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DEVELOPPEMENT DUN FOUR MICRO-ONDES

MONOMODE ET FRITTAGE DE POUDRES


CERAMIQUE ET METALLIQUE
S. Charmond

To cite this version:


S. Charmond. DEVELOPPEMENT DUN FOUR MICRO-ONDES MONOMODE ET FRITTAGE DE POUDRES CERAMIQUE ET METALLIQUE. Mechanics. Institut National Polytechnique de Grenoble - INPG, 2009. French. <tel-00579922>

HAL Id: tel-00579922


https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00579922
Submitted on 25 Mar 2011

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INSTITUT POLYTECHNIQUE DE GRENOBLE


N attribu par la bibliothque

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THESE
pour obtenir le grade de
DOCTEUR DE LInstitut Polytechnique de Grenoble

Spcialit : "Matriaux, Mcanique, Gnie Civil, Electrochimie"


prpare au laboratoire Science et Ingnierie des Matriaux et Procds (SIMAP)
dans le cadre de lEcole Doctorale

" Ingnierie Matriaux, Mcanique, Energtique, Environnement, Procds, Production"


prsente et soutenue publiquement
par

Sylvain CHARMOND
le mardi 15 dcembre 2009

DEVELOPPEMENT D'UN FOUR MICRO-ONDES MONOMODE


ET FRITTAGE DE POUDRES CERAMIQUE ET METALLIQUE

DIRECTEURS DE THESE
M. Claude Paul CARRY & M. Didier BOUVARD

JURY
M.
M.
M.
M.
M.
M.
M.

Patrice GOEURIOT
Guillaume BERNARD-GRANGER
Sylvain MARINEL
Claude Paul CARRY
Didier BOUVARD
Lionel BONNEAU
Sbastien VAUCHER

Prsident
Rapporteur
Rapporteur
Directeur de thse
Directeur de thse
Examinateur
Examinateur

-2-

Je ddie ce mmoire mon grand-pre, Ren CHARMOND,


un homme dot d'une forte personnalit, exemplaire de gnrosit et de courage,
qui aurait t si heureux et si fier de voir l'aboutissement de ce travail.

-3-

-4-

REMERCIEMENTS
Cette thse de doctorat s'est droule entre octobre 2006 et dcembre 2009 au laboratoire de Science
et Ingnierie des Matriaux et Procds, UMR 5266 CNRS/Grenoble INP/UJF. Ce travail de recherche sur
le frittage micro-ondes a pu tre effectu grce au Bonus Qualit Recherche attribu par le Conseil
Scientifique de Grenoble INP dans le cadre de sa politique de soutien des projets sur des thmes
mergents.

Je commencerai tout d'abord par remercier les porteurs de ce projet, M. Jean-Marc CHAIX, ex-directeur
du laboratoire LTPCM, M. Didier BOUVARD, ex-directeur du laboratoire GPM2, sans qui cette thse
n'aurait pas vu le jour. Je les remercie galement, ainsi que M. Michel PONS, actuel directeur du
laboratoire SIMaP, pour leur accueil et les moyens mis ma disposition pour la ralisation de ces travaux.

Je tiens exprimer toute ma reconnaissance Paul CARRY, Professeur l'UJF, et Didier BOUVARD,
Professeur Grenoble INP, qui ont su encadrer cette thse avec une grande disponibilit, un soutien
constant, des conseils clairs et un optimisme fou !!! Des qualits bien ncessaires pour tenir le cap durant
ces trois annes "d'exploration" du frittage micro-ondes. Les degrs la fois d'humour et d'autodrision
de chacun ont t des lments importants durant ces trois annes d'une collaboration fort agrable. Enfin,
je veux rendre hommage leur patience et leur important travail de relecture des derniers mois ...
week-ends compris !

Pour leur lecture attentive et leur analyse critique de ce mmoire de thse, ainsi que l'honneur qu'ils m'ont
fait de prendre part mon jury de thse, je souhaite exprimer toute ma gratitude Messieurs Patrice
GOEURIOT, Guillaume BERNARD-GRANGER, Sylvain MARINEL, Lionel BONNEAU et Sbastien VAUCHER.

Un immense merci toutes les personnes ayant partag mon quotidien et ayant contribu de prs ou de loin
ces travaux :

- l'assistance technique : Alain DOMEYNE, Gilles BOUTET, Jean-Louis CHEMIN, Jean-Jacques


FRANCIOSI, Pierre CHOLAT, Rachel MARTIN et Charles JOSSEROND pour leur aide prcieuse lors de la
conception du four micro-ondes, la maintenance des quipements, les nombreux dpannages ou tout
simplement pour leur salut amical et nos nombreux changes.

- l'quipe du CMTC, et tout particulirement Frdric CHARLOT, Francine ROUSSEL et Stphane


COINDEAU pour m'avoir fait bnficier de leur expertise en caractrisation, et surtout pour leur
professionnalisme et leur grande gentillesse.

-5-

- Amlie MOREAU, stagiaire-ingnieur SIMaP/Schneider-Electric, pour avoir tent, avec


persvrance et parfois pertes et fracas (!), de chauffer par micro-ondes ses matriaux et pour avoir ainsi
contribu la mise au point du four ...
- Gabriela VILAS BOAS ORNELAS, tudiante PHELMA, pour son tude sur le frittage micro-ondes
d'une poudre de ZnO.
- le groupe d'tudiants de PHELMA form par Guillaume PERRIN, Florian LEBRUN et Charles
MEURICHE pour leur contribution importante l'instrumentation et la rgulation du four micro-ondes.

- les sympathiques et dvous agents des services administratifs du laboratoire SIMaP, de l'cole
PHELMA (ex-ENSEEG) et de l'Ecole Doctorale I-MEP, en particulier Nathalie LOMBARDO "qu'est-ce
qu'on a pu rigoler en regardant la nomenclature de l'INPG... merci pour ton aide, ta disponibilit et ta
gentillesse!", mais aussi Nadine THIEBLEMONT, Jacqueline CUOQ et Augustine ALESSIO pour leur
amabilit... mme lors des demandes urgentes!

- l'ensemble du personnel du laboratoire SIMaP, de l'cole PHELMA (ex-ENSEEG) et du CIES.

- les quipes d'enseignants m'ayant accueilli avec sympathie, apport d'utiles conseils et
accompagn au cours de mon monitorat : Jean-Michel MISSIAEN (merci d'avoir accept d'tre mon tuteur
et pour le temps que tu as pass rdiger consciencieusement chaque rapport annuel pour le CIES...),
Sandrine BRICE-PROFETA, Muriel VERON, Annie ANTONI-ZDZIOBEK, Bernard BONNET, Yves BRECHET,
Luc SALVO, Michel DUPEUX, Kader ZAIDAT, Nicolas SERGENT, Richard BRESSOUX, Fabien VOLPI,
Grgory BERTHOME, Alain DENOYELLE, Marian CHATENET, Karine GUILLY, Muriel MERENDA, Vincent
FRISTOT, Patrice PETITCLAIR, etc ...

Et enfin les derniers mais pas les moindres, je pense tous les collgues du SIMaP et d'ailleurs, ainsi qu'
la famille qui ont agrment cette tranche de vie d'une bonne dose de bonheur mais aussi d'encouragements
me permettant de relever chacun de mes dfis. Derrire les quelques portraits, rappels d'anecdotes ou
traits de caractre se cache chaque fois une personne que j'ai t trs heureux de rencontrer et que je
remercie avant tout chaleureusement pour son coute, ses conseils et son soutien :
- les collgues du bureau 109 ou "l'quipe du 109" :
Mon copain Jean-Jo, "arrte de faire le scientifique mec, espce de rigolo!", merci pour tes nombreux coups
de mains, pour ton soutien tout au long de ces 3 annes partages, pour nos longues et enrichissantes
discussions scientifiques et aussi non-scientifiques autour d'un caf, d'un th, d'une bire, d'une cigarette,
d'un dilatomtre, d'un four micro-ondes, sur un tlsige, en haut de la piste des Roberts se dire "trop
bien, on y retourne ou pas?" et surtout pour les nombreuses et franches rigolades!

-6-

Mon ami turc, Emre, "un type inclassable, unique, un brin excentrique...", merci pour tout ce que tu as
apport avec toi de Turquie, et je ne parle pas uniquement des magnets d'Izmir, de ton drle d'il de
bonne aventure, des loukoums et autres dlices de Turquie. Tu t'es formidablement bien intgr parmi nous
grce ta volont, ta curiosit et une certaine jeunesse "t'inquites, tu ne fais pas ton ge vieux!". C'est
galement avec un immense bonheur que tu as t un compagnon de frittage mais aussi de voyage en
Turquie, en Californie et au Maroc.
"Les Cocottes du 109 !" :
Lilie, Miss METEO, un sens de l'humour devenu, avec la force du temps, toute preuve! Mme si j'ai d
pour cela essuyer de nombreuses balles... Ct cuisine, tu partages le Fouet d'Or avec Val, dans la catgorie
"Mais il est encore trop bon ce gteau!", pour tes galettes des rois, tes fondants au chocolat et tes
brownies et aussi ceux que tu faisais pour ce flmard de Jean-Jo, "T'achtes les ingrdients? Tiens, je te
file ma CB avec le code.".
Cc, "la gentille Industrielle", un sens de l'humour trs dvelopp aussi, mais faut pas pousser quand mme!
Heureusement, avec toi je n'ai pas essuy de lancer de seringues! ;-) Je te dcerne le Fouet d'Argent, dans
la catgorie "Recettes Originales", pour tes gteaux exprimentaux auxquels nous n'avons pas toujours pu
chapper... Mais qui va tre dcern le Fouet d'Or ??? Suspens ...
Jean-Jo, Emre, Lilie et Cc, c'tait avec beaucoup de plaisir et de bonheur que j'ai partag votre bureau
et tous ces moments de notre dure mais surtout heureuse vie de thsard.
- Val, merci d'avoir dpass ta premire impression "Tu ne te rappelles pas? Ma tte de premier de
la classe ?!" et d'avoir grandement facilit l'intgration des nouveaux grce tes qualits humaines, ton
dynamisme, ta bonne humeur quotidienne, tes 1000 ides/s et ... bien entendu ton brin de folie !!!
- Oussama, Mouss, my friend, notre rayon de soleil venu de Tunisie, une gentillesse hors norme
derrire un sourire norme ! Au fait, on se donne rendez-vous avec nos bambins l'arbre de Nol d'A&D???
;-)
- LE rugbyman : "Dans quel tat, je vais encore retrouver mon Guilhem lundi matin...? Ae! Ouh...
Ah ouai, ils t'ont bien amoch quand mme l!" Guilhem, mon clat de rire du lundi matin, tu vas me manquer!
- Coco, qui n'a pas encore fini de sourire en voyant revenir Guilhem de ces we-rugby... Plus de trois
ans ont pass depuis notre trs brve conversation pendant un cours de Master, et je te connais
heureusement bien moins sauvage et plus bavarde aujourd'hui, grande timide! ;-p Ex-collgue SIMaP et
future collgue ERAMET, pour quelques mois au moins et peut-tre plus, c'est toi que je dcerne le
fameux Fouet d'Or, dans la catgorie "Recettes Originales", pour tes terribles gteaux "avec une recette
au pif" que nous avons toujours mangs avec le sourire ... mais qui ont bien failli nous touffer !!!" A part a,
je t'adore bien sr! ;-)
- le thsard (parfois oubli ...) du 3me : BenJ, cette fois je ne t'oublierai pas !!! Quelques lignes rien
que pour toi et pour m'excuser d'avoir oubli, quelques fois, de t'appeler pour aller manger ou pour le caf
du matin ... ;-) Longue vie toi JPOC !

-7-

- les post-docs (et cafinomanes ...) : en particulier, Sylvain et Gwenal, et surtout les piliers (de la
cafet'?) de l'anne 2009, Ben, Seb et Jean-Phi pour leur sympathie, leurs nombreux encouragements et
leurs prcieux conseils dans la dernire ligne droite, merci les gars!
- les coureurs de fond d'entre 12h et 14h, adeptes de la formule "10 km-douche-sandwich-th" ...
et que certains surprenaient parfois piquer du nez sur leur clavier en dbut d'aprs-midi, ils se
reconnatront...
- les randonneurs :
Yann, que d'annes ont passes depuis le Lam', l'internat et les colles Lalande! Toujours relever les
mmes dfis et malgr nos diffrents centres d'intrt et parcours (physique/chimie, Ile de
France/Auvergne, prof/ingnieur, UJF/Grenoble INP), notre chemin s'est recrois avec bonheur dans les
environs de Grenoble pour faire une thse, un il sur le Taillefer, l'autre sur les sommets de Belledonne !!!
Et l'histoire semble recommencer, prof ou ingnieur entre Ile de France et Auvergne !!! Patience, un jour
nous reviendrons! A nos nombreuses randonnes, accompagns de quelques ptillantes blondes, brunes ...
mais aussi blanches ou ambres au fond du sac, sans oublier nos discussions qui nous ont parfois fait perdre
le nord magntique, particulirement en Chartreuse !!!
Greg, Val "on en aura fait des km dans nos chres montagnes... et avec notre Turc sur le dos !!!"
Emre, les "french goats" ne t'ont pas toujours mnag mais tu nous as pat plus d'une fois par tes
ressources physiques et mentales. Un sacr montagnard ce zbre d'Anatolie!
Je pense aussi Mouss qui n'oubliera pas sa premire sortie en raquettes!
- les cyclistes/VTTistes : Greg, GuiGui & Steph, Ten & Nat, Nico & Flo, Lolo & Malika, Jen, Antoine,
gr & Ahmad, Val & Freddy ... merci pour toutes ces belles sorties partages autour de Grenoble, le lac de
Paladru, en Pays Matheysin, dans le Verdon, en Turquie et en Allemagne.
- le club des mtallurgistes passionns : GuiGui, Nico, Ten, Ian, Lolo... A toutes nos savantes et
enrichissantes discussions... dans l'incomprhension, la protestation puis la rsignation de nos femmes et
compagnes !!!
- les amateurs de raids multisports :
- la fabuleuse quipe des RAIDDOC de l'inoubliable (car abominable?!) Raid INPG 2008 Cc, GuiGui, Ten &
Nico et nos supportrices !!!
- la fine quipe MAILLONnaise (gros-MAILLON, MAILLON-fut, MAILLON-manquant, MAILLON-rapide
et casse-MAILLON) des we rando-raids 2007/2008 de Chambry et Nice, Nico & EstL, Seb, Alain &
Pascale! Merci aussi Daniel & Corinne pour l'accueil, la prparation mentale et le rconfort d'aprs course!
- les skieurs/snowboardeurs :
- JJR, toujours fidle aux Roberts, je n'oublierai pas ton "j'ai tout lch sur la fin!".
- Greg, mme si ce n'est pas demain la veille que j'enverrai du pltre comme toi, n'est pas Savoyard qui
veut, c'tait un plaisir de te suivre sur et en dehors des pistes mme si j'ai parfois failli finir dans les
arbres!

-8-

- Et tous les autres compagnons de glisse de part les Alpes, GuiGui & Steph, JJR & ClM, BenJ, Jean-Marie,
Seb, Clairette, Coraly, Audrey, Christophe (freerider pro, impressionnant!) ainsi que Lolo & Isa, Nono &
Prou, Ion & Francky, Arnaud & Charline, Nico & EstL, Alice & Juju (Freerider de V'soul!), Claire, qui je
dois beaucoup sur des skis, toi qui dis m'avoir tout appris (ou presque...), je ne l'oublierai jamais ...
car tu me le rappelles si souvent !!! ;-p
- les grimpeurs :
Greg, M. le Professeur, merci pour ta patience et pour m'avoir fait partager tes connaissances de
techniques de corde et d'escalade ainsi que ta passion de la montagne.
Merci aussi Val, Tonio, Mike, Emre et Coco qui ont toujours bien tenu la corde quand j'ai lch prise !!!
- les footballeurs et autres organisateurs des TdF 2007 et 2009 :
Respect aux "Aigles d'Acier", Bchir, Mouss, Ian, etc. Merci aux "Mouches d'Alu" de m'avoir invit dans
leur quipe en 2007. Salutations l'quipe PM/PMD 2009 "la prochaine fois, on s'entrane les gars!".
- les voyageurs : Greg, mon compagnon de voyage en Turquie, gr, Ahmad et leurs amis
stambouliotes, ainsi qu'Emre et Riza pour nous avoir accueilli si chaleureusement et pour nous avoir fait
dcouvrir les richesses de leur pays ; enfin, la bande du "California Road Trip 2008", JJR, ClM, Emre et ClR,
quel merveilleux voyage au son des Eagles "Welcome to the Hotel California" !!!
- tous les autres qui ont partag un premier bureau, une fondue savoyarde, un repas de Nol ou un
repas au RU, une galette des rois, un caf, une partie de tarot, une soire crpes, une sortie ski, un bowling,
etc ... Anne, Stphanie, Fabiola, Franois, Joris, Marion, Jean-Louis, Ccile ...

A ma famille, je pense bien sr mes grands-mres, et surtout mes parents et ma sur, Christelle,
merci de votre confiance et de votre amour, chaque instant, je ne vous remercierai jamais assez ...

Enfin, Claire qui, depuis prs de 9 ans, partage ma vie, merci pour tes multiples remises en question qui
m'ont fait avancer et grandir plus que renoncer et souffrir, merci de ton soutien et de ton coute car si tu
as toujours cru en moi, sache que je n'ai eu confiance en moi qu' travers toi, jta

A notre Princesse ...

-9-

- 10 -

SOMMAIRE
__________________________________________________________________________________
INTRODUCTION
p.15
__________________________________________________________________________________
CHAPITRE I
p.19
LE CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES
I.A. ORIGINE DES MICRO-ONDES

p.20

I.B. PROPAGATION DES MICRO-ONDES

p.23

I.C. TRANSFERT DES MICRO-ONDES A LA MATIERE

p.37

I.D. PRINCIPE DU CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES :


INTERACTIONS MICRO-ONDES / MATERIAU

p.41

I.E. SPECIFICITES DU CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES

p.58

I.A.1. LES MICRO-ONDES DANS LE SPECTRE ELECTROMAGNETIQUE


I.A.2. LES GENERATEURS D'HYPERFREQUENCES
I.B.1. LA PROPAGATION EN ESPACE LIBRE
I.B.2. LA PROPAGATION EN GUIDE D'ONDE
I.B.2.a. Structures permettant la propagation guide
I.B.2.b. Modes de propagation
I.B.2.c. Solution gnrale de l'quation de propagation
I.B.2.d. Conditions de propagation
I.B.2.e. Configuration du champ lectromagntique pour le mode fondamental
I.B.3. LA REFLEXION A LA SURFACE D'UN CONDUCTEUR
I.C.1. LES CAVITES ELECTROMAGNETIQUES
I.C.2. LES CAVITES MULTIMODES
I.C.3. LES CAVITES MONOMODES RESONANTES

I.D.1. ASPECTS MACROSCOPIQUES


I.D.2. POLARISATION & PHENOMENE DE RELAXATION
I.D.2.a. Polarisation
I.D.2.b. Relaxation
I.D.3. ASPECTS MICROSCOPIQUES
I.D.3.a. Contributions du champ lectrique
I.D.3.b. Contributions du champ magntique
I.D.4. PUISSANCE DISSIPEE & PROFONDEUR DE PENETRATION
I.D.4.a. Cas du champ lectrique
I.D.4.b. Cas du champ magntique
I.E.1. ASPECTS ENERGETIQUES
I.E.2. TRANSFERTS THERMIQUES ET CHAMP DE TEMPERATURE

__________________________________________________________________________________
CHAPITRE II
p.63
DEVELOPPEMENT D'UNE CAVITE MICRO-ONDES
MONOMODE RESONANTE INSTRUMENTEE

II.A. CARACTERISTIQUES GENERALES DU FOUR MICRO-ONDES


II.A.1. LA SOURCE ELECTROMAGNETIQUE
II.A.1.a. Gnrateur haute tension et magntron
II.A.1.b. Antenne et bride de guide d'onde
II.A.1.c. Circulateur + Charge adapte = Isolateur
II.A.2. LA CAVITE MONOMODE RESONANTE
II.A.2.a. Guide d'onde et iris de couplage

- 11 -

p.64

II.A.2.b. Cavit centrale


II.A.2.c. Piston court-circuit mobile
II.A.2.d. Modes de rsonance possibles

II.B. DEVELOPPEMENTS TECHNIQUES DE LA CAVITE

p.72

II.C. INSTRUMENTATION

p.88

II.B.1. DETERMINATION DE LA TEMPERATURE DES MATERIAUX


II.B.1.a. Mesures de la temprature dans une cavit micro-ondes ?
II.B.1.b. Introduction la thermographie
II.B.1.c. Techniques de mesure thermographique
II.B.1.d. Caractristiques techniques principales
II.B.2. ENVIRONNEMENT DE L'ECHANTILLON
II.B.2.a. Atmosphre de frittage
II.B.2.b. Positionnement de l'chantillon et du suscepteur
II.B.2.c. Une seule cavit, plusieurs modes de chauffage
II.B.2.d. Emplacement de la camra IR
II.C.1. ACQUISITION DES DONNEES
II.C.2. PROCEDURE DE REGULATION DU FOUR

II.D. MODELISATION 3D PAR ELEMENTS FINIS DU FRITTAGE MICRO-ONDES DE


ZIRCONE DANS UNE CAVITE MONOMODE
p.90

II.D.1. DESCRIPTION GENERALE


II.D.1.a. La cavit monomode modle
II.D.1.b. Le code de calcul : COMSOL Multiphysics
II.D.1.c. La rsolution du calcul pas pas
II.D.1.d. Les paramtres du procd et des matriaux
II.D.2. RESULTATS DES CALCULS
II.D.2.a. Perturbation du champ lectrique par un dilectrique
II.D.2.b. Distribution de temprature dans l'chantillon
II.D.2.c. Distribution du champ lectrique avec un suscepteur
II.D.2.d. Perturbation du champ lectrique par les chemines, l'chantillon et son support
II.D.3. CONCLUSIONS

__________________________________________________________________________________
CHAPITRE III
p.103
MATERIAUX ET TECHNIQUES EXPERIMENTALES

MISE AU POINT D'UNE PROCEDURE DE PILOTAGE


D'UN CYCLE THERMIQUE EN FRITTAGE MICRO-ONDES

III.A. MATERIAUX : ORIGINES, PROPRIETES, APPLICATIONS

p.104

III.B. CARACTERISATION DES POUDRES / DES MATERIAUX FRITTES

p.110

III.C. MISE EN FORME DES POUDRES & FRITTAGE

p.120

III.A.1. ZIRCONE
III.A.2. NICKEL

III.B.1. LES POUDRES


III.B.1.a. Zircone yttrie 2% molaire 2Y-TZP
III.B.1.b. Nickel pur
III.B.2. LES MATERIAUX FRITTES
III.B.2.a. Masse volumique gomtrique
III.B.2.b. Masse volumique par immersion
III.B.3. CARACTERISATION MICROSTRUCTURALE
III.B.3.a. Techniques cramographiques et mtallographiques
III.B.3.b. Observations microstructurales
III.B.3.c. Limite de l'attaque thermique

- 12 -

III.C.1. COMPACTION
III.C.1.a. Compaction en matrice simple et double effet
III.C.1.b. Compaction isostatique froid
III.C.2. DELIANTAGE
III.C.3. PROCEDURE D'ETUDE DU FRITTAGE CONVENTIONNEL
III.C.4. PROCEDURE D'ETUDE DU FRITTAGE MICRO-ONDES
III.C.4.a. Dtermination de la temprature par thermographie IR
III.C.4.b. Paramtres contrlant le chauffage
III.C.4.c. Optimisation de la procdure de chauffage

__________________________________________________________________________________
CHAPITRE IV
p.141
ETUDE COMPARATIVE
FRITTAGE MICRO-ONDES FRITTAGE CONVENTIONNEL
D'UNE POUDRE CERAMIQUE zircone yttrie
ET D'UNE POUDRE METALLIQUE nickel pur
PREAMBULE
quelques rappels sur le frittage "naturel" en phase solide
_________________________________________

p.142

A. LES FORCES MOTRICES DU FRITTAGE

p.142

B. APPROCHE MICROSCOPIQUE DU FRITTAGE

p.146

A.1. LA FORCE MOTRICE GLOBALE


A.2. LES FORCES MOTRICES LOCALES
A.2.a. Contraintes exerces aux interfaces
A.2.b. Contraintes exerces sur les lignes triples

B.1. STADE INITIAL : FORMATION ET CROISSANCE DES PONTS ENTRE PARTICULES


B.2. STADE INTERMEDIAIRE : ELIMINATION DE LA POROSITE OUVERTE
B.3. STADE FINALE : ELIMINATION DE LA POROSITE OUVERTE

_________________________________________
PARTIE I
p.149
FRITTAGE D'UNE POUDRE CERAMIQUE : LA ZIRCONE YTTRIEE 2Y-TZP
_________________________________________

IV-I.A. REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

p.149

IV-I.B. FRITTAGE DE COMPRIMES DE ZIRCONE 2Y-TZP : RESULTATS

p.161

IV-I.C. DISCUSSION

p.173

IV-I.A.1. LE FRITTAGE CONVENTIONNEL


IV-I.A.2. LE FRITTAGE MICRO-ONDES
IV-I.A.2.a. Dispositifs de chauffage dans des cavits multimodes
IV-I.A.2.b. Dispositifs de chauffage dans des cavits monomodes
IV-I.A.2.c. Les principaux rsultats ...
IV-I.B.1. LE FRITTAGE CONVENTIONNEL
IV-I.B.2. LE FRITTAGE MICRO-ONDES DIRECT
IV-I.B.2.a. Analyse des essais
IV-I.B.2.b. Observations microstructurales et densification
IV-I.B.3. LE FRITTAGE MICRO-ONDES HYBRIDE
IV-I.B.3.a. Analyse des essais
IV-I.B.3.b. Observations microstructurales et densification

IV-I.C.1. EFFET DU CHAUFFAGE MICRO-ONDES SUR LA DENSIFICATION

- 13 -

IV-I.C.2. EFFET DU CHAUFFAGE MICRO-ONDES SUR LA MICROSTRUCTURE

IV-I.D. CONCLUSIONS

_________________________________________
PARTIE II
FRITTAGE D'UNE POUDRE METALLIQUE : LE NICKEL
_________________________________________

p.179

p.181

IV-II.A. REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

p.181

IV-II.B. FRITTAGE DE COMPRIMES DE NICKEL PUR : RESULTATS

p.185

IV-II.C. CONCLUSIONS

p.193

IV-II.A.1. LE CHAUFFAGE DE METAUX PAR MICRO-ONDES : UNE HERESIE ?


IV-II.A.2. MISE EN EVIDENCE DU CHAUFFAGE DE POUDRES METALLIQUES SOUS CHAMPS
MAGNETIQUE ET ELECTRIQUE
IV-II.A.3. ELABORATION PAR CHAUFFAGE MICRO-ONDES DE PIECES METALLIQUES
FRITTEES
IV-II.A.4. DES EFFETS SPECIFIQUES AUX MICRO-ONDES ?
IV-II.B.1.
IV-II.B.2.
IV-II.B.3.
IV-II.B.4.

LE FRITTAGE CONVENTIONNEL
LE CHAUFFAGE MICRO-ONDES SOUS CHAMP MAGNETIQUE
LE CHAUFFAGE MICRO-ONDES SOUS CHAMP ELECTRIQUE
OBSERVATIONS MICROSTRUCTURALES

__________________________________________________________________________________
CONCLUSION GENERALE
p.195
__________________________________________________________________________________
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
p.199
__________________________________________________________________________________
ANNEXE
p.207
__________________________________________________________________________________

- 14 -

INTRODUCTION
Historiquement, la premire application des hyperfrquences, appeles l'poque ondes
ultra-courtes, centi- ou dcimtriques, date des annes 1930 avec la mise au point d'un
dtecteur d'obstacles l'origine pour le transport maritime. Pour l'anecdote, en 1935, le
paquebot "Normandie" est le premier navire au monde tre quip d'un tel dispositif
permettant la dtection d'icebergs et de bateaux plusieurs kilomtres. Puis le
dclenchement du second conflit mondial fut l'origine d'efforts de guerre considrables
dans le domaine des hyperfrquences, avec des applications militaires telles que la
dfense antiarienne, pour aboutir la technologie des dtecteurs radar actuels. Dans
les annes d'aprs guerre, les recherches se sont poursuivies dans le domaine des
tlcommunications et se sont accompagnes du dveloppement de gnrateurs et de
dtecteurs d'hyperfrquences toujours plus puissants, sans souponner que cette qute
allait tre l'origine d'une dcouverte fortuite qui allait donner naissance une nouvelle
technique de chauffage ...
La petite histoire raconte que cette dcouverte a t faite dans les annes 50 par des
ingnieurs de l'entreprise amricaine d'quipement militaire Raytheon Corp. qui
travaillaient sur la conception de gnrateurs d'hyperfrquences plus performants pour
amliorer la qualit des radars. Ces derniers constatrent que les magntrons
permettaient de se rchauffer les doigts, avant que certains ne dcouvrent rapidement
qu'il tait aussi possible de rchauffer diverses denres alimentaires. De ces travaux de
recherche taient ns non seulement le premier magntron fonctionnant de manire
continu mais aussi le chauffage par micro-ondes. Il faudra attendre quelques annes
avant que cette technologie soit transpose d'un point de vue technique et conomique
aux procds de chauffage que l'on connat aujourd'hui.
Depuis une soixantaine d'annes, la technologie des hyperfrquences n'a cess d'tre
tudie et dveloppe pour dboucher sur de nouvelles applications dans des secteurs
aussi divers que la dtection et les communications qui sont bien entendu les applications
historiques, mais aussi sur les procds de chauffage par micro-ondes utiliss pour les
synthses chimiques, l'agroalimentaire, le schage du bois, la vulcanisation des
lastomres, le secteur mdical ... Mais ce sont surtout les annes 80 qui ont marqu
l'avnement et la dmocratisation du chauffage micro-ondes avec l'apparition des fours
micro-ondes de cuisine. Rapidit, simplicit et conomie d'nergie ont fait le succs de
cette technologie par rapport aux modes de cuisson traditionnels. L'nergie micro-ondes
a largement investi les cuisines mais l'application de ce mode de chauffage aux procds
d'laboration des matriaux a connu un essor moins spectaculaire.

- 15 -

L'intrt pour le chauffage par micro-ondes dans l'industrie cramique remonte aux
annes 60, alors que les conomies d'nergie et de temps taient dj une proccupation
importante, avec des applications basses tempratures comme le schage ou la prise des
ciments et des applications hautes tempratures comme le frittage, mais aussi la fusion
d'oxydes rfractaires et mme la clinkrisation [BER 76] [COL79].
Ds la fin des annes 1980, de nombreux travaux ont montr que la plupart des poudres
cramiques pouvaient tre chauffes et mme frittes par micro-ondes. Mieux, ce mode
de chauffage original permettrait le dveloppement de microstructures plus fines et plus
uniformes [SUT89] [PAR91] [TIA91] [JAN92] [CLA96] que le frittage conventionnel. Il
semble que les effets combins d'une temprature de frittage basse et d'un temps de
frittage court rduisent significativement les cintiques de croissance des grains lors du
frittage.
Par ailleurs, de nombreux auteurs [JAN92] [NIG96] [NIG97] [UPA01] [WAN06] [BIN 08]
ont rapport galement une acclration apparente des cintiques de densification
basse temprature, un phnomne qu'ils ont tent d'attribuer des effets "non
thermiques" induits par le champ lectromagntique sur les phnomnes de transport de
la matire. Ces rsultats prometteurs ont t l'origine d'un nouvel engouement des
fritteurs pour le chauffage par micro-ondes. De multiples solutions technologiques ont
alors t mises en uvre avec diffrentes frquences micro-ondes, des cavits
multimodes ou monomode, des chauffages avec ou sans suscepteur, diffrentes
gomtries de suscepteurs, afin d'explorer toutes les potentialits de ce mode
d'laboration.
Cependant, la multitude de rsultats parfois spectaculaires obtenus sur une grande
varit de matriaux ne s'accompagna pas d'une aussi spectaculaire avance de la
comprhension des interactions entre le champ lectromagntique et les matriaux qui
favoriseraient la densification et limiteraient la croissance des grains. La premire raison
est lie aux techniques de mesure de la temprature et leurs incertitudes, dues
notamment aux spcificits du chauffage par micro-ondes (gradients thermiques
inverses), qui ont souvent remis en cause l'ampleur des effets bnfiques du chauffage
micro-ondes. Ensuite, la comparaison directe entre le frittage micro-ondes et le frittage
conventionnel demeure controverse en raison des difficults de matrise d'un cycle de
frittage dans un four micro-ondes. Or, cette comparaison est une des clefs permettant
une meilleure comprhension et valuation des spcificits du chauffage micro-ondes
dans le domaine des matriaux.
Enfin, la possibilit de chauffer et de fritter des poudres mtalliques [ROY 99] [AGR 00]
[CHE 01] [CHE 02] par chauffage micro-ondes constitue la nouveaut la plus surprenante
dans ce domaine, car en principe les mtaux massifs rflchissent les micro-ondes. Ces

- 16 -

rsultats ouvrent de nouveaux champs d'applications au frittage micro-ondes de poudres


mtalliques, bien que des efforts considrables restent faire pour comprendre les
mcanismes de chauffage.
Les travaux mens jusqu' prsent sur le frittage micro-ondes d'une multitude de
matriaux

laissent

supposer

des

effets

spcifiques

et

favorables

du

champ

lectromagntique sur les cintiques des mcanismes de densification. Nanmoins, une


certaine perplexit vis--vis de ce procd versatile demeure dans une partie de la
communaut scientifique et chez les industriels essentiellement en raison du manque de
connaissance et de comprhension de cette technique de chauffage. C'est pourquoi au
laboratoire SIMAP nous nous sommes intresss au frittage micro-ondes dans le but
d'acqurir une comptence scientifique et technique sur ce type de frittage rapide.
La dmarche adopte consiste raliser dans un premier temps des expriences sur des
matriaux et des gomtries "modles" avec un suivi l'chelle macroscopique et
l'chelle microstructurale. Les matriaux choisis sont une poudre cramique de zircone
yttrie (2%mol) et une poudre mtallique de nickel pur, deux poudres dont nous
connaissons les cintiques de densification et de dveloppement microstructural en
frittage conventionnel. Ensuite, des associations de ces deux matriaux sous forme de
matriaux composites, multicouches ou gradient peuvent tre envisages comme c'est
le cas par exemple dans les piles combustible ou les aubes de turbine. Ainsi, une bonne
comprhension du frittage micro-ondes de ces matriaux pourra servir l'avenir de base
pour des tudes sur des systmes de matriaux plus complexes tels que des cermets
Ni/ZrO2.
Ce manuscrit est constitu de quatre chapitres dont voici le contenu :
Le

chapitre

s'intresse

la

propagation

des

micro-ondes,

de

la

source

lectromagntique jusqu'aux cavits multimodes et monomodes. D'autre part, sont


exposs les mcanismes de chauffage propres au chauffage par micro-ondes qui
rsultent des interactions entre les composantes lectrique ou magntique et les
matriaux ainsi que ses spcificits thermiques.
Le chapitre II s'applique dcrire les caractristiques de notre cavit monomode et des
modes de rsonance autoriss ainsi que les amliorations apportes la conception de la
cavit afin de disposer de plusieurs modes d'laboration -frittage micro-ondes avec ou
sans suscepteur et sous atmosphre contrle- et d'avoir un meilleur suivi de la
temprature des chantillons en utilisant une camra thermique IR. Par ailleurs, la
prsentation de rsultats de la modlisation du frittage micro-ondes dans ce type de
cavit apporte de nouveaux lments pour la comprhension des interactions entre le
champ lectromagntique et les matriaux (chantillons, suscepteur, supports).

- 17 -

Le chapitre III prsente d'une part les caractristiques des poudres, les techniques de
mise en forme, de frittage et de caractrisations des matriaux fritts et d'autre part la
mise au point et la justification d'un protocole original de pilotage en temprature du
frittage micro-ondes dans une cavit monomode.
Le chapitre IV prsente les rsultats d'tudes comparatives entre le frittage micro-ondes
et le frittage conventionnel d'une poudre cramique (zircone yttrie 2Y-TZP) et d'une
poudre mtallique (nickel pur). Ces rsultats sont analyss et interprts en termes
d'influence du champ lectromagntique sur les mcanismes de densification et de
dveloppement microstructural de ces matriaux.

- 18 -

CHAPITRE I

LE CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES

- 19 -

Dans ce chapitre consacr au chauffage par micro-ondes, nous allons tout d'abord nous
intresser la propagation des micro-ondes, de la source lectromagntique jusqu'aux
cavits multimodes et monomodes. Puis, nous exposerons les mcanismes de chauffage
propres au chauffage par micro-ondes qui rsultent des interactions entre les
composantes lectrique ou magntique et les matriaux ainsi que ses spcificits
thermiques.

I.A. ORIGINE DES MICRO-ONDES

I.A.1. LES MICRO-ONDES DANS LE SPECTRE ELECTROMAGNETIQUE


[COM 96]
Le spectre lectromagntique est la dcomposition du rayonnement lectromagntique
selon ses diffrentes composantes en termes de frquence, d'nergie des photons ou
encore de longueur d'onde associe. Ces trois grandeurs, frquence ( ou

f ), nergie

( E ) ou longueur d'onde ( ), sont lies deux deux par la constante de Planck h et la


vitesse de la lumire c :

E h.

quation 1

c .

quation 2

Ce spectre (Figure 1) est divis arbitrairement en diffrents domaines, appeles bandes,


identifis par les mthodes utilises pour produire ou dtecter le rayonnement. Il n'existe
aucune diffrence fondamentale entre le rayonnement des diffrentes bandes du spectre
lectromagntique. Celui-ci s'tend des ondes radio aux rayons X et
bande des micro-ondes, appeles aussi hyperfrquences.

Figure 1 : Spectre lectromagntique

- 20 -

, en passant par la

Les micro-ondes sont des ondes lectromagntiques de longueurs d'onde intermdiaires


entre l'infrarouge et les ondes de radiodiffusion. En termes de frquence, ce domaine
s'tend de 300 MHz 300 GHz, soit des longueurs d'onde comprises entre 1 m et 1 mm.
Contrairement la lumire visible, exception faite des lasers, les micro-ondes sont des
ondes cohrentes et polarises, rgies galement par les lois de l'optique et pouvant tre
transmises, absorbes ou rflchies selon le type de matriau rencontr.
Le domaine des micro-ondes peut tre divis en bandes par dcades de frquence :
- de 0,3 3 GHz UHF (Ultra-Hautes Frquences ondes dcimtriques)
- de 3 30 GHz SHF (Supra-Hautes Frquences ondes centimtriques)
- de 30 300 GHz EHF (Extra-Hautes Frquences ondes millimtriques)
Les

hyperfrquences

sont

gres

par

des

organismes

internationaux

de

tlcommunications (Federal Communications Commission). La plupart de ces frquences


sont en effet rserves pour les communications et les radars. Suivant les rgions du
monde, ces organismes attribuent cependant des domaines de frquence pour des
applications Industrielles, Scientifiques et Mdicales (ISM). Par exemple, la bande 24002500 MHz a connu un essor considrable grce l'apparition du four micro-ondes
domestique (2,45 GHz). Mais ce n'est pas la seule bande de frquences pouvant tre
utilise pour des applications de chauffage par micro-ondes. Ainsi quelques fours microondes industriels fonctionnant d'autres frquences ont t dvelopps : 915 MHz [KAT
92], 28 GHz [JAN 88], 30 GHz [SAN 00], 35 GHz [FLI 00], 60 GHz [MIY 97], 83 GHz
[SAN 00]. Le choix d'une frquence plutt qu'une autre est bas essentiellement sur le
cot et la dimension de la cavit, ainsi que sur des contraintes d'homognit du champ
lectromagntique. Pour une cavit identique, le champ sera beaucoup plus homogne
avec une frquence plus leve, mais ceci implique un surcot important au niveau du
gnrateur de micro-ondes.

I.A.2. LES GENERATEURS D'HYPERFREQUENCES


[HEL 01]
La gnration d'hyperfrquences fait appel des tubes spciaux mettant en uvre des
rsonateurs volumiques parmi lesquels le gyrotron et le magntron. Le gyrotron trouve
des applications dans des gammes de frquences suprieures 28 GHz. En-de de cette
frquence, on utilise un magntron pour gnrer des micro-ondes avec des puissances
de l'ordre de quelques kilowatts. Ainsi, pour la majorit des applications de chauffage par
micro-ondes de matriaux avec une frquence de travail de 2,45 GHz, et c'est aussi le
cas de notre tude, le choix d'un magntron s'impose. La Figure 2 reprsente un
magntron de four micro-ondes domestique.

- 21 -

Figure 2 : Magntron 2,45 GHz de 1,2 kW


Une description rapide du magntron consisterait dire que c'est un tube lectronique
(tron) baign dans un champ magntique (magn), d'o son nom... Pour tre plus prcis,
il appartient au type des tubes champs croiss qui mettent en uvre un champ
lectrique et un champ magntique statiques et orthogonaux.
Le magntron est conu pour auto-osciller une frquence choisie (2,45 GHz dans notre
cas). Ce tube oscillateur ligne rsonante circulaire s'apparente une diode sous vide de
construction coaxiale illustre sur la Figure 3.

Figure 3 : Reprsentation d'un magntron 8 cavits [HEL 01]


La ligne rsonante circulaire est gnralement constitue de 8, 10 ou 12 petits circuits
oscillants coupls en parallles (cavits creuses dans l'anode). Le fonctionnement du
magntron repose sur le couplage d'une harmonique d'espace (mode) transporte par la
ligne circulaire et priodique avec une onde de charge d'espace transporte par les
lectrons crs dans le tube.
Au centre du tube, une cathode, chauffe indirectement ou directement (dans le cas o
le filament est la cathode) par un filament de tungstne qui est parcouru par un courant,

- 22 -

met des lectrons. L'anode, porte un potentiel positif, attire les lectrons mis par la
cathode. Or, le champ magntique qui est parallle l'axe du cylindre, et donc
perpendiculaire au champ lectrique radial, donne aux lectrons une trajectoire
parabolique dans un plan de section droite. Ce mouvement des lectrons dans l'espace
d'interaction est donc contrl par la diffrence de potentiel de plusieurs kV entre la
cathode et l'anode et par le champ magntique cr par des aimants permanents ou des
lectro-aimants (tubes champs croiss). Les lectrons qui tangentent les cavits de
l'anode sont acclrs ou ralentis par la prsence de ces cavits disposes de manire
priodique, et les paquets d'lectrons ainsi forms entranent leur oscillation : il y a autooscillation.
Ce parcours des lectrons se fait une frquence lie la gomtrie et la priodicit
des cavits creuses dans l'anode. La charge d'espace ainsi cre oscille entre anode et
cathode, et le contrle de la tension permet l'mission d'une onde puissance et
frquence

fixes.

Une

lectromagntique

antenne

(micro-ondes)

de

couplage
partir

permet

de

d'mettre

l'oscillation

des

un

rayonnement

charges

(courants

lectriques) : l'nergie lectrique est convertie en nergie lectromagntique. Cette


antenne, entoure d'une cramique pour le maintien du vide, est plonge dans un guide
d'ondes, via une transition magntron/guide dont les dimensions sont imposes par le
constructeur. La puissance micro-onde est ainsi disponible sur une bride de guide
d'ondes la sortie de cette transition.

I.B. PROPAGATION DES MICRO-ONDES

I.B.1. LA PROPAGATION EN ESPACE LIBRE


[GAR 87] [BRE 97]
Avant d'aborder la propagation des micro-ondes dans les guides d'ondes, rappelons dans

un premier temps les quations de Maxwell qui lient le champ lectromagntique ( E , B )

aux sources, c'est--dire les charges lectriques ( ) et les densits de courants ( J )


dans le cas gnral.

loi de Maxwell-flux : divB 0

loi de Maxwell-Gauss : divE

quation 3

quation 4

- 23 -



B
loi de Maxwell-Faraday : ro tE
t

quation 5

E

loi de Maxwell-Ampre : ro tB 0 J 0 0
t

quation 6

avec les grandeurs caractristiques suivantes :


- grandeurs lectriques :

E , le champ lectrique ( V .m 1 )

1
.10 9 , la permittivit dilectrique du vide ( F .m 1 )
36

D , l'induction lectrique ( C.m 2 ) dfinie telle que :

D 0 .E

quation 7

, la densit volumique de charges lectriques ( C.m 3 )

, la conductivit du milieu (

.m 1 )

- grandeurs magntiques :

H , le champ magntique ou excitation magntique ( A.m 1 )

0 4 .107 , la permabilit magntique du vide ( H .m 1 )

B , l'induction magntique ( T ) dfinie telle que :

B 0 .H

J , la densit volumique de courant ( A.m 3 )

quation 8

Les quations Maxwell-Flux, assurant la conservation du flux magntique, et MaxwellFaraday, traduisant le phnomne d'induction, sont indpendantes des charges et des
courants lectriques, sources du champ. Les quations Maxwell-Gauss et MaxwellAmpre lient le champ lectromagntique ses sources.
Dans le vide, charges et courants sont nuls, les flux des champs lectrique et magntique
sont conservatifs :

divB 0

divE 0

quation 9
quation 10

D'autre part les volutions spatiales et temporelles des champs lectrique et magntique
sont lies par les quations couples :

- 24 -



B
ro t E
t

quation 11


E
ro t B 0 0
t

quation 12

Ce couplage des volutions spatiale et temporelle des champs est analogue celui de la
tension et du courant dans une ligne lectrique, de la force et de la vitesse dans une
corde vibrante, ou de la surpression et de la vitesse dans un fluide. Ce couplage est
l'origine du phnomne de propagation des signaux lectromagntiques, qui peut se faire
dans le vide, c'est--dire en l'absence de support matriel pour la propagation. Toujours
dans le vide, cette propagation est dcrite par l'quation de D'Alembert :

1 2E
E 2 2 0
c t

1 2B
B 2 2 0
c t

quation 13

quation 14

o c est la vitesse caractristique de cette propagation dfinie telle que :

quation 15

0 0

Dans tout autre milieu que le vide, la permittivit


suprieures aux valeurs

et

et la permabilit

sont

du vide. Nanmoins les relations valables dans le vide

peuvent tre tendues un milieu dilectrique, isolant ( J 0 ) et non charg ( 0 ),


linaire homogne isotrope, dont on nglige les proprits magntiques, comme l'air par
exemple.
Dans le cas le plus gnral, les ondes lectromagntiques peuvent se propager dans les
trois directions de l'espace : c'est la propagation libre. Cependant, une distance
suffisante de son metteur, une onde lectromagntique peut tre assimile une onde
plane. Une onde est dite plane si, un instant donn, la grandeur caractrisant l'onde qui
se propage est la mme en tous les points d'un plan perpendiculaire la direction de
propagation de l'onde. Une onde plane progressive (OPP) est une onde plane qui se
propage dans une direction et un sens bien dtermins. Ces quelques dfinitions

- 25 -

permettent de caractriser le champ lectromagntique. En effet, si on cherche un


champ lectromagntique :
(i) satisfaisant aux quations de propagation sous la forme d'une onde plane progressive

(OPP) selon une direction parallle l'axe (Oz) dfinie par le vecteur unitaire u et
(ii) vrifiant les quations de Maxwell,
alors ce champ lectromagntique est transverse :


u .E 0

u .B 0

quation 16
quation 17

Par ailleurs le champ magntique est li au champ lectrique de l'onde par la relation de
structure :

u E

E c .u B
B
c

quation 18

E et magntique B sont perpendiculaires entre



eux et la direction de propagation : le tridre ( E , B, u ) est trirectangle et direct. Cette
On en dduit que les champs lectrique

onde lectromagntique, reprsente sur la Figure 4, est aussi appele onde TEM
(Transverse Electrique-Magntique).

Figure 4 : Propagation en espace libre


d'une onde plane progressive lectromagntique

- 26 -

Dans le cas des micro-ondes, les ondes lectromagntiques sont galement de forme
sinusodale et pour une frquence fixe (2,45 GHz par exemple), cela correspond un cas
particulier d'OPP dite monochromatique. L'amplitude d'une onde plane progressive
monochromatique (OPPM) se propageant dans une direction parallle l'axe (Oz) dans le
sens des z croissants peut se noter en notation complexe sous la forme :

( x, t ) 0e j (t kz

0)

Elle est caractrise par sa pulsation

quation 19

( rad .s ) et son vecteur d'onde k k .u ( m ).

Elle possde deux priodes :


- une priode temporelle :

quation 20

- une priode spatiale, autrement dit la longueur d'onde :

2
k

quation 21

Sa vitesse de propagation est gale la vitesse de propagation de sa phase :

quation 22

Ainsi, dans le cas particulier de notre OPPM lectromagntique, on peut crire le champ
lectrique en notation complexe sous la forme :


E E0e j (t k .u )

quation 23

Par ailleurs, le champ magntique d'une OPPM lectromagntique est li au champ


lectrique par la relation de structure :


k E
B

quation 24

Enfin, l'quation de propagation impose une relation, qui lie

et k , appele relation de

dispersion :

k
2

2
c

2 . 0 .0 (dans le vide)

quation 25

- 27 -

Le tridre ( E , B, k ) d'une OPPM dans le vide est donc aussi trirectangle et direct. Cette
relation est applicable aussi dans les milieux matriels condition que les ondes soient
planes, progressives et monochromatiques.
Dans le vide et la frquence de 2,45 GHz, l'onde lectromagntique a une priode
temporelle de 4,08.10-10 s et une longueur d'onde de 122,36 mm.

I.B.2. LA PROPAGATION EN GUIDE D'ONDE


[COL 79] [COM 96] [GAR 97]

I.B.2.a. Structures permettant la propagation guide


Il existe un grand nombre de structures, appeles lignes (bifilaires, coaxiales, bandes,
fentes ou fibres optiques) ou guides d'ondes (dilectriques ou mtalliques), qui
permettent la propagation guide de signaux lectromagntiques. Ainsi, les guides
d'ondes sont aux cavits ce que les lignes de transmission sont aux tlcommunications
et aux circuits lectroniques.
Pour des frquences micro-ondes comprises entre 1 et 90 GHz, la propagation des ondes
se fait dans des guides d'ondes pour lesquels les dimensions transversales (section) sont
de l'ordre de grandeur de la longueur d'onde. Ces guides d'ondes sont des tuyaux
mtalliques, de section cylindrique ou rectangulaire remplis en gnral par de l'air. Les
parois conductrices engendrent des rflexions multiples de l'onde qui imposent une
certaine distribution des champs l'intrieur du guide et des courants de conduction la
surface de ses parois. Leurs pertes sont trs faibles car l'air, dont les proprits isolantes
sont remarquables, est utilis comme dilectrique et que les parois conductrices causent
de trs faibles pertes par effet Joule.

I.B.2.b. Modes de propagation


Dans un guide d'onde, suite aux rflexions multiples sur les parois, la propagation d'une
onde peut se faire selon deux modes fondamentaux de polarisation :
- le mode TE (Transverse Electrique) : le champ lectrique est perpendiculaire la
direction de propagation et le champ magntique se trouve alors dans le plan
perpendiculaire au champ lectrique.
- le mode TM (Transverse Magntique) : le champ magntique est perpendiculaire
la direction de propagation et le champ lectrique se trouve alors dans le plan
perpendiculaire au champ magntique.

- 28 -

Ainsi, tout rgime peut tre considr comme la superposition de deux ondes :

- une onde TE (onde H) : onde plane dont le champ E est perpendiculaire la


direction de propagation et pour laquelle E z

perpendiculaire au champ E et H z

0 ; le champ H est alors dans le plan

0.

H est perpendiculaire la

direction de propagation et pour laquelle H z 0 ; le champ E est alors dans le plan

perpendiculaire au champ H et E z 0 .
- une onde TM (onde E) : onde plane dont le champ

I.B.2.c. Solution gnrale de l'quation de propagation


Bien qu'il existe de nombreux autres types de guides d'ondes, notre tude se restreindra
la propagation d'une onde lectromagntique dans les guides d'ondes mtalliques de
section rectangulaire. Cette propagation est possible si le champ lectrique de l'onde
incidente est parallle aux faces sur lesquelles cette onde va se rflchir successivement.
On exclura l'tude des modes de propagation des ondes TM pour s'intresser aux modes
de propagation de type Transverse Electrique (Figure 5).

Figure 5 : Section ABCD d'un guide d'onde rectangulaire [COM 96]


a dsigne le grand ct de la section selon (Ox)
b dsigne le petit ct de la section selon (Oy)
(Oz) est la direction de propagation

Pour les ondes TE, la fonction gnratrice H z est dtermine partir de l'quation de
propagation de la composante longitudinale (parallle (Oz)) :

t H z kc2 H z 0

quation 26

- 29 -

en tenant compte de la condition impose H z sur les parois mtalliques du guide :

H z / n 0

quation 27

kc est appele constante de propagation la coupure et est dfinie Equation 33.


Les parois du guide tant parallles la direction de propagation (Oz), cette condition se

dmontre partir de rot H

j E en tenant compte de ET 0 ( ET E.x ) et H N 0

( H N H . y ).

L'quation de propagation sur H z n'admet de solutions que pour une suite de valeurs
discrtes de kc , appeles valeurs propres. Les ondes correspondant ces valeurs de kc
sont appeles "modes de propagation". En effet, le calcul de la solution gnrale de la
propagation en guide d'ondes rectangulaires se ramne la dtermination des modes TE
(ou TM) pouvant exister dans ce guide. Ainsi, la fonction gnratrice solution de
l'quation de propagation guide que l'on obtient est :

mx ny
H z ( x, y ) H 0 cos
cos

a b

quation 28

On peut ainsi obtenir par simplification des quations de Maxwell les composantes
transversales du champ des ondes TE :

E x ( x, y ) H 0

j n
mx ny
. . cos
.sin

2
kc
b
a b
j m
ny
mx
.
. sin

. cos
2
a
kc
a
b

E y ( x, z ) H 0
H x ( x, y ) H 0

H y ( x, y ) H 0

m
k

2
c

ny
mx
.sin
. cos

a
b
a

n
k

2
c

mx ny
. cos
.sin

b
a b

quation 29

quation 30

quation 31

quation 32

avec m et n, deux entiers naturels arbitraires ( m, n ).

- 30 -

Il existe une valeur propre de kc mn pour chaque paire d'entiers naturels (m,n) tel que :

kc mn

m n

a b
2

c mn

quation 33

et chacune de ces valeurs propres correspond une solution particulire pour les champs
lectrique et magntique.

I.B.2.d. Conditions de propagation


On peut dfinir le paramtre de propagation complexe par la relation :

kc2 2

quation 34

Dans cette relation, pour un milieu dilectrique comme l'air dont les pertes sont

ngligeables

est (rel) positif et dans le type de guide d'onde considr, kc est

positif. On dfinit la frquence f , telle que f

Trois cas sont alors possibles :


- si kc
2

kc

, alors

est rel.

Par consquent, l'onde TE est de la forme :

h z H z ( x, y )e z e jt

quation 35

C'est une onde dont l'amplitude diminue exponentiellement : elle est dite vanescente, il
n'y a pas de propagation.
- si

k c2 2 f

kc
2

, alors

2 0 j

est imaginaire.

Par consquent, l'onde TE est de la forme :

h z H z ( x , y ) e j ( t z )

quation 36

- 31 -

Cette expression caractrise une onde qui se propage sans attnuation le long de l'axe
(Oz) si on nglige les pertes dans le dilectrique et les pertes ohmiques dans les parois
du guide.
N.B. : Lorsqu'il y a transmission de l'onde et propagation dans un matriau avec pertes
dilectriques (ou magntiques), il faut reprsenter le phnomne par un paramtre de
propagation complexe
par un terme en

car

(ou

est complexe et il faut aussi multiplier

e z l'expression de h z .

On peut dfinir la vitesse de phase de l'onde par :

Vp

quation 37

et la longueur d'onde guide par :

quation 38

- si kc
2

kc

f c , alors f c apparat comme une valeur limite, dite

frquence de coupure, entre un rgime o il n'y a pas propagation et un rgime o il y a


propagation. La longueur d'onde associe
calcul de

est appele longueur d'onde de coupure. Le

ne fait intervenir que kc , valeur propre de l'quation de propagation dans le

guide. kc ainsi que

ne dpendent que de la gomtrie et des dimensions du guide

d'onde tudi et sont indpendantes du dilectrique contenu dans le guide :

c mn

2
2

2
2
kc
m n


a b
2

Finalement, la relation kc

2 2


g

quation 39

2 2 , peut s'crire :

quation 40

- 32 -

d'o la relation fondamentale de la propagation guide :

2
1 1
1

c g
2

quation 41

I.B.2.e. Configuration du champ lectromagntique


pour le mode fondamental
On appelle mode fondamental, le mode ayant la longueur d'onde de coupure la plus
grande. Ainsi, pour les modes TEmn en guide d'onde rectangulaire, le mode fondamental
est le mode TE10 qui se propage avec un champ lectrique polaris verticalement. La
longueur d'onde de coupure de ce mode est

c 10 2a .

Le mode fondamental est particulirement intressant car il peut tre excit seul
contrairement aux modes d'ordre suprieur. Cette rpartition monomodale des champs
permet de contrler la configuration spatiale des composantes lectrique et magntique
ainsi que la rpartition d'nergie dans le guide d'ondes.

Ex 0

quation 42

x jk z
E y jE sin .e g
a

quation 43

Ez 0

quation 44

H x jH

x jk
sin .e
g a

gz

quation 45

Hy 0
H z H

quation 46

x jk
cos .e
c
a

gz

quation 47

Le champ magntique, qui a deux composantes orthogonales et dphases de 90, est


polarisation elliptique dans un plan perpendiculaire la direction du champ lectrique.
Dans un plan de section transversale du guide, tel que ABCD, le champ lectrique reste
parallle aux cts AC et BD puisqu'il n'a qu'une composante E y . L'expression de la
valeur efficace du champ lectrique est :

- 33 -

y eff

Ey
2

E
2

sin

quation 48

Cette valeur est indpendante de y. De plus, comme 0 x a , le profil de E sur la


section est une demi-sinusode avec minima nuls pour x 0 et x a et maximum pour

x a 2 . C'est la coupe transversale du champ E caractristique du mode fondamental


(Figure 6).

Figure 6 : Variation transversale de Ey pour le mode fondamental TE10 [COM 96]


Les lignes de courant sur les faces du guide d'ondes se calculent partir de l'expression
de la densit surfacique de courant lectrique :


JS n H

quation 49

o n est la normale une face du guide et H H x H z .

Leur rpartition sur les faces du guide est reprsente sur la Figure 7 dans laquelle le
ct a//Ox est plac horizontalement tandis que le ct b//Oy est vertical. Ces lignes
sont verticales sur les faces latrales et parallles l'axe des z uniquement au milieu des
faces infrieure et suprieure. On ne peut donc usiner des fentes dans le guide que selon
ces deux directions sans en perturber gravement le fonctionnement (rayonnement hors
du guide).

- 34 -

Figure 7 : Lignes de courants sur les faces d'un guide rectangulaire [COM 96]

I.B.3. LA REFLEXION A LA SURFACE D'UN CONDUCTEUR


[COM 96]
Aprs avoir tudi la propagation guide d'une onde lectromagntique, il est intressant
de prsenter le cas de la rflexion d'une onde lectromagntique sous incidence normale
la surface d'un conducteur parfait (Figure 8). Le rsultat de cette rflexion permet de
comprendre la formation des ondes stationnaires,

notamment dans les cavits

monomodes lorsqu'il y a rflexion sur la surface conductrice d'un piston court-circuit (cf.
I.C.3.) place perpendiculairement la direction de propagation de l'onde.
Le milieu (1) est un dilectrique caractris par

et

Le milieu (2) est un conducteur

est l'interface entre



ces deux milieux. L'onde plane incidente ( Ei , H i ) se propage selon (Oz) dans une

direction normale au plan et donne naissance une onde plane rflchie ( Er , H r ) qui
parfait l'intrieur duquel le champ lectromagntique est nul.

se propage perpendiculairement cette mme surface. Le tridre form par les vecteurs

( Ei , H i , z ) ainsi que celui form par les vecteurs ( Er , H r , z ) doivent tre directs.

( Ei , H i ) et ( Er , H r ) sont aussi lis par les conditions aux limites l'interface dilectriqueconducteur imposes par le plan conducteur

(i) la composante tangentielle du champ lectrique est nulle : ET 0 ;


(ii) la composante normale du champ magntique est nulle : H N

- 35 -

0.

Figure 8. Orientation des composantes du champ lectromagntique


incident (i) et rflchi (r) avant et aprs rflexion
sur une paroi conductrice sous incidence normale [COM 96]
Ainsi,

Ei E r 0 E r Ei

quation 50

et

H r Hi

quation 51

L'tat lectromagntique en un point d'abscisse z du dilectrique rsulte de la


superposition des champs de l'onde incidente et de l'onde rflchie :

j (t 2 )
e ( z , t ) 2 jEi sin( kz )e jt 2 Ei cos(kz )e
2

h ( z , t ) 2 H i cos(kz )e jt

quation 52
quation 53

Les champs lectrique et magntique sont constamment en quadrature dans le temps et


dans l'espace. Il existe donc dans le milieu dilectrique un rgime d'ondes stationnaires :
- dans le plan

(z=0) et dans tous les plans situs p.

de

, p , le champ

lectrique est nul (nud de E ) et l'amplitude du champ magntique est maximale

(ventre de H ) ;
- dans tous les plans situs

(2 p 1)

, l'amplitude du champ lectrique est maximale

(ventre de E ) et l'amplitude du champ magntique est nul (nud de H ).

- 36 -

I.C. TRANSFERT DES MICRO-ONDES A LA MATIERE

I.C.1. LES CAVITES ELECTROMAGNETIQUES


Une cavit lectromagntique, ou applicateur, est un volume vide ou rempli d'un
dilectrique, limit par des parois de type lectrique (interface avec un conducteur) ou de
type magntique (interface avec un dilectrique haute permittivit). Dans le premier
cas, il s'agit d'une cavit mtallique et dans le second cas d'un rsonateur dilectrique.
Les cavits ont gnralement une forme cylindrique section rectangulaire ou circulaire.
Les cavits mtalliques peuvent ainsi tre obtenues en fermant des guides d'ondes
rectangulaires ou circulaires par des plaques mtalliques perpendiculaires l'axe
longitudinal du guide.
L'applicateur doit permettre un transfert efficace de l'nergie lectromagntique mise
par le gnrateur et transporte via le guide d'onde vers le matriau chauffer. La
conception et le choix du type d'applicateurs dpendent :
(i) du matriau chauffer : nature, proprits, gomtrie, volume
(ii) des caractristiques de l'onde : frquence et puissance

I.C.2. LES CAVITES MULTIMODES


L'exemple le plus largement rpandu de cavit multimode est le four micro-ondes
domestique fonctionnant 2,45 GHz. Une cavit multimode est une enceinte mtallique
ferme, typiquement d'un volume de quelques litres. Un guide d'onde transmet les
micro-ondes gnres par le magntron jusqu' la cavit. Les dimensions de cette cavit
sont trs suprieures celles du guide d'onde, et par consquent la longueur d'onde de
travail. Lors de leur entre dans la cavit, les ondes passent alors d'une propagation
guide une propagation libre : les ondes se propagent dans toutes les directions de
l'espace jusqu' leur rflexion contre les parois mtalliques. Ces rflexions multiples des
micro-ondes sur les parois de la cavit conduisent la superposition d'ondes incidentes
et rflchies et la formation d'ondes stationnaires. Ceci rend la configuration spatiale du
champ lectromagntique complexe car il y a coexistence de diffrents modes de
propagation, d'o le terme de multimode. La Figure 9 est le rsultat de la modlisation
de la distribution du champ lectromagntique l'intrieur d'une cavit que nous avons
obtenu par un calcul en lments finis avec le logiciel COMSOL Multiphysics. On peut
remarquer que la distribution du champ lectrique est inhomogne l'chelle de la
cavit, avec la prsence de zones de forte (zones sombres) ou de faible (zones claires)
amplitude du champ lectrique.

- 37 -

Figure 9 : Modlisation de l'amplitude du champ lectrique (V/m) en rgime


permanent pour une puissance incidente de 500 W dans une cavit multimode
Le volume et le positionnement des pices chauffer deviennent alors critiques car
l'uniformit et l'efficacit du chauffage vont dpendre de leur localisation par rapport au
champ lectromagntique. Pour pallier cet inconvnient, on peut utiliser soit un brasseur
lectromagntique

(hlice

mtallique

tournante)

permettant

d'homogniser

"statistiquement" le champ lectromagntique dans l'espace de la cavit, soit un systme


faisant tourner les pices chauffer pour permettre d'homogniser "temporellement"
l'nergie absorbe par les matriaux, soit les deux systmes simultanment. Finalement,
ce type de cavit est trs rpandu car il prsente l'avantage de pouvoir recevoir des
pices d'assez grandes dimensions.

I.C.3. LES CAVITES MONOMODES RESONANTES


[GAR 87] [COM 96]
Dans le cas o les dimensions des pices chauffer sont plus petites, on pourra utiliser
une cavit monomode rsonante. Par sa conception, une cavit monomode est un
volume dilectrique dlimit par des surfaces conductrices qui ne permet qu'un seul
mode de propagation du champ lectromagntique. Un mode correspond une
configuration de type TEmn ou TMmn comme cela est le cas pour les guides d'ondes.
D'autre part, les modes de rsonance possibles sont appels modes propres et nots
TEmnp (ou TMmnp). Les indices m et n dpendent de l'ordre du mode TE (ou TM) considr
tandis que l'indice p dtermine la longueur de la cavit pour le mode de rsonance. Si la

- 38 -

frquence

f , c'est--dire g , est impose, la distance entre les deux plaques de court-

circuit doit tre telle que :

z p.

quation 54

Ainsi, chaque valeur des entiers (mnp) correspond une configuration spatiale des
champs. Autrement dit, connaissant m, n et p, la configuration du champ est
parfaitement dtermine et ceci est le principal intrt de ce type de cavit.
Dans une cavit parfaite, on suppose qu'il n'y a pas de pertes dues des charges ou
des courants de surface. Dans ce cas, si la cavit est ferme une extrmit par une
paroi conductrice perpendiculaire la direction de propagation de l'onde incidente, l'onde
incidente se rflchit sur cette paroi et donne naissance une onde rflchie. La
superposition des ondes incidente et rflchie donne naissance une onde stationnaire
o les positions des maxima du champ lectrique sont parfaitement dtermines et
distantes de

g 2

(cf. I.B.3.). La Figure 10 montre la configuration du champ lectrique

rsultant de cette superposition de l'onde incidente et de l'onde rflchie pour le mode


TE10p.

Figure 10 : Modlisation de l'amplitude du champ lectrique (V/m) en rgime


permanent pour une puissance incidente de 500 W dans une cavit monomode
(non rsonante)

- 39 -

On peut remarquer que le champ lectrique est indpendant de la hauteur de la cavit.


De plus, ces maxima du champ lectrique correspondent des minima du champ
magntique. Ainsi un maximum du champ lectrique est distant de

g 4

d'un maximum

du champ magntique. Cette sparation des extrema des champs lectrique et


magntique est le principal intrt d'une cavit monomode.
Par ailleurs, si on suppose maintenant que cette cavit est ferme l'autre extrmit par
une paroi conductrice, rflchissante et laissant entrer l'onde incidente dans la cavit,
telle que la distance entre les deux parois est gale p.

g
2

, l'amplitude de l'onde

stationnaire augmente thoriquement jusqu' l'infini : c'est la rsonance. L'nergie


incidente est totalement emmagasine ou "pige" dans la cavit. L'amplitude du champ
dans la cavit devient alors trs suprieure au champ d'excitation. Ceci constitue la
caractristique d'une cavit rsonante. Le phnomne de rsonance n'a pas pu tre mis
en vidence dans la cavit monomode reprsente sur la Figure 10 car il n'est pas
possible se modliser le comportement de l'iris. Ainsi, la simulation numrique donne le
rsultat d'une seule superposition de l'onde incidente et de l'onde rflchie. Dans les
calculs, l'augmentation de l'amplitude du champ s'obtient par une augmentation de la
puissance de l'onde incidente, et non par un phnomne de rsonance dans la cavit.
Dans la pratique, une cavit monomode et rsonante est un applicateur non parfait.
Premirement, les parois conductrices de l'applicateur sont constitues d'un mtal
conducteur non parfait, ce qui engendre des pertes ohmiques. Ensuite, la cavit est
ferme une extrmit par une paroi conductrice rflchissante appele piston courtcircuit et est relie ct magntron au guide d'ondes par l'intermdiaire d'lments de
couplage comme un iris ou des vis plongeantes. Ces liaisons entre le guide d'ondes, la
cavit et le piston court-circuit mais aussi les ouvertures dans la cavit permettant
l'introduction des chantillons sont l'origine d'un autre type de pertes appeles pertes
par rayonnement. Enfin, les pertes dilectriques (environnement l'intrieur de la
cavit), ngligeables quand la cavit est remplie d'air, ne le sont plus lorsqu'on introduit
des dilectriques dans l'applicateur (tube en quartz, porte-chantillon, suscepteur,
matriau chauffer, etc...).
Toutes ces diffrentes pertes dans l'applicateur conduisent un dplacement de la
frquence de rsonance et se traduisent par une petite variation de la longueur d'onde
guide

g .

Ainsi, l'iris plac dans le guide d'onde rflchit, au moins partiellement, les

ondes rflchies sur le piston par la cavit lorsque la longueur de la cavit

- 40 -

L est gale

p.g

. En rgime permanent et causes des diffrentes pertes, les rflexions

multiples entre le piston et l'iris se traduisent par une augmentation finie de l'amplitude
de l'onde stationnaire. Nanmoins les niveaux des champs peuvent tre trs suprieurs
aux champs d'excitation contrairement aux champs dans une cavit multimode, qui eux
restent du mme ordre de grandeur. Cette caractristique des cavits monomodes
rsonantes permet le transfert d'nergie ncessaire pour le traitement de petits
chantillons.

I.D. PRINCIPE DU CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES :


INTERACTIONS MICRO-ONDES / MATERIAU

I.D.1. ASPECTS MACROSCOPIQUES


[SUT 89]
La rencontre des micro-ondes et de la matire peut donner lieu diffrents types
d'interactions, comme le montre la Figure 11 :
(i) l'onde traverse le matriau sans perdre d'nergie : elle est donc intgralement
transmise et le matriau est dit transparent ; on parle aussi de matriau faibles pertes
dilectriques/magntiques. C'est le cas d'une large gamme de matriaux cramiques
dilectriques (isolant lectrique) tels qu'Al2O3, MgO, SiO2 et de la majorit des verres
minraux. Ces matriaux sont pour la plupart transparents aux micro-ondes
temprature ambiante. Cependant, au-dessus de certaines tempratures critiques, ces
matriaux se mettent absorber et coupler efficacement avec les micro-ondes (cf. cas
(iii)) ;
(ii) l'onde ne pntre pas dans le matriau : l'onde est alors rflchie et le
matriau est dit opaque. C'est le cas des matriaux conducteurs et massifs (mtaux) ;
(iii) l'onde est absorbe par le matriau : la quantit d'nergie absorbe dpend
alors des facteurs de pertes dilectriques et magntiques et des proprits de
conduction.

Ces

matriaux

fortes

pertes

dilectriques/magntiques

sont

dits

absorbants. C'est le cas d'oxydes tels que ZnO, CuO, NiO, ZrO2, MnO2, Co2O3 et d'autres
cramiques au-dessus d'une certaine temprature.

- 41 -

Figure 11 : Interactions des micro-ondes avec la matire [SUT 89]


Ce dernier cas est le seul conduisant un chauffage direct par micro-ondes.

I.D.2. POLARISATION & PHENOMENE DE RELAXATION


[PIL 93] [THO 99]

I.D.2.a. Polarisation
Lorsqu'une perturbation est applique un systme en quilibre thermodynamique, le
systme s'loigne de ses conditions initiales d'quilibre. Pour un champ lectrique par
exemple, le matriau se polarise ; si la perturbation est un champ magntique, le
systme peut s'aimanter. La rponse une perturbation de type lectrique est un
dplacement de charges par diffrents mcanismes dpendant de la nature du milieu
dilectrique et de la frquence du champ lectrique. Dans le cas du chauffage par
hyperfrquences (300 MHz 300 GHz), on distingue alors quatre types de polarisation en
fonction de la frquence:
- la polarisation de charge d'espace ou polarisation Maxwell-Wagner. Cette
polarisation est due des dplacements de charges (lectrons de conduction) sur de
courtes distances, sous l'action d'un champ lectrique. Ces charges vont tre arrtes
avant de s'accumuler au niveau de barrires interfaciales. Cette sparation de charges
conduit la polarisation de zones entires du milieu et induit des diples dans l'ensemble
du matriau.
- la polarisation par orientation dipolaire concerne particulirement le domaine des
micro-ondes. Un cycle d'orientation-rorientation des diples existant est engendr par
un champ lectrique alternatif selon une priode gale celle du champ extrieur. La
rorientation des diples n'est pas toujours instantane et peut-tre gne par des chocs
interatomiques dus aux mouvements de rotation et de translation des diples.

- 42 -

- les polarisations atomique et ionique se produisent dans un domaine de


frquences plus leves (de 0,3 400 THz). Au sein de la mme molcule, le champ
lectrique est l'origine du dplacement des noyaux atomiques les uns par rapport aux
autres. Une absorption importante se produit chaque fois que la frquence du champ
lectrique est gale une frquence propre associe une transition possible entre deux
tats roto-vibrationnels de la molcule : c'est le principe de la spectromtrie d'absorption
infrarouge. Dans les solides ioniques, certains modes de vibration du rseau cristallin
jouent galement un rle important.
- la polarisation lectronique est due au dplacement et la dformation du
nuage lectronique (principe de la spectromtrie UV). La masse des lectrons tant trs
faible, les effets d'inertie ne se manifestent que sous l'action de champs lectriques de
trs hautes frquences (1014 1018 Hz). Cette dformation des nuages lectroniques
autour des noyaux atomiques entrane le dcentrage des atomes, induisant ainsi un
moment dipolaire atomique.
Si cette perturbation est supprime, le systme revient son tat initial aprs un
certains temps. Autrement dit, dans le cas d'une perturbation lectrique, la polarisation
dcrot jusqu' s'annuler. On dit qu'il y a relaxation du systme.

I.D.2.b. Relaxation
La relaxation dilectrique est caractrise par le temps de relaxation

, temps

ncessaire pour que la polarisation atteigne e-1 (soit 36,8%) de sa valeur maximale.
Quand des entits molculaires sont soumises un champ alternatif, les phnomnes
d'absorption dilectrique donnent lieu des mouvements de rotation et de translation
pour des temps compris entre 10-12 et 10-9 seconde. Le maximum d'absorption d'nergie
se situant des frquences de l'ordre de l'inverse du temps de relaxation dilectrique,
ces frquences de relaxation se trouvent dans le domaine des hyperfrquences.
La propagation d'une onde lectromagntique dans un milieu dilectrique correspond
un transfert d'nergie avec un maximum d'absorption se situant aux environs de la
frquence de relaxation dilectrique. La matire peut donc s'chauffer selon diffrents
processus de pertes dpendant de la frquence d'excitation. Par ailleurs, l'paisseur de
matire qui va s'chauffer (profondeur de pntration) dpend de cette frquence (mais
aussi des caractristiques intrinsques du matriau) : plus la frquence est basse
(longueurs d'ondes grandes), plus l'paisseur "d'chauffement" est grande.
Il existe un nombre lev de mcanismes, parfois encore mal connus, permettant au
matriau de convertir l'nergie lectromagntique en chaleur ; des descriptions
l'chelle microscopique sont donnes dans la suite en distinguant les interactions du
matriau avec le champ lectrique de celles avec le champ magntique.

- 43 -

I.D.3. ASPECTS MICROSCOPIQUES


[PIL 93] [THO 99]

I.D.3.a. Contributions du champ lectrique


Lorsqu'un

champ

lectromagntique

pntre

et

se

propage

dans

un

matriau

dilectrique, il donne lieu un champ lectrique interne qui induit dans le volume affect
des mouvements de rotation de diples et de translation des charges lies (lectrons de
valence, ions) et aussi, dans le cas d'un dilectrique non parfait, des mouvements des
charges libres (lectrons de conduction). La rsistance ces mouvements induits, due
des forces d'inertie, lastiques et de frottements, engendre des pertes et une attnuation
du champ lectrique. Ainsi, deux phnomnes sont lorigine des pertes dans un
dilectrique non parfait soumis un champ lectrique alternatif :
- la polarisation dilectrique provoque par le dplacement simultan de charges lies
positives et ngatives ;
- la conduction lectrique due au dplacement de charges libres de mme signe.
Ces pertes dilectriques conduisent au chauffage volumique du matriau par effet Joule.
N.B. : La plupart des oxydes cramiques exception faite des ferrites ont des pertes
magntiques

quasiment

nulles

dans

le

domaine

des

micro-ondes.

L'absorption

magntique de ces matriaux ne contribue pas au chauffage par micro-ondes.


(i) La polarisation dilectrique
Les pertes par polarisation dilectrique font partie des phnomnes l'origine de
l'chauffement d'un dilectrique. En effet, mme si dans un isolant lectrique le courant
ne peut pas circuler, les charges lectriques dites lies sont susceptibles :
- de vibrer (translation) et de s'orienter (rotation) : ce phnomne est appel
polarisation par orientation dipolaire ;
- de se dplacer sur de courtes distances : on parle dans ce cas de conduction statique.
Un milieu est dit polaris si, dans un lment de volume donn, le barycentre des
charges positives et celui des charges ngatives ne correspondent pas gomtriquement,
ce qui forme un diple caractris par son moment dilectrique. Cette polarisation peut
tre soit permanente ou soit induite. La polarisation est permanente lorsque les
barycentres des charges positives et ngatives ne correspondent pas en labsence dun
champ lectrique, comme par exemple le BaTiO3 en phase quadratique ou encore la
molcule d'eau. Dans ce cas, le milieu est dit polaire et possde des diples permanents.
La polarisation est induite lorsquil faut appliquer un champ lectrique pour que les
barycentres des charges positives et ngatives se sparent.

- 44 -

Ainsi, l'chelle microscopique, on peut dfinir un vecteur moment dipolaire lectrique

p entre deux charges lectriques +q et q :

p q.l ( C.m )

quation 55

A lchelle macroscopique, si on applique un champ lectrique E un milieu dilectrique


constitu de N diples par m3, ces diples sorientent paralllement au champ lectrique
et provoquent la polarisation macroscopique

P :

N
P pi

quation 56

i 1

Dans le cas particulier o une seule espce de diples avec un moment dipolaire

p est

prsente, la polarisation du milieu s'crit simplement :

P N . p ( C.m 2 )

quation 57

La polarisation dun milieu est caractrise par sa constante dilectrique. Pour de


nombreux milieux dilectriques, la relation gnrale entre vecteur polarisation et vecteur
champ lectrique est dcrite par une expression linaire de la forme :

P 0 . e .E

quation 58

: permittivit dilectrique du vide

: tenseur de susceptibilit lectrique du milieu

Pour des milieux dilectriques isotropes et homognes, la polarisation est parallle au


champ lectrique et la susceptibilit lectrique devient un scalaire :

P 0 . e .E

quation 59

(ii) La conduction lectrique


Le second phnomne l'origine de l'chauffement d'un dilectrique non parfait soumis
un champ lectrique alternatif est d sa conductivit lectrique donc au dplacement

- 45 -

de charges libres. La rsistivit


conductivit

1 ,

grandeur caractristique du matriau inverse de la

est l'origine d'une valeur de rsistance R, proprit du matriau

s'opposer au passage du courant.

l
l
R .
s .s

quation 60

, rsistivit en .m
l , longueur en m
s , section en m

, conductivit en -1.m-1

Ce phnomne est l'origine d'une dissipation d'nergie sous forme de chaleur dans le
matriau : c'est l'effet Joule. L'importance des pertes par conduction lors du chauffage
par micro-ondes a t dmontre par les expriences de McGill & al. qui ont tudi le
chauffage micro-ondes d'une grande varit de poudres mtalliques, de matriaux
inorganiques et de divers minraux. Ces auteurs observent que seuls les sulfures semiconducteurs et les oxydes de valence mixte ont pu tre chauffs plus de 1000C en
quelques minutes. Ce rsultat est expliqu par les diffrentes valeurs de conductivit
lectrique de ces matriaux. En effet, les semi-conducteurs et les oxydes de valence
mixte semblent prsenter des valeurs de rsistivit optimales pour le chauffage par
micro-ondes (10-5-10-2 .m), contrairement aux autres oxydes cramiques (SiO2, Al2O3,
KAlSi3O8, CaCO3) isolantes (104-1014 ..m) et aux poudres mtalliques (Al, Co, Cu, Fe,
Mg, Mo) conductrices (10-6-10-8 ..m).
[GIL 88]
(iii) L'expression des pertes dilectriques par polarisation et par conduction
Lorsqu'un dilectrique est soumis un champ lectrique, on peut dfinir le vecteur
induction de charges

D , somme des vecteurs champ lectrique et de polarisation :


D 0 .E P

quation 61

Si on considre un matriau sans pertes, isotrope et homogne, de susceptibilit


lectrique

e , le vecteur induction de charges devient :

D 0 .(1 e ).E

quation 62

- 46 -

Soit : D .E avec

0 .(1 e ) , la permittivit dilectrique.

Dans le vide, on a

0 .

Dans un dilectrique, on dfinit la permittivit dilectrique

relative ou constante dilectrique relative, qui est une mesure de la polarisabilit du


matriau soumis un champ lectrique, comme suit :

(1 e )
0

quation 63

Quand le champ lectrique auquel est soumis un dilectrique avec pertes est alternatif,
son expression s'crit :

~
E (t ) E 0 .e jt

quation 64

Si les alternances du champ lectrique sont plus rapides que les cycles d'orientationrorientation des diples, la polarisation induite ne suivra les variations du champ
lectrique extrieur qu'avec un certain retard

(t ) , appel dphasage :

~
P (t ) P0 .e jt

quation 65

Ainsi, on peut crire le vecteur polarisation :

~
~
P (t ) 0 . e ( ).E (t )

quation 66

On introduit une susceptibilit lectrique complexe, fonction de la pulsation

e * ( ) e ' ( ) j. e " ( )

quation 67

De la mme faon, on peut rcrire le vecteur induction de charges :

~
~
~
~
D(t ) 0 .E (t ) P (t ) ( ).E (t )

quation 68

Dans ce cas, la constante dilectrique dpend de la frquence (phnomne de dispersion)


et peut scrire sous forme complexe (phnomnes de dissipation dnergie).

- 47 -

On dfinit alors une permittivit dilectrique complexe, fonction de la pulsation

* ( ) ' ( ) j. " ( )
avec

' ( ) 0 .(1 e ' ( ))

quation 69

et

" ( ) 0 . e " ( )

On dfinit prsent chaque membre de la constante dilectrique complexe par rapport


au vide :

r '

'
, la constante dilectrique relative (permittivit relle)
0

eff "

"
, les pertes dilectriques efficaces (permittivit imaginaire)
0

La tangente de pertes due au dphasage

( )

entre l'induction et le champ lectrique

est dfinie par :

tan ( )

" eff "

' r '

quation 70

Si on prend le cas d'une molcule polaire ne possdant qu'une frquence propre de


vibration et qu'une frquence propre lectronique, comme c'est le cas de la molcule
d'eau, les allures de

' , "

et

tan( ) sont illustres par la Figure 12 :

- 48 -

Figure 12 : Variation de ', " et tan() d'un milieu dilectrique


en fonction de la frquence [PIL 93]
L'ensemble des pertes par polarisation est gnralement regroup sous un terme unique
car les mthodes de caractrisation existantes distinguent difficilement les diffrentes
contributions :

" polarisation "Maxwell Wagner "dipolaire "atomique "lectronique

quation 71

En plus des pertes dilectriques par polarisation, il existe une source supplmentaire de
dissipation d'nergie lectromagntique sous forme de chaleur due la conductivit
lectrique

. En supposant que la conductivit lectrique est la seule source de pertes

dans le dilectrique, l'quation de Maxwell-Ampre s'crit :



ro tH J .E j.. '.E soit J j..( ' j. ).E j.. c* .E

quation 72

On peut donc tablir une nouvelle expression de la constante dilectrique o les pertes
par conduction sont prdominantes :

c* ' j.

avec

' j. c "

quation 73

c " , les pertes dilectriques par conduction.


- 49 -

Par commodit, tous les mcanismes de pertes dilectriques sont regroups sous un seul
terme gnral englobant les phnomnes de dissipation d'nergie par polarisation et par
conduction :

" ( ) " polarisation ( ) "conduction ( ) " polarisation ( )

On peut dfinir une conductivit effective

eff . " ( ) .( " polarisation ( )

eff

quation 74

telle que :

quation 75

I.D.3.b. Contributions du champ magntique


La plupart des interactions entre les micro-ondes et la matire a lieu avec la composante
lectrique du champ lectromagntique. Cependant, le champ magntique peut aussi
induire des pertes, particulirement dans les matriaux magntiques dont les moments
sont aligns, autrement dit les matriaux dits ferro-, antiferro- ou ferrimagntique.
(i) Les proprits magntiques
Le magntisme, l'chelle microscopique, trouve ses origines dans le mouvement des
lectrons. On distingue le mouvement des lectrons dans le nuage lectronique
responsable de l'existence d'un magntisme dit orbital de la rotation des lectrons sur
eux-mmes responsable du magntisme de spin.
L'effet d'une excitation magntique est de donner l'ensemble des lectrons une vitesse
angulaire de rotation autour de la direction du champ magntique applique : ceci donne
naissance au phnomne classique d'induction. Le moment magntique induit cr est
proportionnel l'excitation et s'oppose cette dernire : c'est le diamagntisme. Ce
phnomne commun tous les matriaux conduit une diminution de l'excitation
magntique trs faible ( m

10 5 ), c'est pourquoi il est gnralement masqu par les

effets du paramagntisme ou du ferromagntisme lorsque ceux-ci coexistent dans le


matriau.
Par

ailleurs,

l'excitation

magntique

peut

conduire

l'alignement

des

diples

magntiques atomiques : c'est le paramagntisme. Dans ce cas, les moments dipolaires


magntiques sont sans interaction entre eux. Ce phnomne engendre donc des

- 50 -

mcanismes de dsorientation-rorientation des diples magntiques sous l'action d'un


champ magntique alternatif semblables ceux observs avec le champ lectrique.
Enfin, un matriau conducteur soumis un champ magntique alternatif voit apparatre
en son sein une force lectromotrice, induisant par la mme des courants lectriques.
Ces courants, plus connus sous le nom de courants de Foucault, sont une consquence
de l'induction magntique. Ces courants induits ont deux consquences :
- ils crent un champ magntique qui s'oppose la cause qui lui a donn naissance :
c'est la loi de Lenz.
- ils provoquent un chauffement du matriau par effet Joule.
(ii) L'aimantation
De manire analogue au phnomne de polarisation dilectrique, on peut dfinir

l'chelle microscopique un vecteur moment dipolaire magntique m , d la prsence de


courants microscopiques lis au mouvement des lectrons autour du noyau et au
moment magntique propre de l'lectron :

m i.S ( A.m 2 )

quation 76

avec S , vecteur orthogonal la surface forme par les lignes du courant i, d'amplitude
gale son aire et orient selon la normale d'Ampre.
Un moment magntique est induit s'il est cr par la prsence du vecteur induction

magntique B , sinon on parle de moment magntique permanent. Enfin, un moment

magntique induit est toujours oppos B (loi de Lenz).

A lchelle macroscopique, si on applique un champ magntique

H un milieu

magntique constitu de N diples, ces diples vont sorienter paralllement au champ


magntique et provoquer l'aimantation macroscopique

M :

M mi

quation 77

i 1

Dans le cas particulier o une seule espce de diples avec un moment dipolaire m est
prsente, le vecteur aimantation du milieu s'crit simplement :

- 51 -

M N .m ( A.m 1 )

quation 78

Pour de nombreux milieux magntiques, la relation gnrale entre vecteur aimantation et


excitation magntique est dcrite par une expression linaire de la forme :

M m .H

quation 79

: permabilit magntique du vide

: tenseur de susceptibilit magntique du milieu

Pour des milieux magntiques isotropes et homognes, l'aimantation est parallle au


champ magntique et la susceptibilit magntique devient un scalaire :

M m .H

quation 80

Il existe diffrents mcanismes d'aimantation selon la nature du milieu magntique et la


frquence du champ magntique. On peut citer principalement les pertes par hystrsis
dues aux dplacements irrversibles des parois de Block, les pertes par courants de
Foucault dues aux courants lectriques induits, ou encore les oscillations des parois de
Block, les rsonances magntiques dues au mouvement de prcession des moments
dipolaires magntiques impairs, des rsonances dimensionnelles provenant d'ondes
lectromagntiques stationnaires... [NEW91]
Lorsqu'un matriau magntique est soumis un champ magntique, on peut dfinir le
vecteur induction magntique

B , somme des vecteurs excitation magntique et

aimantation :


B 0 .( H M )

quation 81

Si on considre un matriau sans pertes, isotrope et homogne, de susceptibilit


magntique

m , le vecteur induction magntique devient :

B 0 .(1 m ).H

quation 82

- 52 -

Soit :

B .H
avec

quation 83

0 .(1 m ) , la permabilit magntique.

Dans le vide, on a

0 .

Dans un matriau magntique, on dfinit la permabilit

magntique relative comme suit :

(1 m )
0

quation 84

(iii) L'expression de la constante magntique complexe


Quand l'excitation magntique laquelle est soumis un matriau magntique avec pertes
est alternative, son expression s'crit :

~
H (t ) H 0 .e jt

quation 85

Si les alternances de l'excitation magntique sont plus rapides que les cycles
d'aimantation-dsaimantation des diples, l'aimantation induite ne suivra les variations
de l'excitation magntique extrieure qu'avec un certain retard

(t ) :

~
M (t ) M 0 .e jt

quation 86

Ainsi, on peut crire le vecteur aimantation :

~
~
M (t ) m ( ).H (t )

quation 87

On introduit une susceptibilit magntique complexe, fonction de la pulsation

m * ( ) m ' ( ) j. m " ( )

quation 88

De la mme faon, on peut rcrire le vecteur induction magntique :

- 53 -

~
~
~
~
B (t ) 0 .( H (t ) M (t )) ( ).H (t )

quation 89

On dfinit alors une permabilit magntique complexe, fonction de la pulsation

* ( ) ' ( ) j." ( )
avec
et

quation 90

' ( ) 0 .(1 m ' ( )) , la permabilit magntique

" ( ) 0 . " ( ) , les pertes magntiques par polarisation

On dfinit ensuite chaque membre de la constante magntique complexe par rapport au


vide:

r '

'
0

eff "

, la permabilit magntique relative

"
, les pertes magntiques efficaces
0

La tangente de pertes due au dphasage

( )

entre l'aimantation induite et l'excitation

magntique est dfinie par :

tan ( )

" eff "

'
r '

quation 91

I.D.4. PUISSANCE DISSIPEE & PROFONDEUR DE PENETRATION

I.D.4.a. Cas du champ lectrique


[THO 99] [MAR 06]
A partir de la conductivit lectrique efficace (Equation 75), on peut valuer la puissance
dissipe par le matriau et par unit de volume. Cette puissance est donne par la loi de
Joule :

PM eff . E (2 . f . '. tan( ) ). E


2

quation 92

On en dduit d'une part la contribution conjointe des pertes dilectriques et des pertes
par conduction dans le chauffage micro-onde de ce type de matriau. D'autre part, on

- 54 -

constate que pour obtenir un rendement nergtique optimal, il faut positionner le


matriau un maximum du champ lectrique E.
Lorsque

l'nergie

est

absorbe

par

le

solide,

le

champ

lectrique

dcrot

exponentiellement partir de la surface libre du solide (Figure 13) :

EM ( z ) Et .e . z
avec
et

quation 93

Et , le champ transmis dans le matriau


dfini tel que

1 Dp
o

quation 94

D p est la profondeur de pntration.

Figure 13 : Propagation d'une onde lectromagntique dans un milieu dissipatif


On peut donc exprimer la puissance dans le matriau en fonction de la profondeur de
pntration du champ lectrique :

PM ( z ) eff .E M2 ( z ) eff .E t2 ( z ).e 2 . z

quation 95

que l'on peut crire aussi

PM ( z ) Pt ( z ).e 2 . z

quation 96

- 55 -

avec Pt eff .E t

1 reprsente la profondeur de pntration, note D p , du champ E :

"
Dp
. 1 1

. 2 r
'

1 / 2

quation 97

[MET 88] [CLA 96]


Cette relation peut tre simplifie en faisant diffrentes hypothses [MAR 06] :

"
1
'

- si les pertes sont faibles alors

et un dveloppement limit permet

d'obtenir l'expression suivante :

Dp

0 '
.
. r "

quation 98

- si les pertes dilectriques sont trs suprieures aux pertes par conduction alors

tan( ) '

"

"p

Dp

et l'expression de

D p devient :

0
1
.
. r tan( )

quation 99

- au contraire si les pertes dilectriques sont trs infrieures aux pertes par
conduction alors

Dp

"p

et l'expression de

D p devient :

'
'

quation 100

On constate que la profondeur de pntration des micro-ondes est inversement


proportionnelle la conductivit lectrique. On se rend alors bien compte que les
matriaux trs conducteurs -la plupart des mtaux- sont plutt opaques la composante
lectrique des micro-ondes.

- 56 -

I.D.4.b. Cas du champ magntique


Pour les matriaux pertes magntiques, l'valuation de la puissance dissipe par le
matriau est plus complexe car elle dpend des phnomnes de dissipation pris en
compte. Tous les termes de dissipation d'nergie ne peuvent pas tre regroups sous un
seul et unique terme gnral.
Cependant, dans le cas le plus simple o on suppose que le matriau peut tre chauff
par le phnomne de pertes par polarisation des moments magntiques, il suffit de
remplacer E par H et

"

par

" .

Par ailleurs, d'aprs la loi de Lenz, lorsqu'un champ magntique est appliqu un
matriau, des boucles de courant s'tablissent en conduisant une lvation de
temprature par effet Joule.
Si on considre un cylindre de rayon R dispos paralllement un champ magntique

H 0 de pulsation , le champ magntique transmis H t la surface de l'chantillon


pntre sur une profondeur de peau

2
1

'. .
. f . .

quation 101

[NEW91]
Pour les matriaux ayant une forte conductivit, cette profondeur est faible. Cependant,
si le matriau se prsente sous la forme d'une poudre de taille micronique, la profondeur
de peau peut tre du mme ordre de grandeur que la taille des particules et dans ce cas,
l'absorption est possible.
On peut en dduire la puissance dissipe par le matriau et par unit de longueur d'un
cylindre de rayon R :

PM H

.R
'. 2
.H t2 .R.
.H t
. H
2.

quation 102

On voit que la puissance dissipe par le matriau est proportionnelle au carr du champ
magntique donc le matriau devra tre positionn un maximum du champ
magntique H.

- 57 -

I.E. SPECIFICITES DU CHAUFFAGE PAR MICRO-ONDES

I.E.1. ASPECTS ENERGETIQUES


Dans le procd de chauffage par micro-ondes, on peut distinguer diffrentes puissances
(lectromagntiques, thermiques...), certaines pouvant tre mesures par des dtecteurs
et d'autres ne pouvant tre qu'estimes par le calcul. Dans tous les cas, ces puissances
doivent tre dfinies clairement.
Tout d'abord, il y a la puissance de l'onde dlivre par le magntron : c'est la puissance
lectromagntique incidente, note PI . Aprs rflexion sur le piston court-circuit, l'onde
revient en direction du magntron ; si elle n'est pas renvoye par l'iris dans la cavit,
cette onde est dvie et absorbe par l'isolateur. Un porte-cristal dtecteur plac dans
cet isolateur mesure la puissance lectromagntique, dite rflchie, et note PR . Lorsqu'il
n'y a pas de pertes dans la cavit ou qu'elles sont trs faibles (< 10 W), alors PI = PR . En
revanche, lorsqu'il y a des pertes dans la cavit, PI PR . On dfinit la puissance
lectromagntique dissipe dans la cavit, note

PC , par la diffrence entre la puissance

incidente et la puissance rflchie :

PC PI PR

quation 103

La puissance lectromagntique dissipe dans la cavit

PC est maximale la rsonance,

ce qui correspond aussi la distribution du champ lectromagntique pour laquelle les


intensits des composantes lectriques et magntiques sont en moyenne les plus
leves. Toutes les puissances dfinies ici ( PI , PR , PC ) seront de l'ordre de quelques
centaines de watts dans notre dispositif.
Les puissances qui vont tre dfinies maintenant ne pourront tre estimes qu' partir de
calculs de thermique simples. La puissance lectromagntique dissipe dans la cavit

PC

peut tre dcompose en deux termes : la puissance dissipe par le matriau pour le
chauffer, note PM , et la puissance dissipe par la cavit, note

PC" . Si un chantillon

plac dans la cavit couple fortement avec le champ lectromagntique, la majeure


partie de la puissance lectromagntique

PC servira au chauffage du matriau. Au

contraire, si l'chantillon ne couple pas avec les micro-ondes ou trs faiblement ( PM 0

- 58 -

PC PC " ), la puissance lectromagntique PC sera dissipe principalement dans les

parois de la cavit sous forme de chaleur (courant de conduction dans les parois effet
Joule), par rayonnement hors de la cavit et parfois par formation d'arcs lectriques ou
de plasma.
Contrairement la puissance dissipe par la cavit
matriau

PC" , la puissance dissipe par le

PM , qui dpend de ses proprits dilectriques/magntiques, peut tre

estime. En effet, en premire approximation, c'est la somme de la puissance ncessaire


pour chauffer le matriau une vitesse donne ( Pch ) et de la puissance ncessaire pour
compenser ses pertes thermiques, dues principalement au rayonnement ( Pray ).

PM Pch Pray m.CPm .T . SB .(T 4 Tref4 ).S

quation 104

m : masse du matriau (kg)

C Pm : capacit calorifique massique du matriau (J.kg-1.K-1)


T : vitesse de chauffage (K.s-1)

: missivit du matriau

SB

: constante de Stefan-Boltzmann 5,67.10-8 W.m-2.K-4

T : temprature du matriau (K)


Trf : temprature de l'environnement de l'objet (K)
S : surface externe de l'chantillon travers laquelle le matriau rayonne (m2)
Prenons l'exemple d'un chantillon de zircone yttrie de 1 g et de 6 mm de diamtre et
de hauteur. La puissance

Pch ncessaire pour lever la temprature de cet chantillon

la vitesse de 25C/min est de seulement 0,2 W, ce qui est gnralement 3 ordres de


grandeur plus petits que la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit. A la
puissance de chauffage, il faut ajouter la puissance rayonne

Pray qui augmente

significativement avec la temprature ( .T ) et qui reprsente la quasi-totalit de la


4

puissance totale dissipe par le matriau.

- 59 -

Figure 14 : Variations de la puissance de chauffage


rayonne

Pray

Pch , de la puissance
et de la puissance totale dissipe par le matriau PM
en fonction de la temprature

Dans la Figure 14, la puissance rayonne est calcule pour un chantillon sans isolation
avec une missivit de 0,9 (valeur estime par thermographie IR cf. III.C.3.e.). Par
ailleurs, dans le calcul de la puissance rayonne, la temprature de rfrence

Trf a t

fixe 298 K (temprature ambiante d'environnement). C'est la temprature de


l'environnement de l'chantillon, autrement dit des parois refroidies de la cavit. A 150C
la puissance de chauffage et la puissance rayonne reprsentent chacune environ 50%
de la puissance dissipe par le matriau. A partir de 400C, la puissance rayonne
reprsente plus de 90% de la puissance dissipe par le matriau : les pertes par
rayonnement deviennent alors largement prpondrantes.
Lorsque des matriaux isolants sont disposs autour de l'chantillon, la puissance
rayonne peut tre rduite significativement. En effet, un isolant permet de limiter le
rayonnement de l'chantillon en renvoyant une grande partie du rayonnement mis vers
l'chantillon. Ainsi, l'ajout d'isolant se traduit dans le calcul de la puissance rayonne par
une diminution de l'missivit apparente de l'chantillon. Dans notre cas, cette valeur a
t fixe 0,1 pour l'chantillon avec isolant ; c'est en fait l'missivit apparente
suppose du systme {chantillon + isolant}. La Figure 15 illustre les calculs de la
puissance totale dissipe dans le matriau pour un mme chantillon avec et sans
isolation. Si on suppose raliste cette valeur d'missivit de 0,1 pour l'chantillon avec
isolation, on peut dire alors que ce n'est qu' partir de 900C que la puissance rayonne

- 60 -

reprsente 90% de la puissance dissipe par le matriau, au lieu de 400C sans isolation.
De plus, l'isolation de l'chantillon permettrait de rduire la puissance ncessaire
dissiper par le matriau de 85% environ 1500C.

Figure 15 : Variation de la puissance dissipe par le matriau PM


en fonction de la temprature pour un chantillon
avec isolation (missivit 0,9) ou sans isolation (missivit 0,1)

Cette estimation de la puissance ncessaire au chauffage d'un chantillon montre d'une


part que cette puissance ( Pch < 1 W) est trs infrieure la puissance PI gnre par le
magntron (10 W 2000 W) et d'autre part que l'isolation des matriaux chauffs par
micro-ondes peut permettre de diminuer significativement la puissance perdue par
rayonnement

Pray , et par consquent la puissance totale dissipe par le matriau PM .

I.E.2. TRANSFERTS THERMIQUES ET CHAMP DE TEMPERATURE


De part ses caractristiques, le chauffage par micro-ondes prsente des diffrences
fondamentales avec le chauffage conventionnel.
Dans le cas du chauffage conventionnel, les longueurs d'ondes associes au transfert
d'nergie entre les ondes lectromagntiques et la matire sont de l'ordre du micromtre
(visible, infrarouge). Par consquent, la profondeur de pntration est faible : on a un

- 61 -

chauffage de surface et c'est la conduction thermique du matriau qui assure la diffusion


de la chaleur dans tout le volume et permet l'homognisation de la temprature. Le
matriau est plac dans un environnement plus chaud (le four) o il va puiser son
nergie dans le rayonnement infrarouge et visible pour chauffer : on a donc des
gradients thermiques de la surface vers le cur.
Au contraire, dans le domaine des micro-ondes, les longueurs d'ondes sont de l'ordre de
la centaine de millimtres. L'interaction entre l'onde lectromagntique et la matire a
lieu sur une paisseur plus grande. S'il y a des pertes dilectriques et/ou par conduction
et/ou magntiques dans le matriau, l'nergie lectromagntique va pntrer dans le
matriau en s'attnuant sous l'effet des pertes et en crant de la chaleur.
En rsum, le chauffage de la matire est li trois principaux phnomnes dissipatifs :
- les phnomnes de dsorientation-rorientation de diples sous l'action du
champ lectrique qui conduisent des mouvements (translation, rotation) dont les
amplitudes sont limites par les liaisons atomiques d'o des frictions interatomiques ;
- les phnomnes lis la dissipation par effet Joule dus la rsistivit
intrinsque du matriau qui s'oppose aux dplacements de charges libres (lectrons,
ions) induits directement par le champ lectrique (polarisations lectronique ou ionique)
ou indirectement par le champ magntique (courants de Foucault) ;
- les phnomnes d'aimantation-dsaimantation de domaines de Weiss sous
l'action du champ magntique qui entranent des pertes calorifiques proportionnelles
l'aire du cycle d'hystrsis.
Ces phnomnes conduisent une conversion de l'nergie lectromagntique en chaleur
dans tout le volume de la pice chauffer si la profondeur de pntration est du mme
ordre de grandeur que sa dimension. Ce chauffage volumique constitue l'originalit du
chauffage par micro-ondes. Par ailleurs, le matriau puise son nergie dans ses
interactions avec les ondes lectromagntiques sous l'effet de diffrentes pertes, si bien
qu'il peut chauffer dans un environnement froid (la cavit). Ceci se traduit par
l'tablissement de gradients thermiques inverses (du cur vers la surface) par rapport
un mode de chauffage conventionnel. Ces gradients thermiques seront plus ou moins
marqus selon les conditions d'isolation et la vitesse de chauffage.

- 62 -

CHAPITRE II

DEVELOPPEMENT D'UNE CAVITE MICRO-ONDES


MONOMODE RESONANTE INSTRUMENTEE

- 63 -

Dans ce chapitre nous allons dcrire les caractristiques de notre four micro-ondes dont
les principaux lments ont t conus par la socit Sairem, puis les spcificits de la
cavit monomode et les modes de rsonance autoriss. Ensuite, nous prsenterons les
amliorations apportes la conception de la cavit afin de disposer de plusieurs modes
d'laboration -frittage micro-ondes avec ou sans suscepteur et sous atmosphre
contrle- et d'avoir un meilleur suivi de la temprature des chantillons en utilisant une
camra thermique IR. Enfin, nous exposerons des rsultats de la modlisation du frittage
micro-ondes dans ce type de cavit et nous discuterons de l'apport de ces simulations
numriques pour la comprhension des interactions entre le champ lectromagntique et
les matriaux (chantillons, suscepteur, supports).

II.A. CARACTERISTIQUES GENERALES DU FOUR MICRO-ONDES

II.A.1. LA SOURCE ELECTROMAGNETIQUE

II.A.1.a. Gnrateur haute tension et magntron


La production d'ondes lectromagntiques la frquence de 2,45 GHz est assure par un
gnrateur haute tension associ un magntron. Le gnrateur de micro-ondes GMP
20KSM, de la socit Sairem, dlivre une puissance de sortie variable de 0 2 kW par
pas de 10 W.
L'alimentation 220/240 V 50/60 Hz, spare de la tte micro-ondes, est constitue :
- d'une alimentation dcoupage haute tension (HT)
- d'un ensemble de commande et de contrle pour l'ajustement de la haute tension en
fonction de la puissance de sortie, de l'alimentation du filament, du contrle des
paramtres de scurit, de l'affichage des paramtres, des liaisons tlcommandes.
La tte micro-ondes comprend :
- le magntron et la transition magntron/guide d'ondes (bride de sortie WR340)
- le transformateur filament
- le circuit de refroidissement
- l'isolateur.

- 64 -

II.A.1.b. Antenne et bride de guide d'onde


La transformation en une onde lectromagntique du courant lectrique gnr dans le
magntron est assure par un lment rayonnant appel antenne. Lantenne est plonge
dans une bride de sortie (transition entre le magntron et le guide d'onde), dont les
dimensions sont donnes par le constructeur : la bride de sortie WR340 choisie a pour
section 86,36 mm x 43,18 mm. L'orientation de l'antenne dans cette bride (verticale ou
horizontale) dtermine le type d'onde transmise au guide d'onde (onde TE ou onde TM).
Au final, une onde lectromagntique d'une puissance ajustable au niveau du gnrateur
est ainsi disponible dans le guide donde la sortie de cette transition.

II.A.1.c. Circulateur + Charge adapte = Isolateur


Pour

viter

qu'une

puissance

lectromagntique

excessive

ne

revienne

vers

le

magntron, ce qui pourrait l'endommager srieusement, un circulateur ou un isolateur


est plac entre le magntron et la cavit. Cet lment fonctionne de manire analogue
une diode dans un circuit lectronique et vite ainsi un retour de puissance rflchie vers
la source lectromagntique.
La Figure 16 reprsente un circulateur et un isolateur. Un champ magntique cr par un
aimant permanent polarise le centre du circulateur grce des ferrites non absorbantes
ce qui permet de dvier convenablement les ondes vers les diffrentes voies. Le
circulateur, tout comme l'isolateur, est quip de trois voies repres 1, 2 et 3 : la voie 1
est connecte au magntron et la voie 2 est connecte l'applicateur. Si on alimente la
voie 1 partir du magntron, lnergie est entirement transmise la voie 2 relie
l'applicateur. La partie de cette nergie, non absorbe dans l'applicateur et dite rflchie,
revient vers le circulateur par la voie 2. Le systme agissant comme un giratoire dvie la
puissance rflchie provenant de la voie 2 vers la voie 3. Le gnrateur est ainsi protg
de tout retour susceptible de dtruire le magntron ou de perturber son fonctionnement.
Dans un isolateur, la voie 3 est relie une charge adapte (eau) qui absorbe
intgralement l'nergie lectromagntique. Si la voie 3 n'est pas connecte une charge
adapte, alors cest un simple circulateur. En gnral, au-del d'une puissance rflchie
de 600 W, l'utilisation d'un isolateur est incontournable.

- 65 -

Figure 16 : Reprsentation d'un circulateur ( gauche) et d'un isolateur (


droite)
Un porte cristal dtecteur plac dans l'isolateur permet de mesurer la puissance rflchie,
c'est--dire la puissance non absorbe dans l'applicateur et revenant vers le magntron.
La puissance rflchie est gale la puissance incidente lorsqu'il n'y a pas de perte dans
la cavit.

II.A.2. LA CAVITE MONOMODE RESONANTE


Une cavit monomode rsonante est un applicateur constitu de diffrents lments avec
des dimensions caractristiques qui impose une certaine configuration spatiale des
champs lectrique et magntique :
- le guide d'onde pour transporter l'onde mise par le magntron jusqu' la cavit
centrale ;
- la cavit centrale o le matriau est plac pour y tre chauff ;
- le piston court-circuit pour rflchir l'onde incidente vers la cavit centrale et permettre
la superposition des ondes incidente et rflchie ce qui conduit la formation d'une onde
stationnaire, dont les maxima sont distants de

g / 4. ;

- un iris de couplage pour rflchir vers la cavit centrale tout ou partie de l'onde
rflchie par le piston et pour permettre la rsonance par superpositions multiples des
ondes rflchies sur le piston et sur l'iris, lorsque la distance iris-piston est telle que

L p.

g
2

. Dans ce cas, l'amplitude du champ lectromagntique dans la cavit est

suprieure celle mise par la source lectromagntique, c'est--dire le magntron.


Ainsi, les configurations du champ lectromagntique et les modes de rsonance
rsultants dpendent des dimensions du guide d'onde et de la cavit ainsi que des
positions relatives du piston et de l'iris. La connaissance des zones d'intensit maximale
du champ lectrique et magntique permet de positionner le matriau chauffer dans un
environnement lectromagntique connu. L'intrt majeur de cette cavit monomode est

- 66 -

de permettre l'tude et la mise en vidence d'ventuels effets spcifiques du champ


lectrique ou magntique sur le frittage par chauffage micro-ondes.

II.A.2.a. Guide d'onde et iris de couplage


A la frquence

f de 2,45 GHZ, le guide d'onde standard pour le mode de propagation

TE10 est le guide WR 340 qui a pour section interne a x b avec a = 86,36 mm et b =
43,18 mm. A ces dimensions correspond une longueur d'onde de coupure (cf. I.B.2.e.):

c 10 2a 172,72

mm

quation 105

Sachant qu' cette frquence, la longueur d'onde d'excitation est :

2 .c

c
122,36 mm
f

quation 106

On en dduit la longueur d'onde guide par la relation fondamentale de la propagation


guide (cf. I.B.2. - Equation 41) :

20 . c2
c2 20

173,37 mm

quation 107

L'antenne et le guide d'onde associ permettent la propagation d'une onde transverse


lectrique polarisation verticale. Les parois mtalliques intrieures sont en laiton pour
limiter les pertes ohmiques et ainsi assurer une transmission quasiment sans perte de
l'onde par rflexion sur les parois.
Ce guide d'onde (Figure 17) est d'une longueur totale de 215 mm. Chacune de ses parois
parallles au plan (xOz) est fendue longitudinalement. Ceci permet le glissement manuel
selon (Oz) et sur une longueur de 79 mm d'un clinquant en cuivre fendu verticalement
faisant office d'iris de couplage (cf. I.C.3.).

- 67 -

Figure 17 : Coupe longitudinale du guide d'onde avec l'iris - plan (yOz)


Zone de positionnement de l'iris

II.A.2.b. Cavit centrale


La cavit centrale est place dans le prolongement du guide d'onde dont elle reprend la
section (86,36 mm x 43,18 mm), sa longueur tant de 160 mm. L'intrieur de cet
lment est galement en laiton pour limiter les pertes ohmiques. Cette cavit centrale
dispose de deux ouvertures circulaires centres de 56 mm de diamtre sur chacune de
ses faces parallles au plan (xOz). Ces ouvertures permettent l'introduction des
matriaux chauffer. Pour viter les fuites d'ondes lectromagntiques l'extrieur de la
cavit par rayonnement, ces ouvertures sont prolonges par des chemines en laiton,
hautes de 91 mm l'origine. Enfin, les parois latrales parallles au plan (yOz) disposent
chacune d'une petite ouverture (circulaire ou fente) permettant la mesure de la
temprature du matriau par vise pyromtrique ou tout simplement l'observation
visuelle de l'chantillon.

II.A.2.c. Piston court-circuit mobile


Le piston court-circuit (Figure 18) conserve la section du guide d'onde et de la cavit
centrale ; il est plac dans le prolongement de cette dernire et ferme la cavit par une
paroi conductrice rflchissant l'onde incidente. La position de sa paroi est ajustable
manuellement sur une distance de 130 mm pour translater l'onde stationnaire et par
consquent dplacer les positions des maxima des champs lectrique et magntique.

- 68 -

Figure 18 : Coupe longitudinale du piston court-circuit - plan (yOz)


Zone de positionnement de la paroi du piston
Bien que cela ne soit pas le cas dans les expriences prsentes par la suite, il est
intressant de signaler que ce piston court-circuit dplacement manuel peut tre
remplac par un piston motoris. Command par un sous-programme fonctionnant avec
LabVIEW via un ordinateur muni d'une carte d'acquisition de type NI-6224, le moteur pas
pas permet le dplacement du piston court-circuit sur une course de 100 mm. De plus,
la position du piston est mesure via un potentiomtre. Enfin, un dtecteur de puissance
micro-ondes est plac au niveau de la surface rflchissant l'onde. Cette mesure de la
puissance lectromagntique peut tre utilise pour rechercher la position du piston
court-circuit pour laquelle un maximum de puissance est accumul dans la cavit. Ce
dispositif a t utilis pour mettre au point une procdure de pilotage automatis des
essais de frittage (cf. II.C).

II.A.2.d. Modes de rsonance possibles


En rsum, la cavit rsonante monomode, reprsente sur la Figure 19, est un dispositif
mis

en

uvre

pour

imposer

une

configuration

spatiale

particulire

du

champ

lectromagntique (onde stationnaire) et pour accumuler de l'nergie disponible pour le


chauffage de l'chantillon (phnomne de rsonance). Les amplitudes de dplacement de
l'iris et du piston ainsi que leurs positions par rapport au centre de la cavit permettent
de faire varier la longueur de la cavit entre Lmin = 294 mm et
motoris) ou 505 mm (piston manuel).

- 69 -

Lmax = 475 mm (piston

Figure 19 : Coupe longitudinale de la cavit rsonante monomode


Positions de l'iris et du piston par rapport au centre de la cavit
Connaissant la valeur de
l'indice

g / 2

(86,36 mm), on en dduit les valeurs que peut prendre

p du mode de propagation guide TE10p.

indice p

L (mm)

259,08

345,44

431,80

518,16

Seuls les modes TE104 et TE105, tels que

Lmin p.

g
2

Lmax , sont autoriss dans cette

cavit. En fonction de cet indice, si on place l'iris et le piston gale distance du centre
de la cavit (Figure 20) alors, thoriquement :
- lorsque p est pair (mode TE104), le champ magntique est maximum au centre de la
cavit.
- lorsque p est impair (mode TE105), le champ lectrique est maximum au centre de la
cavit.

- 70 -

Figure 20 : Reprsentation du champ lectrique de l'onde stationnaire


pour les modes TE104 (champ magntique max. au centre)
et TE105 (champ lectrique max. au centre)
Cette description idale du champ lectromagntique dans la cavit ne correspond pas
exactement la ralit, comme nous le verrons plus en dtail dans la partie II.D de ce
chapitre. En effet, la distribution du champ lectromagntique dans la cavit est modifie
par de multiples paramtres. Parmi ceux-ci, le plus important est la permittivit
dilectrique complexe des matriaux introduits dans la cavit (tube en quartz,
chantillon, suscepteur, supports), non seulement en raison des pertes dilectriques qui
dpendent de la partie imaginaire de leur permittivit ( " ), mais aussi cause de la
partie relle ( ' ) quivalente pour le champ lectrique une rsistance. Enfin, le champ
lectromagntique est aussi perturb par les pertes par rayonnement des chemines et
des diffrentes liaisons iris/guide d'onde/cavit/piston mais aussi par les pertes par
conduction dans les parois non parfaites de la cavit. Et la premire consquence de ces
diffrentes sources de perturbation du champ lectromagntique est une modification
sensible de la longueur de la cavit L la rsonance : les positions de l'iris et du piston
doivent alors tre ajustes de quelques millimtres quelques centimtres.

- 71 -

II.B. DEVELOPPEMENTS TECHNIQUES DE LA CAVITE

Figure 21 : Vue schmatique de notre four de frittage par micro-ondes


La Figure 21 est une vue d'ensemble du four de frittage par micro-ondes dvelopp au
laboratoire SIMaP. Le dveloppement a port sur l'enceinte dans laquelle sont placs les
matriaux fritter (chantillon) et sur la mesure de la temprature l'aide d'une camra
thermique infrarouge (constructeur : FLIR Systems, modle : ThermoVision A40M).

II.B.1. DETERMINATION DE LA TEMPERATURE DES MATERIAUX

II.B.1.a. Mesures de la temprature dans une cavit micro-ondes ?


La mesure de temprature d'un chantillon dans une cavit micro-ondes est un problme
majeur et complexe qui a t tudi et trait avec diffrents techniques [IKU95] [BYK
01] [PER01] [VAU 07]. Le principe mme de ce chauffage peut conduire de fortes
htrognits de la temprature dans la cavit car chaque matriau a une rponse
spcifique au champ lectromagntique : la temprature du matriau est donc diffrente
de la temprature de l'atmosphre et des parois de la cavit micro-ondes contrairement
au chauffage conventionnel dans un four rsistif o l'ensemble est en gnral assez
homogne en temprature. Ainsi, dans un four micro-ondes, le thermocouple devrait tre
plac en contact avec la surface du matriau ou insr dans l'chantillon. Cependant,
l'introduction d'un thermocouple dans la cavit engendre des perturbations du champ
lectromagntique, et vice versa, le champ lectromagntique est susceptible de
perturber la mesure du thermocouple par l'accumulation de charges la pointe du
thermocouple qui peut gnrer des arcs lectriques. Un blindage du thermocouple avec

- 72 -

une gaine cramique ou un cran mtallique peut remdier au problme d'arc lectrique.
Toutefois, il peut aussi augmenter le temps de rponse du thermocouple ce qui rend
problmatique la mesure de la temprature, particulirement dans le cas d'un chauffage
rapide.
Par opposition ces mesures de temprature par contact, il existe des techniques de
mesure sans contact avec le matriau reposant sur le principe de la thermographie. En
effet, la temprature d'un matriau peut tre calcule partir du rayonnement qu'il
met, grce des instruments comme des thermomtres optiques/IR, des pyromtres
ou des camras IR. Ces techniques permettent de mesurer la temprature de surface des
matriaux sans contact donc sans introduire d'instrument dans la cavit. Ainsi le champ
lectromagntique n'est pas tre perturb par l'instrument de mesure et vice versa. En
revanche, un inconvnient est que la temprature du matriau est une temprature
relative calcule partir du rayonnement reu par le dtecteur. Une estimation correcte
de cette temprature de surface ncessite alors de connatre quelques donnes
thermiques sur le matriau et son environnement.
Dans notre tude, le choix d'une camra thermographique IR s'est impos face au
pyromtre pour de nombreuses raisons. Une camra permet de suivre simultanment et
en continu les variations de temprature de plusieurs matriaux, de dtecter des
gradients thermiques la surface des matriaux, et d'observer la fissuration des
chantillons ou la formation d'arcs lectriques ou de plasmas. Tous ces indices et preuves
rapports par la camra IR sont des tmoignages pouvant nous aider la comprhension
des phnomnes se droulant au cours du frittage micro-ondes.

II.B.1.b. Introduction la thermographie


[GAU 99]
La thermographie utilise la bande spectrale infrarouge, 0,75 m 100 m, comprise
entre la bande de la lumire visible et le domaine des hyperfrquences. La bande
infrarouge est divise en quatre bandes, dlimites de faon arbitraire : le proche
infrarouge (0,75 3 m), l'infrarouge central (3 6 m), l'infrarouge lointain (6 15
m) et l'infrarouge extrme (15 100 m).
(i) Le rayonnement d'un corps noir
Un corps noir dsigne un objet qui absorbe le rayonnement qu'il reoit, quels que soient
sa longueur d'onde et son angle d'incidence. Les caractristiques du rayonnement d'un
trou dans une cavit isotherme constitue d'un matriau absorbant opaque reprsentent
assez bien les proprits d'un corps noir. Si on chauffe cette cavit en conditions

- 73 -

isothermes, elle gnre un rayonnement de corps noir, dont les caractristiques sont
dtermines uniquement par sa temprature. Ce type de cavit rayonnante est
couramment utilis comme source de rayonnement de rfrence dans les laboratoires
d'talonnage des instruments de thermographie.
Si la temprature d'un corps noir dpasse 525 C, la source de rayonnement commence
tre visible, si bien qu'elle n'apparat plus noire l'il. Il s'agit de la couleur rouge
correspondant la chaleur initiale du radiateur (quipement infrarouge rayonnant), qui
devient ensuite orange puis jaune au fur et mesure que la temprature augmente.
Le rayonnement mis par un corps noirs est dcrit par trois expressions : la loi de Planck,
la loi de Wien et la loi de Stefan-Boltzmann.
(ii) La loi de Planck
Max Planck a dcrit la distribution spectrale du rayonnement d'un corps noir l'aide de la
formule suivante

Wb

2. .h.c 2
.10 6 [W/m/m]
5 .(e hc / k B T 1)

quation 108

Wb : exitance nergtique spectrale du corps noir la longueur d'onde


h : constante de Planck (6,6.10-34 J.s)
c : vitesse de la lumire (3.108 m/s)

: longueur d'onde (m)

k B : constante de Boltzmann (1,4.10-23 J/K)

T : temprature absolue d'un corps noir (K)

- 74 -

Figure 22 : Variation de l'exitance nergtique spectrale en fonction de la


longueur d'onde pour diffrentes tempratures (500 K-1000 K)
La reprsentation graphique (Figure 22) de l'exitance nergtique spectrale en fonction
de la longueur d'onde pour diffrentes tempratures gnre une famille de courbes. Pour
chaque courbe de Planck, l'exitance spectrale tend vers zro pour des longueurs d'onde
courtes, puis elle atteint rapidement un maximum une longueur d'onde

max .

Aprs

avoir dpass cette valeur, l'exitance diminue et tend vers zro.


(iii) La loi de dplacement de Wien
En diffrenciant la formule de Planck par rapport

et en cherchant le maximum, on

obtient la formule de Wien :

max
avec

2898
[m]
T

quation 109

T en K

- 75 -

Figure 23 : Variation de l'exitance nergtique spectrale en fonction de la


longueur d'onde pour diffrentes tempratures (loi de Planck) et ligne reliant
les maxima des courbes (300 K-5777 K)
La Figure 23 reprsente comme la Figure 22 les courbes de Planck, mais entre 300 K et
5777 K (temprature du soleil), ainsi qu'une courbe reliant les maxima d'exitance
nergtique spectrale de chaque isotherme. On observe un dplacement vers les
longueurs d'onde plus courtes du maximum d'exitance nergtique spectrale lorsque la
temprature du corps rayonnant augmente. Cette loi de dplacement de Wien traduit de
manire mathmatique l'observation courante selon laquelle la couleur visible d'un corps
rayonnant passe du rouge, l'orange ou au jaune au fur et mesure que sa temprature
augmente. La longueur d'onde de la couleur est identique celle calcule pour

max .

Par exemple, la temprature ambiante (300 K), le pic de l'exitance nergtique est de
9,7 m, dans l'infrarouge lointain, alors que pour le soleil (5777 K), le pic est d'environ
0,5 m, d'o sa couleur jaune.
(iv) La loi de Stefan-Boltzmann
En intgrant la formule de Planck de

on obtient l'exitance nergtique

totale ( Wb ) d'un corps noir, reprsente par l'aire sous la courbe de Planck la
temprature

T :

Wb .T 4 [W/m]

quation 110

: constante de Stefan-Boltzmann (5,67.10-8 W/m2/K4)

- 76 -

Cette formule indique que le pouvoir missif total d'un corps noir est proportionnel sa
temprature absolue la puissance quatre.
(v) Cas des metteurs non noirs (objets rels)
Dans la plupart des cas, les objets rels ne sont pas compatibles avec les lois nonces
prcdemment dans une rgion de longueur d'onde tendue. Cependant, ils peuvent s'en
approcher dans certains intervalles spectraux rduits.
Trois processus peuvent tre la cause d'une diffrence de comportement entre un objet
rel et un corps noir. Dans un objet rel, une fraction du rayonnement
absorbe, une fraction

peut tre rflchie et une fraction

peut tre

peut tre transmise. Ces

trois facteurs dpendent de la longueur d'onde et sont dfinis comme suit :

- le facteur spectral d'absorption

: le rapport entre la puissance nergtique spectrale

absorbe par un objet et celle incidente.

- le facteur spectral de rflexion

: le rapport entre la puissance nergtique spectrale

rflchie par un objet et celle incidente.


- le facteur spectral de transmission

: le rapport entre la puissance nergtique

spectrale transmise par un objet et celle incidente.


La somme de ces trois facteurs est toujours gale 1, quelle que soit la longueur d'onde.

quation 111

Un autre facteur, appele missivit

est requis pour dcrire la fraction de l'exitance

nergtique d'un corps noir produit par un objet une temprature spcifique. Ainsi, on
dfinit :
- le facteur spectral d'missivit

: le rapport entre la puissance nergtique d'un objet

et de celle d'un corps noir, la mme temprature et pour la mme longueur d'onde.

Wo
Wb

quation 112

Gnralement il existe trois types de source de rayonnement :


- le corps noir, pour lequel

- le corps gris, pour lequel

= constante, infrieure 1 ;

- le radiateur slectif, pour lequel

varie avec la longueur d'onde.

- 77 -

Selon la loi de Kirchhoff, pour n'importe quel matriau, les facteurs d'missivit et
d'absorption spectrales d'un corps sont gaux aux tempratures et longueurs d'onde
dfinies donc :

quation 113

Ainsi, d'aprs les quations 7 et 9, pour un matriau opaque (

0 ), on a :
quation 114

Pour un matriau parfaitement rflchissant (miroir parfait), ce qui est le cas des
matriaux parfaitement polis, on en dduit :

1 0

quation 115

Par ailleurs, pour un corps gris, la formule de Stefan-Boltzmann (Equation 110) devient :

Wo . .T 4

quation 116

La puissance missive totale d'un corps gris est rduite proportionnellement de la valeur

par rapport celle d'un corps noir la mme temprature.

II.B.1.c. Techniques de mesure thermographique


(i) Principe
Une camra IR mesure et visualise le rayonnement infrarouge d'un objet. A partir de ce
rayonnement, qui est fonction de la temprature de surface de l'objet, elle peut calculer
la temprature correspondante. Cependant, le rayonnement mesur par la camra
dpend aussi de l'missivit de l'objet. De plus, le rayonnement provenant du milieu
environnant est galement rflchi sur l'objet. Enfin, le rayonnement manant de l'objet
et le rayonnement rflchi sont galement influencs par l'absorption de l'atmosphre
sur le chemin de mesure entre l'objet et la camra.
La situation de la mesure, illustre sur la Figure 24, constitue une description assez fidle
des conditions relles. Cette description exclue volontairement toute interfrence telle
que la lumire du soleil pntrant dans l'atmosphre ou les rayonnements parasites
provenant de sources de rayonnement intenses extrieures au champ de vision. En effet,
bien que gnralement suffisamment faibles pour tre ignores, ces interfrences
seraient difficiles quantifier. De toute manire, dans notre cas la configuration de la
mesure est telle que ces sources d'interfrence sont supprimes : la camra est en

- 78 -

contact avec une pice maintenant la fentre en ZnSe ce qui exclut de son champ de
vision toute source extrieure celles provenant de la cavit.

Figure 24 : Reprsentation schmatique d'une situation de mesure


thermographique gnrale o la temprature d'un objet est mesure par la
camra en tenant compte du milieu environnant et de l'atmosphre
[FLI 04]
A partir de la description de cette situation de mesure, on peut en dduire la formule de
mesure utilise par la camra pour calculer la temprature de l'objet.
Tout d'abord, si l'on considre que la puissance du rayonnement peru W provenant
d'un corps noir la temprature

Tsource gnre un signal de sortie de camra U source

proportionnel la puissance d'entre, alors on peut crire :

U source K .W (Tsource ) K .Wsource


avec

quation 117

K , constante de proportionnalit de la camra.

Si la source est un corps gris d'missivit


est de la forme

alors la puissance du rayonnement peru

.Wsource , d'o la formule du signal de sortie de la camra :

U source K . .W source

quation 118

A partir de ces quelques considrations, on peut en dduire :


- l'mission provenant de l'objet :

- 79 -

. .W

quation 119

obj

, le facteur d'missivit de l'objet

, le facteur de transmission de l'atmosphre

Wobj , la puissance de rayonnement de l'objet la temprature Tobj


- l'mission rflchie provenant de sources ambiantes :

( 1 ). .W

quation 120

refl

(1 ) , le facteur de rflexion de l'objet

, le facteur de transmission de l'atmosphre

Wrefl , la puissance de rayonnement des sources ambiantes la temprature Trefl


Par simplification, la temprature

Trefl est suppose identique pour toutes les surfaces qui

mettent un rayonnement dans une demi-sphre partir d'un point de la surface de


l'objet. Par ailleurs, l'missivit du milieu environnant ( refl ) est gale 1.

- l'mission provenant de l'atmosphre :

( 1 ). W

quation 121

atm

(1 ) , l'missivit de l'atmosphre
Watm , la puissance de rayonnement de l'atmosphre la temprature T atm
La puissance totale rayonne est alors la somme de chacune des missions dcrites :

Wtot . .Wobj (1 ). .Wrefl (1 ).Watm

quation 122

Ceci revient en termes de signal de sortie l'expression suivante :

U tot . .U obj (1 ). .U refl (1 ).U atm

quation 123

d'o

U obj

1
1
1
.U tot
.U refl
.U atm
.

quation 124

- 80 -

U obj , tension de sortie de la camra calcule pour un corps noir la temprature Tobj
U tot , tension de sortie de la camra mesure
U refl et U atm , respectivement, tension de sortie de la camra pour un corps noir d'une
temprature

Trefl et T atm d'aprs l'talonnage.

Finalement, pour mesurer la temprature avec le plus de prcision possible, il est


ncessaire de compenser les effets des diffrentes sources de rayonnement. Le logiciel
d'acquisition et d'analyse des images provenant de la camra (ThermaCAM Researcher
Pro 2.8 SR-2) effectue automatiquement ces corrections partir des valeurs de diffrents
paramtres. Ces donnes sont dtermines par l'utilisateur (mesure, estimation ou
donnes provenant de tables) et peuvent tre renseignes dans le logiciel soit avant, soit
aprs, soit en cours d'acquisition d'images et de mesures. Ces paramtres, relatifs
l'objet, l'atmosphre, l'environnement de l'objet et, le cas chant, l'optique
externe sont les suivants :
- l'missivit de l'objet ( )
- l'humidit relative de l'atmosphre ( H % )
- la temprature de l'atmosphre ( T atm )
- la distance entre l'objet et la camra ( d obj cam )
- la temprature ambiante rflchie ( Trefl )
- la temprature ( Topt ) et la transmission ( T % ) d'optique externe

(ii) Emissivit
Parmi tous ces paramtres, l'missivit est le plus important et doit tre estime avec le
plus de prcision. L'obtention de l'missivit d'un objet peut se faire l'aide d'un
thermocouple ou partir des missivits de rfrence. Dans le premier cas, on modifie
l'missivit de l'objet de rfrence pour que la temprature mesure par la camra
corresponde la mesure du thermocouple sur la mme zone de rfrence de l'objet.
Dans le second cas, on place sur l'objet une bande ou de la peinture dont l'missivit est
connue. On mesure ensuite la temprature de la bande ou de la peinture l'aide de la
camra, en attribuant la valeur approprie d'missivit. On modifie ensuite l'missivit,
jusqu' ce que la zone dont l'missivit est inconnue, adjacente la bande ou la
peinture, ait la mme temprature. Pour ces deux mthodes de dtermination
d'missivit, la temprature de l'objet de rfrence ne doit pas tre trop proche de la
temprature ambiante.

- 81 -

Gnralement, l'missivit des matriaux est comprise entre 0,1 et 0,95. Une surface
trs polie a une missivit infrieure 0,1, alors qu'une surface oxyde ou peinte a une
missivit beaucoup plus leve. Les mtaux oxyds reprsentent un cas extrme
d'opacit quasi parfaite et de rflexivit spectrale leve qui varie peu avec la longueur
d'onde. Par consquent, l'missivit des mtaux est faible, et elle augmente avec la
temprature. L'missivit des objets non mtalliques est plus leve et diminue avec la
temprature.
(iii) Paramtres d'environnement entre l'objet et la camra
La temprature rflchie d'environnement permet de compenser le rayonnement rflchi
par l'objet et le rayonnement mis par l'atmosphre entre la camra et l'objet. Ce
paramtre devient important uniquement lorsque l'missivit est faible, la distance est
trs grande et la temprature de l'objet est relativement proche de la temprature
rflchie d'environnement. Dans ce cas, il doit alors tre dfini avec prcision
La distance entre l'objet et l'objectif permet de compenser l'absorption du rayonnement
entre l'objet et la camra, ainsi que la diminution du facteur de transmission lorsque la
distance augmente.
La camra peut galement compenser la lgre variation du facteur de transmission de
l'atmosphre qui dpend de l'humidit relative. Pour les courtes distances et une
humidit normale, la valeur par dfaut de l'humidit relative (50 %) peut tre conserve.
(iv) Paramtres de l'optique externe
La prsence d'une optique externe (fentre ZnSe dans notre cas) place devant l'objectif
de la camra doit tre prise en compte en indiquant sa temprature et sa transmission
dans le logiciel ThermaCAM Researcher.

II.B.1.d. Caractristiques techniques principales


La camra FLIR Systems ThermoVision A40M utilise dispose de quatre plages de
mesure de tempratures (Figure 25) :
n1 : -10C +55C

n2 : -40C +120C

n3 : 0C +500C

n4 : +350C +1500C

- 82 -

Figure 25 : Reprsentation des intervalles de mesure de temprature


en fonction de la gamme choisie
Pour mesurer la temprature des matriaux en continu entre la temprature ambiante et
la temprature de frittage, deux dtecteurs successifs et internes la camra sont
utiliss : l'un, sur la gamme "0C - +500C", pour des tempratures allant de l'ambiante
environ 400C et l'autre, sur la gamme "+350C - +1500C", pour des tempratures
suprieures. La rponse de chaque dtecteur est linaire sur la gamme considre. La
prcision est de 2C ou 2% du relev.

II.B.2. ENVIRONNEMENT DE L'ECHANTILLON

II.B.2.a. Atmosphre de frittage


Notre cavit rsonante monomode est reprsente en coupe sur la Figure 26. Les
ouvertures circulaires en-dessous et au-dessus ont t utilises pour faire passer un tube
en quartz de part et d'autre de la cavit. Ce tube de diamtres interne/externe 40/44
mm est en quartz car c'est un matriau dit transparent aux micro-ondes donc il ne
perturbera pas le champ lectromagntique. Il est centr dans la cavit et maintenu
chacune de ses extrmits par une bride refroidie en acier inoxydable (conception Alain
Domeyne, SIMaP/PMD). Il constitue une enceinte l'intrieur de laquelle l'chantillon
peut

tre

plac

sous

diffrentes

atmosphres

- 83 -

contrles

(oxydantes,

neutres,

rductrices, vide primaire). Ce tube permet par ailleurs de protger l'intrieur de la cavit
d'ventuellement

dgagements

gazeux,

de

projections

ou

de

formations

d'arcs

lectriques entre l'chantillon et les parois conductrices de la cavit.

Figure 26 : Coupe longitudinale (selon Oz) de la cavit micro-ondes


dans une configuration de chauffage avec suscepteur

II.B.2.b. Positionnement de l'chantillon et du suscepteur


Le matriau chauffer plac sur son support est introduit l'intrieur de ce tube en
quartz par le dessous de la cavit. Ce support (conception Gilles Boutet, SIMaP/GPM2)
est un systme compos de raccords tanches prenant appui sur la bride infrieure
maintenant le tube en quartz en l'obturant et d'un ensemble de tiges et de tubes
permettant le dplacement indpendant d'un support de l'chantillon et d'un support du
suscepteur cylindrique. Deux configurations et trois modes de chauffage sont alors
possibles :
- sans suscepteur : chauffage micro-ondes direct ;
- avec suscepteur : chauffage micro-ondes indirect ou chauffage micro-ondes hybride.

- 84 -

Lors de la conception de ce systme dplacement indpendant de l'chantillon et du


suscepteur, l'ide tait de pouvoir prchauffer des matriaux couplant faiblement
temprature ambiante jusqu' leur temprature critique grce au suscepteur (chauffage
indirect) et de retirer le suscepteur pour raliser ensuite du chauffage direct par microondes. En ralit, le retrait du suscepteur entrane un refroidissement rapide de
l'chantillon. On suppose que la modification de ce que l'on pourrait appeler la "charge"
de la cavit (supports, suscepteur, chantillons, isolant) induite par le dplacement du
suscepteur
consquent,

modifie

la

l'intensit

configuration
du

champ

spatiale

du

champ

lectromagntique

lectromagntique.

dans

l'environnement

Par
de

l'chantillon n'est plus suffisante pour au moins maintenir sa temprature. Idalement, la


puissance incidente et les positions de l'iris et du piston devraient tre rajustes quasi
instantanment. Cette possibilit de retirer le suscepteur n'a donc pas t utilise jusqu'
prsent.

II.B.2.c. Une seule cavit, plusieurs modes de chauffage


(i) chauffage micro-ondes sans suscepteur, dit direct
Pour les matriaux fortes pertes, le couplage avec le champ lectromagntique permet
un chauffage direct et rapide. L'chantillon est alors entour d'un isolant pour limiter les
pertes thermiques par rayonnement et ainsi limiter les gradients thermiques entre le
cur et la surface du matriau (Figure 27). Ce mode de chauffage sera appel par la
suite chauffage micro-ondes direct.

Figure 27 : Environnement de l'chantillon pour le chauffage par micro-ondes


sans suscepteur (direct)

- 85 -

Les matriaux isolants utiliss sont des fibres cramiques (silice-alumine), se prsentant
sous forme de feutres (~ 1 mm d'paisseur) ou de plaques (~ 5-8 mm d'paisseur). Ces
fibres rfractaires sont employes couramment dans des fours conventionnels pour les
trs hautes tempratures (> 1000C). Ces matriaux, simples manipuler et mettre
en forme, peuvent s'adapter de multiples configurations et tre remplacs facilement ;
ils conviennent bien pour raliser des petites sries d'essais, comme au cours de notre
tude.
Sinon, en fonction des tempratures de chauffage vises, du volume de la cavit et des
pices fritter, il est recommand de concevoir des systmes d'isolation plus
sophistiqus et prennes. Selon la nature et l'arrangement des matriaux isolants, des
systmes constitus de plusieurs couches d'isolants fibreux et granulaires peuvent tre
efficaces jusqu' des tempratures de 2100C [XU 03].
(ii) chauffage micro-ondes avec suscepteur : indirect ou hybride ?
Pour les matriaux transparents, opaques ou faibles pertes, un suscepteur doit tre
introduit dans la cavit. Un suscepteur est constitu d'un matriau fortes pertes donc
chauffant

aisment

sous

champ

micro-ondes.

Le

suscepteur

convertit

l'nergie

lectromagntique en chaleur qu'il va transmettre essentiellement par rayonnement


l'chantillon : c'est le chauffage micro-ondes indirect.
Dans notre cas, on utilise un suscepteur cylindrique en carbure de silicium qui est plac
autour de l'chantillon (Figure 28). Ses dimensions sont les suivantes : diamtres
intrieur/ extrieur = 20/30 mm, hauteur = 15 mm. Ce suscepteur cylindrique a t
usin dans un bloc de carbure de silicium de structure hexagonal, varit allotropique 6H.
Ce matriau a prouv exprimentalement qu'il couplait bien avec les micro-ondes
(champ lectrique) et qu'il remplissait correctement son rle de suscepteur.
Pour les matriaux faibles pertes, le suscepteur peut servir prchauffer les
chantillons jusqu' certaines tempratures, dites tempratures critiques [SUT 89]. A
partir de cette temprature critique, le facteur des pertes dilectriques augmente et
l'chantillon commence coupler plus fortement avec les micro-ondes. Dans ce cas,
lorsque l'chantillon couple directement avec les micro-ondes et bnficie d'un apport de
chaleur par rayonnement du suscepteur, on parle de chauffage hybride.

- 86 -

Figure 28 : Environnement de l'chantillon pour le chauffage par micro-ondes


avec suscepteur (indirect ou hybride)
Ces deux derniers modes de chauffage ne sont pas dpourvus d'intrt. Devant les
difficults de ralisation et de matrise du chauffage direct par micro-ondes, ce sont les
modes de chauffage les plus frquemment employs. L'intrt du chauffage par microondes rside alors essentiellement dans sa rapidit lie la faible inertie du systme. En
effet, contrairement un four rsistif/lectrique conventionnel, une puissance trs leve
peut tre disponible quasi-instantanment dans la cavit pour chauffer trs rapidement le
suscepteur, qui fait office de source de chaleur pour l'chantillon. De plus, le
refroidissement peut tre beaucoup plus rapide du fait de l'inertie moindre de la cavit
micro-ondes.

II.B.2.d. Emplacement de la camra IR


La temprature des objets placs dans la cavit est mesure par une camra thermique
infrarouge FLIR SystemsTM ThermoVisionTM A40M. Les spcifications techniques de cette
camra sont reportes en annexe. La camra est place au-dessus de la cavit et fournit
en continu une image thermique de la surface suprieure des objets.
La pice en acier inoxydable reposant sur la bride suprieure intgre une sortie de gaz
latrale et une fentre en slniure de zinc (ZnSe) ayant plusieurs fonctions :
- assurer l'tanchit de l'enceinte forme par le tube en quartz en obturant l'ouverture
suprieure de la cavit ;
- protger l'objectif de la camra des projections, des plasmas et des arcs lectriques ;
- filtrer le rayonnement mis par les matriaux chauffs dans la cavit afin de mesurer
leur temprature avec la camra thermique: sa transmission est maximale (70%) dans la
gamme de longueur d'onde 7 m <

< 13 m.

- 87 -

Pour obtenir une rsolution spatiale maximale avec la camra thermique, la hauteur de la
chemine suprieure a t rduite et la bride suprieure a t visse directement sur
celle-ci. En plus de respecter la distance minimale de mise au point de la camra, la
contrainte tait que la hauteur de l'ensemble {chemine-bride} soit suffisante pour viter
les fuites lectromagntiques hors de la cavit. Finalement, la distance entre le centre de
la cavit et la camra thermique est de 14 cm ce qui conduit une rsolution spatiale
d'environ 190 m/pix.

II.C. INSTRUMENTATION
L'objectif de ce travail d'instrumentation a t de raliser :
(i) l'acquisition, le traitement et l'enregistrement des informations disponibles :
puissances lectromagntiques, position du piston, tempratures de l'chantillon et du
suscepteur pour conserver le "film" de l'exprience ;
(ii) la commande de la puissance incidente et du moteur permettant le dplacement du
piston court-circuit pour matriser la puissance lectromagntique transmise au(x)
matriau(x).
L''acquisition et le traitement de ces donnes devra permettre un asservissement total du
four micro-ondes afin de matriser un cycle thermique.
La partie la plus technique de ce travail a t confie trois tudiants de l'cole Phelma,
filire SICOM dans le cadre d'un projet d'lectronique. Leur projet, dont un extrait du
rapport figure en annexe I, consistait finaliser le dveloppement de ce four par la mise
en

place

d'un

systme

d'acquisition/commande/rgulation

(interface/programme

LabVIEW) permettant une "automatisation" / "pilotage" des cycles de chauffage par la


commande de plusieurs appareils (moteur pas--pas et puissance d'un gnrateur).

II.C.1. ACQUISITION DES DONNEES


Les

donnes

acqurir

sont

de

trois

types

temprature,

puissances

lectromagntiques, position du piston court-circuit.


La temprature de l'chantillon, et ventuellement du suscepteur, provient de la camra
IR et pourrait aussi provenir d'un pyromtre. Cette donne est disponible sur une sortie
analogique de la camra (tension) qu'il suffit de convertir en temprature.
Les puissances lectromagntiques sont au nombre de trois : la puissance incidente
dlivre par le magntron et la puissance rflchie mesure par un porte-cristal
dtecteur plac dans l'isolateur. Ces deux valeurs sont disponibles dans le gnrateur HT

- 88 -

et rcuprable via une liaison numrique ; la troisime puissance est la puissance


mesure dans la paroi du piston court-circuit par un porte-cristal dtecteur.
La mesure de la position du piston est ralise via un potentiomtre.
L'acquisition des donnes se fait par diffrentes liaisons physiques, via une liaison
numrique (connecteurs RS-232) pour les donnes provenant du gnrateur HT, via une
carte d'acquisition (NI-DAQ 6224) installe dans l'ordinateur PC1 pour les autres
donnes: ces donnes sont traites grce au logiciel LabVIEW. L'ordinateur PC2 est
ddi la visualisation en continu des images fournie par la camra IR grce au logiciel
ThermaCam Researcher. Le diagramme des connexions physiques est prsent dans la
Figure 29.

Figure 29 : Schma des connexions entre la camra IR (et ventuellement le


pyromtre), le gnrateur HT, le piston et le PC1, puis la camra IR et le PC2
Enfin, la correction de la temprature en fonction de la temprature de l'optique externe
(fentre en ZnSe) a t ralise au moyen d'un composant lectronique type LM35 reli
directement une entre analogique de la camra.

- 89 -

II.C.2. PROCEDURE DE REGULATION DU FOUR


Les tudes exprimentales menes pour matriser un cycle thermique manuellement
seront prsentes dans le chapitre III. Sur la base de ces travaux, une procdure de
rgulation a t imagine. Le dveloppement technique de cette procdure de rgulation
a t mise en place par les tudiants dans le cadre de leur projet.
Pour rsumer et simplifier, cette procdure consiste contrler, puissance incidente
constante, la position du piston pour que l'chantillon suive une consigne de
temprature. Dans cette procdure, la puissance incidente est laisse l'apprciation de
l'oprateur, ce qui peut reprsenter un inconvnient : l'oprateur doit dj avoir une
exprience sur le chauffage de son chantillon (matriau, gomtrie, type de chauffage)
ou procder par ttonnements. Malgr cela, une mthode d'asservissement a t mise au
point, avec une certaine dose d'empirisme pour ajuster certains paramtres.
Cette procdure n'a pas encore pu tre teste lors d'un cycle de frittage complet. Les
travaux futurs devront permettre d'affiner la procdure de rgulation sur un matriau
dont la matrise du frittage est relativement aise. Ensuite, plusieurs vitesses de
chauffage pourront tre explores par la procdure d'asservissement automatique.

II.D. MODELISATION 3D PAR ELEMENTS FINIS DU FRITTAGE


MICRO-ONDES DE ZIRCONE DANS UNE CAVITE MONOMODE
[BOU 10]
Le frittage micro-ondes est un processus complexe comprenant plusieurs phnomnes
fortement coupls : l'lectromagntisme, les transferts d'nergie et de chaleur et enfin le
frittage. En effet, l'absorption et la conversion d'nergie par le matriau, qui gouvernent
le chauffage et donc le frittage, dpendent de paramtres du matriau, eux-mmes
fonction de la temprature et du champ lectromagntique et voluant aussi au cours du
frittage. La prise en compte de tous ces phnomnes coupls est ncessaire pour
modliser le frittage micro-ondes de faon raliste. Idalement, cette modlisation
devrait tre multi-chelle en considrant les couplages l'chelle microscopique, c'est-dire les interactions entre particules de poudres, et les phnomnes l'chelle
macroscopique en assimilant le matriau fritt un milieu continu. Nous nous
contenterons ici de modlisations macroscopiques.
Le but de ces modlisations du frittage micro-ondes est d'estimer la distribution du
champ lectromagntique dans notre cavit monomode et dans les matriaux en fonction
de la taille de l'chantillon ou de la prsence du suscepteur, de montrer l'influence de la
prsence d'un suscepteur sur la distribution du champ l'intrieur et dans le voisinage

- 90 -

de l'chantillon ou encore de dterminer la distribution de temprature en fonction de


l'isolation de l'chantillon.

II.D.1. DESCRIPTION GENERALE

II.D.1.a. La cavit monomode modle


On rappelle que la cavit rsonante monomode de cette tude comprend un guide d'onde
rectangulaire avec un iris de couplage, la partie centrale o sont placs l'chantillon, et
ventuellement le suscepteur, sur leur support respectif, et pour finir le piston courtcircuit qui ferme la cavit l'extrmit oppose au magntron. Par mesure de
simplification, la cavit modle n'est constitue que du guide d'onde, constitu d'un
matriau conducteur, de section rectangulaire et ferm une extrmit par une paroi
conductrice faisant office de piston court-circuit. Cette cavit modle reprend la section
de notre cavit monomode, en excluant l'iris et les chemines. La modlisation du
phnomne de rsonance dans la cavit tant dlicate, les calculs rendent compte de la
modlisation d'une onde stationnaire, qui est forme uniquement par la superposition de
l'onde incidente provenant du magntron et de celle rflchie par la paroi conductrice
fermant la cavit (piston). Il n'y a pas de superposition multiple permettant d'accrotre la
puissance lectromagntique dans la cavit. En gnral, la puissance incidente est fixe
pour que l'chantillon atteigne la temprature maximale souhaite, sans matriser la
vitesse de chauffage. Nanmoins, si on le souhaitait, la puissance lectromagntique
dans la cavit pourrait tre module en faisant varier la valeur de la puissance incidente
de sorte que l'chantillon suive un cycle thermique prdtermin.

II.D.1.b. Le code de calcul : COMSOL Multiphysics


Les modlisations ont t ralises une chelle macroscopique avec le code de calcul
par lments finis COMSOL Multiphysics en 3D. Ces simulations prennent en compte
l'lectromagntisme, les transferts de chaleur et la densification et une partie de leurs
couplages. Trois modles ont t utiliss :
- Electromagnetics Waves (rfrence COMSOL : "rfv") en propagation harmonique,
- Heat Transfer by Conduction ("ht"), en rgime transitoire, et dans l'chantillon
uniquement,
- Partial Differential Equations, General Form ("g"), en rgime transitoire avec comme
variable la densit relative.

- 91 -

Plusieurs hypothses ont t faites pour dcrire approximativement le comportement de


la poudre de zircone :
- la permittivit complexe de l'chantillon est une fonction de la temprature,
- la conductivit thermique de l'chantillon est une fonction de la densit relative ( r ),
- la vitesse de densification est une fonction de la temprature et de la densit relative.

II.D.1.c. La rsolution du calcul pas pas


Le processus itratif de la simulation est le suivant. A un instant donn, le calcul donne la
distribution du champ lectromagntique dans toute la cavit, y compris dans
l'chantillon, ainsi que l'nergie absorbe par ce dernier. Dans le cas d'un matriau
dilectrique, cette nergie dpend de l'amplitude du champ lectrique dans l'chantillon
et de sa permittivit dilectrique complexe. Celle-ci devient alors une source interne pour
le chauffage du matriau et donne naissance un flux de chaleur sortant de l'chantillon
en fonction des conditions limites thermiques imposes. La variation de la temprature
rsultant en chaque point de l'chantillon est calcule l'incrment de temps suivant. La
densit du matriau en chaque point de l'chantillon, consquence de l'augmentation
locale de la temprature dans l'chantillon, est actualise partir de l'intgration de la loi
de densification prescrite. La densification du matriau engendre une dformation de
l'chantillon. Cependant, pour simplifier, on suppose que les dimensions de l'chantillon
ne changent pas. Cela signifie donc que la densit relative est un paramtre local
dcrivant la microstructure du matriau mais n'affectant pas la gomtrie de l'chantillon
fritt. Par consquent, les contraintes et dformations rsultant de variations locales de
densit ne sont pas prises en compte.

II.D.1.d. Les paramtres du procd et des matriaux


Parmi toutes les valeurs des paramtres introduits en donnes d'entre du code de
calcul, certaines ont t extraites de la littrature, et d'autres, par manque d'informations
prcises, ont d tre estimes. Par exemple, les paramtres dilectriques sont des
donnes encore assez mal connues, notamment leur variation avec la temprature pour
la frquence du chauffage micro-ondes.
(i) Paramtres lectromagntiques
- permittivit dilectrique relative de l'air dans la cavit : 1

- 92 -

- permittivit dilectrique relative de l'chantillon de zircone :

r 10 i.0,1.e0, 0017 (T 293) ,

i.e. que la partie relle est constante tandis que la partie imaginaire varie de 0,1 1
quand la temprature crot de 293 K 1700 K
- puissance lectromagntique incidente : constante pour chaque simulation, mais valeur
ajuste par ttonnements pour que l'chantillon atteigne la temprature vise
- condition limite sur les parois de la cavit : conduction parfaite
(ii) Paramtres thermiques
- source de chaleur : nergie micro-ondes absorbe par le matriau et dtermine par le
calcul lectromagntique
- conductivit thermique : k 30. r W/m/K
- masse volumique :

6000. r

kg/m3

- capacit calorifique massique : Cp = 900 J/kg/K


- temprature initiale : T0 = 293 K
- conditions aux limites thermiques : flux radiatif avec une temprature de rfrence de
20C et un facteur d'missivit de 0,1 ou 0,9.
(iii) Paramtres de densification
- densit initiale :

r 0 0,64

1 d r
- loi de densification :
200.e
r dt

20000
T

1 r
; cette loi permet de dcrire une
.
r 0,64

densification leve 1700 K.

II.D.2. RESULTATS DES CALCULS

II.D.2.a. Perturbation du champ lectrique par un dilectrique


La Figure 30 montre le rsultat du calcul de la distribution du champ lectrique dans la
cavit avec diffrentes configurations : la cavit vide, la cavit avec un chantillon de
taille standard (1 cm de diamtre, 1 cm de hauteur), la cavit avec un chantillon de
mme diamtre mais dont la hauteur est gale la hauteur de la cavit (h = 43,18 mm).
Ces simulations ont t effectues en supposant que la permittivit relative complexe
tait constante,

r 10 0,3.i .
- 93 -

Tout d'abord, dans la cavit vide, on observe comme attendu une alternance rgulire de
ventres (maxima) et de nuds (minima) de l'amplitude du champ lectrique spars de

g / 2

(cas dcrit I.C.3). Dans les deux autres cas, l'chantillon a t plac un

maximum d'intensit du champ lectrique pour qu'il absorbe le plus d'nergie possible.
On constate que l'chantillon standard ne change pas significativement les positions des
ventres et des nuds du champ lectrique mais que le champ lectrique dans le
matriau est trs faible, seulement 15% du champ maximum dans la cavit vide. De
plus, de forts gradients sont observs en-dessous et au-dessus de l'chantillon et
peuvent expliquer la formation de plasma ou d'arcs lectriques. Enfin, lorsque la hauteur
de l'chantillon est gale la hauteur de la cavit, la distribution du champ lectrique est
trs diffrente des cas prcdents. D'une part, les positions des ventres et des nuds du
champ lectrique sont modifies ; et d'autre part l'intensit du champ lectrique dans
l'chantillon est suprieure celle calcule dans l'chantillon standard (70% de la valeur
maximale dans la cavit vide).
En rsum, ces simulations montrent deux choses. Premirement, la prsence d'un
dilectrique (chantillon ou autre) perturbe la distribution du champ lectrique : si
l'chantillon est petit, le champ lectrique est beaucoup plus faible dans l'chantillon que
dans la cavit, comme si l'onde contournait l'chantillon et on observe de forts gradients
du champ en-dessous et au-dessus du matriau. Au contraire, si l'chantillon est d'une
hauteur gale la hauteur de la cavit, les positions des ventres et des nuds du champ
lectrique sont fortement modifies mais l'intensit du champ lectrique au voisinage de
l'chantillon est uniforme sur toute la hauteur. De plus, le champ lectrique absorb par
un chantillon semble crotre avec sa hauteur. Ces caractristiques seront d'autant plus
accentues que la permittivit dilectrique complexe sera leve.

- 94 -

Short-circuiting piston

Cavity entry

(a)

(b)

(c)

Figure 30 : Modlisation de la distribution du champ lectrique dans la cavit


(a) sans chantillon (b) avec un petit chantillon (h = 1 cm)
(c) avec un chantillon de hauteur gale la hauteur de la cavit

- 95 -

II.D.2.b. Distribution de temprature dans l'chantillon


Le calcul de la distribution et de l'intensit du champ lectrique absorb par l'chantillon
permet de quantifier la source de chaleur gnre au sein du matriau, puis la
distribution

de

temprature,

par

un

couplage

lectromagntisme-thermique.

En

changeant les conditions aux limites thermiques de l'chantillon, il est possible de simuler
diffrentes conditions d'isolation et au final d'estimer un ordre de grandeur des gradients
thermiques rsultants.
Les dimensions de l'chantillon standard ont t reprises pour ces simulations : 1 cm de
diamtre et 1 cm de hauteur. Deux conditions d'isolation ont t testes pour ces calculs.
Dans le premier cas, toutes les surfaces de l'chantillon cylindrique sont isoles (isolation
totale) ; dans le second cas, toutes les surfaces l'exception de la surface suprieure du
cylindre sont isoles (isolation partielle). On suppose que l'missivit est de 0,1 pour les
surfaces dites isoles et 0,9 dans l'autre cas. Cette dernire situation est reprsentative
de nos expriences o l'isolant plac sur l'chantillon est perc d'un trou pour permettre
de mesurer la temprature de la surface suprieure de l'chantillon avec une camra IR.
Pour chaque calcul, la puissance incidente a t ajuste pour que la temprature
moyenne de l'chantillon atteigne environ 1680 K en 30 min. La Figure 31 montre les
distributions de temprature sur une coupe axiale (verticale) de l'chantillon pour les
deux conditions d'isolation dcrites. Avec une isolation totale (Figure 31.a), on observe
comme prvu une distribution de temprature symtrique avec un maximum au centre
(1689 K) et un minimum au niveau des surfaces extrieures (1673 K). L'cart de
temprature maximum entre le point le plus chaud et le moins chaud est infrieur 30
K. Ces simulations montrent que, malgr une isolation totale de l'chantillon, le
chauffage par micro-ondes gnre des gradients thermiques du cur vers les surfaces
extrieures. Avec une isolation partielle (Figure 31.b), la distribution de temprature
n'est plus symtrique : la rgion la plus chaude se situe sur l'axe environ 1/3 de la
hauteur tandis que la rgion la moins chaude est la surface suprieure non isole. L'cart
de temprature maximum est d'environ 60 K.

- 96 -

Figure 31 : Modlisation de la distribution de temprature


sur une coupe axiale d'un chantillon cylindrique d'environ 1 cm3
aprs 30 min de chauffage dans deux conditions :
(a) isolation totale (b) isolation partielle surface suprieure non isole
Ces rsultats soulignent le rle majeur de l'isolation thermique des chantillons lors du
chauffage par micro-ondes, non seulement vis--vis de l'intensit des gradients
thermiques, mais aussi pour les distributions de temprature dans le matriau.
La prdiction de la distribution de temprature dans les chantillons permet, quand on
s'intresse au frittage, d'estimer la densit et la microstructure des matriaux fritts. On
s'est intress l'chantillon partiellement isol dans lequel la distribution de
temprature est htrogne sur la hauteur. En couplant les rsultats du calcul prcdent
(lectromagntisme+thermique) avec la loi de densification prcdemment dcrite (cf.
II.D.1.d.(iii)), on peut obtenir les variations locales de temprature et de densit relative
de l'chantillon. La Figure 32 montre les volutions de la temprature et de la densit
relative en fonction du temps dans trois rgions distinctes prises sur l'axe de

cet

chantillon cylindrique : en bas ("Bottom"), mi-hauteur ("Centre") et en haut ("Top").

- 97 -

1,1

1800

1400
1200

0,9

1000
800

0,8

600

Bottom

400

Top

200

Centre

Relative density

Temperature (K)

1600

0,7

0,6
0

10

15
20
Time (min)

25

30

Figure 32 : Modlisation des volutions de la temprature et de la densit


relative au cours du frittage d'un chantillon partiellement isol
La vitesse de chauffage est d'environ 200 K/min les cinq premires minutes. La
temprature passe par un maximum 1700 K au bout de 10 12 min de chauffage
avant de diminuer jusqu' 1650 K environ. Ce cycle thermique est le rsultat d'un
chauffage puissance lectromagntique incidente constante. La vitesse de chauffage
pourrait tre matrise en ajustant la puissance incidente au cours de la simulation. On
constate que les volutions de la temprature en bas et au centre de l'chantillon sont
similaires tandis que l'volution de la temprature en haut s'carte des prcdentes
partir de 1300 K. Finalement, cette diffrence de temprature conduirait une diffrence
de densit relative finale de l'ordre de 1 %.

II.D.2.c. Distribution du champ lectrique avec un suscepteur


Dans certains cas, un suscepteur doit tre introduit dans le four micro-ondes pour
chauffer et fritter des matriaux : on parle de chauffage micro-ondes indirect ou hybride.
Ce

suscepteur,

couplant

fortement

avec

les

micro-ondes,

absorbe

l'nergie

lectromagntique qu'il convertit en chaleur : il devient alors une source de chaleur


externe pour l'chantillon. Ce mode de chauffage est employ essentiellement dans deux
situations : soit pour prchauffer un matriau faible permittivit dilectrique jusqu'
une temprature o un couplage avec le champ lectromagntique va pouvoir oprer ;
soit pour chauffer de manire indirecte, par rayonnement, des matriaux ne couplant pas
avec les micro-ondes. Dans tous les cas, l'introduction d'un suscepteur, une pice
massive et forte permittivit dilectrique, pose la question de son influence sur la
distribution du champ lectromagntique dans la cavit, et particulirement dans

- 98 -

l'chantillon et son voisinage. Pour rpondre cette question, une simulation du


chauffage micro-ondes avec un suscepteur cylindrique (tube) a t effectue. La
modlisation reprend les dimensions relles du suscepteur en carbure de silicium utilis
dans notre cavit rsonante monomode : 15 mm de hauteur, 20/30 mm de diamtre
intrieur/extrieur et donc une paisseur de paroi de 5 mm. La permittivit du
suscepteur a t dfinie telle que :

rs 100 100.i

(valeur suprieure celle de

l'chantillon de zircone).

Figure 33 : Modlisation de la distribution du champ lectrique dans un plan


perpendiculaire la direction de propagation des ondes
(a) dans toute la cavit (b) dans le suscepteur et dans l'chantillon
La Figure 33.a montre que l'amplitude du champ lectrique dans le suscepteur et dans
l'chantillon (< 5.104 V/m) est trs infrieure au maximum calcul dans le mme temps
dans la cavit (3,8.105 V/m), bien qu'ils soient tous deux placs dans une rgion de forte
intensit du champ lectrique. En regardant le rsultat de la simulation avec une chelle
rduite entre 0 et 2.104 V/m dans le suscepteur et dans l'chantillon (Figure 33.b - zone
blanche > 2.104 V/m), on constate que l'amplitude du champ lectrique varie entre 6.103
et 8.103 V/m dans l'chantillon de zircone et entre 1.103 et 3.103 V/m dans le suscepteur
en carbure de silicium, soit du mme ordre de grandeur. Ce rsultat est important car il
dmontre que le suscepteur ne fait pas cran l'chantillon vis--vis du champ
lectromagntique. Dans ce cas, le chauffage avec un suscepteur peut tre qualifi de
chauffage hybride : l'chantillon est chauff la fois par l'nergie thermique rayonne
par le suscepteur et par couplage avec le champ lectrique si les proprits dilectriques
du matriau le permettent.

- 99 -

II.D.2.d. Perturbation du champ lectrique


par les chemines, l'chantillon et son support
Les calculs prcdents ont t raliss pour une cavit simplifie, sans ouvertures
(chemines), et sans le support de l'chantillon. Nous nous sommes interrogs sur
l'incidence de l'introduction de ces nouveaux lments sur la distribution du champ
lectrique et une partie de la rponse apparat dans la Figure 34.

Figure 34 : Modlisation de la distribution du champ lectrique dans la cavit


avec les ouvertures (chemines) et un chantillon reposant sur son support
On constate tout d'abord que la distribution du champ lectrique est bien diffrente selon
si on se place ct magntron ( gauche) ou ct piston ( droite) : l'amplitude du
maximum du champ lectrique est infrieure ct piston. Par ailleurs, la distribution du
champ lectrique dans l'environnement de l'chantillon est toujours htrogne mais la
prsence du support provoque une certaine asymtrie si on compare cette distribution
celle reprsente dans la Figure 30 (b). Un gradient d'amplitude du champ lectrique est
toujours visible dans la rgion au-dessus de l'chantillon mais n'apparat plus endessous, certainement en raison du support. Au final, cette simulation d'un cas rel
illustre bien toute la complexit du traitement d'un procd comme le frittage microondes.

- 100 -

II.D.3. CONCLUSIONS
Les rsultats de ces calculs 3D par lments finis dmontrent tout l'intrt de la
modlisation numrique pour une meilleure comprhension du frittage micro-ondes. Les
premiers calculs de la distribution du champ lectrique dans la cavit vide et dans des
chantillons de deux hauteurs diffrentes montrent que le champ lectrique est beaucoup
moins intense dans l'chantillon. Cependant, l'intensit et l'homognit du champ
lectrique dans l'chantillon augmentent avec sa hauteur, ce qui souligne l'importance de
la gomtrie des chantillons. Ensuite, des diffrences de distribution de tempratures et
de densits ont t mises en vidence en modifiant les conditions d'isolation des
chantillons. Finalement, les simulations avec le suscepteur cylindrique autour de
l'chantillon indiquent qu'en fonction des paramtres dilectriques choisis pour le
suscepteur, le champ lectrique dans l'chantillon est plus ou moins intense. Ceci tend
prouver que le suscepteur n'a pas d'effet d'cran total et permet de soutenir l'ide qu'un
chauffage hybride de l'chantillon est permis par cette configuration.

- 101 -

- 102 -

CHAPITRE III

MATERIAUX ET TECHNIQUES EXPERIMENTALES


MISE AU POINT D'UNE PROCEDURE
DE PILOTAGE D'UN CYCLE THERMIQUE
EN FRITTAGE MICRO-ONDES

- 103 -

Dans ce chapitre nous prsenterons d'une part les caractristiques des poudres, les
techniques de mise en forme, de frittage et de caractrisations des matriaux fritts et
d'autre part la mise au point et la justification d'un protocole original de pilotage en
temprature du frittage micro-ondes dans une cavit monomode.

III.A. MATERIAUX : ORIGINES, PROPRIETES, APPLICATIONS

III.A.1. ZIRCONE
La zircone est le nom commun donn au dioxyde de zirconium ou oxyde de zirconium de
formule chimique ZrO2. Le zirconium Zr se trouve l'tat naturel dans divers minerais ou
sables zirconifres essentiellement sous forme de silicates de zirconium (ZrSiO4), appels
aussi zircon. Ces sables zirconifres sont purs pour sparer le zircon des autres
minerais. Le zircon est ensuite lav l'acide puis converti en chlorure de zirconyl (ZrOCl2,
8H2O) partir duquel la zircone est obtenue soit par dcomposition thermique, soit par
prcipitation sous forme de poudres de haute puret et de faibles tailles de grains. La
zircone peut aussi tre obtenue directement sous forme de poudre par concassage,
broyage et tamisage de la baddeleyite, le seul minerai o le zirconium est prsent
naturellement sous forme de zircone avec une puret de 97,5%. [MOU 08]
La zircone est un matriau de couleur blanche et d'aspect opaque. Ses principales
proprits physico-chimiques sont prsentes dans le Tableau 1.
Tableau 1. Principales proprits physico-chimiques de la zircone
masse

masse

temprature

capacit

conductivit

coefficient de

molaire

volumique

de fusion

calorifique

thermique

dilatation

th

atomique
(g.mol-1)

(C)

massique

-1

-1

(W.m .K )

(J.kg-1.K-1)

(g.cm-3)

(K-1)

5,827 (m) #

126

6,10 (q)

7,5.10-6 (m)
2660-2710

500

1,5-1,9

6,09 (c)
#

[HAU 05],

Ce matriau

[MOU 08],
peut

linaire

10.10-6 (q)

13.10-6 (c)

[OND 98]

exister sous

trois formes cristallographiques :

monoclinique,

quadratique (ou ttragonale) et cubique. Jusqu' environ 1150C, sa structure


cristallographique stable est monoclinique tandis qu'elle devient quadratique au-del et
cubique partir de 2377C.

- 104 -

950 C / 1145 10 C
2372C
m ZrO2
t ZrO2
c ZrO2

mt 950C, d'aprs [HAU 05]


mt 1145C +/- 10C, d'aprs [OND 98]
tc 2372C, d'aprs [OND 98]
Une pice de zircone est gnralement obtenue par frittage d'une poudre entre 1300C
et 1500C. Au cours du refroidissement aprs frittage, la transformation quadratique
monoclinique s'accompagne d'un changement de volume du matriau ( V V = +4 %)
souvent prjudiciable. En effet, cette augmentation de volume gnre de fortes
contraintes internes entranant la fissuration de la pice. C'est pourquoi la zircone doit
tre dope, le plus frquemment avec les oxydes MgO, CaO ou Y2O3 en solution solide
dans la zircone, afin de conserver temprature ambiante, au moins partiellement, les
phases stables haute temprature (quadratique ou cubique) au dtriment de la phase
monoclinique. On parle alors de zircone (partiellement) stabilise.

Figure 35 : Rgion riche en zircone du diagramme de phase ZrO2-Y2O3 [HAU 05]


La Figure 35 montre la rgion riche en zircone du diagramme de phase ZrO2-Y2O3 pour
lequel les domaines d'existence des phases monoclinique, quadratique et cubique sont
reprsents. Les zones grises et annotes TZP et PSZ illustrent les domaines
d'laboration (composition et temprature de frittage) de quelques zircones partiellement

- 105 -

stabilises. Parmi les zircones dopes l'oxyde d'yttrium, on distingue trois types de
zircone en fonction de la quantit de dopant et de la forme cristalline stabilise :
- la zircone TZP (Tetragonal Zirconia Polycrystal) : zircone matrice quadratique
partiellement stabilise (< 3 % d'Y2O3) ;
- la zircone PSZ (Partially Stabilized Zirconia) : zircone matrice cubique partiellement
stabilise et contenant une dispersion de fins prcipits de zircone quadratique (3 8 %
d'Y2O3) ;
- la zircone FSZ (Fully Stabilized Zirconia) : zircone stabilise seulement sous forme
cubique (> 8 % d'Y2O3).
La zircone, dite TZP, prsente une proprit physique particulirement intressante,
appele renforcement par transformation de phase, qui est lie la diffrence entre la
phase monoclinique plus volumineuse de 4 % que la phase quadratique. L'apport
d'nergie en tte de fissure est suffisant pour engendrer la transformation de la phase
quadratique en phase monoclinique plus stable et plus volumineuse. L'nergie de
propagation de la fissure est absorbe et la fissuration est fortement ralentie ou mme
stoppe par l'augmentation de volume des grains de zircone en tte de fissure. Ceci
explique l'exceptionnelle tnacit de la zircone 3Y-TZP, pouvant aller jusqu' 15
MPa.m1/2.
[HAU 05]
Lorsque la zircone est stabilise dans sa forme cristalline cubique (FSZ), sa structure est
apparente des empilements de cations de type cubique faces centres (Figure 36
(a)) et des empilements compacts d'anions de type cubique simple (Figure 36 (b) (c)) :
c'est la structure fluorine CaF2, une structure cristalline de type MX2 (comme SrF2, PbF2,
ThO2, UO2). La structure fluorine est fonde sur un arrangement cfc des cations o les
sites ttradriques sont tous occups par les anions (Figure 36 (a)).

- 106 -

Figure 36 : Structure cristalline de la fluorine MX2.


(a) Maille de l'empilement cfc des cations. (b) (c) Structure dessine partir
de l'empilement cubique simple des anions. (d) Dimensions de la maille
[SMA 97]
La particularit de cette structure est d'tre trs ouverte car elle comporte des sites
octadriques plus grands et vides (au centre sur la Figure 36 (a)). Le dessin de la
structure partir du rseau cubique d'anions O2- (Figure 36 (c)) le montre clairement : la
maille est constitue de huit petits octants dont la moiti est vide. Ces sites interstitiels
peuvent accueillir un ion interstitiel l'origine d'un dfaut de Frenkel et de lacunes.
Lorsqu'un dopant, comme l'oxyde d'yttrium, est ajout pour stabiliser la zircone, les
cations Y(+III) prennent la place d'ions Zr(+IV) dans le rseau. La compensation de
charge est effectue par la cration de lacunes anioniques dans le sous-rseau de
l'oxygne. Toutes ces lacunes, lies la structure fluorine et l'ajout d'lments
dopants, sont l'origine d'une grande population de dfauts d'oxygne et donc d'une trs
bonne conductivit ionique (des anions O2-) en prsence d'un champ lectrique externe.
Ces matriaux trouvent naturellement des applications en tant qu'lectrolytes solides.
Les principales caractristiques de la zircone yttrie sont :
- une trs faible conductivit thermique

- 107 -

- un point de fusion lev


- une inertie chimique vis--vis des principaux acides et bases
- une grande duret
- une excellente rsistance l'abrasion mcanique
- une tnacit exceptionnelle pour une cramique
- une bonne biocompatibilit
Toutes ces proprits font de la zircone un matriau incontournable pour des applications
telles que les barrires thermiques, les parois de fours, les prothses dentaires et autres
biomatriaux, etc.
Enfin, la zircone est un matriau dilectrique connu pour coupler modrment avec les
micro-ondes. Les variations de ses proprits dilectriques permettront d'interprter le
comportement de la zircone lors de son chauffage sous champ lectrique. La Figure 37
montre les variations des parties relle et imaginaire de la permittivit complexe en
fonction de la temprature pour une zircone 3Y-TZP.

Figure 37 : Variations des parties relle et imaginaire de la permittivit


dilectrique complexe de la zircone 3Y-TZP d'aprs les mesures de Batt & al.
[BAT95]
Ces rsultats, extraits de l'article de Batt & al. [BAT 95], ont t obtenus partir
d'expriences reposant sur des mesures de la perturbation du champ lectromagntique
dans une cavit TM0n0, la frquence de 2,45 GHz et entre 20C et 1360C. L'chantillon

- 108 -

massif chauff dans un four conventionnel est introduit rapidement dans la cavit o
rgne un champ intense. La permittivit dilectrique complexe est dduite, par le calcul,
des mesures de la frquence de rsonance et du facteur de qualit de la cavit [HUT
92a] [HUT 92b].
On remarque qu' basse temprature, la partie imaginaire de la permittivit complexe
est trs faible ( " 0,02 ) : la zircone couple trs faiblement avec le champ lectrique. A
partir de 400C environ, les proprits dilectriques de la zircone voluent rapidement
avec la temprature. On constate que la partie imaginaire de la permittivit dilectrique
complexe est multiplie par 10 entre 400C et 500C et par 100 entre 400C et 1200C.
Ainsi, la tangente des pertes dilectriques augmente nettement ce qui se traduit par un
accroissement proportionnel de la puissance dissipe par le matriau (cf. I.D.4.a. Equation 92) pour une intensit du champ lectrique identique dans la cavit.
Les effets d'une telle variation des proprits dilectriques de la zircone seront clairement
mis en vidence lors de la recherche et de l'optimisation d'une procdure de frittage
permettant de matriser la vitesse de chauffage et la temprature des chantillons.

III.A.2. NICKEL
Le nickel, dont quelques proprits physico-chimiques figurent dans le Tableau 2, est un
corps simple, lment 28 de la classification priodique des lments de Mendeleev, qui
fait partie du groupe VIII des mtaux de transition avec le cobalt et le fer. Le nickel pur
est un mtal gris-blanc, brillant, dur, mallable, ductile et magntique jusqu' 353C
environ. Sa structure cristalline est cubique face centre.
Tableau 2. Principales proprits physico-chimiques du nickel
masse

masse

temprature

capacit

conductivit

coeff. de

molaire

volumique

de fusion (C)

calorifique

thermique

dilatation

atomique

th

massique

(W.m-1.K-1)

thermique

-1

(g.mol )

(g.cm-3)

58,69

8,90

-1

-1

(K-1)

(J.kg .K )
1454

440

83,7

12,8.10-6

Le nickel est l'un des principaux mtaux de base de l'industrie sidrurgique. C'est un
mtal d'addition utilis dans de trs nombreux alliages, notamment les aciers
inoxydables. Le nickel amliore les proprits de nombreux alliages ferreux :
- amlioration de la rsistance la corrosion chimique froid et chaud : aciers
inoxydables austnitiques et aciers rfractaires ;

- 109 -

- amlioration de la tnacit et de la trempabilit : aciers de construction, aciers outils


pour travail chaud au Ni-Cr-Mo ;
- dveloppement d'aciers durcissement structural et hautes caractristiques
mcaniques : aciers Maraging ;
- amlioration de la tnacit, de la rsistance l'usure ou aux chocs des fontes : fontes
perlitiques ou martensitiques ;
La mtallurgie non ferreuse constitue un autre secteur important d'application du nickel :
en particulier, les superalliages base nickel utiliss dans de nombreux secteurs comme
l'aronautique (aubes de racteurs), la production d'nergie (aubes de turbines gaz)
mais aussi dans l'industrie spatiale (moteurs de fuse) et dans l'industrie nuclaire
(gnrateurs de vapeur). Par ailleurs, le nickel entre dans la composition des alliages
mmoire de forme avec le titane et dans de nombreux autres alliages comme les alliages
fer-nickel pour modifier les proprits magntiques et aussi dans les alliages nickelchrome, nickel-aluminium, les cupronickels, les bronzes et laitons au nickel, o le nickel
amliore la rsistance la corrosion.
Les traitements de surface au nickel sont galement trs rpandus (nickelage par
galvanoplastie et nickelage chimique) pour protger de la corrosion, pour la dcoration
ou l'amlioration de la conductivit lectrique.
Enfin l'utilisation de nickel en mtallurgie des poudres permet d'obtenir, respectivement
par frittage chaud ou par laminage froid, des pices mcaniques frittes et des
produits lamins : filtres taille de pores calibre, lectrodes poreuses pour les piles
combustibles, lectrodes des batteries rechargeables nickel-cadmium et nickel-hydrures
mtalliques.
[ERA 96]

III.B. CARACTERISATION DES POUDRES / DES MATERIAUX FRITTES

III.B.1. LES POUDRES

III.B.1.a. Zircone yttrie 2% molaire 2Y-TZP


La zircone mise en uvre est une poudre commerciale produite par Tosoh Co. (Tokyo,
Japon). Cette zircone Y-TZP est partiellement stabilise par 2 % molaire d'oxyde
d'yttrium (Y2O3) et sa dsignation commerciale est TZ-2Y. Sa masse volumique est de
6,05 g/cm3. La composition chimique de la poudre (analyses du fournisseur) est donne
dans le Tableau 3.

- 110 -

Tableau 3. Composition du lot de poudre Tosoh TZ-2Y nZ208652P


Y2O3 (mol%)

SiO2 (ppm)

Al2O3 (ppm)

Fe2O3 (ppm)

Na2O (ppm)

Tot. Imp. (ppm)

2,01

< 20

< 50

< 20

160

< 250

Cette poudre trs pure se prsente sous forme de granules de forme sphrique dont le
diamtre est compris entre 10 et 80 m (Figure 38). Leurs tailles et leur forme lui
confrent de trs bonnes proprits d'coulement (coulabilit) et facilitent le remplissage
de la matrice ou du moule. Ces granules, contenant plusieurs millions de particules
primaires, sont obtenus par atomisation-schage d'une suspension.
(b)

(a)

Figure 38 : Poudre commerciale Tosoh TZ-2Y


observe au microscope lectronique balayage
(a) x 100 (b) x 2000
La courbe de compressibilit (Figure 39) de la poudre en compression uniaxiale doubleeffet dans une matrice cylindrique de 8 mm de diamtre montre que la densit relative
volue de 41 % pour 100 MPa 51 % pour 600 MPa. Cette densit relative vert est
conforme aux valeurs attendues pour des poudres cramiques dont l'augmentation de
densit se fait essentiellement par dsagrgation des granules et rarrangement des
fragments, sans dformation plastique des cristallites.

- 111 -

Figure 39 : Courbe de compressibilit de la poudre de zircone yttrie


La surface spcifique BET S BET de la poudre est de 17 m2/g ( 2), ce qui permet
d'estimer le diamtre quivalent BET des particules primaires

BET

en faisant

l'hypothse que ces particules sont sphriques, denses et non agglomres :

BET

6
th .S BET

quation 125

De l'quation 125, on dduit un diamtre quivalent BET de la poudre de 58 nm 7.


Cette poudre contient par ailleurs des agents organiques ajouts lors de la granulation
pour faciliter la dformation des granules pendant le pressage (plastifiants) et pour offrir
une bonne tenue des pices en cru (liants).

III.B.1.b. Nickel pur


La poudre de nickel est une poudre commerciale d'EuroTungstene Poudres, de
dnomination "Inco-type 110 PM nickel powder". Cette poudre obtenue par voie
carbonyle est constitue d'un enchevtrement d'agrgats, trs poreux et sans forme

- 112 -

caractristique, de particules prfrittes, plutt arrondies et infrieures 2 m, comme


l'illustrent les micrographies obtenues au MEB (Figure 40).
(b)

(a)

Figure 40 : Poudre commerciale EuroTungstene Poudres Ni


observe au microscope lectronique balayage
(a) x 500 (b) x 5000
La courbe de compressibilit (Figure 41) de la poudre en compression uniaxiale doubleeffet dans une matrice de section carre 8x8 mm2 montre que la densit relative volue
rapidement pour atteindre 57 % sous 350 MPa.

Figure 41 : Courbe de compressibilit de la poudre de nickel

- 113 -

La surface spcifique BET S BET de la poudre est de 0,89 m2/g, ce qui permet d'estimer
un diamtre quivalent BET BET de la poudre de l'ordre de 760 nm.

III.B.2. LES MATERIAUX FRITTES

III.B.2.a. Masse volumique gomtrique


La masse volumique

[g/cm3] de pices ou chantillons de forme simple peut tre

dtermine gomtriquement partir de leur masse m et de leur volume V . Dans notre


cas, les chantillons tant supposs cylindriques, le volume est :

V .

2
.h
4

quation 126

: diamtre moyen
h : hauteur
La masse volumique est alors :

4m
. 2 .h

quation 127

Cette mthode est simple raliser pour une dtermination rapide de la masse
volumique d'chantillons de forme rgulire. Cependant, la plupart du temps, les
surfaces ou les angles des pices prsentent des irrgularits ce qui peut conduire des
erreurs importantes sur l'estimation du volume et donc sur celle de la masse volumique.
C'est pourquoi on prfrera la mthode de dtermination de la masse volumique par
immersion.

III.B.2.b. Masse volumique par immersion


La mthode de dtermination de la masse volumique des matriaux fritts repose sur le
principe d'Archimde. La masse volumique du matriau est dtermine partir de trois
peses successives la temprature T :
- la masse m1 de l'chantillon l'air libre
- la masse m2 de l'chantillon immerg dans un liquide de masse volumique connue

L (T )
- 114 -

- la masse m3 de l'chantillon imprgn du liquide

La masse volumique du matriau est :

m1
Vapp

quation 128

o Vapp Vmat V por est le volume apparent de l'chantillon avec

Vmat : volume du matriau et de la porosits ferme


V por : volume de la porosit ouverte
Le volume du matriau et de la porosit ferme se dduit de la pese de l'chantillon
immerg :

m2 m1 L (T ).Vmat Vmat

m1 m2
L (T )

quation 129

Le volume de la porosit ouverte se dduit de la pese de l'chantillon imprgn :

m3 m1 L (T ).V por V por

m3 m1
L (T )

quation 130

Ainsi, la masse volumique de l'chantillon est :

L (T ).

m1
m3 m2

quation 131

III.B.3. CARACTERISATION MICROSTRUCTURALE

III.B.3.a. Techniques cramographiques et mtallographiques


Aprs mesure de leurs dimensions (hauteur, diamtre, masse) et dtermination de leur
densit, les matriaux fritts sont prpars afin d'observer leur microstructure.
L'ensemble des tapes de la prparation des chantillons fait appel aux techniques
cramographiques et mtallographiques. Les techniques mises en uvre dpendent non
seulement de la nature du matriau et de ses proprits mcaniques (composition,
duret, ductilit/friabilit) mais aussi des dimensions de la pice. Les chantillons tudis
sont de forme cylindrique et d'un volume de l'ordre d'1 cm3.

- 115 -

(i) Dcoupe et polissage


La premire tape est un trononnage longitudinal du cylindre en deux moitis selon son
axe de rvolution ou de symtrie. Pour les matriaux trs durs (Hv > 800), on utilise une
meule constitue d'un abrasif (grains de diamant) et d'un liant (mtallique) monts sur
une me mtallique (acier ou cuivre). L'paisseur des meules est de l'ordre de 0,3 0,9
mm.
La surface dcoupe est ensuite prpolie (prpolissage plan) afin d'obtenir une surface
plane et similaire pour tous les chantillons en dpit de leur tat initial et des traitements
subis auparavant. Le prpolissage fin fait disparatre les dommages et dformations de la
surface induit par le trononnage en introduisant un degr de dformation faible. Le
prpolissage a t ralis sur des papiers abrasifs (320-600-800-1200) contenant des
grains de carbure de silicium (SiC), d'abord assez grossiers puis de plus en plus fins. Le
polissage sous eau permet de limiter l'chauffement de la surface du matriau poli et
d'vacuer les grains arrachs. Le temps de polissage sur chaque disque varie entre 1 et 4
min selon la duret du matriau. Avant chaque changement de papier, la surface du
matriau poli est rince l'eau puis nettoye l'thanol dans une cuve ultrasons
pendant 30 60 secondes. L'tat de surface est contrl au microscope optique afin de
s'assurer de la rgularit des rayures et de l'homognit du polissage.
Le polissage de finition s'effectue sur des draps de polissage imprgns d'abrasif (ptes
ou suspensions diamantes) allant de 9 1 m. Le temps de polissage est un peu plus
long, de l'ordre de 3 5 min, avec une pression faible de la surface sur le disque. Avant
chaque changement de disque, la surface est soigneusement rince et nettoye
l'thanol dans une cuve ultrasons.
(ii) Rvlation de la microstructure
Selon la nature et la composition du matriau poli, il existe diffrents procds pour
rvler sa microstructure : les attaques chimiques (ractifs base d'acides, d'oxydants
ou de bases) et les attaques thermiques (traitements en temprature). Une attaque
permet de rvler des lments particuliers de la microstructure : porosit, fissures,
inclusions, joints de grains. Sur nos matriaux monophass, l'objectif des attaques
thermiques est de rvler les joints de grains afin d'valuer leur taille moyenne.
Pour la zircone, diffrentes attaques chimiques sont rapportes dans la littrature
[PET99] : immersion jusqu' 2 min 250C dans de l'acide phosphorique (85%),
immersion 5 min bullition dans un mlange (1/1) eau/acide sulfurique (95-97%) ou
immersion jusqu' 6 min dans de l'acide fluorhydrique (40%). En raison de la
dangerosit de ces attaques chimiques, des attaques thermiques sous air ont t

- 116 -

prfres. Gnralement, l'attaque thermique s'effectue dans un four lectrique des


tempratures comprises entre 1300C et 1400C pour des temps allant de quelques
minutes une heure. Les chantillons sont introduits dans le four la temprature
d'attaque et dplacs dans une zone froide du four la fin du traitement. Dans cette
tude, les tempratures de frittage tant trs variables (1200C 1550C), la
temprature et la dure des attaques ont t adaptes pour chaque chantillon. La
temprature tait infrieure de 50C 70 C la temprature de frittage et le temps
variait de 15 30 min.
Pour le nickel, les attaques chimiques existantes sont plus nombreuses et faciles mettre
en uvre. Parmi celles-ci, l'attaque au ractif de Marble a t utilise pour la rvlation
des joints de grains. Le ractif de Marble est un mlange eau distille/acide chlorhydrique
(32%) (1/1) avec du sulfate de cuivre CuSO4 (10 g / 100 mL).

III.B.3.b. Observations microstructurales


L'objectif de ces observations est d'valuer l'volution de la microstructure des matriaux
(pores et grains) pendant le frittage. La microstructure est observe dans diffrentes
rgions de l'chantillon pour valuer l'homognit ou non de la microstructure et pour
diffrentes tempratures de frittage afin de suivre les volutions microstructurales du
matriau avec la densit et la temprature. Etant donn la taille des lments observs
(grains et pores) qui est de l'ordre de 10 nm 10 m, on utilise un microscope
balayage lectronique.
(i) Microscopie lectronique balayage :
principe et prparation des chantillons
Un canon lectrons gnre un faisceau d'lectrons qui est envoy sur la surface de
l'chantillon. Des interactions entre ces lectrons et la matire s'en suit une mission de
particules

(lectrons

rtrodiffuss,

secondaires,

Auger...)

et

de

rayonnements

(fluorescent, rayons X...). Diffrents dtecteurs permettent de collecter slectivement


ces informations afin de nous renseigner sur la composition chimique ou en phase, la
topographie, etc.
Pour l'observation d'chantillons de cramiques non conductrices, comme la zircone, un
dpt doit tre effectu pour conduire et vacuer de la surface les lectrons du faisceau
incident et viter ainsi des effets de charge. Sur la surface analyse, ce dpt doit tre
nanomtrique pour ne pas tre visible : dpt carbone ou dpt d'un alliage or-palladium

- 117 -

(Au-Pd). Pour rendre les autres surfaces conductrices, on effectue avec de la laque
d'argent des ponts de connexion avec le support mtallique.
Pour les chantillons mtalliques, il n'y a aucun dpt effectuer.
(ii) Estimation d'une taille moyenne des grains
Une taille moyenne de grain a t value dans les diffrentes rgions d'observation des
chantillons (haut, centre, bas) par comptage partir de micrographies contenant au
moins une centaine de grains. Cette dimension correspond un diamtre quivalent de
l'aire intercepte du grain.
Lors du comptage, on distingue deux populations de grains N1 et N2 :
- N1 est le nombre de grains entirement visibles sur l'image ;
- N 2 est le nombre de grains non entirement visibles sur l'image.
Soit A , l'aire relle de l'image, le diamtre moyen dduit de l'aire intercepte du grain
est donn par l'quation 132 :

d q 1,38.

A
N1

quation 132

N2
2

III.B.3.c. Limite de l'attaque thermique


Pour rvler la microstructure de la zircone, nous avons eu recours des attaques
thermiques. La temprature d'attaque thermique tant proche de la temprature de
frittage des chantillons, ce traitement pourrait conduire dans certains cas un
grossissement des grains. Bien entendu on peut supposait qu'une attaque thermique de
30 min 1450C sur un chantillon de zircone fritt 1500C pendant 2 heures n'a que
peu d'influence sur la microstructure. En revanche, dans notre cas, la vitesse de
chauffage est assez rapide (25C/min), il n'y a pas de maintien la temprature de
frittage et les chantillons ne sont pas toujours compltement denses ; en particulier,
entre 1200C et 1350C, la vitesse de densification est lev. Si bien que ce traitement
thermique pourrait conduire une volution de la densit et de la microstructure.
Conscients de cette ventualit, nous avons souhait le vrifier et estimer le cas chant
l'erreur sur l'estimation de la taille moyenne des grains.
L'chantillon expertis a t fritt par chauffage micro-ondes hybride la vitesse de
25C/min jusqu' 1200C (densit ~ 80%). La masse volumique et la surface spcifique
BET ont t mesures avant et aprs attaque thermique. Les surfaces de fracture avant

- 118 -

et aprs attaque thermique ainsi que la surface polie aprs attaque thermique ont t
observes au MEB-FEG (Figure 42).

Figure 42 : Comparaison des micrographies MEB sur surfaces de fracture et


surface polie avant et aprs attaque thermique (AT) 1150C/30min
de l'chantillon de zircone 2Y-TZP MWh72
De ces analyses et observations ont t dduites diffrentes donnes rcapitules dans le
Tableau 4.
Tableau 4. Comparaison de la densit, de la surface spcifique et de la taille des grains
de l'chantillon MWh72 avant et aprs attaque thermique
Echantillon MWh72

avant attaque thermique

aprs attaque thermique

79,8

81,7

1,91

1,85

80-120

110-150

125-140

25C/min-1200C
Densit relative (%)
2

Surface spcifique BET (m /g)


Taille moyenne des grains
sur surface de fracture (nm)
Taille moyenne des grains
sur surface polie (nm)

- 119 -

Durant l'attaque thermique de 30 min 1150C, la densit a augment de prs de 2% et


s'est accompagne d'une diminution de la surface spcifique BET de 1,91 1,85 m2/g.
Les micrographies MEB sur surface de fracture montrent qu'il y a eu un grossissement
des grains : de 80-120 nm avant attaque thermique 110-150 nm aprs attaque
thermique. Sur surface polie, la taille moyenne des grains a t estime environ 125140 nm. Ces donnes confirment qu'il y a eu densification et croissance des grains
durant l'attaque thermique. L'augmentation de la taille des grains est de l'ordre de 30%
dans ce cas.
Malgr ce biais systmatique d l'attaque thermique, on peut raisonnablement penser
que l'estimation de la taille des grains permettra :
(i) de mettre en vidence des htrognits de microstructure au sein d'un mme
chantillon ;
(ii) de comparer pour une mme temprature les microstructures des chantillons fritts
conventionnellement ou par micro-ondes ;
(iii) de tracer une volution pertinente de la taille des grains en fonction de la
temprature ou de la densit.

III.C. MISE EN FORME DES POUDRES & FRITTAGE

III.C.1. COMPACTION
L'objectif de cette tape est d'obtenir une pice cohrente avec une gomtrie
dtermine et des dimensions prcises. La manire d'exercer la pression sur la poudre a
une incidence sur la structure de l'empilement granulaire et donc sur les caractristiques
finales de la pice. On distingue ainsi le pressage en matrice du pressage isostatique o
les contraintes sont isotropes. Ces deux techniques de mise en forme sont des procds
dits en voie sche, par diffrenciation des procds en voie plastique/pteuse (injection,
extrusion) ou en voie humide (coulage).
L'tape de pressage permet d'augmenter la cohsion et la densit du milieu granulaire
sous l'action d'une pression extrieure. Pour les poudres cramiques, la consolidation est
gnralement assure par l'ajout de liants et de plastifiants lors de la granulation de la
poudre. Cet ajout permet la dformation des granules et la formation de ponts entre les
particules afin d'assurer la structure granulaire une certaine cohsion ou tenue. Pour
les poudres mtalliques, la consolidation est plutt due l'enchevtrement des particules
dformes et aux surfaces de contact (interactions faibles).

- 120 -

On peut dcrire le comportement d'une poudre cramique granule pendant le pressage


en trois tapes :
- le rarrangement des granules entre eux sans dformation de ceux-ci ;
- l'limination de la porosit intergranulaire (entre les granules) par dformation ou
fragmentation des granules ;
- l'limination de la porosit intragranulaire (dans les granules) par rarrangement des
grains de poudre (particules primaires) dans les granules ou leurs fragments ; cette
tape se traduit par une augmentation du nombre de coordinence entre grains.
Dans le cas d'une poudre mtallique, les particules peuvent galement se dformer
plastiquement pour de fortes pressions, ce qui augmente encore la densit vert.

III.C.1.a. Compaction en matrice simple et double effet


Pendant la compaction en matrice, la poudre est comprime entre deux pistons dans une
matrice rigide. Les forces de frottement entre la poudre et les parois de la matrice sont
l'origine de gradients de densit dans la pice en cru. D'autre part, l'tat de contrainte
anisotrope induit une microstructure plus ou moins anisotrope. Ces gradients de densit
et cette anisotropie conduisent des retraits diffrentiels pendant le frittage et une
dformation non homothtique de la pice fritte. On distingue deux techniques (Figure
43) :
- la compaction simple effet avec un seul piston mobile ;
- la compaction double effet avec deux pistons mobiles.
Avec cette dernire technique la pression de compaction est plus homogne pour une
mme hauteur de comprim.
La compaction des poudres de zircone et de nickel a t ralise en mode simple effet
dans une matrice rigide en acier de 8 mm de diamtre l'aide d'une presse hydraulique.
Compte tenu de ce diamtre, la force applique sur le piston est de 5 kN pour une
pression de 100 MPa, 10 kN pour 200 MPa, etc. Les pressions appliques sont comprises
entre 50 MPa et 600 MPa.

- 121 -

Figure 43 : Reprsentation schmatique du pressage en matrice et des courbes


isobares dans une pice presse en mode simple et double effet [BOU 02]

III.C.1.b. Compaction isostatique froid


Pendant le pressage isostatique (ou hydrostatique) reprsent dans la Figure 44, la
poudre est contenue dans une membrane ou un moule dformable, souvent en
polyurthane (PU), l'isolant du fluide de compression. Ce moule est plong dans un fluide
(eau, huile) qui, mis sous pression l'aide d'une pompe, exerce des contraintes
identiques dans toutes les directions. Le pressage isostatique permet d'obtenir des pices
avec des densits plus homognes et une structure plus isotrope que dans le cas de la
compaction en matrice rigide. Cette technique est surtout utilise pour la ralisation de
pices avec des formes complexes et/ou volumineuses, ou avec des rapports
hauteur/diamtre levs.

Figure 44 : Reprsentation schmatique de la compaction isostatique froid


(CIP) en moule humide [BOU 02]

- 122 -

Seule la poudre de zircone a t compacte avec ce procd. Deux mthodes ont t


employes. La premire consiste mettre en forme des barreaux dans des gaines
cylindriques en PU de 6 12 mm de diamtre pour une hauteur de 140 mm environ. Les
gomtries des pices obtenues sont assez irrgulires et leur tat de surface mdiocre.
De plus, du fait de la fragilit des barreaux en cru, ces pices sont difficilement usinables
en cylindres rguliers. La seconde technique est en fait la succession d'une compaction
en matrice faible pression (50-100 MPa) suivie d'un pressage isostatique dans des films
plastiques plus forte pression (250 MPa). Cette mthode employe pour la zircone
assure une bien meilleure matrise de la gomtrie des pices. Le rsultat de cette
compaction en deux tapes s'est donc rvl trs satisfaisant.

III.C.2. DELIANTAGE
L'amlioration de la coulabilit des poudres ou la mise en forme des pices impose
souvent la granulation des particules primaires l'aide d'une quantit variable de liants
et de plastifiants. Cette matire organique assure la cohsion de la pice en cru avant le
frittage. Il est cependant ncessaire d'liminer ces additifs de mise en forme avant la
consolidation et la densification de la poudre au cours d'une tape appele dliantage,
qui prcde le frittage haute temprature.
Gnralement incluse dans le cycle de frittage, cette opration de dliantage est dlicate
car elle fragilise la pice en cru aprs limination des liants et plastifiants de la structure
granulaire et peut provoquer l'apparition de fissures sous l'action de contraintes internes
rsiduelles dues la mise en forme ou des gaz issus du dliantage. Les conditions de
dliantage

sont

ajustes

pour

obtenir

une

limination

progressive

des

additifs

organiques, surtout pour les pices volumineuses ou paisses. En gnral, les vitesses de
chauffage sont trs lentes, de l'ordre de 100C/h. L'vacuation des liants et des
plastifiants peut tre suivie par analyse thermogravimtrique (ATG), ce qui permet de
dterminer la temprature et le temps de dliantage. Parmi les diffrentes techniques de
dliantage, on peut citer le dliantage thermique par pyrolyse des composs organiques,
la dliantage par sous-pression, le dliantage par chauffage micro-ondes, etc.
Aprs la mise en forme, un dliantage thermique par pyrolyse des chantillons de zircone
est ralis dans un four lectrique tubulaire sous flux d'air. La vitesse de chauffage est de
300C/h (5C/min), ce qui n'engendre pas de fissuration des pices en cru tant donn
la petite taille des chantillons (< 1 cm3) et leur faible teneur en additifs organiques
(0,5% massique). La temprature de dliantage est maintenue 600C pendant une
dure de 3h.
Il n'y a pas de liant liminer dans la poudre de nickel.

- 123 -

III.C.3. PROCEDURE D'ETUDE DU FRITTAGE CONVENTIONNEL


Le frittage est un processus activ thermiquement qui permet la transformation d'un
empilement de particules individuelles en un matriau cohrent plus ou moins dense. Les
diffrentes tapes de transformation du matriau ainsi que les mcanismes de frittage en
phase solide seront exposs plus en dtails dans le prambule du chapitre IV. A ce
niveau, on retiendra seulement que la conversion du corps cru en un solide dense a lieu
par le remplacement des interfaces solide-gaz par des interfaces solide-solide, par
disparition de la porosit et par changement de la forme et de la taille des grains. Ces
mcanismes

du

frittage

l'chelle

des

grains

provoquent

des

changements

macroscopiques du matriau (augmentation de la rigidit, changement de dimensions).


L'tude du frittage des matriaux fait gnralement appel des techniques de mesure de
grandeurs macroscopiques pour remonter aux aspects microscopiques.
Le frittage d'un matriau peut tre mis en vidence exprimentalement par la rduction
de sa surface spcifique (mthode d'adsorption BET), un changement des dimensions de
l'chantillon (dilatomtrie) ou encore l'volution des porosits ouverte et ferme
(porosimtrie, pycnomtrie).
La procdure d'analyse mise en uvre ici est la dilatomtrie. Le dilatomtre est un
appareil de mesure permettant de suivre les variations de la longueur d'un chantillon de
poudre comprime pendant un cycle thermique. Soit

L , la longueur de l'chantillon la

temprature T, et L0 , sa longueur initiale, alors on dfinit la variation relative de


longueur, appele aussi le retrait relatif,

L L0
L
ou
en fonction de la temprature.
L0
L0

La Figure 45 montre la courbe de retrait obtenue pour un chantillon de zircone yttrie


2Y-TZP (essai L215/C2) dont le cycle de frittage comprend un chauffage 25C/min
jusqu' 1550C sans palier cette temprature, suivi d'un refroidissement la mme
vitesse. On peut distinguer trois phases :
1- une augmentation de la longueur correspondant la dilatation du comprim sous
l'effet de la chaleur ;
2- une diminution importante de cette longueur partir d'une certaine temprature, qui
caractrise une densification du matriau induite par le frittage, puis une stabilisation en
fin de densification ;
3- une diminution de la longueur avec la temprature correspondant, non plus un
retrait, mais la dilatation thermique ngative (contraction) du matriau fritt ; on peut
dduire de la pente de cette droite le coefficient d'expansion thermique du matriau (CTE
= 12,2.10-6 C-1)

- 124 -

Figure 45 : Courbe de retrait d'un chantillon de zircone (2Y-TZP) :


variation du retrait relatif en fonction de la temprature
En faisant l'hypothse d'un retrait isotrope et en ayant mesur la densit finale
retrait final L f , on en dduit les variations de la densit relative ( r

/ th ,

et le

Equation

133) et de la vitesse de densification (Equation 134) en fonction de la temprature :


3

L f

f
L 0
.
r (T )
3
th
L (T )
1

L
0

quation 133

L(T )
L(TMAX )

d
1
f
L0
L0
d r (T )

.
3 .
dT
th L(T ) 4
dT
1

L0

quation 134

Ceci permet de tracer la courbe de densification et des variations de la vitesse de


densification (Figure 46).

- 125 -

Figure 46 : Tracs des variations de la densit relative et de la vitesse de


densification en fonction de la temprature
La densit relative initiale du matriau est d'environ 52%. Le matriau commence
densifier partir de 900C. La vitesse de densification augmente ensuite pour atteindre
un maximum 1285C, o le matriau a une densit de 77%, avant de dcrotre assez
rapidement. La densit du matriau augmente alors de plus en plus lentement,
notamment partir de 90% de densit relative (1360C). Au-del, lors du dernier stade
du frittage, la densit augmente rgulirement mais lentement avec la temprature pour
atteindre 93,3% la temprature de 1550C avant refroidissement.
Cette mthode permet donc de suivre en continu l'volution de la densit de la poudre
pendant un cycle de frittage, de caractriser son comportement au frittage et de
dterminer les meilleures conditions d'laboration.
Pour le dilatomtre vertical utilis dans cette tude (LINSEIS L75/1550, Allemagne), la
vitesse de chauffage maximale est de l'ordre de 30C/min et la temprature maximale
est de 1600C.

- 126 -

III.C.4. PROCEDURE D'ETUDE DU FRITTAGE MICRO-ONDES


Cette partie traite de la mise en uvre du frittage micro-ondes dans notre cavit
monomode. Cette cavit offre plusieurs configurations de chauffage comme cela a t
prsent dans le chapitre II (cf. II.B.2.c.). La procdure de chauffage choisie devra tre
la plus adapte la nature et aux proprits du matriau ainsi qu'aux paramtres du
procd d'laboration.

III.C.4.a. Dtermination de la temprature par thermographie IR


Le matrise de la vitesse de chauffage des chantillons et de leurs tempratures de
frittage ncessite certes une bonne connaissance des conditions et paramtres
exprimentaux influant sur la puissance transmise aux chantillons, mais surtout une
mesure fiable et en temps rel de leur temprature.
Le principe de la thermographie ayant t dcrit dans le chapitre II, nous allons nous
intresser dans cette partie la manire de dterminer la temprature des matriaux
placs dans la cavit micro-ondes avec la camra IR. Tout d'abord, avant d'effectuer une
mesure avec la camra IR, il convient de dterminer quelques paramtres relatifs
l'objet, l'atmosphre et l'optique externe (fentre ZnSe).
Parmi tous ces paramtres, l'missivit du matriau (cf. II.B.1.b - Equation 112) est celui
devant tre estim le plus prcisment possible, mais c'est aussi le plus difficile
dterminer. En effet, mme si l'missivit de certains matriaux est connue, ce qui n'est
d'ailleurs pas le cas de la zircone et du carbure de silicium, elle l'est le plus souvent des
tempratures relativement modestes (< 500C) compares aux tempratures de frittage
(> 1000C). De plus, l'missivit est dfinie thoriquement pour une longueur d'onde ;
gnralement ce paramtre est donn pour une gamme de longueurs d'ondes. Par
consquent, l'missivit dpend du dtecteur de la camra IR ou du pyromtre. Par
ailleurs, mme si l'missivit dpend principalement de la temprature et de la longueur
d'onde, elle varie aussi avec l'tat de surface du matriau. Or, la microstructure de notre
matriau volue et son tat de surface change au cours du frittage.
La dtermination des variations de l'missivit de la zircone yttrie 2Y-TZP et du carbure
de silicium SiC constituant le suscepteur a t ralise dans un four lectrique tubulaire
en comparant la temprature mesure par le thermocouple du four et celle estime avec
la camra IR. La valeur de l'missivit, dite apparente, de l'objet est modifie dans le
logiciel d'acquisition et d'analyse des images provenant de la camra IR de manire ce
que la temprature affiche par la camra IR corresponde celle mesure par le
thermocouple. La Figure 47 montre les volutions de l'missivit apparente de la zircone

- 127 -

et du carbure de silicium en fonction de la temprature. Les tempratures mesures


allant de l'ambiante prs de 1400C, la camra a t utilise sur deux gammes de
mesure de temprature (gamme n3 : 0C - +500C & gamme n4 : +350C - +1500C
cf. II.B.1.d. Figure 25), ce qui explique les discontinuits observes vers 480C.

Figure 47 : Variations de l'missivit apparente de la zircone yttrie 2Y-TZP et


du carbure de silicium SiC en fonction de la temprature
Pour le carbure de silicium, nous avons trouv que son missivit apparente variait entre
0,80 et 0,74 jusqu' 400C, puis entre 0,85 et 0,79 de 400C 1400C.
Pour la zircone, l'missivit apparente varie entre 1,00 et 0,96 jusqu' 400C, et entre
1,00 et 0,90 de 400C 1400C. On remarque que les variations de l'missivit en
fonction de la temprature ne sont pas identiques au chauffage et au refroidissement :
ceci souligne l'effet de la microstructure du matriau et de son tat de surface. Au
chauffage, on estime l'missivit du matriau en cours de densification alors qu'au
refroidissement on estime celle du matriau fritt et dense : l'missivit du matriau
fritt et sensiblement plus faible.
Connaissant les variations de l'missivit apparente de ces deux matriaux avec la
temprature, il devient possible de dterminer avec la camra IR leur temprature de
surface tout instant au cours d'un cycle de chauffage. Contrairement un pyromtre
qui calcule la temprature moyenne de la surface comprise dans son cne de vise, la
camra fournit une image des objets. Dans notre cas, la camra est place au-dessus de

- 128 -

la cavit, dans le prolongement de la chemine, on obtient donc une image des surfaces
suprieures des objets (Figure 48). A partir des images, on peut connatre simultanment
l'volution

des

tempratures

(minimale,

moyenne

et

maximale)

de

la

surface

slectionne de chaque objet.

Figure 48 : Image provenant de la camra IR au cours du chauffage d'un


chantillon de zircone yttrie TZ-2Y avec suscepteur
Dans la suite de cette tude, sauf indication contraire, la temprature mesure pour
l'chantillon correspond la temprature mesure au centre de la croix (moyenne sur
quelques pixels) place sur l'image l'emplacement du trou perc dans l'isolant (cf.
II.B.2.c.). Pour le suscepteur en carbure de silicium (anneau visible autour de
l'chantillon), la temprature est mesure dans deux zones (rectangles) situes de part
et d'autre de la pice, puis moyenne.

III.C.4.b. Paramtres contrlant le chauffage


Au cours des essais de frittage, la matrise de la temprature de l'chantillon et de la
vitesse de chauffage ont t recherches. Dans le cas de matriaux dilectriques, ces
deux grandeurs dpendent de la puissance lectrique convertie en chaleur par le
matriau : cette puissance a t appele puissance dissipe par le matriau et note PM

- 129 -

(cf. I.E.1.). Or, cette puissance ne peut tre ni mesure, ni matrise. Cependant, on sait
que la distribution de la puissance lectromagntique dans la cavit et au sein mme du
matriau va dpendre de plusieurs paramtres : les caractristiques de l'chantillon
(proprits dilectriques ou magntiques, gomtrie, position), la position de l'iris, la
puissance incidente et la position du piston.
Les proprits du matriau sont ce qu'elles sont et il faudra s'en accommoder. Quant la
gomtrie, elle doit galement tre fixe pour raliser une tude comparative car la taille
de l'chantillon a une influence sur la distribution du champ lectromagntique (cf. II.D.).
Enfin, la conception de la cavit impose de placer l'chantillon au centre de la cavit
une position fixe.
La position de notre iris est fixe avant chaque exprience en fonction de la nature du
matriau fritter, de la gomtrie des chantillons et du type de chauffage (champ
lectrique ou magntique, avec ou sans suscepteur). La distance iris-chantillon doit tre
choisie gale la moiti de la distance iris-piston conduisant la rsonance, sachant que
la rsonance est mise en vidence par un minimum de puissance rflchie PR mesure
par le porte-cristal dtecteur situ au-dessus de l'isolateur. Ceci revient un maximum
de puissance lectromagntique PC dans la cavit. Ainsi, l'chantillon sera positionn
un maximum du champ lectrique (ou magntique) pour le mode de rsonance TE105 (ou
TE104). Thoriquement, la longueur de la cavit (distance entre l'iris et le piston) est pour
le mode de rsonance TE105 de 431,8 mm (5 fois la demi-longueur d'onde guide) dans
une cavit vide, parfaite (rsistivit nulle des parois) et ferme (sans liaisons et sans
ouvertures).
En ralit, on sait que la configuration du champ lectromagntique est un peu modifie
en raison de la conception de la cavit, avec des ouvertures de part et d'autre pour
l'introduction des matriaux et la mesure de la temprature, et du fait de la prsence de
matriaux dans la cavit (chantillon, supports en quartz et en alumine, suscepteur,
matriaux

isolants).

exprimentalement

La

que

la

longueur
longueur

d'onde

est

de la

cavit

diffrente
pour

le

puisqu'on
mode

de

constate
rsonance

correspondant varie de quelques millimtres quelques centimtres. Pour le mode de


rsonance TE105, cette longueur est d'environ 440 mm en configuration chauffage direct
(Figure 49), alors qu'en configuration chauffage indirect, avec le suscepteur, elle n'est
plus que de 400 mm (Figure 50).
Finalement, pour une exprience, ils restent deux paramtres ajustables au cours du
temps : la puissance incidente et la position du piston.

- 130 -

Figure 49 : Chauffage direct par micro-ondes (sans suscepteur)


Distances entre l'iris, l'chantillon et le piston
dans des conditions proches de la rsonance pour le mode TE105

Figure 50 : Chauffage par micro-ondes avec suscepteur


Distances entre l'iris, l'chantillon et le piston
dans des conditions proches de la rsonance pour le mode TE105
La reprsentation du champ lectrique sous la forme d'une onde sinusodale est
videmment trop simpliste pour reflter la ralit o la distribution du champ lectrique
est beaucoup plus complexe (cf. II.D.). Cependant les figures 14 et 15 illustrent le fait
que les positions de l'iris et du piston doivent tre adaptes, respectivement avant et
pendant l'exprience, en fonction du type de chauffage (direct ou avec suscepteur), afin
d'obtenir le couplage adquat entre le champ lectrique et l'chantillon. Ce couplage doit,
on le rappelle, permettre au matriau de convertir la puissance lectrique qu'il absorbe
en une puissance dite dissipe par le matriau et note PM . La valeur de cette puissance

- 131 -

PM impose chaque instant l'chantillon une vitesse de chauffage instantane et une


temprature.

III.C.4.c. Optimisation de la procdure de chauffage


La matrise du procd de chauffage par micro-ondes et l'optimisation de la procdure
doivent permettre d'atteindre nos objectifs qui comprennent d'une part la ralisation
d'une tude comparative entre le frittage micro-ondes et le frittage conventionnel de la
zircone yttrie et d'autre part l'tude du frittage par micro-ondes de poudres mtalliques.
L'enjeu est de matriser la vitesse de chauffage et la temprature de frittage afin
d'tudier l'volution microstructurale de la zircone pendant le chauffage par micro-ondes.
Dans une cavit multimode, le paramtre pilotant le chauffage est la puissance dlivre
par le magntron : c'est une rgulation en puissance. La puissance peut, si ncessaire,
tre ajuste pour faire suivre l'chantillon un cycle thermique. Dans notre cavit
monomode, il y a au plus deux paramtres ajuster simultanment : la puissance
incidente et la position du piston.
Il pourrait aussi y avoir un autre paramtre qui est l'iris mais dans notre installation ce
dernier a une gomtrie unique et n'est pas dplaable pendant un essai.
(i) procdure 1 :
rgulation par ajustements discontinus et successifs de la puissance
incidente et de la position du piston court-circuit
La procdure de chauffage la plus naturelle consiste appliquer une puissance incidente
croissante par palier afin d'augmenter rgulirement la temprature de l'chantillon. Pour
chaque valeur de puissance incidente, la position du piston est ajuste pour atteindre
progressivement la rsonance (maximum de puissance lectromagntique dans la
cavit).

- 132 -

Figure 51 : Rsultat d'un essai de frittage micro-ondes direct d'un chantillon de


zircone (2Y-TZP) avec puissance incidente variable de 100 W 400 W
La Figure 51 montre que la temprature de l'chantillon augmente dans un premier
temps plutt lentement (~ 6C/min) avant de se stabiliser. La puissance incidente doit
alors tre augmente nouveau, puis la position du piston (non reprsente) doit tre
modifie sensiblement pour satisfaire aux conditions de rsonance ; ainsi la temprature
de l'chantillon augmente et ainsi de suite. A partir de 200C, la vitesse de chauffage
moyenne atteint presque 20C/min avec une puissance incidente de 400 W. Et lorsque la
temprature dpasse 400C, une augmentation extrmement rapide, et surtout
incontrle, de la temprature est observe une puissance incidente identique. La vitesse
de chauffage atteint alors plus de 250C/min. Lorsque la temprature de l'chantillon
atteint environ 1400C, la vitesse de chauffage revient trs rapidement une valeur
infrieure 10C/min.
La conclusion de cette exprience est qu'il n'est pas possible de maintenir une vitesse de
chauffage constante durant tout le cycle de frittage par une augmentation croissante de
la puissance incidente et des ajustements successifs de la position du piston. En effet, la
vitesse de chauffage est plutt lente basses tempratures (~ 6C/min), tandis qu'une
augmentation extrmement rapide de la vitesse de chauffage partir de 400C (~
250C/min)

semble

difficilement

vitable.

Celle-ci

conduit

d'ailleurs

un

endommagement important de l'chantillon de zircone, comme on peut l'observer sur la


Figure 51.

- 133 -

Une explication de ce phnomne d'emballement peut se trouver dans le changement


des proprits dilectriques de la zircone avec la temprature [BAT95] [LAS00]. On
rappelle que la zircone est un matriau faibles pertes dilectriques, donc qui couple
faiblement avec les micro-ondes, basse temprature. En revanche, partir de 400C
environ, le facteur des pertes dilectriques augmente significativement ce qui se traduit
par un meilleur couplage avec les micro-ondes (cf. III.A.1.). C'est--dire que, dans
l'exprience prcdente, pour une mme puissance incidente (400 W), la conversion
d'nergie lectromagntique en chaleur au sein mme du matriau devient beaucoup
plus importante ( PM augmente rapidement) : vers 400C, la vitesse de chauffage passe
ainsi de 20C/min plus de 250C/min alors que la puissance incidente est de l'ordre de
400 W puis 350 W. Par consquent, pour viter une augmentation trop rapide de la
puissance dissipe dans le matriau et donc de sa temprature, il faut diminuer la
puissance lectromagntique dans la cavit.
Ce changement des proprits dilectriques avec la temprature est un des facteurs clefs
l'origine de l'endommagement des chantillons mais un autre phnomne peut aussi
expliquer cet endommagement. A cause du positionnement de l'chantillon par rapport
au champ lectromagntique ou de la profondeur de pntration de ce champ dans le
matriau, la distribution du champ lectrique, et donc de la temprature, peut tre non
uniforme et dans ce cas, la temprature locale peut varier l'intrieur de l'chantillon. Si
un petit volume atteint la temprature critique avant le reste de l'chantillon alors cette
zone va chauffer beaucoup plus rapidement. Ceci forme alors un point chaud (hot spot)
d un emballement thermique localis (localized thermal runaway) qui peut gnrer
des contraintes internes assez leves pour causer la fissuration ou l'clatement de
l'chantillon (Figure 51) [BRA 92]. En l'absence d'isolant plac autour des chantillons,
les htrognits de distribution de la temprature dans les matriaux sont encore
accrues comme c'tait le cas au cours de cette exprience.
Bien que cette mthode de rgulation deux paramtres soit peu ractive et peu
satisfaisante, elle peut permettre de dterminer les positions relatives de l'iris, de
l'chantillon et du piston la rsonance et de connatre la puissance incidente minimale
pour atteindre la temprature de frittage.
(ii) procdure 2 :
rgulation par ajustement continu de la position du piston court-circuit
puissance incidente constante
Une seconde procdure de rgulation du chauffage a t dveloppe partir des
expriences prcdentes, avec pour objectif la matrise d'une vitesse de chauffage
constante. Cette fois, la puissance incidente est fixe une valeur permettant d'atteindre

- 134 -

la temprature maximale de frittage du matriau. Cette puissance est dtermine par


ttonnements selon la procdure 1, en ralisant quelques expriences sur des
chantillons identiques pour des puissances incidentes croissantes. A cette puissance
incidente correspond une distance iris-piston optimale Lopt pour qu'il y ait rsonance dans
la cavit. L'iris est alors plac Lopt/2 du centre de la cavit o est positionn
l'chantillon. Le piston est positionn alors non pas Lopt/2, pour viter la rsonance, mais
Lopt/2 + 15 mm environ.
La situation illustre dans la Figure 52 est simple: si le piston est approch de la position
o il y a rsonance (le piston est avanc donc la distance piston-chantillon diminue), la
puissance lectromagntique dans la cavit augmente. Au contraire, s'il s'en loigne (le
piston est recul donc la distance piston-chantillon augmente), cette puissance
lectromagntique diminue.

Figure 52 : Matrise du chauffage par dplacement du piston court-circuit


puissance incidente constante
# 1er essai
La Figure 53 montre l'volution de la temprature d'un chantillon de zircone (2Y-TZP),
de la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit PC

(diffrence entre la

puissance incidente et la puissance rflchie) et de la distance piston-chantillon. Cet


essai de frittage micro-ondes direct a t ralis avec une distance iris-chantillon de 218
mm et une puissance incidente constante de 700 W.

- 135 -

Figure 53 : Rsultat d'un essai de frittage micro-ondes direct d'un chantillon de


zircone (2Y-TZP) puissance incidente constante de 700 W
Pendant les 12 premires minutes, le piston a t avanc vers l'chantillon (la distance
piston-chantillon diminue) ; on observe alors une lente augmentation de la puissance
lectromagntique dissipe dans la cavit jusqu' une valeur de 70 W. La vitesse de
chauffage est d'environ 45C/min les 4 premires minutes puis d'environ 25C/min entre
les 4me et 12me min : le matriau atteint 400C en 12 min. Ensuite, le piston a t
loign de l'chantillon de 222,3 mm 223,0 mm ; la puissance dissipe dans la cavit
diminue de 70 W 30 W environ. Dans le mme temps, la vitesse de chauffage du
matriau reste constante entre 400C et 600C avant d'augmenter soudainement pour
atteindre 1000C en seulement 2 min. Entre les 17me et 19me minutes de cette
exprience, la vitesse de chauffage de la zircone passe de 25C/min environ 200C/min
alors que la puissance incidente est constante (700 W), que la position du piston ne
change quasiment pas (~ 223 mm) et que la puissance lectromagntique dissipe dans
la cavit diminue. Ensuite, le piston est nouveau avanc vers l'chantillon jusqu' une
distance minimale de 220,2 mm. Entre 1000C et 1360C, la vitesse de chauffage de
l'chantillon est plus modre tandis qu'on mesure une augmentation significative de la
puissance lectromagntique dissipe dans la cavit qui atteint 400 W.
L'analyse de cette exprience confirme tout d'abord qu' puissance incidente constante,
le dplacement du piston fait directement varier la puissance lectromagntique dissipe
dans la cavit ( PC PM PC " ). De plus, les variations de cette puissance dissipe dans la

- 136 -

cavit suivent de manire monotone les variations des intensits moyennes des
composantes lectriques et magntiques du champ. Ainsi, lorsque le piston est approch
de

la

position

optimale

lectromagntique

dans

conduisant
la

cavit

la

rsonance,

augmente,

la

puissance

indpendamment

des

du

champ

proprits

dilectriques de l'chantillon. Au contraire, lorsque le piston est loign de cette position,


la puissance du champ lectromagntique dans la cavit diminue.
Nanmoins, on constate que les variations de la temprature de l'chantillon ne suivent
pas systmatiquement les variations de la puissance lectromagntique dans la cavit.
Pour expliquer ce dernier point, il faut revenir encore la variation des proprits
dilectriques de la zircone avec la temprature. Si les proprits dilectriques du
matriau restent constantes, la puissance dissipe par le matriau PM doit suivre les
variations de la puissance lectromagntique dans la cavit (cf. I.D.A.a. - Equation 92).
En revanche, lorsque les proprits dilectriques du matriau changent avec la
temprature,

l'analyse

devient

plus

complexe.

Pour

une distribution

du

champ

lectromagntique identique, si le facteur de pertes dilectriques augmente d'un facteur


10, la puissance dissipe par le matriau PM augmente galement d'un facteur 10 ce qui
entrane une augmentation trs rapide et parfois non matrise de la vitesse de
chauffage. Par consquent, si la puissance lectromagntique dans la cavit PC n'est pas
rduite suffisamment en dplaant le piston, alors la vitesse de chauffage peut atteindre
et mme dpasser plusieurs centaines de degrs par minutes. C'est par exemple le cas
dans l'exprience prcdente entre 400C et 1000C : la puissance lectromagntique
dans la cavit est quasi-constante (puissance incidente constante et position du piston
fixe) et on observe une augmentation de la temprature de l'chantillon d'environ 400C
en 2 min. Ceci peut alors entraner des dommages irrversibles (clatement, fissures) de
l'chantillon comme on peut le voir sur la Figure 51 et la Figure 53.
# 2me essai
La connaissance de l'intervalle de temprature dans lequel les proprits dilectriques du
matriau changent permet d'anticiper cette soudaine acclration de la vitesse de
chauffage et donc le moment o il faut diminuer la puissance lectromagntique dans la
cavit. La rduction de cette puissance s'effectue simplement, puissance incidente
constante, en dplaant le piston. Avec un certain entranement, il devient possible
d'imposer l'chantillon une vitesse de chauffage constante, comme l'illustre la Figure
54. Celle-ci montre l'volution de la distance entre le piston et l'chantillon, de la
puissance lectromagntique dans la cavit et de la temprature d'un chantillon de
zircone TZ-2Y. C'est le rsultat d'une exprience de chauffage direct par micro-ondes la

- 137 -

vitesse de 25C/min jusqu' une temprature de frittage de 1500C, avec une puissance
incidente constante de 500 W.

Figure 54 : Rsultat d'un essai de frittage micro-ondes direct d'un chantillon


de zircone (2Y-TZP) puissance incidente constante de 500 W
Malgr l'apparente monotonie de ce cycle de chauffage, on peut distinguer trois tapes
durant le chauffage que nous allons analyser :
- entre la temprature ambiante et environ 300C :
Le piston est avanc rapidement vers l'chantillon (231,0 mm 227,4 mm) pour
augmenter rapidement la puissance lectromagntique dans la cavit ce qui entrane une
augmentation de la puissance dissipe dans la cavit ( PC PM PC " ) jusqu' 60 W. Or,
nous avons estim prcdemment (cf. I.E.1.) moins d' 1 W la puissance ncessaire
pour chauffer un tel chantillon de zircone. Le couplage de la zircone tant faible, une
infime partie de la puissance PC est dissipe par le matriau ( PM 0,02.PC ) ; il en
rsulte que 98% de cette puissance PC est dissipe par effet Joule dans les parois de la
cavit ( PC " 0,98.PC ).
- entre 300C et 800C :
Le piston est loign rgulirement de l'chantillon (227,4 mm 228,5 mm) afin de
diminuer progressivement la puissance lectromagntique ; on constate que la puissance
dissipe dans la cavit diminue de 60 W 10 W. Pendant ce temps, l'chantillon continue
de chauffer la mme vitesse grce un meilleur couplage avec le champ lectrique

- 138 -

(augmentation rapide de

" )

: la puissance dissipe par le matriau PM

continue

d'augmenter tandis que PC & PC " diminuent. Ceci dmontre bien que pour maintenir une
vitesse de chauffage constante et viter une augmentation soudaine de la temprature
de l'chantillon, le piston doit tre loign de l'chantillon pour modifier la distribution du
champ lectromagntique et rduire l'intensit de ce champ dans la cavit. Toutefois,
comme l'a soulign Goldstein & al. [GOL99], ce changement rapide des proprits
dilectriques du matriau rend trs difficile la matrise de la vitesse de chauffage dans
cette gamme de temprature. C'est pourquoi on peut remarquer dans la Figure 54 des
petites variations de la temprature de l'chantillon entre 400C et 1000C.
- entre 800C et 1500C :
Le piston est avanc nouveau vers l'chantillon (228,5 mm 226,7 mm) pour
augmenter la puissance lectromagntique dans la cavit et maintenir une vitesse de
chauffage de 25C/min. Cette puissance permet de compenser les pertes thermiques,
dues principalement au rayonnement, toujours croissantes avec la temprature de
l'chantillon ( Pray .T ), comme on a pu le voir prcdemment (cf. I.E.1.). Par ailleurs,
4

on mesure une augmentation rgulire de la puissance lectromagntique dissipe dans


la cavit PC jusqu' 60 W puis de plus en plus rapide pour atteindre 140 W lorsque
l'chantillon atteint la temprature maximale de frittage de 1500C. Le couplage de la
zircone tant fort, cette puissance reprsente quasi intgralement la valeur de la
puissance dissipe par le matriau ( PM Pray PC ).

En rsum, durant un cycle de frittage, la position du piston est ajuste en continu,


puissance lectromagntique incidente constante, de manire ce que la temprature de
l'chantillon mesure par la camra suive un cycle thermique prdtermin. Le
dplacement du piston par rapport sa position optimale conduisant la rsonance
permet de moduler directement la puissance lectromagntique dans la cavit et
indirectement la puissance dissipe par le matriau PM , en dpit des changements des
proprits dilectriques du matriau.
Cette procdure de chauffage a t applique tout d'abord avec succs l'laboration par
frittage micro-ondes direct (Figure 52) et avec suscepteur sous champ lectrique de
zircone yttrie. Avec cette mthode, il est possible de chauffer des poudres cramiques
jusqu' plus de 1500C avec des vitesses de chauffage plus leves qu'en chauffage
conventionnel

(>

100C/min)

gnralement,

et

contrairement

au

chauffage

conventionnel, c'est le matriau qui limite la vitesse et la temprature de chauffage, s'il


ne couple pas ou mal ou s'il se fissure cause d'un chauffage trop rapide. Ainsi, la

- 139 -

procdure dcrite ici peut tre tendue au chauffage direct, indirect ou hybride d'autres
poudres cramiques et mtalliques sous champ lectrique ou magntique et diffrentes
atmosphres de frittage (oxydantes, neutres, rductrices).

- 140 -

CHAPITRE IV

ETUDE COMPARATIVE
FRITTAGE MICRO-ONDES
FRITTAGE CONVENTIONNEL
D'UNE POUDRE CERAMIQUE zircone yttrie
ET D'UNE POUDRE METALLIQUE nickel pur

- 141 -

Dans ce chapitre nous prsenterons les rsultats d'tudes comparatives entre le frittage
micro-ondes et le frittage conventionnel d'une poudre cramique (zircone yttrie 2Y-TZP)
et d'une poudre mtallique (nickel pur). Ces rsultats sont analyss et interprts en
termes d'influence du champ lectromagntique sur les mcanismes de densification et
de dveloppement microstructural de ces matriaux.

PREAMBULE : quelques rappels sur


le frittage "naturel" en phase solide
Cette tude s'intresse la comparaison entre deux modes de chauffage, l'un
conventionnel, l'autre par micro-ondes, dit non conventionnel appliqus l'laboration de
zircone yttrie et de nickel par frittage naturel (sans charge) ; pour ces deux matriaux,
le frittage se produit en phase solide.
Cette prsentation du frittage se veut synthtique et introduit quelques notions
thoriques et principes essentiels concernant le frittage "naturel" en phase solide. Pour
une revue plus dtaille sur les diffrents types de frittage, le lecteur pourra se reporter
quelques ouvrages de rfrence de R.M. German [GER 85] [GER 96], D. BernacheAssolant [BER 93], M.N. Rahaman [RAH 95].
Le frittage "naturel", c'est--dire sans charge applique, et en phase solide permet de
passer d'une poudre mise en forme froid un matriau consolid de densit plus ou
moins leve. Il est le rsultat d'un traitement thermique une temprature infrieure
la temprature de fusion des constituants afin de conserver une cohrence l'ensemble
de la pice. La consolidation du matriau dcoule de la formation de joints de grains, de
l'limination de la porosit et des ventuelles phases volatiles introduites lors de la mise
en forme. Gnralement, le frittage s'accompagne d'un retrait (rduction des dimensions
de la pice) et donc d'une densification. Ce retrait est d'autant plus important que la
porosit et/ou la quantit de phases volatiles dans la pice cru est importante.

A. LES FORCES MOTRICES DU FRITTAGE


L'volution macroscopique et microstructurale de la pice en cru au cours du frittage est
guid par des forces motrices, l'une globale et d'autres locales. Ces forces tendent faire
voluer le systme vers un quilibre thermodynamique correspondant une diminution
de l'nergie interfaciale du systme dispers.

- 142 -

A.1. LA FORCE MOTRICE GLOBALE


La force motrice globale du frittage est la rduction de l'nergie interfaciale. Dans un
matriau monophas, l'nergie interfaciale
interfaces solide-gaz, d'aire

S SG

E fait intervenir une contribution des

et d'nergie libre interfaciale

SG

ainsi qu'une

contribution des interfaces solide-solide (joints de grains), d'aire S SS et d'nergie libre


interfaciale

SS

E SG .S SG SS .S SS

quation 135

Gnralement, le systme rduit son nergie interfaciale en dbut de frittage par la


diminution de l'aire des interfaces solide-gaz (fortement nergtiques) au profit des
interfaces solide-solide (moins nergtiques) par la soudure des grains et la formation de
joints de grains qui conduisent une augmentation de la cohsion du matriau : c'est le
frittage. La croissance des joints de grains s'accompagne le plus souvent d'une rduction
de la porosit, donc d'un retrait (densification) l'chelle macroscopique. Paralllement,
la croissance des grains tend galement rduire l'nergie interfaciale en diminuant
l'aire globale des interfaces solide-gaz.
Finalement, lors de l'laboration d'un matriau fritt, densification et grossissement de
grains apparaissent comme deux processus en comptition bien que tous deux soient
motivs par le mme rsultat : la diminution de l'nergie interfaciale du systme.

A.2. LES FORCES MOTRICES LOCALES


La rduction de l'nergie interfaciale du matriau (ou force motrice globale) ncessite
une volution de la microstructure, qui est encourage par l'existence de gradients de
contraintes l'chelle locale : ce sont les forces motrices locales. Parmi celles-ci, nous
allons prsenter les contraintes exerces aux interfaces et sur les lignes triples lors du
frittage en phase solide.

A.2.a. Contraintes exerces aux interfaces


Au voisinage d'une interface courbe entre deux milieux 1 et 2, la contrainte interfaciale
impose un gradient de pression de part et d'autre de l'interface. La condition d'quilibre

- 143 -

mcanique s'exprime pour un lment de surface de courbure moyenne 1 / r et d'nergie


interfaciale

P1 P2

selon l'quation de Laplace :

2
r

quation 136

La courbure moyenne locale est positive pour une surface convexe (centre de courbure
dans 1 et P1 P2 ) et ngative pour une surface concave (centre de courbure dans 2 et

P1 P2 ). Dans le cas o les milieux 1 et 2 sont diffrents, ce gradient de pression va


modifier l'quilibre chimique entre les deux phases. Par exemple, pour un solide (milieu
1) en quilibre avec un gaz (milieu 2), au voisinage d'une surface convexe, l'excs de
pression entraine un excs de potentiel chimique dans le solide, ce qui augmente la
pression d'quilibre dans le gaz. Gnralement la pression dans le gaz reste infrieure
la pression d'quilibre et les atomes sous contraintes dans le solide tendent passer
dans le gaz.
D'une manire gnrale, pour une surface de courbure moyenne 1 / r , les carts de
pression PS et dans les deux phases par rapport une surface plane :

PS
PG

2 SG
r
2 SG . S
r.k .T

quation 137

.PG

quation 138

S : volume atomique du solide.


PG : pression de vapeur saturante.
Les effets de la courbure des surfaces sont illustrs sur la Figure 55 pour diffrentes
conditions d'quilibre local.

- 144 -

Figure 55 : Equilibre l'interface solide-gaz et courbure


Le signe (+) ou (-) indique respectivement un excs ou un dfaut de pression
par rapport une interface plane [BOU 02]
Cette figure montre l'existence de gradients de pression travers les interfaces courbes .

A.2.b. Contraintes exerces sur les lignes triples


A l'intersection de trois surfaces, l'quilibre des tensions interfaciales impose un angle
didre d'quilibre

e .

Ainsi, l'quilibre d'un joint de grains avec une seconde phase

gazeuse s'crit :

SS 2 SG cos

quation 139

Lorsque l'angle didre

est infrieur l'angle d'quilibre

e ,

une force s'exerce sur la

ligne triple, qui tend faire crotre le joint de grains jusqu' atteindre l'angle d'quilibre,
comme le montre la Figure 56.

Figure 56 : Mise l'quilibre d'un joint de grains avec une seconde phase
gazeuse (ligne triple) [BOU 02]

- 145 -

B. APPROCHE MICROSCOPIQUE DU FRITTAGE


L'volution microstructurale du matriau au cours du frittage peut tre divise en trois
stades reprsents dans la Figure 57.

Figure 57 : Reprsentation schmatique des trois stades de frittage [BOU 02]

B.1. STADE INITIAL :


FORMATION ET CROISSANCE DES PONTS ENTRE PARTICULES
Au dbut du frittage, lorsque la temprature est suffisamment leve, un pont solide se
forme au contact entre deux particules. Une redistribution rapide de matire par diffusion
superficielle permet d'assurer localement l'quilibre des tensions interfaciales (Figure 58).

Figure 58 : Formation du joint de grains


et redistribution de matire pour atteindre la configuration d'quilibre local,
puis l'quilibre global de la ligne triple [BOU 02]
Pour quilibrer la tension superficielle, il apparat dans la phase condense des gradients
de contrainte entre la surface du pont, qui est alors concave donc en tension, et le reste
du solide, dont la surface est convexe donc en compression. De mme, dans la phase
gazeuse apparaissent des gradients de pression entre la surface du pont et la surface des
grains. Les gradients de pression entrane une diffusion en phase gazeuse vers la surface
du pont. Les gradients de contraintes entranent une dformation par fluage de la phase
solide : ce fluage procde par diffusion atomique dans le cas de solide cristallin. De ces
gradients, il en rsulte une croissance du pont.

- 146 -

N.B. : La dformation plastique des ponts peut intervenir lors du frittage de particules
nanomtriques ou au tout dbut du frittage de particules micromtriques, lorsque la
courbure des ponts est telle que la contrainte de Laplace peut atteindre quelques
centaines de MPa.
La diffusion atomique voque lors du fluage de la phase solide est alors associe une
diffusion de dfauts, comme les lacunes. Dans le cas d'une diffusion par lacunes, atomes
et lacunes diffusent en sens inverse donc la source de matire pour la diffusion doit aussi
tre un puits de lacunes. Plusieurs chemin de diffusion reprsents dans la Figure 59 sont
alors possibles.

Figure 59 : Reprsentation schmatique des zones en compression (+) ou en


tension (-) et chemins de diffusion lors du frittage de deux particules [BOU 02]
La source de matire est soit la surface des grains, soit le joint de grains, soit les
dislocations l'intrieure des grains. Le chemin de diffusion peut tre le volume, la
surface, le joint de grains ou la phase gazeuse. Les mcanismes qui ont pour source de
matire la surface des grains (mcanismes 1, 2 et 3) conduisent seulement une
croissance du pont donc la consolidation. Seuls les mcanismes qui ont pour source de
matire le joint de grains ou le cur des grains (mcanismes 4, 5 et 6) entranent un
rapprochement des particules, donc ventuellement un retrait l'chelle macroscopique
(densification).
Au fur et mesure que les ponts croissent, les gradients de courbure la surface
diminuent jusqu' ce que la courbure entre deux joints de grains voisins soit uniforme :
c'est la fin du premier stade du frittage.

B.2. STADE INTERMEDIAIRE : ELIMINATION DE LA POROSITE OUVERTE


A ce stade, la porosit est organise sous forme d'un rseau de canaux cylindriques et
interconnects le long des artes des grains. La courbure des surfaces est dtermine

- 147 -

par l'quilibre des lignes triples (angle didre d'quilibre) et par la configuration au
voisinage du pore (Fig. 4.10).

Figure 60 : Equilibre des lignes triples et courbure des interfaces solide-gaz


pour un pore entour de trois grains de mme taille [BOU 02]
Pour un pore entour de grains de mme taille (a), la courbure autour du pore est
uniforme et les transferts de matire se poursuivent par diffusion depuis les joints de
grains ou depuis le cur des grains vers le pore. Notons que lorsque la taille du pore est
grande, la courbure la surface du solide est plus grande et la cintique des transferts
de matire vers le pore est alors plus lente. Finalement, au-del d'un certain rapport
longueur/rayon, les canaux poreux deviennent instables et la porosit se ferme.

B.3. STADE FINALE : ELIMINATION DE LA POROSITE OUVERTE


La population de pores ferms continuent de rtrcir par transfert de matire depuis les
joints de grains et depuis le cur des grains. Cependant, la densification est beaucoup
plus lente car les forces motrices du frittage diminuent. Par ailleurs, la migration des
joints de grains peut alors entraner une croissance de grains et ventuellement une
sparation des pores et des joints de grains.
Ce bref rappel des aspects microscopiques du frittage en phase solide permettra
d'analyser et de discuter le comportement de la zircone yttrie et du nickel lors de leur
laboration par frittage conventionnel ou frittage micro-ondes.

- 148 -

PARTIE I
FRITTAGE D'UNE POUDRE CERAMIQUE :
LA ZIRCONE YTTRIEE 2Y-TZP
IV-I.A. REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

IV-I.A.1. LE FRITTAGE CONVENTIONNEL


Le dveloppement microstructural en fin de frittage des poudres commerciales Tosoh YTZP et Y-FSZ a fait l'objet de nombreuses recherches, notamment en raison de leur
croissance de grains limite, "sluggish grain growth" dans la littrature [STO91].
Toutefois, les mcanismes gouvernant le frittage conventionnel de ce matriau n'ont t
clairement mis jour que trs rcemment par les travaux de Matsui & al. [MAT 08] [MAT
09]. En particulier, les relations de causalit entre la sparation de phase T C
(Tetragonal Cubic) et la croissance de grains sont restes largement controverss
jusqu' ces rcentes publications. Grce leurs expriences, ces auteurs ont apport
plus de certitudes sur la description de la formation de la phase cubique l'intrieur des
grains et les mcanismes de dveloppement microstructural (croissance de grains) dans
des poudres de zircone Y-TZP et Y-CSZ durant le dernier stade du frittage.
Trois poudres commerciales Tosoh 2Y-TZP, 3Y-TZP et 8Y-CSZ, appeles aussi par la
suite

2Y, 3Y et 8Y, ont t tudies par Matsui et al. sous diffrents aspects :

densification,

croissance

de

grains,

microstructure

et

rpartition

des

phases

cristallographiques l'intrieur des grains, sgrgation aux joints de grains et


transformation de phase T C. Ces poudres ont t compactes en matrice (70 MPa)
sous forme de disques et chauffes sous air la vitesse de 100C/h jusqu' des
tempratures de frittage comprises entre 1100C et 1500C pendant 2 heures. La Figure
61 montre l'volution de la densit relative et de la taille de grains avec la temprature
de frittage pour ces trois poudres de zircone.

- 149 -

Figure 61 : Variations de la densit relative et de la taille moyenne des grains


avec la temprature de frittage pour les poudres 2Y, 3Y et 8Y (100C/h) :
densit relative : 2Y (), 3Y () et 8Y ()
taille moyenne des grains : 2Y (), 3Y ( ) et 8Y ()
[MAT 08]
Les densits relatives des poudres 2Y et 3Y sont quasiment identiques jusqu' 1300C ;
cependant, la densit de la 3Y devient suprieure au-del. La densit relative de la 8Y est
infrieure celles des 2Y et 3Y en-dessous de 1250C mais suprieure au-dessus de
cette temprature. Quant l'volution de la taille des grains avec la temprature de
frittage, la Figure 61 est similaire pour les poudres 2Y et 3Y avec une croissance des
grains plutt lente (400-500 m 1500C). En revanche, la taille des grains de la poudre
8Y crot beaucoup plus vite partir de 1200C pour atteindre 4 m 1500C. Les images
MEB de la microstructure 1500C (Figure 62) viennent illustrer ces observations.

Figure 62 : Microstructure des zircones (a) 2Y, (b) 3Y et (c) 8Y


aprs frittage 1500C/2h
[MAT 08]

- 150 -

Ces rsultats sur l'volution de la microstructure ont t complts par des analyses de
la microstructure (phases) l'intrieur des grains et des analyses de la sgrgation
d'ions Y3+ aux joints de grains afin de clarifier les relations entre la transformation de
phase T C et la croissance des grains. Les conclusions suivantes ont t obtenues :
- la microstructure :
Les zircones Y-TZP ne prsentent pas de structure biphase T-C mais sont constitues de
grains quadratiques l'intrieur desquels certaines rgions sont transformes en phase
cubique. Dans la zircone 2Y, une fraction de la phase quadratique se transforme en
phase monoclinique au refroidissement. La structure des grains de 8Y-CSZ est
monophase et cubique.
- la distribution d'ions Y3+ l'intrieur des grains :
La distribution d'ions Y3+ l'intrieur des grains des zircones 2Y et 3Y est assez
homogne 1300C. A 1500C, la distribution d'ions Y3+ l'intrieur des grains
majoritairement quadratiques de la 2Y est encore assez homogne, excepte aux joints
de grains et aux jonctions triples dans lesquels on observe de fortes concentrations d'ions
Y3+. En revanche, pour la 3Y fritte 1500C, des rgions avec une plus forte
concentration en ions Y3+ apparaissent l'intrieur des grains. Dans la 8Y fritte
1300C et 1500C, on observe une distribution d'ions Y3+ homogne, l'intrieur de
grains cubiques.
- la sgrgation d'ions Y3+ aux joints de grains :
Les ions Y3+ sgrgent aux joints de grains sur une paisseur de l'ordre de 10 nm. La
sgrgation des ions Y3+ augmente avec la temprature de frittage dans les zircones 2Y
et 3Y. Au contraire, la sgrgation est beaucoup moins importante dans la zircone 8Y et
cette sgrgation est moins dpendante de la temprature de frittage.
- la sparation de phase T-C :
Les joints de grains et/ou les jonctions triples, dans lesquels les ions Y3+ sgrgent, sont
le point de dpart de la transformation T C l'origine des rgions de structure cubique
formes l'intrieur des grains quadratiques et voques dans le premier point ; ainsi,
ces rgions cubiques sont adjacentes aux joints de grains. Le mcanisme de formation de
la phase cubique s'explique par un mcanisme de transformation de phase induite par la
sgrgation aux joints de grains (GBSIPT model). Par ailleurs, la formation de ces
rgions de structure cubique ne s'accompagne pas de croissance des grains.
- la croissance de grains :
La croissance des grains est similaire pour les poudres 2Y, 3Y et 8Y jusqu' 1200C, mais
au-del elle est beaucoup plus rapide dans la 8Y. On en dduit qu'une diminution de la
sgrgation des ions Y3+ aux joints de grains entrane une augmentation de la croissance
des grains. Ainsi, la vitesse de croissance des grains durant l'tape finale du frittage est
gouverne par la concentration d'ions Y3+ sgrgs dans les joints de grains (solute drag

- 151 -

effect of Y3+ ions), ce qui laisse supposer que la formation des rgions cubiques ne
permet pas de retarder la croissance des grains.
L'ensemble de ces conclusions est rsum schmatiquement sur la Figure 63.

Figure 63 : Schma des mcanismes de transformation de phase T C et de


croissance des grains dans les zircones YSZ [MAT 08]. (a) 2Y, (b) 3Y et (c) 8Y
Les zones grises aux joints de grains reprsentent la sgrgation des ions Y3+.
Les zones blanches et grises l'intrieur des grains reprsentent les phases
quadratique et cubique respectivement. GB = joints de grains.
Par ailleurs, des tudes ont tent de corrler les nergies apparentes d'activation
l'nergie d'activation de diffusion aux joints de grains des ions Zr4+, afin de dterminer
les mcanismes contrlant le frittage en fonction de la densit relative. Cette nergie
apparente d'activation a t estime 310 kJ/mol pour la zircone cubique partiellement
stabilise l'oxyde d'yttrium [OIS 83]. Plus tard, Bernard-Granger &

al. [BER07] ont

trouv que l'nergie d'activation apparente de la densification, calcule par la mthode


CRH (Constant Rate Heating), d'une poudre de 3Y-TZP dpend fortement de la densit
relative : cette nergie diminue de 935 kJ/mol 310 kJ/mol lorsque la densit relative
augmente de 73 % 91 % (Figure 64) avec dans le mme temps une variation de la
taille des grains de 120 nm 170 nm.

- 152 -

Figure 64 : Variations de l'nergie d'activation apparente de densification en


fonction de la densit relative calcule par la mthode CRH [BER 07]
Selon eux, ceci prouve qu' faible densit relative et pour des grains petits, le mcanisme
limitant serait la formation de dfauts l'interface et non l'tape de diffusion des cations
Zr4+ dans les joints de grains. Ce qui signifie qu'il est plus difficile de crer des dfauts
la surface des grains qu'aux joints de grains et que les distances de diffusion sont trop
courtes dans les matriaux nanomtriques pour que l'tape de diffusion soit le
phnomne limitant la cintique. Ce mcanismes limitant les cintiques de densification
est du mme type que celui limitant la vitesse de fluage de ce type de matriau
nanograins et qui est prsent sous le terme de "raction d'interface" dans la littrature
du fluage.
Cette description du comportement de diffrentes poudres de zircone yttrie durant le
frittage conventionnel, de ses mcanismes de densification et de croissance des grains
permet de dgager quelques tendances et d'avoir un point de comparaison pour discuter
des ventuels effets spcifiques du champ lectrique sur la densification et le
dveloppement microstructural de notre poudre de zircone yttrie 2Y-TZP lors du frittage
par micro-ondes.

- 153 -

IV-I.A.2. LE FRITTAGE MICRO-ONDES


L'laboration de zircone yttrie par frittage micro-ondes a t largement tudie en
raison de ses nombreuses applications. Cependant, ses proprits dilectriques peu
favorables au couplage avec les micro-ondes en-dessous de 400C (cf. III.A.1.) rendent
son chauffage direct par micro-ondes (sans suscepteur) trs difficile raliser, moins
d'appliquer un champ lectromagntique uniforme ( l'chelle de l'chantillon) et intense.
Or, tous les applicateurs ne permettent pas de disposer de telles caractristiques. C'est
pourquoi diffrents systmes d'isolation et d'aide au chauffage ont t imagins et mis
en uvre au sein d'applicateurs multimodes et monomodes. Ces dispositifs permettent
un chauffage indirect basse temprature puis hybride lorsque la zircone passe sa
temprature critique et couple avec les micro-ondes. L'autre particularit de la zircone,
rsultant encore une fois de ses proprits dilectriques, est l'augmentation significative
du couplage avec le champ lectrique partir de 400C, ce qui rend le contrle de la
vitesse de chauffage trs dlicat raliser. Or, la matrise d'un cycle thermique est
capitale lors de la ralisation d'tudes comparatives rigoureuses avec le frittage
conventionnel.
Compte tenu de ces caractristiques, nous allons tout d'abord passer en revue, sous des
aspects plus technologiques, les diffrents dispositifs conus pour raliser le frittage
d'chantillons de zircone yttrie, dans des cavits multimodes, puis dans des cavits
monomodes. Enfin, nous ferons une synthse des principaux rsultats obtenus en
insistant sur les diffrences entre le frittage micro-ondes et le frittage conventionnel en
termes de densification, de dveloppement microstructural et de proprits mcaniques.

IV-I.A.2.a. Dispositifs de chauffage dans des cavits multimodes


L'laboration d'chantillons de zircone par chauffage micro-ondes dans des cavits
multimodes a t ralise presqu'exclusivement avec l'aide de dispositifs intgrant un
suscepteur. Une des solutions consiste placer l'chantillon dans diffrents "botes"
constitues de matriaux isolants dont l'une contient de la poudre de carbure de silicium
(SiC), jouant le rle de suscepteur pour l'chantillon [PEE99] [UPA01] (Figure 65).

- 154 -

Figure 65 : Schma du systme d'isolation et de chauffage hybride avec un


suscepteur sous forme d'un lit de poudre de SiC [PEE 99]
Cependant, le dispositif le plus courant est un arrangement de 5 8 barreaux environ, en
carbure de silicium, disposs verticalement dans la cavit et autour de l'chantillon
[JAN92] [NIG96] [XIE96] [NIG97] [MAZ08]. Ces systmes (Figure 66) s'adaptent
particulirement bien aux cavits multimodes, plus volumineuses que les cavits
monomodes et permettent de chauffer la zircone ds la temprature ambiante alors que
son couplage avec les micro-ondes est faible.

Figure 66 : Photographie du dispositif d'isolation avec des suscepteurs en SiC,


nomm "picket fence" arrangement, conu par Janney & al. [JAN 92],
permettant le chauffage indirect et direct d'chantillons de zircone
Cependant, Goldstein & al. [GOL99] ont dmontr qu'il tait possible de se passer de
suscepteur certaines conditions. En effet, ces auteurs ont t les premiers et les seuls

- 155 -

russir le frittage de plusieurs pices de zircone yttrie simultanment dans des cavits
multimodes et sans l'aide de suscepteur. Ce succs tient principalement l'utilisation de
deux types de cavits multimodes spcialement dveloppes pour cette application :
l'une dispose d'un brasseur lectromagntique permettant d'homogniser le champ
lectromagntique et la seconde est conue avec un assemblage de quatre magntrons
dont l'orientation des antennes permet une concentration maximale du champ au centre
de la cavit. Ces dispositifs conduisent une distribution du champ lectromagntique
plus uniforme et intense que dans des cavits multimodes plus basiques et c'est une des
raison de leur russite. De plus, ces auteurs montrent aussi que pour les caractristiques
de leur poudre de zircone et la gomtrie de leur systme d'isolation, le chauffage direct
n'est possible que pour une masse minimale de zircone. Dans leur tude, cette masse est
de l'ordre de 10 12 g pour une puissance micro-ondes de 1,5 2 kW. Au final,
Goldstein & al. ont montr que plusieurs paramtres devaient tre matriss afin de
pouvoir chauffer des pices de zircone directement par micro-ondes et aboutir des
matriaux compltement denses et sans fissure :
- la conception d'une cavit avec un champ uniforme et intense au niveau de l'chantillon
- l'assemblage d'une cavit isolante performante
- la masse minimale de matriau permettant le couplage direct avec les micro-ondes
- le contrle du cycle puissance-temps
- la gomtrie des pices
- l'homognit de densit des pices vert.

Figure 67 : Schma de l'intrieur de la cavit multimode, de la disposition des


chantillons, du systme d'isolation et du dispositif de mesure de la
temprature utilis par Goldstein & al. [GOL 99] pour raliser le chauffage par
micro-ondes simultan et sans suscepteur de 5 pices de zircone

- 156 -

Enfin, on peut mentionner un dernier dispositif original et intressant : il s'agit du four


hybride conventionnel/micro-ondes multimode dvelopp Loughborough (R-U) par
l'quipe de Binner [WAN06] [BIN08]. Dans ce four, les chantillons peuvent tre exposs
des puissances micro-ondes variables (de 0 W 2 kW) tandis que la puissance
lectrique apporte aux lments chauffants est adapte pour que les chantillons
suivent des cycles de chauffage programms. Ainsi, que ce soit en frittage conventionnel
ou en frittage hybride, le four et les techniques de mesure de la temprature sont
identiques, de mme que le cycle thermique, ce qui permet d'effectuer des tudes
comparatives entre les deux modes de chauffage. Grce leur installation, ces auteurs
ont pu mettre en vidence un effet micro-ondes en montrant que pour une mme
temprature de frittage, l'augmentation de la puissance lectromagntique contribuant
au chauffage favorise l'acclration de la densification des chantillons. De plus, cet effet
est d'autant plus important que les matriaux couplent fortement avec les micro-ondes
(ZnO > ZrO2 > Al2O3).

IV-I.A.2.b. Dispositifs de chauffage dans des cavits monomodes


Les tudes qui incluent des fours micro-ondes avec une cavit monomode sont plus
restreintes. Une fois de plus, des systmes de chauffage hybride, constitus de disques
en SiC [WIL88] disposs en-dessous et au-dessus de l'chantillon (Figure 68(a)) ou d'un
suscepteur cylindrique [ZHA00], ont t utiliss pour rduire le temps de (pr)chauffage
et atteindre une temprature critique partir de laquelle le matriau couple avec le
champ lectrique. Dans l'tude de Wilson & al., l'utilisation d'un suscepteur se justifie par
l'absence d'lment de couplage : leur cavit est donc monomode mais non rsonante.
L'intensit du champ lectromagntique n'est donc pas suffisante pour permettre le
chauffage direct.
L encore, une seule exception, Tian & al. [TIA91], qui ont russi fritter sans
suscepteur de la zircone yttrie dans une cavit monomode grce l'utilisation judicieuse
d'iris circulaires (de diffrents diamtres ou diamtre variable) permettant la rsonance
du champ lectromagntique dans la cavit (Figure 68(b) N.B. : l'iris reprsent sur
leur dessin n'est pas circulaire). Dans la conception de leur cavit rsonante, l'utilisation
de l'iris ouverture ajustable est particulirement intressante car elle permet d'adapter
l'ouverture (le diamtre) la charge dans la cavit (dpendant du volume de la pice et
des proprits dilectriques), qui est lie la temprature de l'chantillon.

- 157 -

Figure 68 : Schma des cavits monomodes


(a) non rsonante avec suscepteur en SiC [WIL 88]
(b) rsonante avec iris (non circulaire ici) ajustable et sans suscepteur [TIA 91]
Dans tous les cas, l'emploi d'lments de couplage (iris, vis de plonge) dans une cavit
monomode est indispensable la ralisation du chauffage direct par micro-ondes d'un
matriau, comme la zircone, ayant de faibles pertes dilectriques basse temprature.

IV-I.A.2.c. Les principaux rsultats ...


Le

dveloppement

d'intressants

des

rsultats

dispositifs
sur

le

dcrits

frittage

prcdemment

micro-ondes

de

permis

poudres

d'apporter

de

zircone,

particulirement sur des poudres de zircone faible teneur en yttrium (2 ou 3 %mol),


aussi bien dans des cavits monomodes que multimodes. Nanmoins, la grande varit
de cavits (monomode, multimode, four hybride), de conditions de chauffage (indirect,
direct,

hybride,

systmes

d'isolation),

de procdures

exprimentales

(rampe

de

puissance, rampe de temprature) et la difficult matriser un cycle thermique rendent


parfois difficiles la comparaison des divers rsultats obtenus.
Plusieurs auteurs [WIL88] [TIA91] ont soulign que l'avantage du chauffage microondes, qu'il soit hybride ou direct, rsidait dans la possibilit de conserver la dimension
nanomtrique des grains de poudre dans la microstructure finale grce la rduction
significative du temps de frittage par rapport un cycle de frittage conventionnel. Leurs
rsultats montrent qu'ils ont russi rduire la dure des cycles de frittage tout en
augmentant de manire significative la densit de leurs chantillons des tempratures
comparables. Cependant, ni Wilson & al., ni Tian & al. ne sont parvenus pour autant
laborer des matriaux fritts avec une taille de grains significativement plus petite qu'en
frittage classique. Il faut noter que Tian & al. ont eu recours un prtraitement
thermique 1150C durant 1 heure afin de transformer la phase monoclinique rsiduelle

- 158 -

en phase ttragonale et d'viter la fissuration de leurs pices. Les consquences de ce


traitement avant le frittage micro-ondes ne sont dtaills ni en terme de densit, ni en
terme de microstructure (coalescence) gnre avant frittage micro-ondes. Les rsultats
qu'ils trouvent (densits finales et tailles de grains) peuvent tre attribus en partie
leur prtraitement thermique 1150C. D'ailleurs, les densits trs leves (> 98 %)
obtenues ds 1250C ne sont pas classiques et n'ont t confirmes par aucune autre
exprience.
Les rsultats de Goldstein & al. [GOL99] vont dans le mme sens. Si le chauffage par
micro-ondes entrane bien un gain de temps (rduction du temps de cycle de frittage
d'une trentaine d'heures seulement deux heures) et d'nergie (diminution de la
temprature maximale de frittage d'une centaine de degrs) non ngligeables, ces
auteurs ne dnotent pas de diffrence significative concernant les proprits mcaniques
de ses pices par rapport celles labores par frittage conventionnel.
Cependant,

d'autres

auteurs

ont

dmontr

par

des

tudes

comparatives

plus

systmatiques que les matriaux fritts par micro-ondes prsentaient des diffrences
notables par rapport aux chantillons fritts conventionnellement dans des conditions
similaires. Parmi ces tudes, on peut citer les travaux de Nightingale &

al. [NIG96]

[NIG97] sur des poudres commerciales Tosoh TZ-3YB et TZ-8YB. Ces auteurs ont ralis
des expriences de frittage interrompues dans une cavit multimode par chauffage
micro-ondes hybride faible vitesse (2C/min). Pour ces deux poudres (3Y et 8Y), ils ont
mis en vidence une acclration des cintiques de densification en frittage micro-ondes
pour des densits infrieures 96% (Figure 69) et, uniquement pour la poudre 3Y, une
rduction de la taille des grains pour une mme densit par rapport au frittage
conventionnel.
De ce dernier rsultat, ils ont pu dduire un changement du mcanisme de densification
prpondrant. Ils ont ainsi attribu l'acclration de la densification durant les tapes
initiale et intermdiaire du frittage au mcanisme de diffusion volumique plutt qu' la
diffusion de surface et la diffusion aux joints de grains. Enfin, des expriences de
vieillissement/maturation 1500C ont montr que pour des densits suprieures
96%, la croissance de grains tait fortement acclre sous champ micro-ondes. La
croissance de grains anormale observe serait vraisemblablement une manifestation d'un
effet micro-ondes mais elle n'a pas t lucide.

- 159 -

Figure 69 : Evolution de la densit de poudres de zircone 3Y et 8Y avec la


temprature de frittage. Frittage micro-ondes (hybride multimode) et
conventionnel la vitesse de 2C/min. [NIG 97]
Un autre rsultat notable concernant une nanopoudre de zircone yttrie (3 %mol,
"home-made") partiellement stabilise a t publie par Binner & al. [BIN08]. En
combinant un chauffage hybride micro-ondes/conventionnel et la technique de frittage en
deux tapes dveloppes par Chen & Wang [CHE00], ces auteurs sont parvenus un
matriau totalement dense (> 99 %) avec des grains de taille nanomtrique (60-80 nm).
Toutefois, Binner &

al. tout comme Goldstein & al. n'ont pas russi imposer une

vitesse de chauffage constante entre 400C et 1000C, et, comme la plupart des
auteurs, ils n'apportent pas d'information dtaille sur l'homognit microstructurale
des matriaux fritts.
En conclusion, bien que les tudes antrieures semblent mettre en vidence des effets
positifs du chauffage par micro-ondes sur le frittage de zircones yttries, on constate un
manque de rsultats dmontrant le gain apport par le chauffage micro-ondes,
particulirement avec un dispositif sans suscepteur et sous champ lectrique. Or, ce
rsultat ne peut tre obtenu que dans une cavit monomode. D'autre part, la
dtermination de l'effet du champ lectrique sur la densification et le dveloppement
microstructural n'a pas encore t clairement tablie principalement cause des
difficults de comparaison entre frittage micro-ondes et frittage conventionnel dans des
conditions, sinon identiques, au moins comparables, de vitesse de chauffage et, de
temprature et de temps de frittage. En effet, la matrise d'un cycle de chauffage
identique au frittage conventionnel ainsi que la dtermination fiable de la temprature
des chantillons demeurent les principaux dfis relever pour accomplir cette tche.

- 160 -

IV-I.B. FRITTAGE DE COMPRIMES DE ZIRCONE 2Y-TZP : RESULTATS


Dans cette tude, des expriences de frittage direct sous un champ lectrique sont
compares au chauffage micro-ondes hybride et au frittage conventionnel avec une
vitesse de chauffage identique (25C/min). Durant chaque exprience, la vitesse de
chauffage impose a t matrise en ajustant la position du piston court-circuit
puissance incidente constante. Les tempratures des chantillons, et du suscepteur le cas
chant, ainsi que la puissance dissipe dans la cavit ont t enregistres. Leurs
variations respectives au cours du cycle d'laboration ont t traces et commentes. Les
rsultats obtenus en termes de densit et de taille moyenne des grains ont t analyses
pour chaque procd. L'efficacit et les effets spcifiques du chauffage sous champ
lectrique seront examins l'issue de comparaisons entre les rsultats obtenus pour les
trois procds de frittage. Finalement, leur interprtation en termes de mcanismes de
frittage sera discute.
On rappelle que les chantillons de zircone yttrie 2Y-TZP ont t mis en forme en deux
tapes successives. Tout d'abord, une compression en matrice (diamtre 8 mm) simple
effet une pression de 50 MPa a permis d'obtenir des chantillons en cru cylindriques
d'une densit relative de 38-39%. Puis la densit relative a t accrue par une
compression isostatique froid une pression de 250 MPa pour atteindre environ 48%.
La mise en forme a t suivie d'un dliantage sous flux d'air (5C/min 600C/3h) qui
s'est accompagne d'une perte de masse d'environ 0,5%.

IV-I.B.1. LE FRITTAGE CONVENTIONNEL


Les dimensions caractristiques des chantillons en cru fritts conventionnellement sont
donnes dans le Tableau 5.
Tableau 5. Dimensions des chantillons avant frittage conventionnel
nom chantillon

masse (g)

hauteur (mm)

diamtre (mm)

densit relative (%)

D+L227

0,9918

7,84

7,38

48,5

D+L216

0,9959

8,00

7,32

48,5

D+L222

0,9967

7,91

7,38

48,3

Les expriences de chauffage conventionnel ont t effectues sous air statique dans un
dilatomtre vertical la vitesse de 25C/min jusqu' 1360C et 1550C et 2C/min
jusqu' 1550C.

- 161 -

Les matriaux fritts conventionnellement prsentent une microstructure homogne, ce


qui tait attendu. Pour une vitesse de chauffage de 25C/min, la taille moyenne des
grains est de 225 nm 1360C et de 430 nm 1550C, comme l'illustrent les
micrographies MEB de la Figure 70.
1360C

1550C

(a) taille des grains = 225 nm

(b) taille des grains = 430 nm

Figure 70 : Micrographies MEB-FEG des matriaux fritts conventionnellement


la vitesse de 25C/min pour deux tempratures
(a) D+L227 - 1360C (91,4%) (b) D+L216 - 1550C (94,8%)
On constate que l'volution de la microstructure est importante entre 1360C et 1550C
la vitesse de 25C/min : la taille des grains est quasiment multiplie par deux.
En revanche, lorsque la vitesse de chauffage est de seulement 2C/min, la taille de
grains 1550C (~ 440 nm) est presque identique celle de l'chantillon fritt la
vitesse de 25C/min.
La Figure 71 montre les variations de la densit relative avec la temprature de frittage
pour deux vitesses de chauffage : 2C/min et 25C/min. Le trac des courbes de
densification et de vitesse de densification a t calcul selon la procdure expose
prcdemment (cf. III.C.3.). Les marqueurs (croix blanche dans carr noir) indiquent la
densit finale des chantillons et leur temprature de frittage.
A la vitesse de 2C/min, l'chantillon est compltement dense ds 1450C. Alors qu' la
vitesse de 25C/min, l'chantillon n'atteint pas plus de 95% de densit malgr une
temprature

maximale

de

1550C.

Ce

rsultat

indique

les

limites

du

frittage

conventionnel pour des vitesses "non conventionnelles" et sans maintien

la

temprature de frittage. A 2C/min et 25C/min, la vitesse maximale de densification se


situe environ 1240C et 1270C respectivement.

- 162 -

Figure 71 : Variations de la densit relative avec la temprature lors du


chauffage conventionnel pour deux vitesses chauffage (2C/min et 25C/min)
Les valeurs de la densit relative finale et de la taille moyenne des grains pour chaque
chantillon labor par frittage conventionnel sont regroupes dans le Tableau 6.
Tableau 6. Densit relative et taille finale des grains aprs frittage conventionnel la
vitesse de 2C/min et 25C/min
nom

temprature de

vitesse de

densit

taille des

chantillon

frittage (C)

chauffage (C/min)

relative (%)

grains (nm)

D+L227

1360

25

91,4

215-235

D+L216

1550

25

94,8

425-435

D+L222

1550

100

430-455

IV-I.B.2. LE FRITTAGE MICRO-ONDES DIRECT

IV-I.B.2.a. Analyse des essais


Les dimensions caractristiques des chantillons en cru sont donnes dans le Tableau 7.
Tableau 7. Dimensions des chantillons avant frittage micro-ondes direct :

- 163 -

nom chantillon

masse (g)

hauteur (mm)

diamtre (mm)

densit relative (%)

MWd88

0,9938

7,91

7,38

48,1

MWd87

0,9912

7,92

7,37

48,1

MWd85

0,9940

7,97

7,36

48,1

MWd83

0,9941

8,02

7,37

47,6

Pour ces expriences de frittage direct par micro-ondes sous air statique, la distance irischantillon tait de 215 mm et la puissance micro-ondes incidente a t fixe 500 W et
maintenue constante jusqu' la temprature maximale de frittage. Une vitesse de
chauffage de 25C/min a t suivie de la temprature ambiante jusqu' la temprature
de frittage (de 1200C 1500C maximum).
Les volutions de la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit (diffrence
entre la puissance incidente et la puissance rflchie) et de la temprature de la surface
suprieure de l'chantillon MWd85 en fonction du temps ont t traces sur la Figure 72.

Figure 72 : Rsultat d'un essai de frittage micro-ondes sans suscepteur.


Evolutions de la position du piston, de la puissance dissipe dans la cavit et de
la temprature de l'chantillon de zircone (MWd85) avec le temps
La temprature maximale de frittage de cet chantillon (MWd85) est de 1360C. Entre la
temprature ambiante et environ 400C, une vitesse de chauffage rgulire est obtenue
en dplaant le piston en direction de la position optimale conduisant la rsonance
(rduction de la distance piston-chantillon de 230,0 mm 227,3 mm) ; dans le mme
temps, la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit augmente jusqu' 60 W.

- 164 -

Ensuite, la matrise de la vitesse de chauffage entre 450C et 700C ncessite de


dplacer le piston en direction oppose jusqu' une distance de 228,5 mm de
l'chantillon ; la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit diminue alors
jusqu' 10 W au minimum. Au-del de 700C, le dplacement rgulier du piston vers
l'chantillon jusqu' une distance minimale de 227,0 mm permet de conserver la mme
vitesse de chauffage jusqu' la temprature de frittage (1360C). Lors du dplacement
du piston, la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit augmente jusqu' un
maximum de 100 W 1360C. Enfin, aprs la temprature de frittage ait t atteinte,
l'loignement rapide du piston et le retour zro de la puissance incidente (58me
minute) ont conduit au refroidissement rapide de l'chantillon.
Le mme protocole a t mis en pratique pour tous les chantillons fritts directement
par micro-ondes. Des variations similaires de la position du piston et de la puissance
lectromagntique dans la cavit ont t observes.

IV-I.B.2.b. Observations microstructurales et densification


La microstructure des matriaux fritts a t examine au microscope lectronique
balayage. Les zones observes se trouvent sur l'axe de rvolution des chantillons de
forme cylindrique. Des mesures de taille moyenne des grains ont t effectues dans des
rgions situes diffrentes hauteurs : la zone suprieure (top zone), la zone centrale
(central zone), la zone infrieure (bottom zone).
D'un empilement faiblement cohsif de cristallites d'environ 60 nm, la microstructure de
la poudre compacte volue durant le frittage pour former un matriau plus ou moins
dense form de grains dont la taille moyenne varie de 140 nm vers 1200C jusqu' prs
de 400 nm 1500C. Les tailles de grains semblent voluer conformment la
trajectoire de frittage tablie par Matsui & al. [MAT 08]. A partir de 1350C, la taille des
grains crot plus rapidement. On peut noter que la densit gagne peine 2% entre
1350C et 1500C alors que la taille des grains augmente d'un facteur 2 (220 nm 420
nm).
En observant la microstructure diffrentes hauteurs, on constate par ailleurs que les
grains sont plus petits dans la zone se trouvant en haut (en moyenne 130 nm 1200C,
200 nm 1280C, 240 nm 1350C et 385 nm 1500C) que dans les zones situes au
centre et en bas (~ 150 nm 1200C, ~ 240 nm 1280C, ~ 260 nm 1350C et ~
435 nm 1500C). La Figure 73 illustre ce rsultat pour les chantillons MWd87
(1280C) et MWd83 (1500C). Cette htrognit lgre mais nanmoins systmatique
de la microstructure est mettre en lien avec les spcificits du chauffage micro-ondes,
comme nous le verrons dans la discussion.

- 165 -

1280C

1500C

(a) taille des grains = 200 nm

(b) taille des grains = 385nm

(c) taille des grains = 245 nm

(d) taille des grains = 420 nm

(e) taille des grains = 235 nm

(f) taille des grains = 455 nm

Figure 73 : Micrographies MEB-FEG des matriaux labors par frittage microondes direct la vitesse de 25C/min jusqu' deux tempratures :
1280C (95,1%) MWd87 (gauche) et 1500C (96,8%) MWd83 (droite).
Microstructures en haut (a) (b), au centre (c) (d) et en bas (e) (f)
Les variations de la densit et de la taille des grains (haut , centre , bas ) avec la
temprature de frittage sont prsentes dans la Figure 74 .

- 166 -

Figure 74 : Variations de la densit et de la taille des grains avec la temprature


de frittage lors du frittage micro-ondes direct (sans suscepteur) 25C/min

Pour ces chantillons fritts par micro-ondes sans suscepteur, les densits relatives
finales sont de 83,4 %, 95,1 %, 95,0 % et 96,8 % respectivement 1200C, 1280C,
1350C et 1500C. On peut noter que la densit atteint 95% ds 1300C environ
(MWd87) et crot ensuite trs lentement pour atteindre 96,8% 1500C (MWd83).
La densit relative finale et de la taille moyenne des grains obtenues pour chaque
chantillon labor par frittage micro-ondes direct sont rassembles dans le Tableau 8.
Tableau 8. Densit relative et taille finale des grains aprs frittage micro-ondes direct la
vitesse de 25C/min
nom chantillon

temprature de frittage

densit relative (%)

taille des grains (nm)

(surface suprieure de l'chantillon)

(C)
MWd88

1206

83,4

130-160

MWd87

1280

95,1

195-250

MWd85

1353

95,0

240-270

MWd83

1504

96,8

380-455

- 167 -

IV-I.B.3. LE FRITTAGE MICRO-ONDES HYBRIDE

IV-I.B.3.a. Analyse des essais


Les dimensions caractristiques des chantillons en cru sont donnes dans le Tableau 9.
Tableau 9. Dimensions des chantillons avant frittage micro-ondes hybride
nom chantillon

masse (g)

hauteur (mm)

diamtre (mm)

densit relative (%)

MWh72

0,9854

7,79

7,40

48,2

MWh76

0,9938

7,99

7,34

48,2

MWh66

0,9852

7,80

7,40

48,1

MWh68

0,9924

7,93

7,39

47,8

Pour ces expriences de frittage micro-ondes hybride sous air statique, la puissance
micro-ondes incidente a t fixe une valeur de 1000 W tandis que la distance entre
l'iris et l'chantillon a t fixe 202 mm pour obtenir un champ lectrique la
rsonance maximum au centre de la cavit. En effet, l'introduction d'un suscepteur
tubulaire massif en SiC ncessite une puissance plus leve pour atteindre les
tempratures de frittage dsires. La vitesse de chauffage de l'chantillon a t
maintenue constante (25C/min) jusqu' la temprature de frittage selon la mme
procdure de rgulation par le dplacement du piston. Diffrentes tempratures de
frittage ont t atteintes : 1200C (0h), 1275C (0h), 1340C (0h) et 1350C (1h).
La

Figure

75

illustre

les

volutions

en

fonction

du

temps

de

la

puissance

lectromagntique dissipe dans la cavit et des tempratures du suscepteur et de la


surface suprieure de l'chantillon. Le cycle thermique de rfrence prescrit inclut une
heure de palier la temprature maximale de frittage de 1350C.

- 168 -

Figure 75 : Rsultat d'un essai de frittage micro-ondes avec suscepteur.


Evolutions de la position du piston, de la puissance dissipe dans la cavit et
des tempratures de l'chantillon (MWh68) et du suscepteur avec le temps
Durant cette exprience, on peut distinguer trois tapes :
- de la temprature ambiante jusqu' 600C :
Le piston est dplac assez rapidement en direction de l'chantillon et du suscepteur
pour accrotre la puissance lectromagntique dans la cavit ; la puissance dissipe dans
la cavit augmente jusqu' environ 250 W. Les tempratures du suscepteur en SiC et de
l'chantillon de 2Y-TZP augmentent assez rgulirement, celle du suscepteur tant
suprieure celle de l'chantillon de 50C environ. Ds 400C environ, l'cart de
temprature entre le suscepteur et l'chantillon diminue progressivement et, environ
600C, l'chantillon et le suscepteur ont la mme temprature.
- au-del de 600C :
La temprature de la zircone devient suprieure celle du suscepteur ; entre 600C et
1000C, la vitesse de chauffage de la zircone est toujours de 25C/min alors que la
position du piston change peu, la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit
demeure entre 150 W et 250 W et la temprature du suscepteur reste peu prs
constante aux environs de 600-650C. Au-dessus de 1000C, le piston est avanc vers
l'chantillon et la puissance lectromagntique dissipe dans la cavit augmente jusqu'
850 W lorsque la temprature de la zircone atteint 1350C et celle du suscepteur
seulement 950C. Durant l'heure de maintien la temprature de frittage, tous les
paramtres restent quasiment constants.

- 169 -

L'analyse de cette exprience met en vidence plusieurs rsultats nouveaux concernant


le chauffage micro-ondes avec un suscepteur cylindrique.
En comparant l'volution de la tangente des pertes dilectriques ( tan( )

"
)
'

du

carbure de silicium et de la zircone avec la temprature (Figure 76), on note qu'


temprature ambiante la tangente des pertes du carbure de silicium (~ 1) est trs
suprieure celle de la zircone (~ 7.10-4). Puis, lorsque la temprature augmente, la
tangente des pertes de la zircone augmente de plusieurs ordres de grandeur tandis que
celle du carbure de silicium reste entre 1 et 1,3. Enfin, partir de 800-900C, la
tangente des pertes dilectrique de la zircone est suprieure celle du carbure de
silicium.

Figure 76 : Variations avec la temprature des parties relle et imaginaire


de la permittivit dilectrique complexe du carbure de silicium et d'une zircone
[BAT 95]
On en dduit que le carbure de silicium couple mieux avec les micro-ondes que la zircone
basse temprature (< 800C). Et ceci explique au moins en partie pourquoi on observe
que la temprature du suscepteur est suprieure celle de l'chantillon jusqu' 600C. A
haute temprature, c'est l'inverse, la zircone couple mieux que le carbure de silicium et
la temprature de l'chantillon de zircone est suprieure celle du suscepteur.
Mieux, ce rsultat haute temprature dmontre sans aucune ambigit le caractre
hybride de ce mode de chauffage micro-ondes avec un suscepteur : la zircone est

- 170 -

chauffe par radiation du suscepteur mais aussi par couplage avec le champ lectrique.
Ces expriences apportent la preuve que le suscepteur ne fait pas cran au champ
lectrique. Ce rsultat vient corroborer galement les simulations numriques prsentes
dans le chapitre II montrant la distribution du champ lectrique dans le suscepteur et
dans l'chantillon (cf. II.D.2.c.). Par ailleurs, en calculant la profondeur de pntration du
champ lectrique dans le suscepteur, on trouve que cette profondeur est de l'ordre de
quelques millimtres en fonction des donnes trouves dans la littrature, soit du mme
ordre de grandeur que l'paisseur de 5 mm de notre suscepteur.
Enfin, on remarque que la temprature du suscepteur et la puissance dissipe suivent les
mmes volutions. La temprature du suscepteur atteint au maximum 950C pour une
puissance incidente de 1000 W. De plus, on constate que la puissance dissipe dans la
cavit est beaucoup plus leve (850 W) lors du chauffage hybride que celle mesure
lors du chauffage direct (150 W). On peut en dduire que le suscepteur absorbe et
dissipe la plus grande part de l'nergie micro-ondes pour chauffer et/ou maintenir sa
temprature en compensant les pertes thermiques par radiation. Ce suscepteur n'tant
pas isol, les pertes thermiques par radiation qu'il subit augmentent de manire
considrable avec la temprature partir de 650C (le rapport surface sur volume du
suscepteur est plus de deux fois suprieur celui d'un chantillon standard de zircone).
Par consquent, il est logique que le suscepteur ne puisse pas atteindre une temprature
plus leve dans ces conditions et que l'chantillon de zircone, mieux isol, devienne plus
chaud que le suscepteur ds 600C bien que la valeur de la tangente des pertes de la
zircone soit encore lgrement infrieure cette temprature.

IV-I.B.3.b. Observations microstructurales et densification


Mme si on observe toujours un petit gradient de microstructure entre le haut et le bas,
la

microstructure

des

matriaux

labors

par

frittage

micro-ondes

hybride

est

globalement plus homogne que celle des matriaux fritts par micro-ondes sans
suscepteur. Par exemple, 1340C, l'chantillon MWh66 prsente des tailles moyennes
de grains de 215 nm en haut, de 225 nm au milieu et de 230 nm en bas.
L'effet d'un palier d'une heure la temprature de 1350C (MWh68) est d'augmenter
sensiblement la taille des grains dans la zone centrale (Figure 77 : 270 nm pour MWh68
au lieu 220 nm pour MWh66) mais celle-ci reste similaire en haut et en bas (230-240 nm
pour MWh68 au lieu de 210-230 nm pour MWh66).

- 171 -

(a) taille des grains = 220 nm

(b) taille des grains = 270 nm

Figure 77 : Micrographies MEB-FEG des matriaux labors


par frittage micro-ondes hybride pour deux temps de palier
(a) MWh66 (95.8 %) 1340C (0h) and (b) MWh68 (98.6 %) 1350C (1h)

Les variations de la densit et de la taille des grains (haut , centre , bas ) avec la
temprature de frittage sont prsentes dans la Figure 78.

Figure 78 : Variations de la densit et de la taille des grains avec la temprature


de frittage lors du frittage micro-ondes hybride (avec suscepteur) 25C/min

Pour ces chantillons fritts en condition hybride (avec un suscepteur), la densit atteint
80% ds 1200C et crot ensuite jusqu' prs de 96% 1340C. Il faut souligner que le
palier de frittage d'une heure la temprature de 1350C (MWh68) permet d'augmenter
la densit de manire substantielle (95,8% 98,6%), sans conduire une croissance

- 172 -

des grains consquente, puisque la taille des grains passe en moyenne de 220 nm 250
nm seulement.
La densit relative finale et la taille moyenne des grains pour chaque chantillon labor
par frittage micro-ondes avec un suscepteur sont rsumes dans le Tableau 10.
Tableau 10. Densit relative et taille finale des grains aprs frittage micro-ondes hybride
la vitesse de 25C/min
nom chantillon

temprature de frittage

densit relative (%)

taille des grains (nm)

(surface suprieure de l'chantillon)

(C)
MWh72

1200

80,7

125-145

MWh76

1275

90,5

135-190

MWh66

1340

95,8

210-230

MWh68

1350 1h

98,6

230-270

IV-I.C. DISCUSSION

IV-I.C.1. EFFET DU CHAUFFAGE MICRO-ONDES SUR LA DENSIFICATION


La Figure 79 prsente les densits obtenues au cours des essais de frittage micro-ondes
diffrentes tempratures. On rappelle que ces tempratures sont celles de la surface
suprieure des chantillons donc sensiblement infrieures la temprature cur. Ces
rsultats ont t compars la courbe de densification conventionnelle obtenue par
dilatomtrie pour l'chantillon D+L216.
Il apparat immdiatement que toutes les densits des matriaux fritts par micro-ondes
sont significativement plus leves que celles des matriaux fritts conventionnellement
pour une mme temprature d'laboration. Ainsi, 1280C, aux environs de la vitesse
maximale de densification en frittage conventionnel, la densit des matriaux fritts par
micro-ondes

est

de

90-95%

alors

qu'elle

est

de

seulement

78%

en

frittage

conventionnel. Par consquent, pour les essais de frittage micro-ondes, les tempratures
pour lesquelles la vitesse de densification serait maximale sont infrieures 1200C.
Bien que cette diffrence diminue avec l'augmentation de la temprature de frittage,
l'augmentation de la densit reste nanmoins marque : de 91% 95-96% vers 1350C
et de 94% 97% 1500C.

- 173 -

Figure 79 : Rsultats de la variation de la densit relative finale en fonction


de la temprature maximale de frittage pour les procds de frittage
conventionnel, micro-ondes direct et micro-ondes hybride

Ces rsultats peuvent tre analyss galement en termes de diminution de la


temprature de frittage pour atteindre une mme densit. Ainsi, entre 80% et 92% de
densit, une diffrence de 100C environ est mesure, l'avantage du frittage microondes. L'effet est encore plus spectaculaire plus haute densit : on constate qu'une
densit

de

95%

est

atteinte

ds

1280C

et

1330C

en

frittage

micro-ondes

respectivement direct et hybride alors qu'elle est peine atteinte 1550C l'issue du
frittage conventionnel. Le frittage micro-ondes direct permet alors d'atteindre une
densit de 95% une temprature de frittage infrieure de prs de 270C ; la diminution
est de l'ordre de 220C pour le frittage micro-ondes hybride.
Enfin, on observe des diffrences de densification assez faibles entre le frittage microondes direct et le frittage hybride. Par consquent, dans les conditions exprimentales
dcrites, ceci apporte une preuve supplmentaire du chauffage hybride des chantillons.
La prsence du suscepteur n'annihile en rien les effets positifs du chauffage par microondes sur la densification de la zircone yttrie.
Finalement, qu'il soit direct ou hybride, le frittage micro-ondes acclre les cintiques de
densification : des densits significativement plus leves sont atteintes pour des
tempratures plus basses. Pour cette vitesse de chauffage de 25C/min, la densit
maximale atteinte en frittage conventionnelle est de 94,8% 1550C, alors qu'il suffit

- 174 -

d' peine 1300C en frittage micro-ondes direct et environ 1330C en frittage microondes hybride.
Les

rsultats

obtenus

en

frittage

micro-ondes

dmontrent

indniablement

une

acclration des cintiques de densification ds le stade initial du frittage. Rappelons que


Bernard-Granger & al. ont propos qu' faible densit et pour des grains de l'ordre de
100 nm, la formation de dfauts l'interface tait le mcanisme limitant les cintiques de
densification et non l'tape de diffusion des cations Zr4+ dans les joints de grains. Si on
admet cette analyse, on peut conclure que le champ lectrique a un effet bnfique sur
la cintique de cette raction d'interface.

IV-I.C.2. EFFET DU CHAUFFAGE MICRO-ONDES SUR LA MICROSTRUCTURE


Les tailles de grains mesures en haut, au centre et en bas de tous les matriaux fritts
sont reportes en fonction de la temprature dans la Figure 80 et en fonction de la
densit relative finale dans la Figure 81.
La premire reprsentation de l'volution microstructurale avec la temprature indique
un changement de rgime vers 1300C qui se traduit par une augmentation plus rapide
de la taille des grains (Figure 80). Entre le dbut du frittage et 1300C, la taille moyenne
des grains passe de ~ 60 nm pour les cristallites primaires ~ 150 nm (ce qui
reprsente une division par ~ 15 de la population initiale des cristallites). Puis les grains
grossissent plus rapidement pour atteindre ~ 450 nm vers 1550C (division par ~ 420 de
la population initiale des cristallites). En revanche, ni la vitesse de chauffage, ni le temps
de frittage, ni le mode de chauffage ne semble avoir d'incidence significative sur
l'volution de la taille des grains, qui semble gouverne essentiellement par la
temprature de frittage. Les trajectoires de frittage (fonction de la temprature) pour les
frittages conventionnel, micro-ondes direct et hybride se superposent.
Ensuite, le report des tailles de grains mesures dans les diffrentes zones de chaque
chantillon met en vidence une diffrence d'homognit microstructurale selon le mode
de chauffage. Le frittage conventionnel gnre des matriaux des tailles moyennes de
grains trs proches dans les diffrentes rgions des chantillons. On en dduit que la
temprature dans les chantillons tait homogne, malgr une vitesse de chauffage
assez rapide. En revanche, le chauffage micro-ondes engendre des microstructures plus
htrognes, particulirement pour le chauffage direct. Dans tous les cas, les grains les
plus petits se trouvent dans les rgions suprieures des chantillons. Pour expliquer cela,
il faut se rappeler que le chauffage par micro-ondes de la zircone est volumique donc
tend gnrer des gradients thermiques du cur de l'chantillon plus chaud vers ses
surfaces, aux frontires d'un environnement plus froid. Ces gradients thermiques seront
plus ou moins forts en fonction de la vitesse de chauffage, de la gomtrie de

- 175 -

l'chantillon et surtout de l'isolation plac autour de ce dernier pour limiter les pertes
thermiques par radiation travers ses surfaces. Dans notre cas, l'isolation de la surface
suprieure des chantillons est rduite (cf. III.C.3.b.) afin que l'on puisse mesurer la
temprature avec la camra IR. Par consquent, la temprature de cette surface
mesure avec la camra IR est infrieure la temprature au cur de l'chantillon, si
bien que les microstructures observes au centre et en bas de l'chantillon sont
probablement reprsentatives de tempratures de frittage un peu plus leves.

Figure 80 : Variation de la taille moyenne des grains en fonction de


la temprature de frittage pour les modes de chauffage :
conventionnel (D+L2..), micro-ondes direct (MWd..) et hybride (MWh..)

Les diffrences de microstructure sont gnralement plus importantes pour les


chantillons fritts par micro-ondes sans suscepteur que pour ceux fritts avec
suscepteur. Ainsi, lors du chauffage sans suscepteur, la diffrence de temprature peut
tre value ~ 50-80C partir des diffrences de taille de grains entre le haut et le
bas et des trajectoires de frittage (Figure 80 & Figure 81). Par consquent, la
temprature de la surface suprieure est infrieure la temprature cur : autrement
dit, la temprature moyenne de frittage est sous-estime.
En revanche, lors du chauffage hybride, les diffrences de tailles de grains sont plus
petites. Ceci prouve que le suscepteur joue le rle d'un "super-isolant" et que par
consquent la temprature de la surface mesure avec la camra IR est plus proche de la
temprature moyenne de frittage des chantillons.

- 176 -

La reprsentation classique de la taille des grains en fonction de la densit (trajectoire de


frittage) montre que la microstructure des matriaux labors par frittage micro-ondes
est toujours plus fine densit comparable (Figure 81).

Figure 81 : Variation de la taille moyenne des grains en fonction de la densit


relative pour les modes de chauffage :
conventionnel (D+L2..), micro-ondes direct (MWd..) et hybride (MWh..)

Cette diffrence est particulirement importante vers 95% de densit : les grains des
chantillons fritts par micro-ondes sont alors deux fois plus petits que ceux de
l'chantillon fritt conventionnellement. Ceci peut s'expliquer par la diffrence de
temprature de frittage de l'ordre de 200C entre le frittage conventionnel (~ 1550C) et
le frittage micro-ondes (~ 1350C) pour atteindre une densit de 95%. En revanche, la
taille de grains crot plus rapidement au-dessus de 1350C (MWd83).
En-dessous de 1350C, la densification avec une croissance de grains limite des
chantillons fritts par micro-ondes rappelle les rsultats obtenus par Binner et al. [BIN
08] avec un cycle de frittage en deux tapes adapt des cycles de Chen & Wang [CHE
00] (Figure 82).

- 177 -

Figure 82 : Trajectoire de frittage d'une zircone 3Y-TZP nanostructure durant


des cycles de frittage conventionnel ou hybride une ou deux tapes [BIN 08]
Ce cycle en deux tapes de frittage permet de bloquer la croissance des grains tout en
permettant la densification du matriau, que ce soit en chauffage conventionnel ou
hybride. Dans notre cas, on peut supposer qu'un des effets du champ lectrique serait de
ralentir la croissance des grains en-dessous de 1350C (< 95% de densit) par un effet
coupl sur la raction d'interface, sur la sgrgation en ions Y3+ et sur le "phase
partitioning".
Si on s'intresse l'volution de la taille des grains en fin de densification (> 95%), on
peut remarquer qu'en frittage conventionnel une diminution de la vitesse de chauffage de
25C/min 2C/min permet d'atteindre une densit finale > 99% avec une volution de
la microstructure trs lente : 430 nm 450 nm. Ceci montre que la croissance des
grains est trs lente durant l'tape finale du frittage (> 96 %), conformment au
"sluggish grain growth" de ce type de zircone TZP faible taux d'yttrine [STO 91].
En frittage micro-ondes (hybride), ce rsultat est confirm plus basse temprature en
comparant l'volution de la densit et de la microstructure aprs une heure de frittage
1350C : la densit augmente de ~ 96% ~ 99% alors que la taille des grains passe de
220 nm 250 nm.

- 178 -

IV-I.D. CONCLUSIONS
Les rsultats de cette tude mene sur une poudre de zircone yttrie (2Y-TZP) sont les
suivants [CHA 10] :
- la matrise d'une vitesse de chauffage constante de 25C/min a t possible aussi bien
en frittage micro-ondes direct (sans suscepteur) qu'en prsence du suscepteur, et en
dpit du changement rapide des proprits dilectriques de la zircone avec la
temprature.
- les rsultats des essais de frittage avec suscepteur prouvent que cette configuration
rsulte en un chauffage hybride puisque la temprature des chantillons de zircone
devient suprieure celle du suscepteur en SiC partir de 600C : l'chantillon bnficie
d'un apport de chaleur extrieur provenant du rayonnement du suscepteur et d'une
source de chaleur interne provenant du couplage direct de la zircone avec les microondes.
- la microstructure est homogne en frittage conventionnel, donc on en dduit qu'il n'y a
pas de gradient thermique.
- la microstructure est htrogne en frittage micro-ondes, particulirement l'issue du
chauffage direct : la microstructure est plus fine dans les rgions suprieures que dans
les rgions centrales et infrieures ; on en dduit qu'il y a un gradient thermique,
attribu en partie aux spcificits du chauffage micro-ondes mais surtout une isolation
imparfaite de la surface suprieure des chantillons.
- une vitesse de chauffage de 25C/min, rapide compare aux vitesses de chauffage
classiques en frittage conventionnel, les densits atteintes haute temprature (~
1500C) sont suprieures en frittage micro-ondes ; d'ailleurs, pour le mme cycle
thermique, il est parfois impossible d'atteindre des densits aussi leves en frittage
conventionnel.
- en frittage micro-ondes (direct ou hybride), la densit des chantillons est plus leve
pour une temprature quivalente ; vu sous un autre angle, les tempratures de frittage
micro-ondes sont infrieures de plusieurs dizaines de degrs (~ 100C) par rapport au
frittage conventionnel durant le stade intermdiaire du frittage. Plus prcisment, cette
diffrence est de l'ordre de 100C jusqu' 90% de densit et atteint au maximum prs de
300C vers 95% : l'acclration des cintiques de densification basse temprature (<
1300C) peut tre attribue un effet favorable du champ lectrique alternatif sur la
formation de dfauts l'interface (raction d'interface).
- l'analyse de la microstructure montre que pour les cycles thermiques suivis, la
croissance de grains des chantillons fritts par micro-ondes est limite entre 80% et

- 179 -

95% (< 1350C) ; ceci pourrait tre d un effet coupl du champ lectrique sur la
raction d'interface, sur la sgrgation en ions Y3+ et sur le "phase partitioning".

- 180 -

PARTIE II
FRITTAGE D'UNE POUDRE METALLIQUE :
LE NICKEL

IV-II.A. REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

IV-II.A.1. LE CHAUFFAGE DE METAUX PAR MICRO-ONDES : UNE HERESIE ?


Compte tenu de leurs proprits (essentiellement la conductivit lectrique), les mtaux
massifs rflchissent les ondes lectromagntiques de type micro-ondes ; c'est pourquoi,
les mtaux haute conductivit sont employs pour les guides d'ondes par exemple.
Cependant, la profondeur de pntration du champ lectromagntique dans les mtaux
n'est pas nulle, elle est de l'ordre du micron. Le champ peut donc pntrer dans la
matire et induire des courants : c'est l'effet de peau. Or, les poudres mtalliques fines
sont constitues de particules de l'ordre du micron. Ainsi, dans cet tat divis de la
matire, les micro-ondes peuvent contribuer au chauffage par diffrents mcanismes de
pertes, dont les pertes par effet Joule dues aux courants de Foucault induits par les
variations du champ magntique, ainsi que les pertes magntiques (aimantation,
oscillation des parois de Block...).
Si les premires pertes existent dans tous les matriaux conducteurs, ce n'est pas le cas
des pertes magntiques, spcifiques aux matriaux ferromagntiques. Les mtaux
ferromagntiques sont le fer, le cobalt et le nickel, et certains de leurs alliages.
Tableau 11. Proprits de quelques mtaux ferromagntiques
Mtaux

Nickel

Fer

Cobalt

Temprature de Curie (C)

358

770

1115

Permabilit magntique relative

600

10000

250

une temprature de 20C


Ces matriaux prsentent des proprits ferromagntiques seulement jusqu' leur
temprature de Curie. Cette temprature correspond la temprature de disparition de
l'ordre magntique, autrement dit la temprature au-del de laquelle un matriau
ferromagntique devient paramagntique. Par consquent, pour des tempratures
suprieures la temprature de Curie, les mcanismes de pertes magntiques

- 181 -

deviennent ngligeables et ne peuvent plus contribuer au chauffage par micro-ondes de


ces mtaux.

IV-II.A.2. MISE EN EVIDENCE DU CHAUFFAGE DE POUDRES METALLIQUES


SOUS CHAMPS MAGNETIQUE ET ELECTRIQUE
Ce sont les expriences de Cheng & al. [CHE 01] [CHE 02], ralises dans une cavit
monomode, qui ont mis en vidence la contribution du champ magntique au chauffage
direct par micro-ondes de divers mtaux (Fe, Co, Cu), carbures ou oxydes (WC, Fe2O3,
Fe3O4), et mme des composites cramique/mtal (Al2O3/acier, ZnO/Co). Le champ
lectrique peut lui aussi contribuer au chauffage direct par micro-ondes de poudres
mtalliques lorsqu'elles comportent une couche d'oxyde (CuO). Mme si les tempratures
atteintes sont en gnral modestes (~ 800C) en raison de l'absence d'isolation des
chantillons, elles dmontrent nanmoins que les contributions des pertes magntiques
et lectriques ne peut pas tre ignores dans le cas de poudres mtalliques.

IV-II.A.3. ELABORATION PAR CHAUFFAGE MICRO-ONDES


DE PIECES METALLIQUES FRITTEES
Les premiers travaux dmontrant la possibilit de fritter des pices purement mtalliques
par chauffage micro-ondes datent d'une dizaine d'anne [ROY 99]. Roy & al. ont pu
mettre en vidence la possibilit de chauffer dans un four micro-ondes multimode
diffrentes poudres mtalliques jusqu' densification totale. Leur russite peut s'expliquer
par la conception de dispositifs de chauffage hybride et d'isolation performante disposs
autour de leurs chantillons (Figure 83). En effet, les pices mtalliques (poudres
mtalliques commerciales, alliages) de quelques cm3 sont introduites dans un tube en
alumine, dans lequel l'atmosphre est contrle. Ce tube est isol par des fibres
cramiques, de type mullite, zircone et mme yttrine selon la gamme de temprature.
Un suscepteur constitu de 4 barreaux en SiC ou MoSi2 est plac autour du tube en
alumine, dans les fibres isolantes. Ce systme permet d'atteindre des tempratures de
l'ordre de 1600C.
L'un des principaux avantages de ce procd est de rduire le temps de frittage moins
de 30 minutes, avec les gains en nergie rsultants. Les matriaux fritts prsentent en
gnral des densits sensiblement plus leves et surtout une microstructure plus fine
conduisant de meilleures proprits mcaniques. Ce dernier point est galement
soulign dans les articles d'Agrawal [AGR 00] et d'Anklekar [ANK 01] qui ont montr que
l'amlioration des proprits mcaniques (duret, rsistance en flexion, ductilit) de

- 182 -

barreaux d'aciers FC208 tait due une microstructure et une distribution des porosits
plus homognes dans les matriaux fritts par micro-ondes pour des cycles thermiques
identiques au frittage conventionnel.

Figure 83 : Schma du dispositif d'isolation et de chauffage avec suscepteur


conu par Roy & al. pour le frittage par micro-ondes d'chantillons de poudres
mtalliques compactes [ROY 99]

D'autre part, la forme des pores, plus arrondis dans les matriaux fritts par micro-ondes
(Figure 84), contribuerait l'augmentation de leur ductilit.

Figure 84 : Forme des pores dans un chantillon d'acier FC-208


fritt conventionnellement ou par micro-ondes [AGR 00]
Les mmes conclusions ont t tires par Tiwari & al. [TIW 04] dont l'tude portait sur
des alliages non ferreux tels qu'un bronze (Cu-Sn) et des alliages base-W.
Concernant le frittage de poudres de nickel, on peut citer les expriences de Saitou [SAI
06]. Les comprims de nickel ont t chauffs par micro-ondes dans une cavit
monomode, l'aide d'un suscepteur cylindrique en SiC. Le frittage a t ralis sous

- 183 -

atmosphre neutre (N2), la vitesse de 80C/min, pour des tempratures comprises


entre 900C et 1300C pendant 60 min. Les rsultats des ces expriences montrent que
les valeurs d'nergie d'activation ne sont pas trs diffrentes entre le chauffage
conventionnel et le chauffage par micro-ondes, ce qui signifie que le mcanisme de
frittage prpondrant est identique. En revanche, les cintiques de densification sont
acclres lors du frittage micro-ondes, ce qui indique une augmentation du facteur prexponentiel.

IV-II.A.4. DES EFFETS SPECIFIQUES AUX MICRO-ONDES ?


La mise en vidence et l'explication des mcanismes spcifiques au frittage micro-ondes
et conduisant l'amlioration des proprits mcaniques des mtaux par des effets non
thermiques du champ lectromagntique n'en sont encore qu' leurs prmices. Une
hypothse a t donne par Veltl & al. [VEL 04] qui ont tudi les mcanismes de
transport de matire induits par les micro-ondes sur un systme de particules sphriques
d'acier et de bronze. En plus d'engendrer le chauffage des matriaux mtalliques par
cration de courants induits (courants de Foucault effet Joule) la surface des grains,
le champ lectromagntique contribuerait par un effet non thermique une acclration
du transport de matire dans la rgion interparticulaire. En effet, les forts gradients du
champ lectrique gnrs entre les particules entraneraient la formation de plasmas
locaux (entre les particules) pulvrisant de trs fines particules (~ nm) de mtal. Ces
particules de mtal seraient transportes via le volume du pore, des surfaces convexes
des particules vers les zones de contact intergarnulaires, dont les nergies de surface
sont plus faibles. Pour conforter cette hypothse, des expriences ont t menes sur
des

chantillons

pr-fissures

et

chauffs

ensuite

par

micro-ondes

ou

conventionnellement (1050C 15 min). Les rsultats des tests de flexion 4 points de


ont montres que le traitement micro-ondes participait une amlioration significative
de la rsistance en flexion. Cette augmentation des proprits mcaniques basse
temprature est attribue au mcanisme de transport de matire expos prcdemment
qui contribuerait la diminution des fissures.
Mme si des amliorations significatives des proprits mcaniques de pices mtalliques
frittes par micro-ondes ont pu tre mesures, les connaissances sur le frittage microondes des poudres mtalliques et des mcanismes spcifiques associs sont encore bien
modestes.

- 184 -

IV-II.B. FRITTAGE DE COMPRIMES DE NICKEL PUR : RESULTATS


Nous avons test dans cette partie diffrentes conditions pour fritter par micro-ondes une
poudre commerciale de nickel dans une cavit monomode, sans suscepteur ni matriau
isolant. Des comprims d'environ 2 g de poudre de nickel pur ont t mis en forme par
compression en matrice simple effet sous des pressions de 100 MPa ou 600 MPa.
Diffrentes conditions de chauffage ont t testes : sous champ lectrique ou
magntique prdominant et avec quatre atmosphres diffrentes de frittage (air, azote,
argon et un mlange d'hlium et de 4%vol d'hydrogne). Lorsque le frittage a t
possible, les rsultats ont t compars au frittage conventionnel.

IV-II.B.1. LE FRITTAGE CONVENTIONNEL


Deux comprims de nickel (C1 & C2) mis en forme sous une pression de 100 MPa ont t
fritts dans un dilatomtre sous atmosphre rductrice He-H2 (4%vol), la vitesse de
10C/min jusqu' des tempratures de 800C (C1) et 1000C (C2). Les variations de la
densit relative et de la vitesse de densification en fonction de la temprature ont t
traces dans la Figure 85. On constate que la densification du matriau dbute 240C
et que la vitesse de densification est maximale vers 640C. La densit relative finale est
de 92,3% et 95,9% 800C et 1000C respectivement. Le temps total du cycle de
frittage est de l'ordre de 2h30min.

Figure 85 : Variations de la densit relative et de la vitesse de densification en


fonction de la temprature d'un chantillon de nickel chauff 10C/min sous
atmosphre rductrice He-H2 (4%vol)

- 185 -

IV-II.B.2. LE CHAUFFAGE MICRO-ONDES SOUS CHAMP MAGNETIQUE


Pour obtenir un champ magntique prdominant au centre de la cavit, il faut adopter le
mode de rsonance TE104. Pour satisfaire la condition de rsonance dans une cavit
parfaite et vide, la distance entre l'iris et le piston doit tre de 345 mm (cf. II.A.2.d.). En
ralit, lorsqu'on introduit dans notre cavit un chantillon de nickel sur le support en
quartz, on trouve par ttonnements que la distance entre l'iris et le piston la rsonance
est plutt de l'ordre de 330 mm. L'iris a donc t plac 165 mm du centre de la cavit.
La position du piston pour obtenir la rsonance tait comprise entre 175 mm et 165 mm.
La puissance lectromagntique incidente tait de 1000 W.
Le Tableau 12 rsume les donnes essentielles concernant les expriences ralises. La
temprature indique dans ce tableau est la temprature maximale atteinte par chaque
chantillon. Cette temprature, estime avec la camra IR en supposant une missivit
de 0,9, est le rsultat du calcul de la temprature moyenne de la surface suprieure des
comprims.
Tableau 12. Donnes sur les comprims de nickel fritts sous champ magntique
Rfrence

Pression de

Atmosphre

compaction

Puissance

Temprature

incidente (W)

(C)

1000

190

Observations

(MPa)
M1

600

Air

arcs
lectriques

M2

600

N2

1000

180

arcs
lectriques

M3

600

Ar

1000

195

arcs
lectriques

M4

600

He

1000

155

arcs
lectriques

+ 4% H2

Malgr les proprits ferromagntiques du nickel (Tcurie = 358C, permabilit relative


= 600) et la puissance lectromagntique leve, les comprims ne chauffent pas
significativement sous champ magntique. La temprature maximale estime avec la
camra IR est d' peine 200C avec quelques variations selon l'atmosphre de frittage
comme l'illustre la Figure 86. Par ailleurs, aucun retrait significatif n'est mesur : il n'y a
pas de densification. De plus, lorsque le piston est approch de la position o la
rsonance est permise, des crpitements se font entendre dans le guide d'onde et l'iris.
Ce phnomne est accompagn d'une augmentation de la temprature du guide d'onde
et de l'iris. On suppose que la majorit de la puissance lectromagntique est dissipe

- 186 -

dans les parois de la cavit (courants de Foucault dissips par effet Joule) et sous forme
d'arcs lectriques.

Figure 86 : Tempratures* maximales atteintes par les comprims de nickel


chauffs sous champ magntique en fonction de l'atmosphre de frittage
*

Tempratures moyennes de la surface suprieure estimes avec la camra IR

IV-II.B.3. LE CHAUFFAGE MICRO-ONDES SOUS CHAMP ELECTRIQUE


Pour obtenir un champ lectrique prdominant au centre de la cavit, il faut adopter le
mode de rsonance TE105. Pour satisfaire la condition de rsonance dans une cavit
parfaite et vide, la distance entre l'iris et le piston doit tre de 432 mm (cf. II.A.2.d.). En
ralit, lorsqu'on introduit dans la cavit un chantillon de nickel sur le support en
quartz, on trouve par ttonnements que la distance entre l'iris et le piston la rsonance
est plutt autour de 436 mm. L'iris a donc t plac 218 mm du centre de la cavit. La
position du piston pour obtenir la rsonance tait comprise entre 222 mm et 218 mm. La
puissance lectromagntique incidente tait de 1000 W ou 500 W.
Le Tableau 13 regroupe les principales donnes concernant les expriences ralises sous
champ lectrique. Trois valeurs de temprature sont indiques dans ce tableau, toutes
estimes avec la camra IR en supposant une missivit de 0,9 : la temprature de
frittage moyenne calcule sur la surface suprieure des comprims, ainsi que les
tempratures minimale et maximale de cette mme surface.

- 187 -

Tableau 13. Donnes sur les comprims de nickel fritts sous champ lectrique
Rfrence

E1

Pression de

Atmosphre

Puissance

Observations

Temprature

Densit

compaction

incidente

maximale

finale

(MPa)

(W)

atteinte (C)

(%TD)

arcs

840

92.1

lectriques

730-1010

600

Air

1000

+ plasma
E2

600

N2

1000

plasma

790

92.3

640-1170
E3

600

Ar

1000

plasma

350

63

250-490
E4

600

He

1000

plasma

100

He

1000

plasma

100

He

600

97.4

370-990

+ 4% H2
E6

98.4

410-1000

+ 4% H2
E5

500

500

plasma

540

96.3

450-710

+ 4% H2

Pour tous les essais, un plasma a t observ alors que la temprature tait seulement
de l'ordre de 100C. La prsence de plasma conduit des mesures de tempratures avec
la camra IR trs htrognes sur la surface des chantillons, comme le montre la Figure
87.
Deux raisons peuvent expliquer ces distributions de tempratures htrognes:
premirement, le plasma tant une source de chaleur, il peut fausser l'estimation de la
temprature de surface lorsqu'il apparat entre la surface suprieure de l'chantillon et la
camra ; deuximement, le plasma peut tre local et donc causer de relles diffrences
de temprature la surface de l'chantillon, voire mme la fusion locale du matriau.
Dans ce cas, le changement d'tat du mtal peut compltement fausser l'estimation de la
temprature car l'missivit du matriau l'tat liquide est totalement diffrente de celle
l'tat solide. Par exemple, lors du frittage sous hlium hydrogn, la temprature
minimale estime sur la surface est de 410C (Figure 87). Or, du nickel liquide (zone de
fusion partielle) a t observ sur cette surface, donc cette temprature tait de toute
vidence suprieure 1450C, au moins localement. C'est pourquoi nous ne parlerons
pas de temprature de frittage dans la discussion de ces rsultats.

- 188 -

Figure 87 : Tempratures* atteintes par les comprims de nickel chauffs sous


champ lectrique en fonction de l'atmosphre de frittage
*Tempratures minimales, moyennes et maximales de la surface suprieure estimes avec la camra IR

Sous argon, la densit finale demeure autour de 63% donc le comprim de nickel ne
densifie pas. On suppose que le plasma gnr n'est pas assez nergtique ou pas assez
proche de la surface de l'chantillon pour permettre un transfert d'nergie suffisant pour
fritter la poudre de nickel. Nanmoins, on peut noter que la surface de l'chantillon a
chang d'aspect et de couleur. En effet, cette surface, l'origine gris-clair, a localement
noirci, l o le plasma a t observ (Figure 88). Quant la surface latrale du
comprim, elle est devenue irise (Figure 89).

Figure 88 : Photographie du comprim


de nickel (E3) aprs chauffage sous
argon. Surface suprieure localement
noircie sous l'effet du plasma.

Figure 89 : Photographie de
comprims de nickel en cru (gauche)
et aprs chauffage sous argon (droite)
(E3). Surface latrale irise aprs
chauffage.

- 189 -

Sous air et sous azote, les comprims de nickel atteignent une densit d'environ 92%. La
couleur de leur surface devient verte. Un plasma, form localement prs de l'arte
infrieure des comprims, a altr leur tat de surface (Figure 90). En plus, sous air, des
arcs lectriques ont endommag trs localement (points) la surface suprieure de
l'chantillon (Figure 91).

Figure 90 : Image de la camra IR


illustrant la prsence d'un plasma prs
de la base de l'chantillon E1.

Figure 91 : Photographie du comprim


de nickel fritt sous air (E1).
Changement de couleur aprs frittage
(gris vert). Altrations de la surface
causes par des plasmas et des arcs.

Enfin, une densit relative finale suprieure 96% a t atteinte pour les trois essais
raliss sous hlium hydrogn 4%vol. La densification presque totale obtenue en
quelques minutes est attribue chaque fois un plasma qui s'est form juste au-dessus
de la surface suprieure des comprims. Une fusion partielle de la surface suprieure a
t observe (Figure 92 & Figure 93) lorsque la puissance incidente tait de 1000 W (E4
& E5). La fusion a pu tre vite avec le comprim E6 en rduisant la puissance de 1000
W 500 W. Au final, la densit de l'chantillon E6 tait suprieure 96,3% malgr la
rduction de la puissance. En raison de l'atmosphre de frittage rductrice, les
chantillons prsentent tous un clat mtallique (Figure 93).

Figure 92. Image de la camra IR montrant la


surface suprieure de l'chantillon E5
avant ( gauche) et aprs ( droite) fusion locale et
partielle due la formation d'un plasma

- 190 -

Figure 93. Photographie


de l'chantillon E5 en cru
( gauche) et aprs
frittage micro-ondes (
droite)

IV-II.B.4. OBSERVATIONS MICROSTRUCTURALES


Les microstructures des chantillons E5 et E6 ont t observes au MEB et compares
la microstructure de l'chantillon C2 fritt conventionnellement 1000C (10C/min).
Tout d'abord, on peut noter que la microstructure de l'chantillon E5 (Figure 94.a), qui a
t chauff plus haute temprature (fusion locale surface bombe), semble
beaucoup moins fine et homogne que celle de l'chantillon E6 (Figure 94.b). En
particulier, la microstructure de l'chantillon E5 rvle de gros grains allongs ou
colonnaires en haut gauche de la micrographie. Ces grains tmoignent de structure de
solidification : ils se sont forms lors du refroidissement et de la solidification de la rgion
suprieure fondue localement par le plasma.
(b)

(a)

Figure 94 : Micrographie MEB Vue d'ensemble de la microstructure


(a) chantillon E5 (1000 W) - (b) chantillon E6 (500 W)
Dans la Figure 95, des observations plus fort grandissement permettent de rvler plus
prcisment la microstructure des chantillons E5 et E6.

- 191 -

(a)

(b)

Figure 95 : Micrographie MEB de la rgion centrale des chantillons


(a) E5 (1000 W) - (b) E6 (500 W)
Les grains sont trs macls et leur taille peut tre estime ~ 50-100 m pour E5 (1000
W) et ~ 20-50 m pour E6 (500 W). Ce rsultat est conforme ce que nous pouvions
attendre : la croissance des grains a t plus importante pour l'chantillon E5 fritt plus
haute temprature.
La Figure 96 compare la microstructure de l'chantillon E6 avec celle de l'chantillon C2
fritt conventionnellement la vitesse de 10C/min jusqu' 1000C. Ces deux
chantillons ont une densit de ~ 96%.
(b)

(a)

Figure 96 : Micrographie MEB de la rgion centrale des chantillons


(a) E6 (500 W) - (b) C2 (10C/min-1000C)
La taille des grains est plus petite pour l'chantillon fritt conventionnellement, ~ 10-20
m contre ~ 20-50 m, malgr une vitesse de chauffage plus lente. Ce rsultat montre
qu'en dpit d'une vitesse de chauffage trs rapide, le frittage micro-ondes assist d'un
plasma n'a pas gnr dans ce cas une microstructure plus fine densit quivalente.
Pour affiner la taille des grains des matriaux fritts dans le four micro-ondes, on peut
envisager de diminuer encore la puissance lectromagntique incidente afin de rduire
l'nergie transfre l'chantillon par le plasma ou de diminuer le temps de frittage.

- 192 -

Toutefois l'absence de contrle de la temprature et de suivi du retrait de l'chantillon


ncessite la ralisation de nombreux essais avant de trouver les conditions adquats de
frittage pour atteindre la densit ou la microstructure souhaite.

IV-II.C. CONCLUSIONS
Les tentatives de chauffage direct par micro-ondes d'une poudre mtallique de nickel ont
rvl des rsultats surprenants. Dans les conditions exprimentales exposes, le nickel
n'a pas pu tre chauff sans formation de plasma, directement par le champ magntique
ou lectrique une temprature suffisante pour fritter. En revanche, sous une
atmosphre rductrice (He/H2 (4%mol)), des chantillons de nickel ont pu tre chauffs
trs rapidement jusqu' des tempratures trs leves (> Tfus), grce la prsence d'un
plasma. Ce plasma se forme au-dessus de la surface suprieure de l'chantillon et peut
transfrer suffisamment d'nergie l'chantillon pour permettre son frittage, voire
provoquer sa fusion. En adaptant la puissance lectromagntique, il a t possible de
fritter sans fusion et en quelques minutes un chantillon de 2 g de nickel prs de 96%
de densit mais cependant avec une microstructure plus grossire qu'un chantillon fritt
conventionnellement en 2h30min.
Bien que ces rsultats de frittage sous un plasma gnr par le champ lectrique soient
encourageants, les difficults lies la mesure de la temprature avec la camra IR et au
suivi du retrait rendent difficile la mise au point des conditions de frittage optimales
(puissance lectromagntique, nature du gaz, pression du gaz, positionnement de
l'chantillon...). D'autant plus qu'on peut supposer que ces conditions vont changer avec
de nombreux paramtres tels que la nature du matriau, la granulomtrie de la poudre,
la gomtrie des pices, la densit vert, etc. Le problme de la mesure de la
temprature devra tre rsolu avec un pyromtre qui permettra par une vise latrale
d'estimer la temprature de la surface latrale de l'chantillon sans tre gn par le
plasma [TWO 09].
Les connaissances sur l'efficacit des mcanismes de chauffage des poudres mtalliques
dans une cavit micro-ondes monomode et sans suscepteur, n'en sont encore qu' leurs
dbuts. Cette tude prliminaire du chauffage micro-ondes d'une poudre mtallique fine
de nickel permet de dgager des futurs axes de recherche. Premirement, la matrise de
la formation des plasmas dans la cavit semble un point important rgler : il faudrait
trouver les moyens selon le cas soit d'viter la formation de plasmas, soit de matriser
leur formation. Par ailleurs, le choix d'un matriau avec une temprature de Curie plus
leve devrait amliorer la comprhension des mcanismes de chauffage sous champ
magntique hautes tempratures. Le cobalt constituerait par exemple un bon candidat

- 193 -

puisque sa temprature de Curie est d'environ 1100C. Puis, il faudrait galement tudier
l'influence de la granulomtrie de la poudre et de la densit du comprim vert : ces
deux

paramtres

vont

jouer

sur

la

profondeur

de

pntration

du

champ

lectromagntique non seulement dans les grains mais aussi dans la pice en cru. Or, de
cette profondeur de pntration rsulte le chauffage volumique. Enfin, on sait que la
profondeur de pntration des micro-ondes dans les mtaux est de l'ordre du micron si
bien que l'on peut se demander ce qu'il advient du chauffage micro-ondes lors de
l'volution de la microstructure du matriau fritt (rduction de la porosit, croissance
des grains).

- 194 -

CONCLUSION GENERALE
La premire partie de cette tude a t consacre la conception d'une cavit microondes monomode et rsonante offrant de multiples possibilits de chauffage. Cette cavit
a t conue et dveloppe pour fritter des chantillons dans diffrentes configurations :
- sous champ lectrique ou magntique prpondrant,
- sous atmosphre contrle (oxydante, neutre ou rductrice),
- avec suscepteur (chauffage indirect ou hybride) ou sans suscepteur (chauffage direct)
en ayant la possibilit de retirer ou dintroduire le suscepteur au cours dun essai.
Cette cavit a t instrumente afin de mesurer, de suivre et de piloter en cours
d'exprience les puissances lectromagntiques, la position du piston court-circuit et les
tempratures de l'chantillon et du suscepteur (camra IR).
Paralllement, les rsultats de la modlisation numrique du frittage micro-ondes dans
une cavit monomode ont apport des informations quant l'influence de paramtres
tels que les proprits dilectriques des matriaux (chantillon, suscepteur et support),
la gomtrie et l'isolation de l'chantillon et du suscepteur sur la distribution du champ
lectromagntique et de la temprature. Ces simulations ont fait voluer de manire
significative et bnfique notre perception de la distribution du champ lectromagntique
dans notre cavit avec ou sans matriaux (chantillons, suscepteur, support).
L'accumulation des expriences sur des chantillons de zircone yttrie et des rsultats de
la modlisation numrique du chauffage micro-ondes ont conduit une meilleure
comprhension et une analyse plus pertinente des relations entre les variations de la
puissance lectromagntique dans la cavit, l'volution des proprits du matriau et la
vitesse de chauffage. Cette dmarche a abouti la mise au point d'un protocole original
de matrise de la vitesse de chauffage, et donc d'un cycle de frittage, par ajustement de
la position du piston court-circuit puissance incidente constante et position d'iris fixe.

Ce protocole de chauffage a t mis en uvre pour raliser une tude comparative entre
le frittage micro-ondes et le frittage conventionnel d'une poudre cramique une vitesse
de chauffage constante (25C/min).
Du point de vue du procd de chauffage par micro-ondes, les rsultats de l'tude mene
sur la poudre de zircone yttrie (2Y-TZP) ont dmontr la possibilit de matriser une
vitesse de chauffage constante aussi bien en frittage micro-ondes direct qu'en frittage
micro-ondes

avec

suscepteur,

en

dpit

du

- 195 -

changement

rapide

des

proprits

dilectriques de la zircone avec la temprature. Ensuite, il a t clairement mis en


vidence, analys et justifi que le chauffage micro-ondes avec un suscepteur cylindrique
en SiC conduisait un chauffage hybride de l'chantillon de zircone yttrie ; le champ
lectrique au niveau de lchantillon nest pas totalement crant par le suscepteur.
La comparaison l'chelle macroscopique (densit) des matriaux fritts a montr que,
pour atteindre une mme densit, la temprature de frittage des chantillons tait
infrieure lors du frittage par micro-ondes. Cette diffrence est de l'ordre de 100C
jusqu' 90% de densit et atteint mme prs de 300C vers 95%. Pour interprter cette
acclration des cintiques de densification plus basse temprature, nous avons
suggr que le champ lectromagntique avait un effet favorable sur la raction
d'interface qui gouvernerait la cintique de densification au dbut du frittage quand la
taille de grains est encore nanomtrique.
Du point de vue de la microstructure, il semble que l'volution de la taille des grains ne
dpende premire vue que de la temprature de frittage indpendamment du mode de
chauffage, de la vitesse de chauffage ou du temps de frittage. Cependant, l'analyse des
trajectoires de frittage (taille de grains en fonction de la densit) laisse supposer
l'existence d'interactions plus subtiles selon le mode de chauffage entre la croissance des
grains, la sparation de phase de la zircone et la densification du matriau ; le champ
lectrique pourrait ralentir les deux premiers mcanismes sans bloquer la densification.
Finalement, la synthse des rsultats des volutions de la densit et de la microstructure
avec la temprature de frittage permet de dire que :
- pour une mme temprature de frittage et une mme vitesse de chauffage, les
matriaux fritts par micro-ondes sont plus denses avec une taille de grains similaire
ceux fritts par chauffage conventionnel ;
- pour atteindre une densit identique, les matriaux fritts par micro-ondes ncessitent
une temprature de frittage trs infrieure (d'au moins 100C) celle du chauffage
conventionnel, ce qui engendre galement des matriaux avec une microstructure plus
fine que ceux fritts conventionnellement.

Les premires tentatives de chauffage direct par micro-ondes d'une poudre fine de nickel
ont conduit des rsultats inattendus. Sous champ magntique dominant, les
chantillons de poudre de nickel n'ont pas pu tre chauffs une temprature suffisante
pour fritter par couplage direct avec les microondes. En revanche, sous champ lectrique
et dans certaines conditions, la formation d'un plasma localis au-dessus de la surface
suprieure

de

l'chantillon

provoque

un

transfert

trs

rapide

de

l'nergie

lectromagntique en nergie thermique vers l'chantillon. Il devient alors possible

- 196 -

d'atteindre des tempratures trs leves en quelques secondes ou quelques minutes et


par consquent de fritter le nickel, par un procd qu'il serait plus raisonnable d'appeler
frittage sous plasma induit par les micro-ondes. Ce rsultat tonnant doit encourager la
poursuite des tudes du frittage micro-ondes des poudres mtalliques, que ce soit avec
ou sans plasma.

Bien que des amliorations dans le domaine de l'instrumentation et de l'automatisation


de cycles de frittage soient encore ralisables, les expriences de cette tude ont permis
de mettre en vidence les capacits et les possibilits de chauffage envisageables dans
ce type de four micro-ondes. Grce son caractre rapide, le frittage micro-ondes
apparat

particulirement

bien

adapt

pour

ralentir

certaines

transformations

microstructurales non souhaites comme la croissance granulaire. Dautre part, grce


la possibilit d'utiliser le champ lectrique ou magntique selon la classe des matriaux, il
peut permettre d'oprer des phases de chauffage slectif. L'application l'laboration de
multimatriaux devrait permettre de lever certains verrous, en combinant les effets de
chauffage

rapide

et

de

couplage

spcifique

localis

l'chelle

macroscopique

(constituants d'un multimatriau) et microscopique (phases d'un matriau composite).


Dans un futur proche, d'autres matriaux avec diffrentes gomtries d'chantillons
pourront tre tests, un des objectifs tant l'laboration de multimatriaux de type
cermet Ni/ZrO2 dont des applications sont les piles combustible, les barrires
thermiques des aubes de turbines, etc.
Pour des applications industrielles, l'utilisation de fours micro-ondes multimodes
s'imposera certainement car la cavit est gnralement plus spacieuse. Cependant, dans
ce type de cavit, la distribution du champ lectromagntique est plus complexe
prvoir si bien que le positionnement des pices et la matrise de l'homognit de
temprature dans des grosses pices pourraient s'avrer plus critique. En parallle, des
efforts devront tre faits dans le domaine de la modlisation numrique du frittage
micro-ondes, notamment dans la dtermination des paramtres d'entre (proprits
dilectriques des matriaux), afin de rendre les simulations plus ralistes et de continuer
nous aider dans la comprhension des interactions entre les matriaux et le champ
lectromagntique aussi bien dans les cavits monomode que multimode.

- 197 -

- 198 -

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- 206 -

ANNEXE I
EXTRAIT DU RAPPORT DE PROJET D'ELECTRONIQUE
intitul

"REGULATION D'UN FOUR DE FRITTAGE PAR MICRO-ONDES "


par Guillaume PERRIN, Florian LEBRUN et Charles MEURICHE

A. DEFINITION DU PROJET

Le cahier des charges


Notre projet consiste :
- Asservir la position du piston en fonction de la temprature.
- Corriger la temprature reue par la camra.
- Rendre le gnrateur de micro-ondes rglable par lutilisateur via lordinateur.
- Raliser tout cela laide du logiciel LabVIEW.
- Extraire les donnes sous forme d tableau afin qu'elles puisssnet tre traites avec un
tableur.

Equipement et matriel disposition


- Banc de lexprience contenant le four micro-ondes monomode, la camra IR, le piston
motoris, les capteurs de puissance.
- Une carte dacquisition pour la rception des donnes de la camra et du piston.
- Deux ordinateurs : l'un pour lutilisation de LabVIEW, lautre pour lutilisation du logiciel
de la camra (ThermaCam Researcher Pro).
- Un capteur de temprature LM35 pour la correction de la camra.
- Graisse thermo-conductrice pour placer sous le capteur afin damliorer les change
thermiques avec la fentre en ZnSe.
- Ruban dacier, vis, boulons pour caler le capteur sur la fentre en ZnSe.
- Gaine thermique pour isoler les pattes du capteur et le ruban dacier devant le caler afin
dviter le court-circuit de la camra.

- 207 -

- Multimtres, thermocouples, gnrateurs de tensions pour les diffrents tests sur le


capteur.

Conditions spcifiques
- Utiliser le logiciel LabVIEW pour raliser lasservissement et les autres tches.
- Rendre le rsultat accessible : toutes les informations importantes sur une seule page.
- Permettre l'volution du programme.
- Ne pas coller le capteur sur la vitre

Mthode de conception et stratgie de test


Notre programme a t ralis en petits modules que nous avons tests au fur et
mesure de leur laboration. Nous avons cherch rsoudre les petits problmes dabord
afin de pouvoir ensuite se consacrer uniquement la partie la plus important de notre
projet : lasservissement du piston motoris.
Tout dabord nous avons d rsoudre le problme de la correction de la temprature
donne par la camra. Pour cela nous avons dcid dutiliser un capteur de temprature
que lon fixerait entre la camra et la vitre. Parmi tous les capteurs de temprature
possibles nous avons slectionn le capteur LM35 car celui-ci tait cit dans le manuel de
la camra : la camra connat donc dj le coefficient de conversion entre V et C du
capteur LM35. Il a ensuite fallu chercher fixer le capteur sur la vitre. Nous avons
dabord pens le coller sur la vitre mais cela nous tait impossible tant donn les
spcificits du cahier des charges. Nous avons donc opt pour une fixation laide dune
lamelle dacier qui plaquerait le capteur contre la vitre. Pour amliorer les changes
thermiques nous avons dcid dutiliser de la graisse thermo-conductrice.
En parallle nous avons labor un programme LabVIEW afin de commander la position
du piston. Ce programme nous a ensuite servi pour raliser la commande du gnrateur
de micro-ondes. Malheureusement nous avons eu des problmes de configuration du port
srie du PC sur lequel tait branch le gnrateur de micro-ondes. Malgr laide de
nombreuses personnes il nous a t impossible de corriger ce problme de configuration
et donc de commander le gnrateur. Nanmoins si lon parvient configurer ce port, il
deviendra possible de commander le gnrateur via l'interface LabVIEW.
Le programme dasservissement du piston a t ralis en plusieurs tapes : tout dabord
nous avons cherch rcuprer les donnes des diffrents capteurs. Malheureusement

- 208 -

nous navons pu rcuprer que les donnes du capteur situ dans le piston car les
donnes des autres capteurs se rcuprent par lintermdiaire du gnrateur de microondes et donc du port srie. Nous avons donc du baser notre asservissement sur les
seules donnes de la camra et du capteur du piston. Pour rcuprer les donnes de la
camra il a fallu utiliser un programme similaire. Ces programmes furent tests petit
petit afin dviter des mauvaises surprises lors du test final.

Tches
Notre travail se dcomposera principalement en 5 tches :
# Tche 1 :
Crer un instrument Labview pour enregistrer les puissances lectromagntiques
mesures diffrents endroits du four : Pm, Pr et Pv.
# Tche 2 :
Crer un instrument pour enregistrer la(les) temprature(s) mesure(s) par la camra
thermique infrarouge.
# Tche 3 :
Installer et talonner le capteur de temprature de la fentre ZnSe (ex : LM35).
# Tche 4 :
Crer un instrument pour dplacer le piston court-circuit motoris et enregistrer sa
position.
# Tche 5 :
Crer un instrument pour piloter le piston motoris (et le gnrateur de micro-ondes)
afin de rguler la temprature des matriaux fritter en utilisant les 3 instruments
prcdents. Asservir le moteur tablir une boucle de rgulation/ou un diagramme
logique diagramme avec paramtres d'entre critres/logique action sur
paramtres de sortie

- 209 -

B. ACQUISITION DES DONNEES


Outils de travail
La programmation a t effectue avec le logiciel LabVIEW de la socit amricaine
National Instruments. C'est un langage de programmation graphique (langage G) qui
utilise des icnes base de lignes de texte pour crer des applications. LabVIEW utilise
une programmation en flux de donnes dans laquelle les donnes dterminent
lexcution. On travaille sur des fonctions reprsentes graphiquement pour crer notre
programme, lensemble donnant alors une impression dorganigramme.

Quelques notions sur LabVIEW


LabVIEW est un logiciel de programmation graphique dans le style de Simulink, il est
organis sous forme d'instruments virtuels (VI), qui ont une interface graphique (Front
Panel) et le programme graphique (Diagram Panel). Dans cette programmation on utilise
des modules similaires des fonctions. La description des principales oprations de
LabVIEW que l'on a utilis sont en annexe.
Les variables peuvent tre globales ou locales. Les variables locales ont la particularit
d'avoir une reprsentation graphique sur le front panel mais ne sont utilisables que dans
le VI o elles sont dclares, contrairement au globales, on les voit dans le diagramme
sous ces formes :

Dans cette programmation on trouve aussi des boucles, mais nous avons surtout utilis
la boucle while qui est reprsente comme ceci :

- 210 -

On utilise aussi les structures conditionnelles de type 'if' qui se prsentent sous forme de
plusieurs blocs superposs mais l'on envoie qu'un la fois (ici le cas 'True') :

Dans le cadre de ce projet on a dcompos le programme en plusieurs parties ayant


chacune une tche bien spcifique :
boucle de mesure : mesure des valeurs sur les entres analogiques de la puissance EM
sur le piston, de la position du piston, des canaux A et B de la camra (priode = 1ms).
boucle d'criture (contrle piston) : criture sur les sorties du DAQ (priode = 1ms).
boucle d'enregistrement : enregistrement des donnes dans un fichier (priode = 6s)
boucle d'affichage : affiche les donnes en temps rel (priode = 100ms)
boucle d'asservissement et contrle manuel : gre le pilotage du systme (priode =
10ms)
Trois VI de traitement des donnes : passe-bas, filtre drivateur, tableau FIFO (que l'on
dtaillera plus tard)

- 211 -

Systme de mesure de la temprature


La mesure de la temprature est effectue par une camra infrarouge. Pendant la phase
dacquisition, la camera IR enregistre des images de la cavit. Ces images sont des
matrices de pixels, chaque pixel ayant une couleur fonction de la temprature en ce
point.

Il est ainsi possible de voir lobjet, sa temprature tant plus leve que celle de la
cavit. Les couleurs sont dautant plus blanches que la temprature est grande. Il est
possible de rgler lchelle de temprature : nous avons choisi une chelle de 20C
2000C.
Le logiciel fourni avec la camra permet de suivre lvolution de la temprature dune
zone. Pour cela il suffit de tracer un cercle lendroit que lon souhaite observer. Ensuite
par lintermdiaire du logiciel, il est possible de connatre la temprature maximale et la
temprature minimale de la zone, la temprature moyenne. Grce ces donnes nous
sommes capables dasservir le piston et donc la temprature dans la cavit.

La correction des tempratures


Le problme que l'on a avec la mesure de la temprature par la camra est qu'il y a une
vitre interpose entre l'chantillon et la camra. Or cette vitre est chauffe par les
rayonnements de la cramique : elle met donc un rayonnement qui se superpose celui

- 212 -

venant de la cramique. Afin de rgler ce problme la camra possde une entre prvue
pour un capteur de temprature avec une courbe de rponse Temprature.Volt
correspondant celle d'un LM35, que l'on a fix sur la vitre. La sortie Vout du capteur est
relie lentre analogique non inverseuse de la camra. La tension dalimentation du
capteur initialement fournie par un gnrateur de tension, est fournie par la camra : il
existe sur la camra une sortie +5 V ce qui suffit alimenter le capteur (4 V < Vs < 35
V). Pour finir, la masse du capteur est relie la masse de la camra.
Le filtrage du bruit sur les sorties analogiques
Nous avons aussi dcid de rajouter un filtre passe-bas entre la camra et la carte
dacquisition

afin

dviter

les

phnomnes

de

repliement

de

spectre

lors

de

l'chantillonnage. Lchantillonnage tant de 1kHz et le spectre utile stalant sur


[0,20Hz], nous avons dcid de faire un filtre passe-bas de frquence de coupure 100
Hz. Le filtre ralis est un filtre RC du 1er ordre. Nous avons pris une rsistance de 1 k
et un condensateur de 10 mF.

Lacquisition
Les diffrentes donnes collecter sont :
-les donnes de la camra
-la puissance donne par le capteur du piston
-la position du piston
Il sagit pour cette partie de raliser la boucle dacquisition des donnes. Commenons
par la cration (linitialisation) des diffrentes voies virtuelles utilises pour
reprsenter les donnes.

Initialisation de lacquisition
Les donnes de la camra se rcuprent sur 2 voies analogiques. Il sagit ici de tensions.
Le manuel de la camra nous indique que ces sorties analogiques varient entre 0 V et +5
V. La camra utilise une connexion RSE (RSE : Referenced Single-Ended = entre canal et
masse). Sur la carte dacquisition, la voie A de la camra est connect lentre ai0, le
voie B est connect lentre ai8.
On peut alors crer les voies virtuelles : Ch.CamThermA et Ch.CamThermB, ainsi sur
LabVIEW :

- 213 -

Les sorties du piston permettent de rcuprer 2 informations : la position du piston ainsi


que la valeur de la puissance lectromagntique sur la paroi du piston.
La

position

est

rcupre

par

un

potentiomtre,

le

capteur

de

puissance

lectromagntique envoie une tension proportionnelle la puissance reue.


Le piston possde les mmes caractristiques que la camra savoir :
-sorties analogiques
-tensions comprises entre 0 V et +5 V
-communication RSE
Le potentiomtre de position du piston est connect lentre ai2 de la carte
dacquisition, le capteur de puissance est quand lui connect lentre ai6 de la carte.
On cre ainsi les autres voies :

- 214 -

Remarque :
Initialement nous devions aussi recevoir les donnes dautres capteurs de puissance.
Nanmoins des problmes de communication avec le port srie de lordinateur nous ont
conduit abandonner ces donnes. Cependant si dans le futur quelquun parvient faire
fonctionner le port srie de lordinateur, il lui suffit de venir ajouter les nouvelles voies
la suite des prcdentes.
Une fois les voies cres, on peut rcuprer les donnes par lintermdiaire dun bloc
LabVIEW qui a pour entre les tches (ou voies) et en sorties des datas (les donnes
utiles).

Acquisition de la temprature
Le signal venant de la camra est trs bruit, d'aprs nos observations ce bruit peut tre
considr comme un bruit blanc de bande de frquence de l'ordre de 600 Hz, de
rpartition gaussienne centre en amplitude dont l'cart type est d'environ 0.1 V, ce qui
correspond une erreur de 40C avec une chelle de temprature de 2000C.
Il est donc indispensable de filtr ce signal avant de l'utiliser dans un asservissement,
pour cela nous utilisons un filtre passe bas d'ordre 4, afin d'attnuer trs fortement le
bruit en dehors de la bande de frquence de la temprature.

- 215 -

Construction du filtre passe bas


Le filtre passe bas que l'on utilise est un filtre passe de type RC, il a l'avantage d'tre peu
gourmand en ressources puisque sa forme rcursive est trs simple :

Pour augmenter la vitesse d'attnuation de -20 dB/dec, on peut mettre la suite N filtres
passe bas ce qui donne une attnuation de -N.20 dB/dec et une frquence de coupure :

Choix des paramtres du filtre pour la camra


La temprature varie lentement ( peine quelque hertz) donc nous avons choisi un filtre
d'une frquence de coupure dune seconde et dordre 4 (-80 dB) afin de suffisamment
couper le bruit. Comme on a pris N=4 et fc=1 Hz, il faut un alpha de 0,01. Le problme
de ce filtre est un dphasage important de la valeur mesure, soit lquivalent dun
retard important en basse frquence.
Pour quantifier ce retard on filtre une rampe, ce qui nous donne un retard de 0.75 :

- 216 -

Comme la pente de la rampe n'influe pas sur ce retard, le systme ne pourra pas ragir
avant un temps de l'ordre de la seconde aux fluctuations de la temprature ce qui peut
tre source d'instabilit. Cependant ce filtre permet dobtenir une rduction du bruit
3C ou 5C.
La conversion tension-temprature
On cherche se ramener une valeur de temprature comprise entre Tmin et Tmax.
La relation utilise est la suivante:

Mesure de la position du piston et de la puissance EM


Le module de rflexion en bout de guide d'onde est quip d'un capteur de puissance et
d'un capteur de position sur le piston permettant de dplacer le point de rflexion de
l'onde.

- 217 -

La position du piston est mesure par un potentiomtre qui donne une chelle de tension
de 0 5 V linaire par rapport la position. Cette chelle est mappe suivant 0.88 V
4.46 V 70 mm 160 mm. Ce capteur de position bruit avec un cart type de l'ordre
de 0.005 V soit 0.45 mm, comme ce bruit est suffisamment faible par rapport la
composante basse frquence de la position, on peut directement chantillonner 1 kHz
et faire un filtrage passe bas numrique ensuite, sans risque que le repliement du spectre
d l'chantillonnage interfre avec la mesure.
Pour le capteur de puissance magntique on a un bruit avec un cart type de l'ordre de
0.05 V donc on nglige aussi le repliement du spectre. Comme la position du piston et la
puissance magntique variant suivant la position ont des variations assez faible donc
nous utilisons le mme filtre passe bas de frquence de coupure de 15 Hz -20 dB soit
a=0,1 et t=0.0095
La conversion tension-position
Le piston, dans notre utilisation, a une excursion de position de 90 mm : de 70 mm
160 mm. Exprimentalement nous avons trouv que pour une position 70mm, la
tension reue tait de 0.88 V et pour 160 mm la tension reue tait de 4.46 V, do la
relation permettant de passer de la tension la position :

La conversion tension-puissance
Le capteur de puissance envoie une tension proportionnelle la puissance capte, do la
relation permettant de passer de la tension la puissance.

- 218 -

Programme dacquisition dans son ensemble

Remarque :
Les

variables

cres

EMPower_Piston,

PCCM_PositionOut,

CamTherm_A

et

CamTherm_B sont des variables globales. On peut ainsi les rutiliser partout dans le
programme.

Linterface RS232 et le gnrateur de micro-ondes


Le gnrateur peut tre reli LabVIEW par une connexion RS232 et un protocole simple
de communication : 'CXXXX' avec 'C' le nom de l'instruction et XXXX la valeur associ.
Cette interface aurait due permettre d'acqurir la puissance du magntron et la
puissance rflchie vers le magntron, ainsi que de contrler sa puissance de sortie, mais
le port srie COM1 de l'ordinateur ne s'initialisait pas correctement avec LabVIEW.
Comme le port srie marchait avec l'ancien ordinateur nous avons rinstall des drivers
plus rcents pour port srie sans succs. Les recherches que nous avons faites afin de
corriger ce problme sont toutes restes sans rsultat. Comme cet interfaage du
gnrateur n'a qu'un intrt ergonomique, nous avons finalement laiss ce problme de
cot.
Lenregistrement des donnes

- 219 -

Le

cahier

des

charges

nous

imposait

denregistrer

les

diffrentes

donnes

de

lexprimentation. Nous avons choisit denregistrer les donnes dans un fichier .csv,
lextension .xls ntant pas disponible dans les extensions de fichiers de sortie de
LabVIEW. Ce fichier est lisible sous Excel et il est ainsi possible dutiliser toutes les
donnes dans le but de tracer les diffrentes courbes.

Diffrentes donnes sont enregistres alors que nous navons pas accs leur valeur
comme PW Magntron ou encore PW Charge. Le programme est donc dj prs
enregistrer ces valeurs dans le cas ou la communication avec le port srie fonctionne.
La boucle denregistrement

- 220 -

Comme pour la boucle dacquisition, pour que lcriture des donnes se fasse en temps
rel, il faut dfinir lcriture des donnes dans une boucle while infinie dune itration
toutes les secondes. Pour lcriture des donnes dans le fichier, une fonction de LabVIEW
nous permet dcrire dans un fichier (autoris en criture).

A la fin de la manipulation, la boucle while sarrte. Les donnes tant stockes dans le
fichier .csv, il ne nous reste plus qu fermer ce dernier grce la fonction suivante :

Au final nous obtenons la boucle ci-dessous :

- 221 -

La boucle daffichage
Cette boucle nous sert afficher certaines variables en temps rel. Pour cela nous
rassemblons nous mettons la nouvelle valeur de chaque variable dans une liste FIFO
renvoyant une liste de valeurs qui peuvent ensuite tre linstrument daffichage de
graphique nomm Evolution piston dans le cas dcrit ci-dessous, o lon assemble la
liste de PositionOut et de PositionIn afin de les mettre sur un mme graphique :

Comme pour les deux boucles prcdentes, le temps rel est ralis par une boucle
infinie. Cela nous donne finalement la boucle ci-dessous :

- 222 -

- 223 -

C. COMMANDE DU PISTON COURT-CIRCUIT MOTORISE


Le piston est mis en mouvement par un moteur pas pas que l'on contrle par des
impulsions sur un bit nomm stepclock en entr de la PCCM pour le dplacement, et par
bit pour la direction du dplacement.
Afin de contrler le moteur nous avons commenc par faire un systme de contrle
simple, puis nous l'avons amlior afin d'obtenir une prcision et une stabilit plus
grande. La vitesse des impulsions est limite par LabVIEW un changement d'tat par
itration, puisque les objets de lecture/criture ne peuvent tre utiliss deux fois sans un
temps d'attente suffisant, limits par les timers des pauses suprieures la
milliseconde. Comme le moteur a une prcision de 400 pas par millimtre, la vitesse
maximale est de 1.25 mm/s.

Premire mthode de contrle


Nous avons construit un asservissement qui avance dans un sens ou l'autre suivant le
signe de l'erreur en allant la vitesse maximal jusqu'a ce que la consigne soit atteinte.
Le problme pour que le piston ne vibre pas trop cause du bruit, est qu'il faut arrter le
moteur avant la consigne de faon ce que l'erreur reste de mme signe malgr le bruit.
Nous avons fix cette marge 0.3 mm ce qui est une erreur importante sachant que la
puissance peut varier de manire importante sur 1 mm au niveau du maximum de
puissance, ce systme n'est pas linaire et peut tre dcrit comme suit :

Avec LabVIEW, nous implmentons ce systme de contrle dans une boucle avec une
itration toutes les millisecondes :

- 224 -

Le programme commence par initialiser les 3 canaux de pilotage du moteur (bit


d'activation, bit stepclock, bit de direction), chaque itration on fait passer le bit
stepclock entre 0 et 1 afin de crer les impulsions de contrle, et l'on met le bit de
direction 1 si l'erreur est

positive

et

si elle

est

ngative.

La

consigne

'PCCM_PositionIn' est au pralable tronqu aux valeurs min = 70mm et max = 160mm
de la position piston.

Seconde mthode de contrle


Notre seconde mthode contrle cette fois le moteur en vitesse grce un correcteur
proportionnel K:

On obtient donc un asservissement du premier ordre :

- 225 -

Avec LabVIEW, nous implmentons ce systme de contrle dans une boucle avec une
itration toutes les millisecondes, en modifiant seulement la partie gestion de la
frquence de la premire solution :

Dans le programme on a choisit une constante nomm tau de faon tre vitesse
maximal pour une erreur suprieure 1 mm. La mthode pour changer la frquence
consiste a incrment un compteur avec une valeur proportionnel l'erreur, ainsi ds
que ce compteur prend une valeur suprieur ou gal 1 : on dclenche un changement
d'tat du bit stepclock et une mise zro du compteur. Ce qui permet de moduler la
frquence. Avec cette mthode de contrle on arrive obtenir une prcision de 0,05 mm,
ce qui est une nette amlioration par rapport au systme de contrle prcdent. De plus
grce l'intgration de l'erreur par le compteur avant le dclanchement permet de
stabilis le piston pour les faibles erreurs.

- 226 -

D. ASSERVISSEMENT DU FOUR MICRO-ONDES

Modlisation du systme
Le but de cet asservissement est de piloter le four de manire ce que la cramique
suive un profile de temprature paramtr par l'utilisateur dfinissant les valeurs de Tp,
contrlant le systme.
Le systme est pilotable par deux variables : Cv pour la distance L entre le rflecteur
piston et l'iris, et Cm pour la puissance de sortie du magntron Pm, mais on utilisera
seulement L en fixant Pm. De plus, la seul variable utilisable parmi toutes celles
mesures est la temprature dductible de la tension sortante du canal A de la camra.
Afin de mieux cerner le problme, on dfinit un modle de ce systme (ci-dessous).
Cependant la seul partie modifiable est la partie implmente sur LabVIEW, il n'est pas
question de modifier le four ou de rajouter des capteurs.

Maintenant que nous avons dfinit les diffrents modles physiques rgissant le systme,
il faut dfinir les relations mathmatiques issue de ces modles, afin de pouvoir
construire un systme de pilotage adapt et optimis.
quations du systme
Les coefficients k# sont les coefficients inconnus du modle qui dpendent de la
conception du four, de la cramique utilise, et mme de l'tat thermochimique du
matriau donc non constant.
Chaine d'action

# Modle PCCM :

- 227 -

pas : avancement du piston par pas du moteur (m/pas)


# Modle EM :

Pcav : la puissance dans la cavit


k1 : coefficient d'absorptions
# Modle Thermique :

Cc : capacit thermique de la cramique


k4 : coefficient d'change par rayonnement, k4 = e.S.s
k2 : coefficient d'change par conduction/convection
PT : puissance totale
PP : puissance des pertes
Chaine d'acquisition
# Modle Thermique :

k5 : coefficient d'change par rayonnement, avec la camra


# Camra :

Tmin : temprature min de l'chelle de temprature


Tmax : temprature max de l'chelle de temprature
Mthode d'asservissement
Asservir un systme implique d'tre capable de prvoir la raction du systme plus ou
moins long terme suivant les excitations qu'on lui applique. Sachant qu'il y a beaucoup

- 228 -

d'inconnues sur ce systme, alors le seul moyen de prvoir sont comportement futur est
d'observer son comportement pass, par exemple en estimant la pente entre n et n-1
pour en dduire la valeur n+1, si la pente varient trop vite on peut estimer sont futur
avec son acclration calcule sur n-2, n-1 et n, etc. Cette connaissance du systme
permet d'ajuster au mieux les diffrents coefficients de l'asservissement.
Limite de la thorie
Le problme est que nous et mme l'utilisateur n'avons aucune ide des diffrents
coefficients du modle mathmatique, par exemple rien que pour le coefficient d'change
par convection et conduction qui dpendent du matriau (coef. de conduction thermique,
si il est entour d'un sucepteur ou non), du gaz l'entourant (mouvement du gaz dans la
cavit : modifi par l'lvation de temprature et des mouvements du piston). Sans
compter que le modle lectromagntique du four est un vrai casse tte dfinir, les
chercheurs travaillant sur ce projet n'arrive pas obtenir des valeurs raliste, seul les
tendances du modle sont proches de la ralit. Donc avec tous ces inconnue il nous est
impossible d'utiliser un modle mathmatique pour optimiser notre asservissement.
La solution semble donc de linariser le modle mathmatique en y insrant des
coefficients dont on estime la valeur chaque itration avant le calcule des valeurs de
sortie.
Linarisation du modle thermique
Pour linariser ce modle temprature on considre que Pa dpend seulement de la
variable L puisque les paramtres Xc et Pm sont fixes, en ce qui concerne Pp on
considre que seul Tc influe sur sa valeur on nglige les ventuels variations des
coefficients d'change thermique du la modification du matriau par la chaleur, d'o
l'quation :

Donc on voit ici que le calcul des coefficients du modle linaris ncessite de connaitre
les drivs de Tc suivant t et L. Le problme c'est que la valeur de Tc est bruite et que

- 229 -

le bruit a le dsavantage d'avoir une drive beaucoup plus importante que le signal Tc
voir prpondrante, ce qui impose d'utiliser normment d'chantillons afin de calculer
ses valeurs de drivs. Elles seraient donc dj primes au moment o on les
dterminera, puisque le point de fonctionnement du systme aura eu le temps de
changer.
Donc toutes ces difficults nous amnent la conclusion que la seule solution qu'il nous
reste est finalement une mthode un peu archaque qui consiste reproduire le
comportement que l'on a quand on asservit le systme la main : c'est dire apporter
plus de puissance la cramique si elle n'est pas assez chaude, soit ne pas en mettre si
elle est trop chaude en laissant les pertes thermiques refroidir le matriau. Pour cela on
tudie plus en dtail la puissance dans la cavit.

Etude de la puissance Pcav dans la cavit


Afin de dfinir une mthode d'asservissement, il faut dterminer la forme de la courbe de
puissance Pcav dans la cavit en fonction de la longueur de cavit L, de la puissance
absorb Pa et des rflexions sur chaque cot de la cavit. Dans cette optique nous
dfinissons un modle trs simplifi dont le but est de nous permettre de cerner le
problme.
La cavit est dlimite par un iris gauche avec un coefficient de rflexion r et un
rflecteur droite avec un coefficient R. Ces coefficients reprsentent grossirement les
pertes de puissance de l'onde aprs chaque traverse dans la cavit, ils vont dpendre
du matriau des rflecteurs, de la puissance au niveau des rflecteurs, ainsi que de la
puissance absorbe Pa qui peut tre ramene sur les coefficients r et R pour simplifier.
Nous nous intressons qu' la puissance du champ lectrique puisque le champ
magntique n'applique qu'une force perpendiculaire la vitesse des lectrons et ne leur
apporte donc pas d'nergie, seul le champ lectrique les excite :

Reprsentation des alles retours de l'onde dans la cavit


L'onde peut tre dcrite par les quations suivantes :

- 230 -

Dont les rsultats sont les quations suivantes :

Ces rsultats de calculs permettent de dterminer la forme de la courbe de puissance en


une position fixe Xc suivant L, on obtient ceci :

Rpartition en puissance de l'onde pour quelques valeurs de r et R en Xc


Sur ces courbes on observe le phnomne de rsonance qui permet d'augmenter de
faon importante la puissance (de 0.5 sans rflecteur), et obtenir un maximum de

- 231 -

rsonance quand L est sur un multiple de ./2. De plus, plus les coefficients de rflexion
sont faibles, plus on obtient un minimum important ce qui limite la possibilit de rduire
la temprature pass un certain seuil.
L'observation principale faire est que l'asservissement sur L peut se limiter des
valeurs sur l'intervalle [k../2;k../2+./4] ou [k../2+./4;(k+1)../2].
Test sur la maquette
Il y a un autre phnomne qui influe sur cette puissance : le fait que la puissance dans la
cavit varie fortement suivant la position du rflecteur. On suppose que la rflexion de
l'iris dpend de l'onde qui arrive dessus, donc suivant que le champ magntique ou le
champ lectrique est maximal on obtient un coefficient de rflexion diffrent. Nous
l'avons observ grce au capteur de puissance sur le piston qui donne la puissance dans
la cavit. Ce qui fait que si l'chantillon est mal plac par rapport l'iris, la position
donnant le maximum de puissance dans la cavit et celle donnant le maximum de
rsonance au niveau de l'chantillon sont dcals se qui fait que le four chauffe trs mal.
Donc l'chantillon est toujours plac de faon ce que ces deux positions concident.
Cette observation un grand intrt pour l'asservissement, puisque pour positionner le
piston, il faut savoir o ce trouve ce maximum de puissance afin de toujours travailler
autour de celui-ci. Et comme la dtection de ce maximum de puissance est difficile faire
avec le signal extrmement bruit de la camra, surtout qu'il faut en dduire la drive
de la temprature en fonction de la position et du temps, le fait que le maximum de
puissance dans la cavit et celui de la rsonance concide permet de dduire ce
maximum partir des mesures du capteur sur le piston.

Asservissement par correcteur proportionnel


Dans un premier temps nous avons mis au point un asservissement utilisant un
correcteur proportionnel liant une erreur sur la temprature un dplacement du piston
par rapport sa position courante dans le sens rduisant l'erreur, donc vers le maximum
de puissance si l'erreur est positive, sinon dans l'autre sens.
Cette mthode ncessite de connatre la direction dans laquelle est ce maximum de
puissance. Pour ce faire il suffit de driver la tension mesure aux bornes du capteur de
puissance magntique du piston en fonction de la position du piston. Le problme est que
l'on ne veut aucune erreur sur la direction du maximum de puissance or la mesure est
forcment un peu bruite (quantification, imperfection du capteur,...). Donc nous
utilisons un seuil partir duquel l'cart de puissance entre deux positions est
suffisamment grand par rapport au bruit pour que la dcision sur la direction du

- 232 -

maximum soit certaine. Pour plus de commodit mathmatique nous donnons les valeurs
+1 ou -1 la variable direction suivant le sens.
Sous LabVIEW, on l'implmente de cette faon :

On dfinit des directions par dfaut (dans le sens oppos) aux extrmits du piston, de
cette manire lors de l'initialisation il suffit de placer le piston sur l'une des extrmits
pour connaitre la direction vers laquelle est le maximum de puissance sans passer
dessus.
A partir de la direction on peut tablir l'asservissement, suivant l'quation :

Ce que l'on implmente sous cette forme avec la phase d'initialisation :

- 233 -

Aprs nos premiers tests, on observe que cette asservissement est instable, il oscille
continuellement entre la puissance max et min, et donne une erreur oscillant entre
+20C et -20C, ce qui est une erreur beaucoup trop grande.

- 234 -

Cet enregistrement de l'un de ces tests montre que le systme est trs sensible au bruit
sur la temprature puisque la position demande est extrmement fluctuante. Et le fait
qu'il avance vers le maximum tant que la temprature n'est pas assez leve fait que
quand elle arrive au niveau dsir, on est sur le maximum de puissance donc la
temprature continue s'lever le temps que le piston s'loigne suffisamment de cette
position, et inversement lorsque la temprature est trop grande.
Donc on se retrouve en prsence d'un systme instable oscillant, qui ne dcroche pas
compltement seulement grce au phnomne de saturation. De plus il utilise trs mal la
puissance disponible, puisque l'on voit que la temprature est asservit par des pics de
puissances, comme le montre la courbe verte PW_Piston. Ces pics sont du au faite que
l'on est un grand retard sur la connaissance de la temprature actuel, donc
l'asservissement a le temps de dpass la position d'quilibre entre puissance perdu et

- 235 -

absorb. Il semblerait donc judicieux de baiss le coefficient K, mais dans ce cas on


aurait des dplacement beaucoup plus lent ce qui est particulirement bien lorsque l'on
est la position d'quilibre sauf que lorsque la pente du profile change rapidement
l'erreur croit trs rapidement et le moteur ce met aussi oscill mais un frquence trs
infrieur et une amplitude beaucoup plus lev qu'avec un K lev, d'ou le faite que
l'on mette un K trs lev, en contant sur la saturation en vitesse du moteur, ce qui
revient le piloter en tout ou rien le moteur. Pour limiter les oscillations, nous aurions pu
utiliser un correcteur PI afin de stabiliser le piston sa valeur moyenne, mais le temps
dintgration aurait du tre extrmement long donc le systme aurai perdu en ractivit,
do une autre solution.
En conclusion, il faudrait un systme lent pour de faible erreur et rapide pour une grande
erreur, ce qui revient rduire la vitesse d'approche de la temprature pour de faible
erreur, soit un asservissement en vitesse. D'o notre second asservissement qui prend
en compte la vitesse de la temprature.

Estimation de la pente de la temprature


Afin de mettre au point l'asservissement en vitesse nous avons cherch driver le
signal malgr le bruit donc nous avons d'abord test une technique avec un filtre
drivateur.
Estimation par filtre passe-bas
Afin d'estimer la pente on a pris le filtre de forme yn xn xn 1 / Te avec une priode
d'chantillonnage suffisamment longue soit 2 secondes, pour que la temprature ait le
temps de changer de manire significative par rapport au bruit. Donc afin d'viter les
repliement de spectre, il faut utiliser au pralable un filtre passe-bas coupant une
frquence de 0.25 Hz, cette fois nous utilisons un seul filtre passe-bas pour viter d'avoir
des retards trop importants, ce qui laisse donc une partie des signaux de frquence
suprieur 0.25 Hz et donc une partie du repliement spectrale.
Le problme est que le bruit prend des valeurs alatoire entre -2C et 2C ce qui fait une
erreur possible de -1C/s 1C/s que l'asservissement va utiliser pendant 2 secondes
avant d'avoir une nouvelle valeur, alors que la vitesse du profil est de l'ordre de 0.5C/s.
D'o parfois un comportement bizarre o l'on voit la temprature acclrer alors qu'elle
est dj trop leve.
Comme la mthode du filtre passe-bas n'est pas assez robuste, nous changeons
d'approche et choisissons les statistiques pour nous permettre de faire mieux.

- 236 -

Estimation par une approche statistique


En statistique, il existe la mthode des moindres carrs qui permet de trouver la droite
de forme y=a.x+b passant au plus prs de tous les points d'un nuage de points, en
minimisant la variance de la distance entre la droite et ces points. Donc pour driver un
signal bruit, on peut utiliser cette technique sur les m derniers points du signal et ne
garder que le paramtre a, on se retrouverait donc avec un filtre drivateur linaire assez
robuste.
Cette technique nous donne la formule suivante :

On implmente ce filtre dans un VI sous LabVIEW de cette manire :

Cette fois on remarque que la vitesse estime est beaucoup moins fluctuante et plus
proche des valeurs attendues. De plus la temprature est corrige plus rapidement vue
que l'on fait le calcul avec une priode d'chantillonnage de 1 ms. Pour obtenir une
estimation avec assez d'efficacit, on prend les 2000 derniers points (~2 s), au lieu de
0.5 point/s avec le filtre passe-bas.

- 237 -

Asservissement en position et vitesse par correcteur proportionnel


Cette mthode d'asservissement est cette fois rgie par les quations :

avec DerivTc l'estimation de la pente de temprature.


Le gain K de l'erreur en temprature et le gain K2 de l'erreur sur la pente sont
dtermins ensuite empiriquement de faon avoir la rponse la plus prcise possible.

Pendant le test de ce programme on visualise ceci :

- 238 -

Avec cet asservissement on arrive obtenir une rponse avec une erreur de l'ordre de
+5C -5 C sur l'affichage mais lorsque l'on regarde les valeurs sur le logiciel de la
camra on remarque que les fluctuations sont en fait plus faibles, ce qui est relativement
acceptable comme erreur.

E. INTERFACE UTILISATEUR
L'interface utilisateur est la reprsentation graphique des variables locales et ce dcline
en deux partie : interface de visualisation, interface de configuration :

- 239 -

Interface de configuration

- 240 -

Interface de visualisation

- 241 -

Rfrences Bibliographiques
Datasheet du capteur LM35 :
http://www.datasheetcatalog.org/datasheet/nationalsemiconductor/DS005516.PDF
Manuel dutilisation de la camra A-40 M
Cours de traitement du signal de Feng Gang
Cours dasservissement numrique de Pierre-Yves Coulomb
Technologie frittage par micro-ondes Dr Hocine SI Mohand, TIC(Technology International
Consulting)
http://fr.wikipedia.org/wiki/Frittage : dfinition et gnralits sur le frittage
http://www.ampereeurope.org/ : dtails sur le processus de frittage
Mise en route, et premiers essais dun four de frittage micro-ondes , PFE de David
Avogadro

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Annexe Tutorial

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- 244 -

- 245 -

DEVELOPPEMENT D'UN FOUR DE FRITTAGE MICRO-ONDES MONOMODE ET


FRITTAGE DE POUDRES CERAMIQUE ET METALLIQUE
Un four micro-ondes cavit monomode a t dvelopp afin d'tudier le frittage de
poudres cramiques et mtalliques. Dans cette cavit TE10p, la distribution du champ
lectromagntique est matrise et les matriaux peuvent tre chauffs en champ soit
lectrique soit magntique prpondrant. Le chauffage micro-onde peut tre direct ou
hybride (avec suscepteur). La temprature est mesure par une camra infrarouge. Un
pilotage en temprature original a t mis au point. Des tudes comparatives entre les
frittages micro-ondes et conventionnel ont port sur une poudre cramique et une
poudre mtallique. Pour la zircone yttrie avec une vitesse de chauffage de 25C/min, le
chauffage micro-ondes dcale dune centaine de degrs les courbes de densification,
acclre les cintiques pendant les premiers stades et permet de limiter la croissance
granulaire. Pour une poudre de nickel submicronique un frittage na t observ quen
champ lectrique dominant et en prsence dun plasma.
MOTS-CLEFS :
frittage micro-ondes, cavit monomode, zircone yttrie 2Y-TZP, poudre de nickel,
thermographie IR

DEVELOPMENT OF A SINGLE-MODE MICROWAVE CAVITY AND


SINTERING OF CERAMIC AND METALLIC POWDERS
A single-mode microwave cavity was developed to study the sintering of ceramic and
metallic powders. In this TE10p cavity, the electromagnetic pattern is controlled and the
materials can be heated up under either predominant electric or magnetic field. Samples
can be microwave-sintered directly or with a cylindrical SiC susceptor. The temperature
was measured by an infrared camera. A new microwave heating procedure was proposed
to control a thermal cycle. Comparatives studies between microwave and conventional
sintering processes were achieved on ceramic and metallic powders. Microwave sintering
of yttria-doped zirconia at 25C/min heating rate led to a shift of the densification curve,
an enhancement of the kinetics of densification during the initial and intermediate stages
and a restricted grain growth. A submicronic nickel powder can be only sintered by
plasma-induced heating under predominant electric field.
KEYWORDS:
microwave sintering, single-mode cavity, yttria-doped zirconia, nickel powder, IR
thermography

Laboratoire de Science et Ingnierie des Matriaux et Procds (SIMaP)


UMR 5266 CNRS / Grenoble INP / UJF
1130 rue de la piscine BP 75
F-38402 SAINT-MARTIN DHERES Cedex

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