG/VR) vorgenommen werden.
Die aufgewendete Leistung E hangt vom Fliissigkeitsund Gasdurchsatz sowie vom Druckverlust der Fullkorpersaule ab. Es gilt

Zur Orientierung ist in Abb. 2 der abhangige Parameter E / (V R ~ mit ~ ) eingetragen. Dieses Arbeitsdiagramm ist fur Kugelschuttungen allgemein gultig. Der in [ l , 21 vermessene Arbeitsbereich ist in der Darstellung durch aus102,

E
I
I 1 I

VGPOln(Pl/Pz)

+ VF [(Pz

- PI)

+ QF~L].

(6)

/ I

( VF Flussigkeitsdurchsatz [m3/s], PoBezugsdruck (Normaldruck) [N/m2], P1Druck am Eingang der Saule [N/ mz], P2Druck am Ende der Saule [N/mz], L Hohe der Fiillkorpersaule [m], Pz - PIDruckverlust der Saule (= LIP) [N/mZ], @FDichte der Flussigkeit [kg/m3]). Die dissipierte Leistung E wird also sowohl von der fliissigen als auch von der Gasphase erbracht. A p kann fur nichtschaumende Systeme in Abhangigkeit vom Fliissigkeitsund Gasdurchsatz nach bekannten Beziehungen berechnet werden [4]. Fur die Korrelation der Sulfit-Messungen wurde von uns ein mit der Kanalzahl modifizierter Sweeney-Ansatz [4] benutzt. uber diese Modifikation werden wir an anderer Stelle berichten.

Abb. 2. A / ~ in GAbhiingigkeit von der dissipierten Energie EIVG fur verschiedene M'erte von TG/ V R bei einer Gleichstrom-Fullkolonne; Fullkorper: Kugeln mit 5 mm Dmr.; System: wiil3rige Sulfit -Losung/Luf t. MeBpunkte: A V G / V R= 0,009,
0,017, o 0,035, 0,070.

Rohrreaktor-Strahlduse ( R R-Strahldiise) Fur die in Abb. 1b bzw. 1d dargestellte RR-Strahlduse lautet die der G1. (4) analoge Korrelationsbeziehung unter den in [ 2 ] angegebenen Randbedingungen E 0.40 E~ . A = konst (7) VR
~

(K)

gezogene Werte des Parameters VG/V R gekennzeichnet. Wie in [ 2 ] ausgefuhrt, gilt G1. (4) fur den Fall turbulenter Wechselwirkung zwischen Gas und Flussigkeit . Diese darf vorausgesetzt werden bei Energiedissipationsdichten E / (V8yw) 2 1kW/m3 (vgl. Abb. 18 in [Z]). Diese Grenze ist im Arbeitsdiagramm (Abb. 2) eingetragen. Beispielhaft sind einige MeBwerte aus [2] mit in das Diagramm eingezeichnet. Aus Abb.2 wird besonders deutlich, wie in einem vorgegebenen Volumen VRder Fiillkorpersaule bei Erhohung des Gasdurchsatzes VG trotz proportionaler Steigerung des Leistungsaufwandes, d. h. bei E / ~ = Gkonst., die durchsatzbezogene Austauschflache A / VG und damit der erzielbare Umsatz mit steigendem Gasdurchsatz abnimmt. Dies sol1 folgendes Beispiel verdeutlichen : Es sei E / VG = 102 kW/(m3/s) = konst.

Durch einfaches Umformen folgt hieraus

Hierbei ist E die mit dem Flussigkeitstreibstrahl in den Mischraum eingetragene Energie.
& =
VG
~~

TG+ TYF (VG/VR)+ ( ~ F / V R )

vG / VR ~~

(9)

ist der Gasinhalt im Mischraum und VF das pro Zeiteinheit in den Mischraum eingeleitete Flussigkeitsvolumen. Wegen des zusatzlichen Einflusses von E in G1. (9) ist die Erstellung eines allgemeinen Arbeitsdiagrammes nur eingeschrankt moglich. Man mu13 deshalb fur die RR-Strahlduse einige Parameter festlegen. Hierfur wurden die in [l] erkannten optimalen Werte (vgl. Abb. 1 b) gewahlt. Es gelte: a) b)

12 3 0,75

PA = 3
d. h.
VF =

(siehe Abb. 1b),

4 Vi;
=

Wird beispielsweise bei einem spezifischen Gasdurchsatz ~;IG/= VR 0,l (m3/s)/m3 bei einem durchsatzbezogenen Leistungsaufwand von 10 kW/(rnS/s) ein A/VG= 1,2m2/ (m3/h) erreicht, so muBte zur Erhaltung dieses A / ~ G Wertes bei Steigerung des Gasdurchsatzes um den Faktor 10 auf ~ G / V R = 1 (mB/s)/m3 die durchsatzbezogene Leistung von 10 auf 320 kW/(m3/s) angehoben werden. Hier wird es sicher zweckm&Biger,das Reaktorvolumen
Chemie-lng.-Jechn. 45. Jahrg. 1973/Nr. 14

D/dt

7,5D, = 40/6

6,666

( Flussigkeitsdurchsatz des auBeren Stromes, Fliissigkeitsdurchsatz durch die innen liegendeTreibduse [ms/s], L Lange des Eschrohres [m], D Durchmesser des Mischrohres [m], dt Durchmesser der Treibduse [m] . Mit diesen Bedingungen haben wir uns auf eine der in Abb. 1b dargestellten RR-Strahlduse geometrisch iihnliche Ausfuhrung festgelegt.

ri

915

Mit G1. (10) in GI. (9) folgt

Den vergleichsweise geringen EinfluB des dritten Parameters zeigt die Tab. 1.
Tabelle 1. Einflulj des Parameters VGID; E / ~ = Gl o 3 kWs/m3.

Mit den Ahnlichkeitsbedingungen der G1. (10) folgt

1
2
0,5

0,04 m Dmr.

0,3 m Dmr.

Durch Einsetzen von G1. (13) in GI. (12) folgt

-1_
&

35 bei b c / D = 1,94.102mz/s 110 bei ~ G /= D4,85. 103m2/s

23 bei ~ G /= D1,08 m2/s


70 bei PG/D = 0,27 m2/S

Abb. 3 Arbeitsdiagramm fur eine Rohrreaktor-Strahlduse rnit den in Abb. 1b angegebenen Anmessungen. System: wkiljrige SulfitLosunglLuft.

0,04 m, L
=

0 VG/VR = 3, D

Dldt

7,5 D , D/dt = 6,66, VA = 3 Merjpunkte: 0 8 3 m, D/dt = 6 ; 0 ~ ~ G / V =R 2,60, = O,lm, 5 ; A VG/VR = 1,40, D = 0,l m, D/dt = 5.
=
=

vi.

Hiermit folgt aus G1. (8)

Unter Beriicksichtigung von 01. (13)wurde anhand G1. (7) das Arbeitsdiagramm fur einen Rohrreaktor mit den Abmessungen der Abb. l b berechnet und in Abb. 3 aufgetragen. Neben dem Parameterwert p G / v R ist in Klammern auch der Wert der dritten unabhangig Variablen V G / Dangegeben. Der in [l] und [2] vermessene Arbeitsbereich ist auch in diesem Diagramm durch ausgezogene Kurventeile des Parameters VG/V R gekennzeichnet.
Fur Energiedissipationsdichten E/V= 2 2.102kW/m3 (vgl. Abh. 19 in [2]) ist das der Gl. (7) zugrunde liegende

100

10

102
E/ Ic

103

IOL

Abb. 4. Arbeitsdiagramm fur eine Rohrreaktor-Strahlduse mit einem 7,5-mal groljeren Mischraum-Durchmesser D als in Abb. 3 ; System: wiiljrige Sulfit-Losung/Luft.

D = 0,3 m, L = 7,5 D , D/dt = 6,66, $A = 3 Meljpunkte: a V G / V R = 2,6, D = 0,1 m, D / d t = 5, 0 V G / V R= 1,4, D Dldt = 5

vi,

0,1,

Model1 turbulenter Strahlvermischung gultig (ElV E = 102kW/m3 entspricht bei dem vermessenen Reaktor mit D = 0,04 m einer Treibstrahlgeschwindigkeit von etwa 15 m/s). Um den geringen EinfluS des dritten Parameters pG/D zu demonstrieren, ist in Abb. 4 dasselbe Diagramm fur eine RR-Strahldiise mit einem 7,5mal groBeren Mischraumdurchmesser, d. h. D = 0,3 m, aufgetragen; hierbei liegen die Flussigkeits- und Gasdurchsatze rund 50mal hoher. Zur Orientierung sind in den Abb. 3 und 4 einige MeSwerte aus [2] mit eingetragen.
916

Auch hierbei zeigt sich, daS mit zunehmender Gasbelastung in einem vorgegebenen Reaktor bei gleichem ElVa, d. h. bei denselben spezifischen Betriebskosten, die pro Einheit des Gasdurchsatzes erreichbare Stoffaustauschflachestark abnimmt.

Strahldusenreaktor
Unter Strahldiisenreaktoren seien die gemaI3 Abb. l a mit Strahldiisen begasten Blasensaulen verstanden. Fur den in Abb. l a skizzierten Strahldiisenreaktor wurden in [1,2] bei konstanten Werten von L und D die iibrigen geoChernie-lng.-Techn. 45. lahrg. 19731Nr. 14

metrischen Parameter sowie Gas- und Fliissigkeitsbelastungen in weiten Bereichen variiert. Alle erhaltenen Versuchsergebnisse konnten durch die Gleichung

beschrieben werden [2] ( V i Volumen der Strahldiise = lidi2n/4, Ei die in der Strahldiise dissipierte Energie, ~i Gasanteil in der Strahldiise) . Die Gultigkeit der GI. (15) ist fur Werte E J V i 2 5kW/m3 gesichert (vgl. Abb. 17 in

PI).
Im Gegensatz zur RR-Strahldiise saugt die Treibmenge vt nach dem Impulssatz Fliissigkeit selbst an; in GI. (9) mu13 also mit Hilfe des Impulssatzes fur die jeweilige Geometrie und Gasbelastung berechnet werden. Durch einfaches Umformen folgt aus GI. (15)

100

10'

102 El t 6

103

m3

kWs

v~

Abb. 6. Experimentell ermittelte Werte und Mittelwertkurve fur den Strahldusenreaktor.

0,3 m, L

2,3 m, d i

0,04 m, dt

0,006 m.

Die im Impulsaustauschraum dissipierte Energie Ei ist prinzipiell kleiner als die insgesamt in den Reaktor eingeleitete Energie E. Somit miissen sowohl Ei als auch ei anhand des Impulssatzes aus den gegebenen GroBen wie Geometrie, Flussigkeits- und Gasbelastung berechnet werden. Dies wurde fur die in Abb. l a angegebene Geometrie fur variable Flussigkeits- und Gasbelastungen durchgefiihrt. Das Ergebnis ist in Abb. 5 aufgetragen. Ganz im Gegensatz zu den bisher betrachteten Reaktortypen zeigt Abb. 5 , daB selbst bei Variation des zweitwichtigsten Parameters v G / V R urn 1,5 Zehnerpotenzen G 10 kWs/m3 der Ordinatenwert A / v G fur 20 i E / ~ c sich maximal um f 20% um einen Mittelwert verandert. Im mittleren Bereich macht sich dieser EinfluB mit hochstens i 10% bemerkbar. I n Abb. 6 sind um eine Mittelkurve die experimentell ermittelten Werte eingetragen und bestatigen, daB im Gegensatz zu den bisher betrachteten Reaktorbauarten beim Strahldiisenreaktor der Parameter v G / V E im untersuchten Bereich keinen EinfluB auf den Ordinatenwert A / v G hat. Auch E J E , das Verhaltnis der im Impulsaustauschraum dissipierten Energie zur Gesamtenergie, hat keinen signifikanten EinfluB. Es gilt also die einfache Beziehung

Strahl- bzw. Venturi-Whcher


Der Strahl- bzw. Venturi-Wascher ist in Abb. l e schematisch dargestellt. Am Kopf einer langen, leeren Saule wird das Gas eingefiihrt und die Flussigkeit eingediist. Gas und Flussigkeit stromen im Gleichstrom von oben nach unten. Ober die an Strahlwaschern durchgefiihrten Untersachungen wurde in [3] ausfiihrlich berichtet . Die Austauschfliiche in diesem Wascher wird einerseits durch das Verspriihen der Flussigkeit mittels einer Diise am Kopf des Waschers und zum anderen durch AbreiSen von Fliissigkeitstropfen a m dem Fliissigkeitsfilm an der Wand, dem sog. Entrainment erzeugt. Reide Anteile lassen sich erfassen mit der Beziehung

(18)

( A D "A , Hdie durch die Dusenverspriihung bzw. das Entrainment erzeugte Austauschflache, E P die zum Verdiisen der Fliissigkeit aufgewendete Energie, EG die mit dem Gas eingetragene Energie, Ewa Fliissigkeitsinhalt im Wascher). Der von Fliissigkeitstropfen beanspruchte Volumenanteil wird dabei nach der Beziehung
Ewa =

HVF/(HVF +

VG)

(19)

berechnet, wobei H die Wallis-Korrelation [5] fur das Entrainment ist und durch die Beziehung

1 - ae-"D

f(l/D)

(20)

approximiert wird (a und 6 sind fur ein vorgegebenes Stoffsystem konstante Werte). Entsprechend den Oberlegungen im Abschnitt iiber das Vergleichskriterium fur Gas/Fliissigkeits-Kontaktapparate sol1 eine Beziehung fur die auf den Gasdurchsatz bezogene Austauschflache abgeleitet werden. Fur den Strahlwascher erhalt man unter Benutzung von GI. (18) die Beziehung
ImE
10'
102
1

o3

loL

Abb. 5 . Arbeitsdiagramm des Strehldusenreaktors.

0,3 m, L

2,3 m, di = 0,04 m,

Zi =

0,3 m, dt

0,006 m.

Chemie-lng.-Jechn. 45. Jahrg. 1973/Nr. 14

917

Der Tropfenanteil werden

E~~

kann nach Gl. (19) geschrieben

anderen Reaktortypen alleine durch El kann.

erfaBt werden

I m Bereich des reinen Strahlwaschers gilt damit ein analoger Zusammenhang wie bei der Rohrreaktor-Strahlduse
AD" V G

=F

:;(

'

VR ,
PG

2)).

(23)

Bei der Gleichstrom-Fiillkorperkolonne ist der EinfluB dieses zweiten Parameters dagegen ebenso wie bei der RR-Strahlduse von groBer Bedeutung ; die RR-Strahldiise zeigt im Gegensatz zur Fullkorperkolonne noch eine wenn auch geringe Abhangigkeit von einem dritten Parameter. Dasselbe gilt fiir die Strahlwaschertypen. Wird der EinfluB des letzten Parameters in erster Naherung vernachlassigt, so kann fur alle behandelten BauG arten grundsatzlich als Funktion von E / ~ und v ~ / V beschrieben n werden, d. h. es wird jetzt ein Vergleich zwischen den unterschiedlichen Bauarten objektiv moglich.

wobei EF/ die HaupteinfluBgroBe ist. Parameter sind 'YG/V~ und VG/D.Fur das gesamte Arbeitsgebiet des Waschers erhalt man nach dieser Darstellung einen komplizierten Zusammenhang in der Form

vG

Fiir einen Wascher von 0,3 m Dmr. und 10 m Liinge ist G V G / V Rals Parameter in Abb. 7 A i r G iiber E / ~ mit dargestellt. Dieses Programm iiberdeckt den Bereich des Strahlwaschers und reicht weit in das Gebiet des Venturi-

Vergleich zwischen Strahldusenreaktor und RohrreaktorStrahldiise


I n Abb. 8 sind die in Abb. 1 dargestellten Reaktoren miteinander verglichen. Der Strahldusenreaktor gibt die G obere Grenze fur die erreichbaren Werte in A / ~ an. Die A/VG-Werte der RR-Strahlduse sind stark von V G / abhangig undnahern sich der Grenzkurvemit abnehmenden Werten von V G / VR. Die oberlegenheit des Strahldusenreaktors hat ihren physikalischen Grund darin, daB im Gegensatz zur RR-Strahlduse ein Teil der Stoffaustauschflache auf die auBerhalb des Mischraumes liegende Blasensaule entfallt. Eine Variation im Gasdurchsatz wird durch Veranderung des Gasinhaltes und damit der Stoffaustauschflache im Bereich der Blasensaule kompensiert. Diese Aussage ist streng nur fur den untersuchten Bereich gultig. I m Hauptparameter E / V Gdecken sich die Arbeitsbereiche beider Bauarten. I m zweiten Parameter VG/VR gilt dasselbe, wenn man beim Strahldiisenreaktor als ,,Reaktorvolumen" das Mischraumvolumen Vi einsetzt, was im Vergleich zur RR-Strahlduse physikalisch sinnvoll ist. Wird in einem die physikalischen Vorgange nicht beriicksichtigenden formalen Vergleich das Gesamtvolumen eingesetzt - dies ist unter dem Gesichtspunkt der Investitionskosten von Bedeutung - so unterscheiden sich die etwa um den FakArbeitsbereiche im Parameter V G / V R tor 500.

100

E/

i'c

10'

m3

102

Abb. 7. Arbcitsdiagramm fur den Strahlwiischer. D


=

0,3 m, L

10 m,

D~iise =

0,018 m .

Waschers hinein. I m Gegensatz zu den in den vorigen Abschnitten beschriebenen Kontaktapparaten verlaufen = konst. im Rereich des Venturidie Kurven fur V G / V R Waschers nicht mehr parallel. Das ist durch die vielparametrige Abhangigkeit nach Beziehung (24) bedingt. Dadurch wird auch die obertragung der Versuchsergebnisse von einem kleinen Versuch-Venturi auf einen groBen Wascher erschwert. I m Bereich des Strahlwaschers (Bereich der parallelen Kurven fur V G / V R= konst.) dagegen gelten die abgehandelten uberlegungen, in diesem Bereich hat dann auch Abb. 7 allgemeine Giiltigkeit.

Vergleich der verschiedenen Kontaktapparate

Wie gezeigt, kann fur jeden der hier behandelten Kontaktapparate innerhalb der aufgezeigten Grenzen die Abhangigkeit der Stoffaustauschflache sowohl von den geometrischen als auch den Betriebsvariablen in einem allgemeinen Arbeitsdiagramm dargestellt werden. Hierbei ist fur alle Bauarten A / V Gim wesentlichen eine Funktion Als zweitwichtigster Parameter erweist sich von E / V G /V R , wobei sich der Strahldusenreaktor dadurch auszeichnet, da13 diese Abhangigkeit im Gegensatz zu allen

vG.

18367L81

100

10'

102

E/l+

1o3

toL

kWs

105

Abb. 8. Vergleich des Strahldusenreaktors (SD) mit der Rohrreaktor-Strahlduse (RR-SD)

918

Chemie-lng.-Techn. 45. lahrg. 19731Nr. 14

Vergleich Rohrreaktor-Xtrahlduse mit Gleichstrom-Fullkorperkolonne ( G F K )


I n Abb. 9 sind die Rohrreaktor-Strahlduse nach Abb. 1 d und die Gleichstroni-FullkorperkolonnegemaB Abb. 1 c, d. h. beide Reaktortypen rnit gleichen auljeren geonietrischen Abmessungen fur den eigentlichen Kontaktraum fur die beiden Phasen, miteinander verglichen. Die OrenZen fur d:e Gultigkeit der verwendeten Beziehungen sind besonders gekennzeichnet . Der Vergleich zeigt, daB bei gleichen Werten von E / v G und V<:/VRdie RR-Strahlduse der GFK eindeutig uberlegen ist. Die GFK kann im Vergleich zur RR-Strahlduse allerdings schon bei kleineren durchsatzbezogenen Energieaufwendungen El V G betrieben werden. Die unteren GrenZen des Arbeitsbereiches beider Reaktortypen unterscheiden sich etwa um den Faktor 10 im Hauptparameter El v G ; im Parameter VG/V Ruberdecken sich die Betriebsbereiche beider Reaktorbauarten.
Abb. 10. Die Arbeitsbereiche der verschiedenen Kontaktapparate.

auch Daten fur eine mit Fritte begaste Blasensaule (BS) und mit Turbinenriihrer ausgestatteten Ruhrkessel (RK) eingetragen. Fur die Blasensaule wurde zur Ermittlung der Energie die Verdichtungsarbeit des Gases gegen die Flussigkeitssaule herangezogen. Jedem Punkt der Geraden entspricht ein anderer Wert des Parameters v G / VR in den angegebenen Grenzen.

VergroDerung von Gas/Fliissigkeits-Kontaktapparaten

Abb. 9. Vergleich der Rohrreaktor-Strahlduse rnit der Gleichstrom-Fiillkorperkolonne.

_ _ _ RR-SD, D = 0,3 m, L = 2,3 m, d = 0,045 m ; __ GFK, D = 0,3 m, L = 2,3 m, d~ = 0,005 m ; x Grenze fur turbulente Strahlvermischung bei der RR-SD, Grenze fur turbulente Wechselwirkung bei der GFK.
Allgemeine Vergleichsdiagramme
I n Abb. 10 sind zum Vergleich die von uns untersuchten Bauarten wie Strahldiisenreaktor, RR-Strahlduse, Gleichstrom-Fullkorperkolonne und Strahlwascher eingetragen. Die Arbeitsbereiche der einzelnen Austauschertypen werden durch die Bereiche des Ordinatenwertes A/VG, des Abszissenwertes El VG und des Parameters VGIV R gekennzeichnet. AIPG ist im allgemeinen durch die Aufgabenstellung vorgegeben und zwingt somit schon zur Vorauswahl zwischen geeigneten Bauarten. Der Abzissenwert El $G bestimmt im wesentlichen die Betriebskosten, der Wert des Parameters v G / V s = v - dieser ist weitgehend von der Hydrodynamik her bestimmt - geht in die Investitionskosten ein. Anhand der Abb. 10:kann also der fur die Aufgabenstellung vom Arbeitsbereich der Parameter her prinzipiell geeignete Reaktortyp ausgewahlt und bei prinzipieller Eignung im Hinblick auf die Gesamtkosten optimiert werden. Zum Zwecke der Orientierung wurden in Abb. 10 nach Messungen von Reith [6] fur die angegebene Geometrie
Chemie-lng.-Jechn. 45. lahrg. 19731 Nr. 14

Zur ubertragung von im TechnikummaBstab erhaltenen Reaktionsergebnissen auf die GroBausfuhrung wird von der im zweiten Abschnitt begriindeten Bedingung konstanten Umsatzes bzw. Absorptionsgrades an Reaktanten in der Gasphase ausgegangen. Diese Forderung fiihrt zur Bedingungsgleichung
A / ~= Gkonst. (3) Die VergroBerung ist mit dieser Bedingung anhand der im dritten Abschnitt abgeleiteten allgemeinen Arbeitsdiagramme der verschiedenen Kontaktapparate ohne weitsres moglich. Dies sol1 am Beispiel der RR-Strahlduse gezeigt werden, wobei aus Grunden der nbersichtlichkeit der geringe EinfluB des dritten Parameters v G / D vernachlassigt wird. Hierbei sind verschiedene Falle moglich, die durch die Wahl des Parameters v G / V R bestimmt werden.
F a l l a : v G / V R = const; mit A / V G = const folgt somit EIVG = const. Dies bedeutet, daB dann (bei ~ G / V = E const) auch E / V G bei der VergroBerung konstant bleibt (Buche-Theorem). F a l l b: Irn Normalfall wird bei der VergroBerung z. B. einer RR-Strahlduse v G / VR verandert werden. VergroBert man die RR-Strahlduse geometrisch ahnlich, so IaBt man aus hydrodynamischen Grunden die Flachenbelastungen rnit dem im allgemeinen gleich. Dies bedeutet, daB c i ~ Quadrat des MaBstabes a vergroBert wird :

b~-a~ D, a , L - a , V R - D ~ L - ~. ~
919

Somit folgt

P G / J'R , -

1/ a

Literatur
[l] 0. Nagel, H . Kurten, R. Sinn, diese Zeitschr. 44,367173 [1972]. [2] 0. Nagel, H . Kurten, R. Sinn, diese Zeitschr. 44, 899/903

und nach Abb' Mit der VergroBerung fa11t kann unter Erfullung der VergroBerungsbedingung A/ = const der Abszissenwert El V G abgesenkt und damit auch El v~ erniedrigt werden.

vG

Jede beliebige andere Art der Parameterwahl fur VR kann analog anhand des allgemeinen Arbeitsdiagrammes leicht gelost werden. Eingegangen am 17. April 1973 [B 36741

v ~ /

[1972]. [3] R. Hogmann, H . Kiirten, 0. Nagel, diese Zeitschr. 45, Nr. 13, s. 881 ri973i. [4] D. E . Sweeney, A. J. Ch. E. Journal 13, 663 [1967]. [5] C. B. Wallis, One-dimensional two-phase flow. Mc Graw-Hill, New Pork 1969. [6] T . Reith, Dissertation, TH Delft 1968.

Zusammenhang zwischen dem mikrokinetischen und makrokinetischen Verhalten von komplexen, heterogenen Gaskatalysen *
Klaus-Jiirgen Hinger und Heinz Blenke**

Hewn P r o f . Dr.-Ing. Richard Sinn zum 60. Geburtstag


Stoff- und Warmeiibertragungshemmungen im Katalysatorkorn verursachen Unterschiede zwischen dem makrokinetischen und mikrokinetischen Verhalten heterogener Gaskatalysen. Die Arrhenius-Beziehung, die in der Mikrokinetik die geeignetste Temperaturfunktion der Reaktionsgeschwindigkeit ist, verliert in der Makrokinetik ihre Gultigkeit. Ebenfalls sind die Potenzansatze der Partialdrucke mit der Reaktionsordnung als Exponent, wie sie mikrokinetische Geschwindigkeitsgleichungen besitzen, nicht mehr geeignet, die Partialdruckabhangigkeit der effektiven Reaktionsgeschwindigkeit im Festbett funktionell richtig wiederzugeben. Eine aus theoretischen uberlegungen entwickelte Rechenmethode erlaubt, aufgrund der bekannten, meist experimentell bestimmten mikrokinetischen Reaktionsgeschwindigkeitsgleichung, die ,,effektive", makrokinetische Reaktionsgeschwindigkeit zu berechnen. Bei Parallel- und Folgereaktionen sind die Katalysatoreffektivitiiten beziiglich der Reaktionsgeschwindigkeiten der einzelnen Komponenten meist unterschiedlich und hangen auf komplizierte Weise von den Betriebsbedingungen ab.

Nach den Definitionen von L'Homme [l] wird das ,,effektive" Reaktionsverhalten heterogener Gaskatalysen in einer Festbettschuttung (die Makrokinetik) 1.) durch die Mikrokinetik der Reaktion an der freien Katalysatoroberflache und 2 . ) durch die Stoff- und Warmeiibertragungshemmungen im Einzelkorn und in der laminaren Grenzschicht bestimmt. Thiele [Z] verkniipfte die mikrokinetische Reaktionsgeschwindigkeit Ti, die sich als Funktion" ri = f ( T , pi) der ZustandsgroBen T und pi formulieren laBt, mit der makrokinetischen Reaktionsgeschwindigkeit rei durch die Katalysatoreffektivitat 7 :

werden. Die chemische Oberflachenreaktion findet aber innerhalb der Katalysatorkornporen bei der unbekannten lokalen Korntemperatur p~ und den unbekannten lokalen Poren-Gaspartialdrucken Fix statt. Mit ausreichender Naherung IieBe sich die ,,effektive" Reaktionsgeschwindigkeit rei aus der mikrokinetischen Geschwindigkeitsgleichung errechnen, wenn die mittlere Korntemperatur TK und die mittleren Poren-Gaspartialdriicke piK bekannt waren, s. G1. (1). An der mathematischen Form der G1. (1) hat sich seit Thiele nichts mehr geandert, nur wurden die Bestimmungsmethoden der Katalysatoreffektivitat q durch zahlreiche Arbeiten, darunter [3 - 61, verbessert und erweitert . FaBt man den Inhalt dieser Veroffentlichungen zusamm~n,so kennt man heute Beziehungen von 7 als Funktion
* Teil eines Vortrages von K.-J. Hinger beim Jahrestreffen der Verfahrens-Ingenieure, 3./5. Oktober 1972 in Koln. * * Dip1.-Ing. K . - J . Hinger, M. S . E., und Prof. Dr.-Ing. H . Blenke, Institut fur Chemische Verfahrenstechnik der UniversitBt Stuttgart, Boblinger StraBe 72. 1) Erliiuterung der Formelzeichen am SchluB der Arbeit.
Chemie-lng.-Techn. 45. lahrg. 1973 / Nr. 14

Die Effektivitat 7 ist das Verhaltnis der ,,effektiven" Reaktionsgeschwindigkeit in der Schuttung zu der fiktiven Reaktionsgeschwindigkeit, die sich bei Abwesenheit aller Stoff- und Warmeiibertragungshemmungen einstellen wiirde. Die fiktive Reaktionsgeschwindigkeit errechnet sich aus der mikrokinetischen Geschwindigkeitsgleichung ri( T G piG), , in die die ZustandsgroBen des die Schuttung durchstromenden Gases, wie die Gastemperatur T G und die Gaspartialdrucke piG der Komponenten Ai eingesetzt
920