DIOSSINE Laurea Laurea Specialistica Specialistica in in Ingegneria Ingegneria per per lAmbiente e il Territorio lAmbiente e il Territorio

Anno accademico 2007/2008

1962 1971 La pi grave contaminazione da PCDD ha luogo in Vietnam. Il defogliante utilizzato (Agent Orange) contiene tracce di 2,3,7,8-TCDD come impurit 10 luglio 1976 Incidente di Seveso (nube tossica con 2,3,7,8-TCDD) 1977 Olie (NL) scopre che gli inceneritori rappresentano unimportante sorgente di PCDD/F Anni 80 Studi, a livello pilota, del comportamento di PCDD/F negli impianti di incenerimento Anni 90 Adozione, negli impianti reali, di dispositivi specifici per la rimozione di PCDD/F; interesse verso altre sorgenti (processi metallurgici, fuochi accidentali, autoveicoli) Scandalo dei polli alla diossina in Belgio
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CENNI STORICI

Corso di Rifiuti solidi

Incenerimento 3: diossine, normativa

1999
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DIOSSINE La struttura delle diossine

1 O 2 Clm 3 O 4 6

DIOSSINE Caratteristiche PCDD/F

9 8 Cln 7

1 2 Clm 3 O 4

9 8 Cln 7 6

Diossine 75 isomeri, di cui 7 tossici

Furani 135 isomeri di cui 10 tossici

2,3,7,8-TCDD OCDD
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DIOSSINE Caratteristiche PCDD/F

Idrofobia praticamente insolubili in acqua Lipofilia solubili in solventi organici e grassi Semi volatilit presenza in fase gas e sul particolato Persistenza
Tempi di dimezzamento nei comparti ambientali e nelluomo
PCDDs(1) Air Water Soil Sediment Men(2) 2 days 3 weeks 2 days 8 months 2 months 6 years 8 months 6 years 7.5 (men) 9 (women) years(3) PCDFs(1) 1 3 weeks 3 weeks 8 months 8 months 6 years 2 6 years n.a.
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DIOSSINE Caratteristiche PCDD/F

Tossicit 2,3,7,8-TCDD una delle molecole pi tossiche esistenti la tossicit decrescente con il grado di clorurazione fattori di tossicit equivalente (TEF) Ubiquit Fingerprints rapporto furani/diossine distribuzione degli isomeri 2,3,7,8 distribuzione degli omologhi
Simili per tutti i processi di combustione
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DIOSSINE Le concentrazioni vengono generalmente espresse in termini di tossicit equivalente (TEQ)

1,8 1,6 1,4 1,2
3

DIOSSINE
Calcolare la tossicit equivalente significa moltiplicare la concentrazione di ciascun congenere per il suo fattore di tossicit
TEF 2378-TCDD 12378-PeCDD 123478-HxCDD 123678-HxCDD 1 0,5 0,1 0,1 0,1 0,01
3

0,2 0,18 0,16 0,14 ng TEQ/Nm 0,12 0,1 0,08 0,06 0,04 0,02 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17

ng/Nm

1 0,8 0,6 0,4 0,2 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17

123789-HxCDD 1234678-HpCDD OCDD 2378-TCDF 12378-PeCDF 23478-PeCDF 123478-HxCDF 123678-HxCDF 234678-HxCDF 123789-HxCDF 1234678-HpCDF 1234789-HpCDF OCDF

0,001 0,1 0,05 0,5 0,1 0,1 0,1 0,1 0,01 0,01 0,001

PCDD

PCDF
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Esempio di profilo tipico di emissione da un inceneritore

Profilo espresso in termini di TEQ

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DIOSSINE Effetti sulla salute umana

Incremento del rischio di lesioni della pelle (es. cloracne) Alterazione della funzionalit del fegato e del metabolismo dei grassi Depressione del sistema immunitario Effetti teratogeni e cancerogeni
NB: dovuti ad esposizioni di tipo cronico SEVESO (esposizione acuta) nessun caso di morte n di variazione statisticamente significativa dellincidenza di tumori incremento del rapporto femmine/maschi alla nascita da coppie D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale esposte alla contaminazione
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DIOSSINE Percorsi di esposizione

Inalazione di aria e di polveri sottili Ingestione di terreno contaminato Assorbimento cutaneo Assunzione attraverso la catena alimentare (90% del totale)
Prodotti grassi di origine animale Latte materno (!!)

Tolerable Daily Intake (WHO): 1 - 4 pgTEQ per kg di peso corporeo

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EMISSIONI DI DIOSSINE
Waste treatment and disposal 61,2%
600

500

DIOSSINE Sostanze non conservative Formazione dovuta alla presenza di:

MSW incineration Total

Industrial combustion 3,0% Cement kilns 1,4% Steel sintering plants 15,1% Secondary lead smelting 0,4% Electric power plants 5,2% Road transport 1,4% Combustion in agriculture and services 5,2% Secondary copper smelting 0,4% Secondary aluminium smelting 0,2%

400

Combustion in industry 20,4%

gTE y

-1

300

200

100

0 1990 1995 2000 2005 2010

Carbonio Cloro Ossigeno Catalizzatori metallici (Cu, Fe)

Productive processes 6,5%

1990

Road transport 0,0% Productive processes 19,9%

Waste treatment and disposal 14,3%

In un inceneritore sono attivi fenomeni non stazionari di:

Distruzione Riformazione Accumulo / rilascio principalmente regolati dalla temperatura
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Industrial combustion 7,2% Cement kilns 3,7% Combustion in industry 42,8% Steel sintering plants 28,2% Secondary lead smelting 1,7% Secondary copper smelting 1,4% Combustion in agriculture and services 12,9% Electric power plants 10,1% Secondary aluminium smelting 0,6%

2010

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MECCANISMI DI FORMAZIONE
La formazione di PCDD/F in qualsiasi attivit naturale o antropica richiede tre ingredienti di base: un materiale organico di partenza, una sorgente di cloro e, in processi a temperatura relativamente bassa, un catalizzatore metallico (K. Olie)

Sintesi de novo
Formazione di diossine a partire dal carbonio organico presente sulle ceneri volanti Peculiarit delle ceneri volanti prodotte nellincenerimento dei rifiuti: elevato arricchimento in metalli pesanti, gi presenti nella matrice solida (Cu, Fe, Mn) e/o derivanti da fenomeni di volatilizzazione/condensazione (Pb, Cd, Zn) elevato contenuto di cloro, sia organico che inorganico (cloruri metallici) presenza di carbonio organico derivante da combustione incompleta in condizioni di fiamma a diffusione

Sezioni calde (T = 900C: forno, camera di combustione)

distruzione termica pressoch completa delle diossine presenti nel rifiuto e di quelle che si formano sul letto di combustione

Sezioni fredde dellimpianto T = 200 - 450C

complessi meccanismi di riformazione Sintesi de novo
Sintesi da precursori in fase gas Teoria di Huang & Buekens (1996)
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Sintesi da precursori
Formazione di diossine a partire da fenomeni di condensazione di molecole di precursori (sostanze volatili con struttura chimica simile)
Tipicamente clorofenoli e/o clorobenzeni
OH Cl

Fiamma a diffusione
Combustibile e comburente non sono premiscelati
Es.: accendino combustione di carbone o rifiuti incendi naturali
Cl

Prodotti di combustione

Combustibile Ossigeno

- 2 HCl

Candela

Cl Cl

HO

Cl Cl

La condensazione avviene sulle ceneri volanti

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Contatto combustibile/comburente pi difficile: minore temperatura di fiamma (circa 900-1000C) formazione di fuliggine (soot) (particelle carboniose molto piccole che emettono luce gialla) D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale
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Fiamma premiscelata
Combustibile e comburente premiscelati Totalmente motori delle automobili Parzialmente fornelli domestici a gas fornaci industriali (aria primaria e secondaria)

Teoria di Huang & Buekens (1996)

La combustione dei rifiuti (materiale solido con contenuto elevato di volatili) avviene in condizioni di fiamma a diffusione In tali condizioni il materiale particolato prodotto di due tipi: particelle derivanti dalle ceneri del rifiuto (ceneri volanti): diametro superiore a 1 m particelle originate da combustione omogenea (in fase gas) con un elevato contenuto di carbonio (97-99%) e diametro compreso tra 0,005 e 0,25 m SOOT

Miglior contatto tra combustibile e comburente: temperatura di fiamma pi elevata (circa 1100-1200C) combustione pi veloce minore formazione di soot COMBUSTIONE PIU PULITA

NB: le particelle di soot non vengono trattenute dai sistemi di depolverazione

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Teoria di Huang & Buekens (1996)

Schema di formazione del particolato carbonioso (fuliggine o soot)
Le particelle di fuliggine (soot) presentano una struttura grafitica degenerata

Struttura grafitica normale

Struttura grafitica degenerata

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Lirregolarit e la maggiore distanza dei diversi strati rende la struttura pi attaccabile e soggetta a reazioni chimiche, D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale principalmente di degradazione ossidativa POLITECNICO DI MILANO

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Teoria di Huang & Buekens (1996)

Il percorso di formazione avviene pertanto in due fasi successive: 1. formazione del carbonio: particelle carboniose con struttura grafitica degenerata vengono formate nella zona di combustione

Teoria di Huang & Buekens (1996)

Riassumendo evidente il ruolo complementare di soot e ceneri volanti:

SOOT

CENERI VOLANTI

2. ossidazione del carbonio: le particelle carboniose vengono ossidate nelle sezioni a bassa temperatura; oltre ai normali prodotti di ossidazione (CO, CO2) si formano complesse molecole organiche con struttura aromatica (PCDD/F, PCB, ecc.)
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Mette a disposizione elevate quantit di carbonio nella forma di strutture aromatiche

Rappresentano i siti preferenziali per condensazione/adsorbimento di elementi volatili quali precursori organici e metalli

Sintesi de novo

Sintesi da precursori
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Ruolo del cloro

Cl + H2O HCl + 0,5 O2
In presenza di ossigeno e in unopportuna finestra di temperatura, lacido cloridrico soggetto a parziale decomposizione, secondo il seguente equilibrio:

Plastica, cloro e diossine

Il contenuto di cloro nelle frazioni plastiche del rifiuto (es. PVC) correlato linearmente con il contenuto di HCl nei fumi TUTTAVIA nessun autore ha mai individuato una correlazione tra lHCl (e quindi il contenuto di cloro nel rifiuto) e la quantit di PCDD/F prodotte QUESTO PERCHE: Il cloro solo uno degli ingredienti necessari per la formazione di PCDD/F Le quantit necessarie sono dellordine dei ng, quindi sufficienti anche nel caso di concentrazione bassissima nel rifiuto (e anche nel caso di presenza di solo cloro inorganico) D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale
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Reazione di Deacon
2HCl + 0,5 O2 Cl2 + H2O
se T < 600C e in presenza di un catalizzatore metallico (Cu)

Il cloro gassoso molto pi reattivo dellHCl nei confronti della clorurazione degli anelli aromatici PCDD/F
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Ruolo dei principali parametri di processo
Parametro CO HCl O2 Temperatura zona calda Temperatura zona fredda Fly ash Inibitori (SO2, NH3) Composizione RSU Pulizia caldaia
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Ruolo della temperatura

E il parametro pi importante nel determinare la riformazione delle diossine Finestra 200 450C (max @ 300C)

Correlazione con PCDD/F

Osservazioni (per alte conc.)

+ 0 ? ++ + 0 +

(doppio ruolo)

(rame e cloro) (solo per alte conc. di PCDD/F)

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Risvolti su progettazione e conduzione degli impianti
Ottimizzazione combustione Minimizzazione tempo di permanenza dei fumi nella finestra critica di temperatura (contrastante con le esigenze di recupero energetico) Ottimizzazione dei sistemi di pulizia della caldaia

EFFETTO MEMORIA
Colonna di lavaggio Caldaia

Fenomeni ciclici di adsorbimento/desorbimento da elementi plastici

Sporcamento (transitori o periodi di malfunzionamento)

MEMORIA del sistema nei confronti della storia precedente

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Attenzione alle colonne di lavaggio (materiali plastici), soprattutto in caso di revamping di vecchi impianti Filtri a maniche ad alta efficienza

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CONTROLLO DELLE DIOSSINE

Misure primarie
Ottimizzazione della combustione Utilizzo inibitori in camera di combustione Ricircolo gas di scarico Ottimizzazione design caldaia e cicli di pulizia Temperatura di filtrazione

CONTROLLO DELLE DIOSSINE

Misure secondarie - Adsorbimento
Secco : 72-99 % : 28-99 % : 33-74 % ma anche aumento (EM)

Adsorbimento con C.A.

Trasferimento di fase

Semi-secco Umido

Adsorbimento su elementi plastici (PP)

Non consentono il rispetto del limite allemissione di 0,1 ngI-TEQ m-3
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Cicli di adsorbimento/desorbimento su letto fisso

Distruzione

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CONTROLLO DELLE DIOSSINE

Misure secondarie - Adsorbimento
SCR

CONTROLLO DELLE DIOSSINE

Misure secondarie - Distruzione catalitica

T di funzionamento: 200-310C : 18-99 % rimozione NOx

Filtrazione catalitica
T di funzionamento: 195-230C rimozione contestuale di PCDD/F in fase gas e solida minor carico di diossine nelle polveri del filtro (incerto)

Rimozione delle diossine mediante cicli di adsorbimento su polipropilene (PP)

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MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

Campionamento tradizionale off-line (classico): frequenza (2 - 4 allanno) molto accurato (se conforme a EN 1948) non necessariamente rappresentativo delle emissioni dellimpianto nel corso dellanno costoso tempi lunghi (campionamento, estrazione e clean-up, determinazione analitica HRGC/HRMS) Monitoraggio di un macroparametro ben correlato, es. CO, HCl fallimentare (estremamente difficile individuare correlazioni!)

MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

Il monitoraggio in continuo
DUE FILOSOFIE

Nuove tecniche on-line

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Strumenti che effettuano campionamento e analisi in continuo di un singolo composto organico, da correlarsi con il TEQ

Campionamento di lungo periodo (alcune settimane) e analisi completa delle diossine

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MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

Monitoraggio in continuo di un indicatore

Si tratta di strumenti molto complessi che effettuano tutto il ciclo di determinazione analitica IN CONTINUO: sistema di campionamento; sistema di estrazione e clean-up; sistema di determinazione analitica.

Monitoraggio in continuo di un indicatore

Un aspetto molto critico proprio la scelta del composto da analizzare, che deve essere ben correlato con il TEQ

MA Non viene analizzato lintero set degli isomeri tossici, bens uno solo
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Sebbene si parli di profilo tipico di emissione (o fingerprint), non possibile generalizzare anche tra impianti della stessa tipologia E DUNQUE OPPORTUNO EFFETTUARE UN ACCURATO STUDIO DELLEMISSIONE TIPICA DELLIMPIANTO AI FINI DELLA SCELTA DEL COMPOSTO INDICATORE D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale
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MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

Monitoraggio in continuo di un indicatore

Alcune possibili scelte: 2,3,4,7,8-PeCDF (fornisce il massimo contributo al TEQ) 1,2,3,4,5,7,8-HpCDF (pi facilmente determinabile) monoclorobenzene

Campionamento di lungo periodo

Viene installato al camino un sistema di campionamento continuo con una frequenza stabilita (tipicamente 2 settimane) si estrae il sistema di intercettamento delle diossine (resina adsorbente, filtro, PUF) il filtro viene analizzato (analisi completa, tradizionale) o conservato per eventuali analisi a posteriori eventualmente richieste dallAutorit di controllo

Esempio di correlazione
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MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

MONITORAGGIO DELLE DIOSSINE

Campionamento di lungo periodo

Il risultato che si ottiene la concentrazione MEDIA del periodo di campionamento (es. 2 settimane)

Esempio di risultato di monitoraggio in continuo

NB: EVENTUALI PICCHI MOMENTANEI DI EMISSIONE NON VENGONO RILEVATI DAL SISTEMA Questo non costituisce un limite quando si ha a che fare con inquinanti caratterizzati da tossicit CRONICA quali le diossine
Ogni periodo relativo a 2 settimane di funzionamento dellimpianto
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NORMATIVA
DM 503/97 Incenerimento rifiuti urbani e non pericolosi DM 124/00 Incenerimento e coincenerimento rifiuti pericolosi

D. Lgs. 133/05
Campo di applicazione
Impianti di incenerimento e co-incenerimento di rifiuti

Impianti di incenerimento
Condizioni operative: scorie: limitazioni su TOC (< 3%) e LOI (< 5%ss) T camera di comb. > 850C (1100 se rifiuti pericolosi con alogeni >1%), per 2 s [questo anche per co-incenerimento] bruciatore ausiliario recupero di calore obbligatorio rifiuti ospedalieri direttamente nel forno

D. Lgs. 133/05 (recepimento Direttiva UE 2000/76)

Incenerimento e coincenerimento di rifiuti pericolosi e non pericolosi

Direttiva IPPC (96/61), recepita dal D.Lgs. 18 febbraio 2005, n. 59 BREF Waste incineration (2005)
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Limiti emissivi per incenerimento e co-incenerimento

Fumi al camino Acque dai trattamenti di depurazione dei fumi
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D. Lgs. 133/05
DM 503/97 rifiuti urbani Allegato 1 (nuovi impianti) Media Media oraria giornaliera (mg m-3) (mg m-3) CO Polveri totali COT HCl HF SO2 NOx Cd + Tl Hg Sb+As+Pb+ Cr+Co+Cu +Mn+Ni+V +Sn PCDD/F (ngTEQ m3 ) IPA 50 10 10 20 1 100 200 100 30 20 40 4 200 400 0,05 0,05 0,5 DM 124/2000 rifiuti pericolosi Allegato 1 (tutti gli impianti)(1) Media Media giornaliera semioraria (mg m-3) (mg m-3) 50 10 10 10 1 50 200 100 30 20 60 4 200 400 0,05 0,05 0,5 Direttiva 2000/76/EC incenerimento e coincenerimento rifiuti Allegato 5 Media giornaliera (mg m-3) 50 10
(6)

D. Lgs. 133/05
Definizione di co-incenerimento Limiti emissivi per impianti di incenerimento (All. V)
Impianto di coincenerimento: qualsiasi impianto fisso o mobile la cui funzione principale consiste nella produzione di energia o di prodotti materiali e: che utilizza rifiuti come combustibile normale o accessorio o in cui i rifiuti sono sottoposti a un trattamento termico a fini di smaltimento.

Media semioraria (mg m-3) 100 % A(7) 100 30 20 60 4 200 400 0,05 0,05 0,5(5) 97 % B(7) 150(4) 10 10 10 2 50 200

10 10 1 50 200(3)

0,1(2) 0,01(2)

0,1(2) 0,01(2)

0,1(2)

(1) ad eccezione di quelli di coincenerimento di rifiuti pericolosi in quantit tale che il calore da questi prodotto non superi il 40% del calore totale effettivamente prodotto dall'impianto (2) valore medio rilevato per un periodo di campionamento di 8 ore (3) per impianti con capacit nominale superiore a 6 t/h o per nuovi impianti. Per i vecchi impianti, con capacit inferiore a 6 t/h il limite 400. (4) il limite deve essere rispettato in almeno il 95 % di tutte le misurazioni effettuate come media su 10 minuti (5) escluso Sn (6) limite applicato sul 97 % dei valori medi giornalieri (7) nessuno dei valori medi su 30 minuti deve superare uno qualsiasi dei valori riportati in colonna A, OPPURE, ove applicabile, il 97 % dei valori medi su 30 - Sez. Ambientale minuti nel corso dellanno non deve superare unoD.I.I.A.R. qualsiasi dei valori riportati in colonna B

Se il coincenerimento avviene in modo che la funzione principale dell'impianto non consiste nella produzione di energia o di prodotti materiali bens nel trattamento termico dei rifiuti, l'impianto considerato un impianto di incenerimento

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D. Lgs. 133/05
Limiti emissivi per impianti di co-incenerimento
1. Se il coincenerimento di rifiuti tale per cui il calore da questi prodotto non supera il 40% del calore totale effettivamente prodotto dallimpianto, si usa la formula di miscelazione: V rifiuto x C rifiuto + V processo x C processo C = ------------------------------------------------------------V rifiuto + V processo 2. Se invece supera il 40% stessi limiti degli impianti di incenerimento 3. Se co-incenerimento di rifiuti urbani non trattati stessi limiti degli impianti di incenerimento 4. Limiti ad hoc per alcuni settori industriali (es. cementifici)
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Nuova Direttiva Quadro sui rifiuti (in itinere)

Da smaltimento (D10) a recupero (R1)

Efficienza energetica =

0,97 (E w + E f

E p (E f + E i )

Ep = energia annua prodotta sotto forma di energia termica o elettrica. calcolata moltiplicando lenergia sotto forma di elettricit per 2,6 e lenergia termica prodotta per uso commerciale per 1,1 (GJ/anno) Ef = alimentazione annua di energia nel sistema con combustibili che contribuiscono alla produzione di vapore (GJ/anno) Ew = energia annua contenuta nei rifiuti trattati calcolata in base al potere calorifico netto pi basso dei rifiuti (GJ/anno) Ei = energia annua importata, escluse Ew ed Ef (GJ/anno) 0,97 = fattore corrispondente alle perdite di energia dovute alle ceneri pesanti (scorie) e allirraggiamento.

Incenerimento R1 se: Ee >= 0,60 per gli impianti funzionanti e autorizzati in conformit della normativa comunitaria applicabile anteriormente al 01/01/2009 Ee >= 0,65 per gli impianti autorizzati dopo il 31/12/2008 D.I.I.A.R. - Sez. Ambientale
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