Qopt

Quantenoptik
"
Der kleine S helm\

Uberarbeitete
Vorlesungsmits hrift der Vorlesung
Prof. Laubereau { Quantenoptik I
im Wintersemester 1995/96
an der Te hnis hen Universit
at M
un hen
von A. Brods helm
29. Oktober 1999
Vorwort
Dieses S riptum ist na h der Vorlesung Quantenoptik I von Prof. Laubereau (Wintersemester 1995/96) entstanden. Prof. Laubereau hat das gesamte S riptum gelesen und einige Korrekturen angebra ht. Eine Garantie auf inhaltli he Qualitat kann
aber denno h ni ht gegeben werden. Dieses S riptum ersetzt weder die eins hlagigen
berLehrbu her, no h den Besu h der Vorlesung von Prof. Laubereau. Es soll als U
bli k und Zusammenfassung des behandelten Stos dienen. Das S riptum wurde von
mir als Vorbereitung zu meiner eigenen Prufung ges hrieben. Der Abs hnitt uber die
Brillouinstreuung stammt von Matthias Skalitz, der au h zu den ubrigen Abs hnitten
wertvolle Anregungen ma hte.
Der Anhang wird so wie er hier ers heint in der Vorlesung ni ht prasentiert, er
ist aber fur das Verstandnis einiger der hier bes hriebenen Phanomene ganz hilfrei h (hoentli h ni ht nur fur mi h). In der quantenme hanis hen Bes hreibung der
parametris hen Prozesse sind si herli h no h einige Bugs enthalten. Wem hierzu was
besseres einfallt, der sollte si h do h melden. Das S riptum enthielt ursprungli h au h
eine Zusammenstellung einiger Prufungsfragen aus den Fa hs hafts-Prufungsprotokollen zu Quantenoptik I und zur Laservorlesung. Die Fragen ergeben aber ni ht immer
Sinn, wenn sie aus dem Zusammenhang gerissen werden und wurden deshalb wieder
berbli k uber den Inhalt
herausgenommen. Prof. Laubereau kundigte bei seinem U
der Vorlesung die Kapitel Koharente Phanomene und Mehrquantenprozesse an. Aus
zeitli hen Grunden konnten diese Themen aber ni ht behandelt werden, wodur h sie
au h in dieses S riptum ni ht Eingang fanden. Sollten diese Themengebiete do h einmal in der Vorlesung auftau hen, so ware es wuns henswert, wenn si h jemand ndet,
der die entspre henden Kapitel fur dieses S riptum in LATEX setzt.
Wer si h beim Studium dieses S riptums an Dru kfehlern, oder an unverstandli hen oder sogar (mit Si herheit auftretenden) fals hen Formulierungen reibt, der ist
hiermit herzli h aufgefordert mir die entspre henden Korrekturen mitzuteilen oder sie
selbst auszufuhren.
I h darf no hmals darauf hinweisen, da diesem S riptum mit einer gesunden
Portion Skepsis zu begegnen ist. Es rei ht zur Prufungsvorbereitung si her ni ht aus,
nur aus diesem S riptum zu lernen ;-(. Nun bleibt mir nur no h viel Spa mit der
Quantenoptik zu wuns hen.1
Gar hing, 29. Oktober 1999
Andi Brods helm
(abrods hphysik.tu-muen hen.de)
1
Wer Gefallen an der Quantenoptik gefunden hat, dem kann i h nur empfehlen, si h am Lehrstuhl
E11 (Prof. Laubereau) na h einer Diplomarbeit zu erkundigen
ii
Inhaltsverzei hnis
1 Theoretis he Einfuhrung
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
1.6
Ni htlineare Polarisation . . . . .
Ni htlineare Wellenglei hung . .
Drei{Wellen{We hselwirkung . .
Manley{Rowe Beziehung . . . . .
Kleinmans he Beziehung . . . . .
Physikalis he Bedeutung von 2 .
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2 Summen- und Dierenzfrequenzen
2.1 Ni htlineare Wellenglei hung . . . . . . . . . . .

2.2 Phasenanpassung in doppelbre henden Kristallen
2.2.1 Phasenanpassung erster Art . . . . . . . .
2.2.2 Phasenanpassung zweiter Art . . . . . . .
2.3 Groe Konversion . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4 Parametris hes Mis hen . . . . . . . . . . . . . .
2.5 Parametris he Verstarkung und -Oszillator . . . .
2.5.1 Stimulierte parametris hen Verstarkung .
2.5.2 Spontane parametris he Fluoreszenz . . .
2.5.3 Optis h Parametris her Oszillator . . . .
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4.1 Spontane Streuprozesse . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.1.1 Rayleighstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.2 Rayleigh{wing Streuung . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.3 Brillouinstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.4 Ramanstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2 Stimulierte Ramanstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.1 Experimentelle Beoba htung . . . . . . . . . . . .
4.2.2 Theoretis he Bes hreibung . . . . . . . . . . . . .
4.2.3 Erzeugung weiterer Frequenzkomponenten . . . . .
4.2.4 CARS (Coherent Antistokes Raman Spe tros opy)
4.2.5 Transiente stimulierte Ramanstreuung . . . . . . .
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3 Selbstfokussierung und -phasenmodulation
3.1 Ni htlinearer optis her Bre hungsindex . . . .

3.1.1 Me hanismen . . . . . . . . . . . . . .
3.2 Selbstfokussierung von Li htbundeln . . . . .
3.2.1 Theorie . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.2 Abs hatzung der kritis hen Leistung .
3.2.3 Selbstfokussierung von Laserimpulsen
3.2.4 Anwendungen . . . . . . . . . . . . . .
3.3 Selbst{Phasenmodulation . . . . . . . . . . .
4 Streuprozesse
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1
2
3
5
6
7
9
11
11
12
13
17
18
18
20
21
25
25
25
27
28
30
31
32
33
37
37
37
38
39
40
42
42
44
48
49
50
iv
INHALTSVERZEICHNIS
4.2.6 Na hweis der zeitabhangigen Materialanregung

4.3 Stimulierte Brillouin{Streuung (SBS) . . . . . . . . . .
4.3.1 Theoretis he Behandlung . . . . . . . . . . . .
4.3.2 Experimentelle Dur hfuhrung . . . . . . . . . .
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50
51
51
53
A Quantenme hanik Parametris her Prozesse
57
B Ausbreitung von Li htbundeln
63
A.1 Quantisierung des elektromagnetis hen Strahlungsfeldes . . . . . . . . 57

A.2 Parametris he Prozesse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
B.1 Wellenglei hung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

B.2 Gaus hes Li htbundel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
Kapitel 1
Theoretis he Einfuhrung
1.1 Ni htlineare Polarisation
Das elektromagnetis he Feld wird dur h die Groen E, D, H und B bes hrieben. Fur
diese Groen gelten die Maxwells hen Glei hungen:
r H = tD
(1.1)
rD = 0
(1.2)
B
r E = t
(1.3)
rH = 0
(1.4)
Hierbei wird angenommen, da = 0 und = 0 gilt. Auerdem gilt im Dielektrikum
B = 0 H und D = D(E) = "0 E + P(E). Die dielektris he Polarisation ist hier dur h
P(E) = "0 1 E + 2 EE + 3 EEE + : : :
(1.5)
gegeben. 1 ist die lineare Suszeptibilitat. Die weiteren n sind Suszeptibilitaten

hoherer Ordnung, die im ni htlinearen Fall neben der linearen Suszeptibilitat auftreten. Alle in Glei hung (1.5) aufgefuhrten Suszeptibilitaten haben Tensor harakter.
Glei hung (1.5) kann also als

3 jkl
Pi (E) = "0 1 ji Ej + 2 jk
i Ej Ek + i Ej Ek El + : : :
(1.6)
ges hrieben werden.1 Fur die Suszeptibilit

aten gelten die Groenordnungen 1 1,
2
m
m
2
10
3
17
10 V und 10 V2 . Im allgemeinen hangt die dielektris he Polarisation au h von B ab. Diese Abhangigkeit wird hier jedo h ebenso verna hlassigt wie das
Auftreten einer magnetis hen Suszeptibilitat (d.h. r = 1). Hier ist die Beziehung,
da die dielektris he Polarisation glei h dem elektris hen Dipolmoment der Probe
P pro
Volumeneinheit ist, ebenso wie in der linearen Theorie gultig. Es gilt also P = pind .
Mit der linearen Dielektrizitatskonstante " gelten folgende Beziehungen:
P(E) = "0 (|" 1) E + |P{z

NL}
{z }
(1.7)
D(E) = "0 "E + PNL
(1.8)
=1
Terme hoherer Ordnung
Mit dem ni htlinearen Term 2. Ordnung konnen das Drei-Wellen-Mis hen (drei
Photonen We hselwirkung), die Summen- und Dierenzfrequenzerzeugung, die Erzeugung der 2. Harmonis hen und die parametris he Verstarkung erklart werden. Der
1
Hier ndet die Einsteins he Summenkonvention Verwendung; d.h. es wird uber doppelt auftretende Indizes summiert.

KAPITEL 1. THEORETISCHE EINFUHRUNG
Term 3. Ordnung kann zur Erklarung des Vier-Wellen-Mis hens, des ni htlinearen
Bre hungsindexes, der stimulierten Streuprozesse und der Summen- und Dierenzfrequenzerzeugung (hoherer Ordnung) herangezogen werden. Die hier angegebenen
Anwendungsmogli hkeiten ni htlinearer Medien werden im Folgenden bes hrieben.
1.2 Ni htlineare Wellenglei hung

Zur Ableitung der ni htlinearen Wellenglei hung geht man von den Maxwells hen
Glei hungen aus.

E P
("0 "E + PNL ) = "0 " + NL
(1.9)
t
t
t
(1.10)
r E = t (0 H) = 0 tH
Hierbei wird davon ausgegangen, da das betra htete Medium keine Dispersion zeigt.
Bildet man nun die Rotation von Glei hung (1.10) und setzt hierin Glei hung (1.9)
ein, so erhalt man
rH
r r E = 0 t "0 " tE + PtNL

Benutzt man hier die Identitat r r E = r (rE) 4E und verwendet aus den
Maxwells hen Glei hungen rE = 0 fur das Innere eines homogenen Mediums,2 so
folgt3
PNL
4E 12 tE2 = 21" t
2
0
(1.11)
Dies ist die ni htlineare Wellenglei hung. Setzt man hier PNL = 0 ein, so erhalt man
genau die lineare Wellenglei hung. Der Term auf der re hten Seite von Glei hung
(1.11) ist der ni htlineare Quellterm. Dieser soll eine kleine Storung der linearen Wellenglei hung darstellen (keine zu hohen Feldamplituden).
Zur Losung der ni htlinearen Wellenglei hung (1.11) nimmt man an, da diese
diedur h ebene Wellen diskreter Frequenzkomponenten gelost wird. DienFrequenzen
ser ebenen Wellen seien !j und die dazugehorigen Wellenzahlen kj = (j ) !j . Zusatzli h
wird angenommen, da die Propagation der Wellen parallel zur x{A hse ablauft. Es
gilt also:
0
1
N
X
E(x; t) = 1 Ej (x; t)ei(kj x !j t) + : :A
(1.12)
2 j=1
Fur die ni htlineare Polarisation kann ein analoger Ansatz gema ht werden:
0
P(x; t) = 1
N
X
P (x; t)e i!j t + : :A

2 j=1 j
(1.13)
Fur diese Naherungen des elektris hen Feldes und der dielektris hen Polarisation gelten die folgenden Beziehungen.
0
N
2 Ej
E
1 X
2
E
(
x;
t
)
=
+ 2ikj j
2
2
x
2 j=1 x
x
kj2 Ej eikj x e i!j t + : :A
2
Dies ist glei hbedeutend damit, da der dielektris he Zusammenbru h, bei dem freie Ladungen
auftreten, ausges hlossen ist.
3 Hier wird die Beziehung " = 2 verwendet.
0 0
1.3. DREI{WELLEN{WECHSELWIRKUNG
N
2 Ej
1 X
2
E
(
x;
t
)
=
t2
2 j=1 t2
0
E
2i!j j
t
N
2 PNLj
2
1 X
P
(
x;
t
)
=
NL
t2
2 j=1
t2
!j2 Ej eikj x e i!j t + : :A
P
2i!j NLj
t
!j2 PNLj e i!j t + : :A
Betra htet man ein Feld, dessen Amplitude si h raumli h und zeitli h nur langsam
verandert, so gilt:
2
E
t2 j
2

E
x2 j
2
P
t2 NL j
!j t Ej !j2 Ej

kj x
Ej kj2 Ej
!j t PNL j !j2 PNL j
Man spri ht hier von der "slowly varying amplitude approximation\ (SVAA).
Die Gultigkeit der SVAA fur die dielektris he Polarisation sieht man wie folgt
ein. Im uns interessierenden Frequenzberei h betragt !j 1015s 1 . Die Zeit um das
Medium zu polarisieren ist tp 10 12 s. Fur die Ableitung der Polarisation na h
der Zeit erhalt man also etwa Pt tPp 1012 s 1 P. Dieser Term kann also bei der
Behandlung der ni htlinearen Wellenglei hung verna hlassigt werden.
Verna hlassigt man aufgrund der SVAA zusatzli h no h alle Terme, die zweite
Ableitungen der Amplituden enthalten und setzt das Gefundene in Glei hung (1.11)
ein, so ergibt si h:
0
N
X
E
1
2ikj j
2 j=1
x
kj2 Ej
"j
2
2i!j
1
Ej
t
!j2 Ej

ei(kj x !j t) + : :A =
N
1 1 X
!2P e i!j t + : :A
2 "0 2 j=1 j NLj
Kurzt man hier dur h, so folgt:

N
X
j =1
N
1 X
E
" E
2ikj j + 2i 2j !j j eikj x =
!2 P
x

t
"0 2 j=1 j NL j
(1.14)
Diese Glei hung mu fp

ur jede Frequenzkomponente erfullt sein. Man kann also mit
den Beziehungen nj = "j und kj = nj !j s hreiben:
! 1
Ej nj Ej
P e ikj x
+
=i j
x
t
nj 2"0 NLj
(1.15)
Beru ksi htigung

der Dispersion als
Hierbei gilt nj = n(!j ). Der Term n j dur h die

1 mit der Gruppendispersion 1 = kj = nj + !j nj ges hrieben werden.
vg;j
vg;j
!j

!j
1.3 Drei{Wellen{We hselwirkung

Bei der drei{Wellen{We hselwirkung (drei{Photonen{We hselwirkung) ist vom Photonenbild aus zum einen die Erzeugung zweier Photonen aus einem Photon und zum

anderen der umgekehrte Proze, also die Verni htung zweier Photonen unter Erzeugung eines dritten Photons mogli h. Hierbei ist sowohl der Energie{ als au h der
Impulserhaltungssatz zu beru ksi htigen.
Energiebilanz:
Impulsbilanz:
~!3 = ~!1 + ~!2 + E

~k3 = ~k1 + ~k2 + ~k
(1.16)
(1.17)
E wird in der Energiebilanz aus praktis hen Grunden verna hlassigt.4 Fur den Term
~k in der Impulsbilanz gilt aufgrund der Uns harferelation k 1l .
Hier soll aus Grunden der Einfa hheit der kollineare Fall angenommen werden.
Zuna hst kann wie im vorangehenden Abs hnitt kj = n j !j ges hrieben werden. Hierdur h vereinfa ht si h die Energie{ und Impulsbilanz zu
!3 = !1 + !2
n
n
n3
!3 = 1 !1 + 2 !2 + k

Gilt n1 6= n2 6= n3 , tritt also Dispersion auf, so ist k im allgemeinen unglei h 0.
Damit der Impulssatz exakt erfullt wird, d.h. k = 0 gilt, mu man experimentell
vers hiedene Tri ks, wie z.B. den Einsatz doppelbre hender Materialien, anwenden.
In diesem Abs hnitt soll nur die Suszeptibilitat zweiter Ordnung betra htet werden. Die dielektris he Polarisation kann also als
Pi = "0
3
X
j;k=2
2 jk
i Ej Ek
mit i = 2; 3 (Ausbreitung der Welle in x1 {Ri htung) ges hrieben werden. Mit den
oben bes hriebenen Ansatzen erhalt man:
Pi (x; !3 ) = "0
3
X
j;k=2
i(k1 +k2 )x
2 jk
i ( !3 ; !2 ; !1 )Ej (x; !1 )Ek (x; !2 )e
(1.18)
Die Gestalt des Tensors 2 hangt von dem betra hteten Medium ab. So kann z.B.
ein Kristall mit Inversionssymmetrie keine Polarisation liefern. Inversionssymmetrie
tritt bei optis h anisotropen (doppelbre henden) Kristallen auf. Der Tensor 2 hat
18 unabhangige Komponenten, denn es gilt:
2 jk
2 jk
2 jk
i ( !3 ; !2 ; !1 ) = i (!2 ; !3 ; !1 ) = i ( !3 ; !1 ; !2 )
2 jk
2 jk
i ( !3 ; !2 ; !1 ) = i (!3 ; !2 ; !1 )
Aus diesem Grund uberfuhrt man die Suszeptibilitat zweiter Ordnung in den sog.
ni htlinearen optis hen Tensor5 dil . Der Index i lauft von 1 bis 3, der Index l von 1
bis 6. Der ni htlineare optis he Tensor hangt mit der dielektris hen Polarisation und
dem elektris hen Feld wie folgt zusammen.6
0
0

P1
P2
P3
=
d11 d12 d13 d14 d15 d16

d21 d22 d23 d24 d25 d26
d31 d32 d33 d34 d35 d36
1B
B
B
AB
B
B

E12
E22
E32
2E2 E3
2E3 E1
2E1 E2
1
C
C
C
C
C
C
A
(1.19)
Der Grund hierfur ist im Zusammenhang mit der SVAA (S. 3) zu su hen.
Im mathematis hen Sinn handelt es si h ni ht mehr um einen Tensor.
6 In den folgenden Formeln wird der Einfa hheit halber E f
i ur E (x; t; !i ) ges hrieben (Pi analog).
4
5
1.4. MANLEY{ROWE BEZIEHUNG
In KH2P O4 (KDP) mit der der Punktgruppensymmetrie 42m ist der ni htlineare
optis he Tensor dil z.B. dur h
0

0 0 0 d14 0 0
0 0 0 0 d14 0
0 0 0 0 0 d36
1
A
gegeben.
Sind die elektris hen Felder und die dielektris he Polarisation linear polarisiert, so
kann bei vorgegebener Kristallorientierung deff eingefuhrt werden. Fur die Komponente der dielektris hen Polarisation mit der Frequenz !3 ergibt si h z.B.:
P3 = "0 deff E1 E2 ei(k1 +k2 )x

(1.20)
Mit deff und der Beziehung Ei (!k ) = Ei ( !k ) kann man die ni htlineare Wellenglei hung (1.15) mit !3 = !2 + !1 und k = k1 + k2 k3 vereinfa ht s hreiben:
i !1
E1 n1 E1
d E E e ikx
+
=
x
t
2 n1 eff 3 2
E2 n2 E2
i !2
d E E e ikx
+
=
x
t
2 n2 eff 3 1
E3 n3 E3
i !3
d E E eikx
+
=
x
t
2 n3 eff 1 2
(1.21)
Soll diese Glei hung fur den allgemeinen Fall (also ni ht bei linearer Polarisation der
Felder) anges hrieben werden, so ist deff dur h 2 jk
i und die Felder entspre hend
dur h Ej (!m ), bzw. Ek (!l ) zu ersetzen, wobei nun die Indizes i, j und k fur die drei
Raumri htungen x, y und z stehen.7
Der Vorgang der vier{Wellen{We hselwirkung bzw. die vier{Photonen{We hselwirkung funktioniert vollig analog zu der hier bespro henen drei{Wellen{We hselwirkung und wird deshalb ni ht eigens ges hildert.
1.4 Manley{Rowe Beziehung

Die Manley{Rowe Beziehung wird hier fur die drei Photonen We hselwirkung abgeleitet. Die Vorgehensweise zur Verallgemeinerung der Beziehung auf Prozesse hoherer
Ordnung ist dann unmittelbar einsi htig.
Kann in dem betra hteten System die Dissipation verna hlassigt werden, so gilt
der Energieerhaltungssatz (1.16) fur jeden einzelnen Erzeugungs- bzw. Verni htungsproze streng (d.h. E = 0). Die Gesamtenergie des Feldes bleibt also unabhangig
von der Anzahl der drei{Photonen{Prozesse erhalten. Im Photonenbild gilt also:
~!1 N1 + ~!2 N2 + ~!3 N3 = U
(1.22)
Hier bedeutet Ni die Anzahl der Photonen mit der Frequenz !i . U ist die konstante
Gesamtenergie des Feldes. Es kann somit ges hrieben werden:8
!1
dN1
dN
dN
+ !2 2 + !3 3 = 0
dt
dt
dt
(1.23)
Um die Verwirrung mit den vers hiedenen Bedeutungen der Indizes ni ht zu gro zu ma hen,
sollte hier auf die vereinfa hte S hreibweise, die in Funote 6 auf Seite 4 eingefuhrt wurde, verzi htet
werden.
8
Man kann naturli h ni ht die Ableitung einer diskreten Funktion bilden. Hier ist unter der

Ableitung der systematis he Verlauf der Anderung
der Photonenzahlen zu verstehen.
7

Hier mu man beru ksi htigen, da aufgrund von Glei hung (1.16) !3 = !1 + !2 gilt.
Fugt man dies in Glei hung (1.23) ein und beru ksi htigt, da !1 6= !2 gilt, so erhalt
man die folgenden Glei hungen.
(1.24)
!1 : ddNt1 + ddNt3 = 0
!2 : ddNt2 + ddNt3 = 0
(1.25)
Deniert man die Gesamtenergie Ui = ~!i Ni der Strahlung fur die jeweiligen Frequenzen, so folgt:
1 dU1 1 dU3
+
= 0
!1 dt !3 dt
1 dU2 1 dU3
+
= 0
!2 dt !3 dt
(1.26)
(1.27)
Diese Glei hungen bilden die Manley{Rowe Beziehung. Betra htet man die Glei hungen (1.24) und (1.25) so erkennt man, da die Manley{Rowe Beziehung der Erhaltung
des Photonen usses entspri ht.
Die Manley{Rowe Beziehung kann au h aus der ni htlinearen Wellenglei hung
abgeleitet werden, wobei si h die Beziehungen zu
n1
jE j2 + !n3 jE3 j2 = onst.
(1.28)
!1 1
3
n2
jE j2 + !n3 jE3 j2 = onst.
(1.29)
!2 2
3
ergeben.
1.5 Kleinmans he Beziehung

In Frequenzberei hen, die weit genug oberhalb der ionis hen Resonanzen liegen, wird
die dielektris he Polarisation allein dur h den elektronis hen Anteil bestimmt. Sind die
betra hteten Frequenzen unterhalb des elektronis hen Absorptionsberei hs, so ist die
dielektris he Polarisation eine Funktion, die nur von dem elektris hen Feld E abhangt.
Diese Behauptung wird im Abs hnitt 1.6 gere htfertigt. In diesem Fall unterliegt der
ni htlineare optis he Tensor dil weiteren Bedingungen. Sind die obigen Anforderungen
erfullt, so gilt
I
d(PE) = 0
C
trivialer Weise fur jeden ges hlossenen Weg C im Ex , Ey , Ez Raum. Es folgt, da
I
PdE =
EdP
gilt. Wie aus der Elektrodynamik in Dielektrika bekannt ist, ist der Term auf der re hten Seite die vom Feld an der Polarisation verri htete Arbeit. Da wir im betra hteten
Medium Verluste ausges hlossen haben, ist diese Arbeit uber einen ges hlossenen Weg
glei h Null. Somit erhalt man
I
PdE = 0
C
Verwendet man hier no h den Stokess hen Satz, so fuhrt dies auf
rE P = 0
1.6. PHYSIKALISCHE BEDEUTUNG VON
2
Dies bedeutet aber, da P als Gradient einer skalaren Funktion U (E) dargestellt
werden kann:
P = rE U (E)
Entwi kelt man U (E) in eine Tayloreihe und bea htet man, da in ni htpolaren Medien der erste ni htvers hwindende Term der Entwi klung derjenige zweiter Ordnung
ist, so erhalt man:
"0 1
EE
2 ij i j
1
"0 2ijk Ei Ej Ek + : : :
3
(1.30)
U (E)
= "0 1ij Ej + "0 2ijk Ej Ek + : : :
Ei
(1.31)
U (E ) =
Es folgt also, da
Pi =
gilt. Dies bedeutet aber, da die Komponenten des Tensors 2ijk bezugli h einer Vertaus hung der Indizes symmetris h sind, da die Reihenfolge der elektris hen Feldkomponenten keine physikalis he Bedeutung hat. Dies ist die Kleinmans he Beziehung.
1.6 Physikalis he Bedeutung von 2

Es wird angenommen, da die Reaktion der Elektronen auf ein von auen angelegtes
Feld dur h ein anharmonis hes Potential bes hrieben wird:
eE
(1.32)
x + x_ + !02 x + Dx2 = 0 ei!t + : :
2m
Hierbei ist x der Abstand vom Potentialminimum, der Dampfungsterm und mDx2
die anharmonis he Ru kstellkraft. Da die Losung auf eine Polarisation mit der Frequenz 2! fuhren soll, wird fur die stationare Losung der folgende Ansatz gema ht:
1
1
x = q1 ei!t + q2 ei2!t + : :
2
2
Setzt man diesen Ansatz in die Glei hung (1.32) ein, so erhalt man:
i! i!t
!2 i!t
(q1 e + : :) 2!2 (q2 ei2!t + : :) +
(q e
2
2 1
(1.33)
: :)+
!02 i!t
D
(q e + q2 ei2!t + : :) + (q12 ei2!t + q22 ei4!t + (1.34)
2 1
4
eE
+q1q1 + 2q1 q2 ei3!t + 2q1 q2 e i!t + q2 q2 + : :) = 0 (ei!t + : :)
2m
i!t
Verglei ht man die Koezienten
auf beiden Seiten der Glei hung (1.34) und
p von e
nimmt man an, da jDq2 j (!02 !2 )2 + !2 2 gilt, so folgt
+i! (q2ei2!t
: :) +
q1 =
eE0
m (!02
1
!2) + i!
(1.35)
Wenn N die Anzahl der Elektronen pro Volumeneinheit ist, die zur dielektris hen
Polarisation beitragen, so ist die lineare Suszeptibilitat dur h
1 (!) =
m"0 ((!02
Ne2
!2 ) + i! )
(1.36)

gegeben. Dies folgt aus der Beziehung, da die Polarisation glei h dem Dipolmoment
pro Volumen ist, was si h mit dem Ansatz (1.33) als
P (!) =
Ne i!t
(q e + : :)
2 1
s hreiben lat.
Verglei ht man nun die Koezienten von ei2!t , so erhalt man analog zu Glei hung
(1.35) einen Ausdru k fur q2 :
1 2
Dq
2 1
Setzt man hier das in Glei hung (1.35) gefundene Resultat fur q1 ein, so erhalt man
s hlieli h fur q2 :
q2 ( 4!2 + i2! + !02) =
q2 =
2m2 ((!02
De2 E02
!2 ) + i! )2 ( 4!2 + i2! + !02 )
(1.37)
Deniert man die ni htlineare Polarisation dur h

"
1
PNL = Ne(q2 ei2!t + : :) = 0 2 E02 ei2!t + : :
2
2
so folgt die Suszeptibilitat zweiter Ordnung:
1
DNe3
2
2
2
2
2m "0 ((!0 ! ) + i! ) (!02

mD 1 (!) 2 1 (2!)"20
=
2N 2 je3 j
2 (2!) =
(2!)2 + i2! )
(1.38)
Der anharmonis he Potentialterm in Glei hung (1.32) ist dur h V (3) = m3 Dx3
gegeben. Die Groe des anharmonis hen Terms soll hier abges hatzt werden. Dazu
wird ein eindimensionales Gitter betra htet, in dem das Potential zweier Ladungen e
und 2e im Abstand r0 in eine Taylorreihe entwi kelt wird:
V (x) =
x2
e2
5:83 + 24:1 2
4"0 ro
r0
13:3
x3
+:::
r03
9e
) D = 4"39:mr
4
0
Hieraus folgt mit einem Abstand r0 = 5

A, einer Elektronendi hte N = 6 1022 m 1 :
1
2
23
0:1 und 10 .
Kapitel 2
Optis he Summen- und

Dierenzfrequenzerzeugung
2.1 Ni htlineare Wellenglei hung bei der Erzeugung der zweiten Harmonis hen
Kristall
Laser
rot
XX

XX

X

XXX

KDP
AAHhHhHhhhhh
A hHhhHhHh rot
AA HH HHh

H
HH
UV
Anordnung zur Erzeugung der zweiten Harmonis hen. Bei der ersten experimentellen Verizierung des Prozesses wurde ein Rubinlaser ( = 694:3 nm) verwandt.
Hinter dem Prisma konnte sowohl die ursprungli he Wellenlange des Lasers, als au h genau
die halbe Wellenlange (=2 = 347:15 nm) beoba htet werden. Die Konversionsrate liegt bei
diesem Experiment bei etwa 10 .
Abbildung 2.1:
Die ni htlineare Polarisation (1.18) kann fur die Erzeugung der zweiten Harmonis hen mit !1 = !2 = !L, k1 = k2 = kL = nL !L , !3 = 2!l und k2H = n2H 2!L 6= 2kL
als
P2H i (x; t) = "0
3
X
j;k=2
i2kL x
2 jk
i ( 2!L ; !L ; !L )EL j (x; t; !1 )EL k (x; t; !2 )e
(2.1)
ges hrieben werden. Fur den Suszeptibilitatstensor zweiter Ordnung kann man hier
die verkurzte S hreibweise

1 2 jk
2 kj
2 jk
!
d
=

+

iL
i
i
i
2
einfuhren. Die ni hlineare Wellenglei hung (1.15) bzw. (1.21) ergibt si h somit zu

i 2!L
n2H
E (x; t) =
+
d E 2 (x; t)eikx
(2.2)
x
t 2H
2 n2H eff L

i !L
nL
E (x; t) =
+
d E E (x; t)e ikx
(2.3)
x t L
2 nL eff 2H L
10
KAPITEL 2. SUMMEN- UND DIFFERENZFREQUENZEN
E (x; t) vermit deff = diL . Tritt nur geringe Konversion auf, so kann der Term x
L
na hlassigt werden.
Fuhrt man nun die Parametertransformation1 t0 = t xv und x0 = x mit v = n2 H
dur h, so gilt fur die Laseramplitude EL (x; t) = EL (t x=v) = EL (t0 ). S hreibt man
fur die Amplitude der zweiten Harmonis hen E2H (x0 ; t0 ), so folgt:
!

E (x0 ; t0 ) = i L deff EL2 (t0 )eikx
x0 2H
n2H
(2.4)
Diese Glei hung kann lei ht unter der Annahme, da E2H (0) = 0 gilt2 , integriert
werden:
!
eikx 1
E2H (x0 ; t0 ) = i L deff EL2 (t0 )
(2.5)
n2H
ik
Wird hierbei fur x0 die Lange l des benutzten Kristalls eingesetzt, so erhalt man fur
die Intensitat3 der zweiten Harmonis hen aus der Glei hung (2.5):
0
I2H
2
/ jE2H j2 = n!L deff jEL j4 l2

2H
Fur k gilt k = 2! L (n2H
sin(kl=2)
kl=2
2
(2.6)
nL). Wie man aus der Glei hung (2.6) lei ht erkennen
.
......I. 2H
..
..
... k = 0
..
.
..
..
.
..
..
..
.
.
...
..
..
.
.
...
..
..
.
.
...
..
..
.
.
....k. 6= 0
...
. .......
........ ..............
.. ................ .............
.
.
.
.
.
...
...
l
.. ...........
...
... ..........................................................................................................................................
lkoh
Abbildung 2.2:
Intensitat der zweiten Harmonis hen fur k = 0 und fur k 6= 0
kann, steigt die Intensitat der zweiten Harmonis hen quadratis h mit der Kristallange
an, wenn k = 0 gilt. In dem Fall k 6= 0, oszilliert die Intensitat (/ sin2 ) mit der
Kristallange. Dieses Verhalten kann man si h klarma hen, indem man bea htet, da
eine an der Stelle x erzeugte zweite Harmonis he im Fall k 6= 0 mit einer an der
Stelle x + x erzeugten zweiten Harmonis hen im allgemeinen ni ht in Phase ist. Es
tritt mit zunehmendem x also periodis h konstruktive und destruktive Interferenz
zwis hen der am Ort x und der am Ort x + x erzeugten zweiten Harmonis hen auf.
Der Maximalwert der konstruktiven Interferenz wird fur klkoh =2 = =2 errei ht.
L
Dies entspri ht einer Kristallange von lkoh = 2!L jn
2H nL j = 4jn2H nL j . In der Praxis
ist lkoh ungefahr glei h 25 , dies entspri ht etwa 20m. Man spri ht von einer
tolerierbaren Phasenfehlanpassung ktol , wenn k2tol l . 1 gilt. D.h. ktol . 2l Dur h
mehrfa he Frequenzverdopplung errei ht man a. 200nm (je na h der verwendeten
1 Dur h diese Transformation werden diejenigen Phasen
a hen betra htet, wel he si h zum Zeitpunkt t = 0 am Ort x benden. Der Beoba hter halt quasi die Propagation des Feldes an und wandelt
so die kombinierte Ort{Zeitabhangigkeit der Amplitude in eine reine Ortsabhangigkeit um.
2
Dies bedeutet, da keine Wellenkomponente mit der Frequenz der zweiten Harmonis hen eingestrahlt wird.
3 Hier werden Intensit
aten betra htet, da man im Experiment meistens Intensitaten mit.
2.2. PHASENANPASSUNG IN DOPPELBRECHENDEN KRISTALLEN
11
Grundwelle).4 Bei kleiner werdenden Wellenlangen hat man das Problem, da die
Transparenz des Kristalls in zunehmenden Ma abnimmt.
2.2 Phasenanpassung in doppelbre henden Kristallen

Um eine gute Phasenanpassung zu gewahrleisten, werden im allgemeinen doppelbre hende Kristalle benutzt. Daneben ware au h der Einsatz von Materialien, die
anomale Dispersion zeigen, mogli h. Diese Methode ist aber ungeeignet, da hier die
Absorption zu stark wird. Des weiteren benutzt man die Eigens haften periodis her

Strukturen, indem man kunstli he Ubergitter
erzeugt. Man kann au h die Modenstruktur in Wellenleitern ausnutzen, um Phasenanpassung zu errei hen.
2.2.1
Phasenanpassung erster Art
optis he. A hse

................
.. .................
.....m
..........
.. 2!
........
.
n
o
.
.
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.. !
.. ............ .. .. .. ............. .... .... .
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. ....
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.. ! .....
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n
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.. . ... ..
.. ..... .. ... ...
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.. .. ..
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. .. ...
.. ....
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.. ..
...
...
... ... .. !
.. ...
2
!
.
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.
.................................................................n....ao
............................................................n....ao
.........................................
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. ...
... ... .......
. .... . ..... ... ........ . .... .... ..
... .... ............................ .... ...
..
..
Der Phasenanpassungswinkel liegt dort, wo die Bre hungsindexellipse eines

auerordentli h polarisierten Strahls mit der Frequenz der Oberwelle (2!) den Bre hungsindexkreis des ordentli h polarisierten Laserstrahls (Frequenz = !) s hneidet. Diese Abbildung
gilt fur einen negativ eina hsigen (nao < no ) Kristall.
Abbildung 2.3:
In normal dispersiven Medien kann die Phasenanpassung (n(2!) = n(!)) normalerweise ni ht errei ht werden, da n(!) meist eine monoton steigende Funktion ist.
Wenn man aber in einem doppelbre henden Kristall die Anordnung so wahlt, da die
zweite Harmonis he z.B. auerordentli h, und die Grundwelle ordentli h polarisiert
4
In Plasmen wurde bei extremen Intensitaten (> 1017 W/ m2 ) s hon die 180. Harmonis he na hgewiesen. (Erzeugung wei her Rontgenstrahlung)
12
sind, so kann n(2!) = n(!) erfullt werden. Beim Einsatz doppelbre hender Kristalle wird der Winkel zwis hen der Propagationsri htung und der optis hen A hse des
Kristalls so variiert, da k = 0 gilt. Fur den Bre hungsindex ne entlang der Ellipse
gilt:
1
os2 () sin2 ()
+ 2
(2.7)
=
n2e ()
n2o
nao
Hierbei ist nao der Hauptwert des auerordentli hen Bre hungsindex und no der ordentli he Bre hungsindex. Fur einen negativ eina hsigen Kristall gilt: nao < ne < no .
Man hat die Bedingung der Phasenanpassung errei ht, wenn n2e! (m ) = n!o gilt.
Setzt man dies in Glei hung (2.7) ein, so erhalt man
sin2 (
2
(n!0 ) 2
m ) = 2! 2
(nao )
n20!
(n20! )
(2.8)
Man spri ht von Phasenanpassung 1. Art fur optis h eina hsige Kristalle, wenn der Laser ordentli h und die zweite Harmonis he auerordentli h polarisiert ist. Hier errei ht
man also k = 0, wenn der Kristall so orientiert wird, da die Propagationsri htung
der Grundwelle und die optis he A hse des Kristalls m eins hlieen.
Es gilt z.B. fur KDP:
dIeff = d36 sin sin os
mu hier glei h m sein, damit k = 0 gilt. Der Azimutwinkel ist frei wahlbar.
Wahlt man fur = 45, so errei ht man ein Maximum der ni htlinearen Kopplung.
2.2.2
Phasenanpassung zweiter Art
Man spri ht von Phasenanpassung 2. Art, wenn der Laser eine e-Komponente (ELk )
und eine o-Komponente (EL? ) enthalt. Hier lautet die Bedingung fur Phasenanpassung
k = k2H
(kLe + kLo ) = 0
(2.9)
dies kann au h ges hrieben werden als:

noL !L neL!L 2!L e
+
=
n (II )

2H m
Hierbei ist neL glei h neL(II
m ) zu setzen. Man erhalt also

1 0
n + ne (II )
2 L L m
Benutzt man hier die Glei hung (2.7), so erhalt man als Bestimmungsglei hung fur
m
ne2H (II
m) =
os2 (m ) sin2 (m ) 1 !

+
=
n +
(n2o! )2
(n2ao! )2
2 o
os2 (m ) sin2 (m ) A

+
(n!o )2
(n!ao )2
(2.10)
Man kann die S harfe der Phasenanpassung abs hatzen, indem man die re hte
Seite der Glei hung (2.7) na h dem Phasenanpassungswinkel entwi kelt:

dne
1
1
= n3e sin os 2
d
no n2ao
Setzt man hier die Bedingung fur die tolerierbare Phase (ktol l=2 1) ein, so ergibt
si h:

dn
ne = e
d
!L l
13
2.3. GROSSE KONVERSION
Hieraus ergibt si h ein tolerierbarer Phasenanpassungswinkel von

1
dne =d !Ll
Fur KDP ergibt si h z.B. 0:24 mrad.
2.3 Groe Konversion

Liegt Phasenanpassung (k = 0) vor, so vereinfa ht si h die Glei hung (2.4), bzw.
die korresponierende Glei hung fur das elektris he Feld mit der Frequenz des Lasers
zu
!
E2H
= i L deff EL2 (x0 ; t)
(2.11)
0
x
n2H
EL
!
= i L deff E2H EL
(2.12)
x0
2nL
Betra htet man die Glei hung (2.5) im Limes k ! 0, so kann man fur ein reelles EL
das elektris he Feld der erzeugten zweiten Harmonis hen als E2H = iE2H s hreiben,
wobei E2H reell ist. Somit ergeben si h die Glei hungen (2.11) und (2.12) zu
!L
E2H
=
d E 2 (x0 ; t)
x0
n2H eff L
!L
EL
=
d E E
0
x
2nL eff 2H L
(2.13)
(2.14)
Wird hier die Absorption verna hlassigt, so kann man den Energieerhaltungssatz wie
folgt s hreiben.
2 (t0 ) n2H E
2 (x0 ; t0 )
El2 (x0 ; t0 ) = EL;
(2.15)
0
nL 2H
Wenn Phasenanpassung errei ht ist, kann hier der Faktor nn2LH glei h 1 gesetzt werden.
Zusammen mit der Glei hung (2.13) ergibt si h also:
!
E2H
2 (t0 ) E
22H (x0 ; t0 )
= L deff EL;
0
0
x
n2H
Lost man diese Dierentialglei hung dur h Trennung der Variablen, so erhalt man die
Losung (2.16).

!L
E2H = EL;0 (t0 ) tanh
(2.16)
deff EL;0(t0 )x0
n2H
Aufgrund des Energieerhaltungssatzes (2.15) ergibt si h somit fur EL2 (x0 ; t0 ):
2
EL2 (x0 ; t0 ) = EL;
0
tanh2
!L
d E (t0 )x0
n2H eff L;0

Es ergibt si h somit fur die Intensitat der zweiten Harmonis hen
I2H = IL;0
tanh2
!L
d E (t0 )x0
n2H eff L;0
bzw. fur den Wirkungsgrad :
= tanh2
!L
d E (t0 )x0
n2H eff L;0
14
Man deniert eine harakteristis he We hselwirkungslange l0 uber das Argument

des tanh in Glei hung (2.16). Setzt man es glei h eins, so ergibt si h ein Wirkungsgrad
von 0:5. Fur die harakteristis he We hselwirkungslange erhalt man also
n2H
l0 =
!Ldeff EL;0
Fur KDP erhalt man mit IL 1 GW
m2 : l0 = 1 m.
Beispiele
1. Konversion eines 1:06m { Impulses mittels KDP5 .
Hier wurde ein Nd YAG{Laser mit einer Intensitat von 8 GW
m2 verwendet. Die
Kristalle hatten eine Starke von 8mm. Bei der Konversion von 1.06 m zu 530
nm wurde KDP (KH2 PO4{Kaliumdihydrogenphosphat), bei der Konversion
von 530 nm zu 265 nm wurde KD P (KD2 PO4{Kaliumdideuteriumphosphat)
verwendet.
2. Erzeugung der zweiten Harmonis hen im Laserresonator6.
Spiegel 2 besitzt ein Re exionsvermogen von 99.8% fur 1.06 m, aber nur 18%
fur 530 nm. Ohne den Kristall lat si h der TEM10 {Mode mit 1.1 Watt (1.06
m) auskoppeln, mit dem BANANA{Kristall (Ba2 NaNb5 O15 ) kann eine Leistung von 1.0 Watt (530 nm) na hgewiesen werden. Der Wirkungsgrad liegt
also etwa bei 90%. Bei gepulsten Lasern wird die Konversion im Resonator
mogli hst vermieden, da der Kristall naturli h eine Storung des Resonators darstellt und damit die Stabilitat beeintra htigt.
3. Verdopplung dur h sekundare Resonatoren
Um die unter Beispiel 2 genannten Na hteile zu umgehen und trotzdem den
Vorteil der hohen Intensitat in einem Resonator auszunutzen, hangt man "einfa h\ einen zweiten Resonator an, der dann den ni htlinearen Kristall enthalt.
Au h heute (1996) liegt der Konversionsgrad, also das Verhaltnis II2!! , ni ht hoher als
90%. Man errei ht aber relativ problemlos Werte von 80% fur Impulse mit GW
m2 . Bei
hohen Intensitaten treten Konkurrenzprozesse auf, die den Konversionsgrad immer
unter 100% dru ken:
2{Photonenabsorption der 2. Harmonis hen (! = 4!L)
5
6
Prozesse hoherer Ordnung (vgl. Kapitel 3)
J. Reintjes und R. C. E kard Appl. Phys. Letters 30, 90 (1977)

J. E. Gensi et al. Appl. Phys. Letters 12, 306 (1968)
.
......
.. E2H ; EL
.................. .. .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... .... ....
.......................
...........
..
................
............................................
.
.
.
.
.
.
..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.........................
..
......... ........................ E2H
.
.
..
.
.
.
.
.
.
.
.
..................
.
.
.
.
.
..
.
...................
..........
.
..
.
.
........................
.
.
.
.
.
.
.
.
....
..
.
.
EL
.. ................
x0
.........................................................................................................................................................................
Verlauf der elektris hen Felder des Lasers und der zweiten Harmonis hen
mit der Eindringtiefe in den Kristall
Abbildung 2.4:
15
2.3. GROSSE KONVERSION
grun
1:06m
IR{Laser
Pulsdauer: 30ps
75 %
530 nm
KDP
Filter
75 %265 nm
KD P
S hematis her Aufbau des Experimentes zur zweifa hen Frequenzverdopplung aus Beispiel 1
Abbildung 2.5:
Spiegel 1
Nd YAG{Laser
BANANA
Spiegel 2
-
S hematis her Aufbau des Experimentes zur Frequenzverdopplung im Laserresonator aus Beispiel 2
Abbildung 2.6:
2.3.0.1 Abs hlieende Bemerkungen

Im allgemeinen ist es s hwierig quantitative Aussagen zuma hen, da Folgendes gilt:
1. Der zeitli he Verlauf der verwendeten Laserimpulse ist ni ht sehr gut bekannt.
2. Die radiale Verteilung der Laserintensitat ist ni ht homogen. So hat z.B. der
TEM00 {Mode die Form einer Gaukurve, der TEM01 {Mode hingegen hat zwei

Maxima. Dur h die Uberlagerung
mehrerer Moden kann eine sehr komplizierte
Intensitatsverteilung entstehen.
3. Probleme dur h die Doppelbre hung (Sti hwort: "walk o \)
Der ao-Strahl (also hier die 2. Harmonis he) eines doppelbre henden Kristalls
propagiert ni ht parallel zum Ausbreitungsvektor k, d.h. der Poynting-Vektor S
ist ni ht parallel zu k. Der Winkel zwis hen S und k ist der sog. walk o angle\.
Der Wert des walk o{Winkel ist vom Phasenanpassungswinkel" abhangig:
walk o = 0
fur = 0; 90
walk o = max. fur = 45
Deshalb ist die genaue Messung von deff und 2 sehr s hwierig, und die Werte
sind teilweise ni ht sehr gut bekannt.
4. Optimales Fokussieren fur die 2. Harmonis he

Man mu einen Kompromi zwis hen der optimalen We hselwirkungslange

und der Intensitat nden, d.h. die optimale Brennweite fur die Fokussierung
wahlen (vgl. Abbildung 2.7)
Dur h die beugungsbedingte endli he Breite des Strahlenbundels ergibt
si h eine Ri htungsverteilung von k{Vektoren und damit eigentli h au h
eine Verteilung von Phasenanpassungswinkeln . Der Strahl sollte si h
innerhalb der tolerierbaren Phase ktol benden (vgl. S. 10).
16
... Strahltaille
.....
.
...
.
.
.
.
........................................
.
..........................................................
.. ..
.. .
..
..........................................................
.
............................................
..
....
..
(b)
... Strahltaille
.....
.
...
.
.
.
.
..................................
....
.. ... .............................................
... .. .....................................
..........
..
....................................
..
.....
.
(a)
In Skizze (a) ist sowohl die Brennweite der Linse als au h die We hselwirkungslange klein, man hat aber eine hohe Intensitat des Bundels im Medium. In Skizze (b)
ist die We hselwirkungslange (dur h Variation der Linsenbrennweite) vergroert, was eine
Verringerung der Intensitat na h si h zieht.
Abbildung 2.7:
5. Spektrale Bandbreite
Na h der Fourier{Theorie mu bei ultrakurzen Impulsen (ps oderfs) eine breite spektrale Verteilung vorhanden sein7 . Wenn man nun einen sol hen Impuls
frequenzverdoppelt, werden nur die Fourier{Komponenten verdoppelt, die innerhalb von ktol liegen. Deshalb gilt die Faustregel: je kurzer die Impulse,
desto kleiner mu au h die Kristallange sein.
6. Verdopplung in Gasen
Wie bereits erwahnt wurde erfordert die Summenfrequenzerzeugung einen Kristall, der ni ht inversionssymmetris h ist. Diese Bedingung ergibt si h aus der
Theorie nur in der Dipolnaherung. In Gasen, die im zeitli hen Mittel si her inversionssymmetris h sind, kann aber au h SHG (Se ondHarmoni Generation)
beoba htet werden, weil in der Quadrupolnaherung die Bedingung ni ht mehr
erforderli h ist.
2.3.0.2 Anwendungen

Erzeugung neuer Frequenzen im si htbaren Frequenzberei h, bzw. UV

Impulsdauermessung (z.B. bei fs-Impulsen)
In der zeitau osenden Ultrakurzzeitspektroskopie (fs-Spektroskopie) kann man
(heute) keine Elektronik einsetzen, da die elektronis hen Bauteile zu langsam
sind. Deshalb setzt man sog. Korrelationsverfahren ein. Als Beispiel soll hier
die Impulsdauermessung mittels Autokorrelation erlautert werden. Bei diesem
Verfahren teilt man den Laserstrahl (-puls) auf und verzogert einen Impuls um
eine einstellbare Zeit = l . Dana h uberlagert man die beiden Strahlen in
einem KDP{Kristall (vgl. Abbildung 2.8)
Der Kristall wird dabei so orientiert, da die Phasenanpassung nur dann erfullt
ist, wenn si h beide Strahlen uberlagern8. Die Intensitat der zweiten Harmonis hen I2! ergibt si h als Korrelationsfunktion9 der beiden uberlagerten Intensitaten I! (t) und I! (t + ):
I2! ( ) /
I! (t) I! (t + )dt
Ein ps{Impuls hat eine Frequenzbreite ' 1THz !

Die Uberlagerung
der beiden Strahlen ist notig, da die Phasenanpassung ni ht mit parallel zueinander ausgeri hteten Wellenvektoren (wie implizit in Abs hnitt 2.2 angenommen wurde) eingestellt
wird, sondern die unters hiedli hen Ri htungen der einfallenden Laserstrahlen beru ksi htigt werden.
Hier gilt somit bei Phasenanpassung k2H = kL1 + kL2 . Es ist also gewahrleistet, da eine zweite
Harmonis he nur dann erzeugt werden kann, wenn Laserstrahlung aus beiden Ri htungen glei hzeitig
im ni htlinearen Kristall eintrit.
9 vgl. Anleitung zum FoPra{Versu h Optis he Oberwellen
7
2.4. PARAMETRISCHES MISCHEN
17
......
......... ............
.
.
.
......
.....
...........................................
..
..
..
..........
.....l..........
..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
. . ..........
.
........ ....... .... .... .... .... .... .... .... .... .... ...... ...................... ..... .... .... .... ....
.
.
..... ..
Laser
....... ..
.....
..
....... .. .....
..
..
....... ..
........ ...... .... .... .... .... .... ..................... ..
.. . .
.......
.
.. ..
.. ..
.. .. ............
.......... ...
.
.
.
.
.
.
.
...
........ .. .....
..
............ ......
.... ... ................................
.
.
.
.
.
KDP{Kristall
............. ... ... ..
.
kL1 ............ ......k.... L2
.... ... ..
.. ... ..
. ............ k2H
.. ... .
Detektor ........... ....................
.............. ..
... .........
...........
Abbildung 2.8:
S hematis her Aufbau zur Impulsdauermessung mittels Autokorrelation
Die Intensitat der zweiten Harmonis hen hangt also von der Verzogerungszeit
ab. Mit man nun bei vers hiedenen Werten von , so kann man I! (t) bei
vers hiedenen Zeiten "abtasten\. Wenn man nun no h Annahmen uber die Impulsform (z.B. gauformig) ma ht, so kann man aus dem Verlauf von I2! ( ) die
Impulsdauer bestimmen.
Untersu hung von Grenz a hen

Au h an Medien (z.B. Glaser, Flussigkeiten) mit Inversionssymmetrie kann
Summenfrequenzerzeugung zur experimentellen Untersu hung verwendet werden. Zum Beispiel ist in Silizium 2 = 0, aber an der Ober a he treten dur h
Symmetriebre hung zusatzli he Eekte auf, die ein endli hes 2 ergeben. Deshalb kann man bei Re exion eines Laserstrahls an einer Grenz a he au h die 2.
Harmonis he beoba hten.
2.4 Parametris hes Mis hen

Beim parametris hen Mis hen werden zwei Frequenzkomponenten (!1 und !2) in
den ni htlinearen Kristall eingestrahlt, wobei eine dritte Frequenzkomponente (!3 =
!1 !2 ) erzeugt wird. Dieser Eekt wird im allgemeinen dazu benutzt, ein Signal
der Frequenz !1 mit einem starken Laserstrahl der Frequenz !2 zu mis hen und
so auf die Frequenz !3 zu konvertieren. Fur die Wellenvektoren der eingestrahlten
Komponenten gilt k3 = k1 k2 + k. Fur die drei Komponenten E1 , E2 und E3
mu die ni htlineare Wellenglei hung (1.21) erfullt sein. Unter den Annahmen, da
nur s hwa he Konversion auftritt, so da E1 und E2 ohne Verluste propagieren,10
10
Dies ist bei hinrei hend kleinen Intensitaten errei hbar
18
mu nur die Glei hung fur die dritte Komponente E3 betra htet werden.11
E3 n3 E3 i !3
d E E eikx
+
=
x
t
2 n3 eff 1 2
Fuhrt man hier wieder t0 = t xv mit v = n 3 und x0 = x ein, so kann diese Glei hung
wie folgt ges hrieben werden:
E3 i !3
=
d E E eikx
x0 2 n3 eff 1 2
Lost man diese Glei hung analog zur Glei hung (2.4), so erhalt man12
d2
I I l2
(2.17)
I3 / eff
n2 1 2
bei Phasenanpassung. Hieraus erkennt man die Bilinearitat der erzeugten Strahlungsintensitat.
2.4.0.3 Anwendungen
1. Optis her Bildwandler
Bei einem optis hen Bildwandler wird IR{Strahlung mit einem Laser "ho hkonvertiert\.
2. Optis he Glei hri htung
Es handelt si h hierbei um Dierenzfrequenzerzeugung fur !1 = !2 . Bei diesem
Proze tritt ein Glei hfeld auf, d.h. es entsteht eine Spannung an dem ni htlinearen Medium.
3. Erzeugung dur hstimmbarer IR{Strahlung
Dur h Dierenzfrequenzerzeugung der Strahlung zweier Farbstoaser kann
dur hstimmbare IR{Strahlung erzeugt werden.
4. S hnelle optis he Vers hlusse (parametri light gate)
Es hangt von der Phasenanpassung uber k ab, ob Summen- oder Dierenzfrequenzerzeugung eintritt. Im allgemeinen mu bei den hier bes hriebenen Prozessen
nur eine Komponente der eingestrahlten Strahlung koharent sein, die zweite darf inkoharent sein.
2.5 Parametris he Verstarkung und -Oszillator

2.5.1
Stimulierte parametris hen Verst

arkung
Werden in einen optis h ni htlinearen Kristall zwei optis he Signale, zum einen eine
starke Pumpstrahlung und zum anderen ein s hwa hes Signal eingestrahlt, so kann
das s hwa he Signal dur h einen Dierenzfrequenzproze unter Erzeugung eines "idler\{Signals ("Faulenzer\) verstarkt werden. Aufgrund der Energieerhaltung ist es
hierfur Voraussetzung, da die Pumpfrequenz uber der Signalfrequenz liegt. Fur !i
gilt dann:13
!i = !p !s
Die Glei hung gilt fur Summenfrequenzerzeugung.
Diese Beziehung erhalt man au h fur Dierenzfrequenzerzeugung.
13 Die verwendeten Indizes stehen f
ur Pump, Signal und Idler
11
12

2.5. PARAMETRISCHE VERSTARKUNG
UND -OSZILLATOR
19
Mit der bereits mehrfa h angewandten Parametertransformation t0 = t xv und x0 = x

lautet die ni htlineare Wellenglei hung (1.21)
i !s
Es
=
d E E eikx
(2.18)
x0
2 ns eff p i
i !i
Ei
=
d E E eikx
(2.19)
x0
2 ni eff p s
Ep
i !p
d E E e ikx
(2.20)
=
x0
2 np eff s i
Dierenziert man nun die Glei hung (2.18) und setzt die Gei hungen (2.19) und (2.20)
hier ein, so ergibt si h

!s d2eff !p 2
2 Es
i2kx !i jE j2 E + ik Es
=
j
E
j
E
e
(2.21)
i
s
p
s
x02
4ns 2 np
ni
x0
Unter der Annahme, da jEp j jEi j gilt, was im Experiment praktis h immer erfullt
ist, kann man Glei hung (2.21) als
!!
E
2 Es
= s i d2 jE j2 E + ik 0s
(2.22)
x02 4ns ni 2 eff p s
x
0
s hreiben. S hreibt man Es = jEs jei(k=2)x , so lat si h die Glei hung (2.22) vereinfa hen zu:

2
!s !i 2
2 jEs j
2 k
jEs j = 0
d
j
E
j
p
x02
4ns ni 2 eff
4
Diese Dierentialglei hung wird dur h sinh( x0 ) und osh( x0 ) mit

!s !i 2
k 2
2
2
=
(2.23)
d jE j
4ns ni 2 eff p
4
gelost. Fur die Intensitaten des Signals und des Idlers gilt also:
!n
Is (x0 ) = Is (0) osh2 ( x0 ) + s i Ii (0) sinh2 ( x0 )
(2.24)
!i ns
!n
Ii (x0 ) = Ii (0) osh2 ( x0 ) + i s Is (0) sinh2 ( x0 )
(2.25)
!s ni
Gilt x0 1, so folgt osh2 ( x0 ) 21 e2 x sinh2 ( x0 ). Das Signal und der Idler
wa hsen exponentiell in ihrer Intensitat, es kommt also zur stimuliert parametris hen
Verstarkung.
Die Verstarkung bri ht zusammen, wenn die Bedingung jEp j jEi j aufgrund des
Energiesatzes ni ht mehr erfullt ist. In diesem Fall kann der erste Term in der e kigen
Klammer in Glei hung (2.21) ni ht verna hlassigt werden.
Im Grenzfall kleiner Intensitaten ( x 1) kann osh x 1 und sinh x x
ges hrieben werden. Somit ergibt si h fur die Glei hungen (2.24) und (2.25):
!n
Is (x0 ) = Is (0) + Ii s i 2 x02 IP x02
!i ns
!i ns 2 02
0
Ii (x ) = Ii (0) + Is
x IP x02
!s ni
Zusatzli h zu den angegebenen Termen kann au h parametris he Fluoreszenz (siehe
2.5.2) auftreten.
Die Abstimmung von !s und !i kann zum einen wie im Abs hnitt 2.2 dur h
Veranderung von m (angle{tuning) oder dur h Temperaturveranderung bei m =
90 (optimales deff ) erfolgen.
Die stimulierte parametris he Verstarkung wird in der Praxis dur h vers hiedene
Anfangsbedingungen errei ht:
0
20

ENP{"equivalent noise input\: Das Signal und der Idler bauen si h aus dem
Quantenraus hen
auf. Dies wird im Abs hnitt 2.5.2 ausgefuhrt.
Parametris her Verstarker: Hier wird ein deniertes Eingangssignal verwendet.
Optis h parametris her Oszillator (OPO): Das Signal, der Idler oder beide
reproduzieren si h dur h eine geeignete Resonatoranordnung selbst. Die Oszillation des OPO baut si h beim Start, wie bei ENP, dur h Quantenraus hen
auf.
Beispiel Verwendet man in LiNbO3 eine Pumpwellenlange von p = 0:53m und

benutzt ein Signal der Wellenlange s = i = 1:06
m (ns = ni = np ), so ergibt
p
si h ein maximales von max [ m 1 = 1 10 4 Ip [W= m2 . Benutzt man eine
W , erhalt man
Pumpquelle der Intensitat Ip = 108 m
2
max = 1 m 1 .
2.5.2
Spontane parametris he Fluoreszenz
Bei der spontanen parametris hen Fluoreszenz beoba htet man, na h dem Dur hgang
eines Laserstrahls der Frequenz !p dur h einen ni htlinearen Kristall, spontan emittierte Strahlung der Frequenzen !i und !s . Hierbei gilt der folgende Zusammenhang
zwis hen den Frequenzen:
!i + !s = !p
ki + ks kp
Klassis h ist dieser Proze bei Abwesenheit einer zweiten eingestrahlten Frequenz !i
oder !s ni ht erklarbar. Betra htet man die Felder quantenme hanis h (siehe Anhang
A), so kann man die spontane parametris he Fluoreszenz auf die Nullpunkts hwankung des elektromagnetis hen Feldes zuru kfuhren.
Ar{Laser
Abbildung 2.9:
!p
LiNbO3

!i !s
!p
XXX
XX
X
Experiment zum Na hweis der spontanen parametris hen Fluoreszenz
Dierenziert man die Glei hung (A.26) na h der Zeit, so ndet man
dni
np )
/ np (ns + 1) = ( |np{zn}s + |{z}
dt
stimuliert spontan
Wird nur ein Pump{Feld eingestrahlt (d.h. ni = ns = 0), so gilt:
n_ i
n_ s
/ np
/ np
Hierfur ist allerdings die Phasenanpassung (siehe Abs hnitt 2.2 auf Seite 11 .) eine
ents heidende Voraussetzung.
Aus der Ableitung der Formeln (A.20) und (A.21) wird klar, da es keine spontane
parametris he Summenfrequenzerzeugung geben kann. Aus diesem Grund realisiert
man optis he S halter au h mit Hilfe der Summenfrequenzerzeugung (siehe Abs hnitt
2.4 auf Seite 17), da hier das Raus hen, wel hes dur h spontane parametris he Fluoreszenz entsteht, fehlt.
21

UND -OSZILLATOR
2.5.3
Optis h Parametris her Oszillator
Wird der ni htlineare Kristall in einen Resonator eingebaut, der eine Ru kkopplung
von Signal oder Idler (oder au h beide) bewirkt, spri ht man von einem optis h parametris hen Oszillator. In einen parametris hen Oszillator strahlt man gewohnli h nur
die Pump{Komponente ein. Das Signal und der Idler bauen si h wie bei der spontanen
parametris hen Fluoreszenz aus den quantenme hanis h bedingten Nullpunkts hwankungen auf. Soll der parametris he Oszillator im stationaren Betrieb laufen, mu si h
Rs , Ri ho h,
aber < 1
Rs , Ri
1
!p
Laser
hhhh
h
(
((((
Rp 0
Abbildung 2.10:
(
(
(((
(
hhhh !p , !s , !i
h
h
ni htlinearer
Kristall
Rp 0
S hematis her Aufbau eines parametris hen Oszillators
die Feldverteilung im Resonator bei jedem Umlauf selbst reproduzieren. Werden Signal und Idler an einer Stelle z im Resonator dur h den Vektor

Es e iks z
Ei eiki z
bes hrieben, so konnen die einzelnen Komponenten des Resonators dur h Matrizen
bes hrieben werden. Die Matrix des ni htlinearen Kristalls ergibt si h aus der Losung
der Glei hungen (2.18) - (2.20):

e i(ks +k)l osh( l)

iei(ki +k)l sinh( l)
ie i(ks +k)l sinh( l)

ei(ki +k)l osh( l)

Rs 0
0 Ri
Die Spiegel des Resonators werden dur h Matrizen der Form R0s R0i reprasentiert.
Der Einfa hheit halber nehmen wir an, da die beiden Spiegel zum einen identis h
sind und zum anderen direkt auf dem ni htlinearen Kristall sitzen (z.B. aufgedampft
sind). Das Problem, einen si h selbst reproduzierenden Feldverlauf im Resonator zu
nden, reduziert si h somit darauf, die Eigenwerte und Eigenvektoren der Matrix
M=
Rs 0
0 Ri
=

e iks l osh( l)
ieiki l sinh( l)
Rs2 e iks l osh( l)

iRs Rieiki l sinh( l)
ie iksl sinh( l)
eiki l osh( l)
iRs Ri e iks l sinh( l)

Ri2 eiki l osh( l)
(2.26)
zu nden. Hier wurde Phasenanpassung (k = 0) angenommen.
Lost man nun fur M die Eigenwertglei hung, so erhalt man die Oszillationsbedingung fur den parametris hen Oszillator:
(R2 osh( l)e 2iks l 1)(R 2 osh( l)e2iki l 1) = R2 R 2 sinh2 ( l)e2i(ki ks )l (2.27)
s
s i
Aus der Glei hung (2.27) kann man erkennen, da der minimale S hwellwert t genau
dann errei ht wird, wenn die beiden Faktoren auf der linken Seite reell und positiv
22
sind. Dies wird errei ht, wenn die folgenden Bedingungen erfullt sind:
s + 2ks l = 2m
i + 2ki l = 2n
(2.28)
(2.29)
Hierbei sollen m und n naturli he Zahlen sein und es soll

2 = r e2is;i
Rs;i
s;i
(2.30)
mit rs;i 2 R gelten. Die Glei hungen (2.28) und (2.29) sind aquivalent zu der Bedingung, da sowohl das Signal, als au h der Idler, longitudinale Moden des Resonators
sein mussen.
Je na h dem, ob die si h Ru kkopplung nur auf das Signal oder den Idler oder auf
das Signal und den Idler bezieht, unters heidet man zwis hen einfa h (z.B. Ri ' 1;
Rs = 0) und zweifa h (Ri ' Rs ' 1) resonanten Oszillatoren.
2.5.3.1 Einfa h resonanter Oszillator

Q
Q
!p
Q
Q
ni htlinearer Kristall
Q
QH
HH-H
HHRHj
Q
S
HH k1
HH
k2
kpHHH
H
!1
Q
S Q
S QQ
Q
Hier ist der s hematis he Aufbau eines einfa h resonanten parametris hen
Oszillators mit ni htkollinearer Wellenvektor{Geometrie gezeigt. Die Indizes 1 und 2 beziehen
si h auf das Signal, bzw. auf den Idler, je na h dem, wel he Komponente resonant in den
Oszillator eingekoppelt wird.
Abbildung 2.11:
Wie aus der in Abbildung 2.11 dargestellten Anordnung eines einfa h resonanten
Oszillators ersi htli h wird, kann in der Glei hung (2.27) R2 = 0 gesetzt werden.
Somit ergibt si h hier die S hwellwertbedingung fur Selbsterregung zu
R12 osh( t l)e 2ik1 l = 1
(2.31)
Die Glei hung lat si h in eine Phasenbedingung (2.32) und eine Amplitudenbedingung (2.33) zerlegen:
1 k1 l = m
r1 osh( t l) = 1
(2.32)
(2.33)
Gilt r1 1 , so lat si h die Amplitudenbedingung (2.33) als
pp
t l = 2 1 r1
(2.34)
s hreiben.
Zum Einsetzen der parametris hen Oszillation mu t l groer sein als in Gl. (2.34)
angegeben, d.h. es werden hohere Pumpintensitaten benotigt. (siehe Gl. (2.26))

UND -OSZILLATOR
23
2.5.3.2 Zweifa h resonanter Oszillator

Beim zweifa h resonanten parametris hen Oszillator ist der Resonator sowohl auf das
Signal als au h auf den Idler abgestimmt. Es mussen also die Phasenbeziehungen
(2.28) und (2.29) erfullt sein. Setzt man dies in die Glei hung (2.27) ein, so erhalt
man
(rs + ri ) osh( t l) rs ri = 1
(2.35)
Fur rs , ri 1 gilt
p
(2.36)
t l = (1 rs )(1 ri )
Benutzt man hier die Denition von (Glei hung (2.23)) und dru kt die Amplitude
des Pumpfeldes du h die Intensitat aus, so ergibt si h als S hwellwertintensitat der
Selbsterregung
s
1 "0 n2p
jE j2 = 2 1
Ip;t =
2 0 p
0
3=2
1
"0
1=2
ns ni np (1 rs )(1 ri )
!s !i l2 d2eff
24
Kapitel 3
Selbstfokussierung und
Selbstphasenmodulation
3.1 Ni htlinearer optis her Bre hungsindex
Hier sollen optis he Eekte betra htet werden, die mit einer ni htlinearen Veranderung des Feldes bei der Frequenz der eingestrahlten Welle verbunden sind. Die Suszeptibilitat zweiter Ordnung kann hierzu keinen Beitrag liefern, da sie entweder in
einer Frequenzverdopplung (Erzeugung der zweiten Harmonis hen) oder in eine Aufspaltung der eingestrahlten Frequenz (spontane parametris he Fluoreszenz, bzw. optis h parametris her Oszillator) eingeht. Erst bei der Suszeptibilitat dritter Ordnung kann die dielektris he Polarisation mit der Frequenz des eingestrahlten Feldes
(!L = !L !L + !L) oszillieren. D.h.
PNL (!L) = 3 E (!L)E (!L )E (!L )
Somit gilt fur die Dielektrizit
p atskonstante " und den ni htlinearen optis hen Bre hungsindex n2 mit n = ":
(3.1)
" = "1 + "2 hE Ei
| {z }
/IL
n = n1 + n2 hE Ei
(3.2)
"
1
Hierbei gilt n2 ' 2 n21 .
3.1.1
Me hanismen
3.1.1.1 Thermis h
Es ist mogli h, die Intensitatsabhangigkeit des Bre hungsindexes dur h eine tempe
raturabhangige Anderung
zu bes hreiben:
dn
(3.3)
n = n1 + T
dT
Um also Selbstfokussierung zu erhalten, mu ddTn < 0 gelten1 . Anderenfalls ( ddTn >
0) kommt es zur Defokussierung. Bei der Selbstfokussierung wird das Medium dur h
den einfallenden Laserstrahl erwarmt. Die Erwarmung des Mediums dur h einen w{
Laser kann dur h folgende Glei hung bes hrieben werden:

T
n0 A20 (r; z )
1
r
+
=0
(3.4)
r r r
8
1
siehe 3.2
26
KAPITEL 3. SELBSTFOKUSSIERUNG UND -PHASENMODULATION
wobei der Absorptionskoezient, die thermis he Leitfahigkeit und A0 die Amplitude des elektris hen Feldes sind. Auerdem wurde in Glei hung (3.4) die thermis he
2
Diusion verna hlassigt ( zT2 ' 0). Na h Glei hung (3.4) ist die, fur die Groe der
Intensitatsabhangigkeit, ents heidende Materialkonstante der Absorptionskoezient
. Dur h die Abs hwa hung des Laserstrahls wird die We hselwirkungslange, also die
Lange, auf der der ni htlineare Bre hungsindex wirkt, beein ut:

Stark absorbierendes Medium (dunne thermis he Linse): NL-Eekt nur in einer
dunnen S hi ht der Di ke 1 . Dana h ist das Medium praktis h wieder linear.
S hwa h absorbierendes Medium (di ke thermis he Linse): im ganzen Medium
tritt Selbstfokussierung auf.
Die A nderung des Bre hungsindexes mit der Temperatur besteht aus zwei Teilen:

dn
n d
n
+
=
dT
T
T dT
(3.5)
Dabei
ist die Di hte des Materials. Fur die einzelnen Summanden gilt:

n
: die Molekulpolarisation andert si h aufgrund der Vers hiebung
der
T
n > 0.
Absorptionsbander mit der Temperatur. Meist gilt T

: (meist < 0) Ausdehnung des Mediums mit der Temperatur
T
dn < 0, jedo h kann bei sehr kurzen Li htpulsen2 transiente SelbstIm allgemeinen ist dT
dn < 0 gilt. Die Temperaturandefokussierung auftreten, au h wenn im Glei hgewi ht dT
rung kann dann wie folgt genahert werden:
T I
=
t p
(3.6)
Dabei ist p die spezis he Warmekapazitat und I die Intensitat des Lasers. In diesem
speziellen Fall gilt dann :
n =
dn
T
dT
'
dn
IL t < 0
dT p
(3.7)
3.1.1.2 Elektrostriktion
Wird eine elektromagnetis he Welle auf eine Probe eingestrahlt, so wird sie von der
Kraft, die das elektris he Feld auf das Probenmaterial ausubt zeitli h oszillierend
nderung der Di hte und somit der Dielekverformt. Diese Verformung bewirkt eine A
trizitatskonstante " der Probe.
3.1.1.3 Optis her Kerreekt

In Flussigkeiten, die anisotrope Molekule enthalten, dominiert in der Regel der Beitrag dieser Molekule zur dielektris hen Suszeptibilitat dritter Ordnung. Hier soll angenommen werden, da die betra hteten Molekule Rotationssymmetrie besitzen. Die
molekulare Polarisierbarkeit sei ? bzw. k , je na h der Orientierung der Rotationsa hse zum angelegten Feld. S hliet das angelegte Feld mit der Rotationsa hse den
Winkel ein, so ergibt si h die potentielle Energie des Molekuls zu
1
U ()
= pE
2
2
ur Impulsdauern, die kleiner als die thermis he Diusionszeit Dif f: =
P Dif f: , d.h. f
p a2 >
3
10 s sind.
4
27

3.2. SELBSTFOKUSSIERUNG VON LICHTBUNDELN

"0
k jEj os()êk + ? jEj sin()ê? jEj os()êk + jEj sin()ê?
2

"0 2
=
j
Ej k os2 () + ? sin2 ()
(3.8)
2
Hierbei sind êk und ê? Einheitsvektoren parallel bzw. senkre ht zur Rotationsa hse
des Molekuls. Im thermis hen Glei hgewi ht ist die Winkelverteilung der Molekule
dur h f () gegeben:
f ()
= R
0
'
'
e U ()=kT
e U ()=kT 2 sin() d
Ej ( ) os2 () +
1 1 + "20 jkT
?
?
k
Ej ( + 2 )
4
1 + "60 jkT
?
k

1
"0 hE Ei (k ? )
2
1+
(3 os () 1)
4
2 kT
3
(3.9)
EEi 1 angenommen. Mit dieser Winkelverteilung ergibt si h die

Hierbei wurde hkT
resultierende dielektris he Polarisation entlang der Ri htung des angelegten Feldes
zu:
jP j
= "0 N
Z
= "0 N
(jEjk os2 () + jEj? sin2 ())f ()2 sin() d
jEj (k +32? ) + 452"kT0 jEjhE Ei(k ? )2
Hieraus erkennt man dur h einen Verglei h mit (3.1), da

( + 2?)
"1 = 1 + N k
3
2N"0
"2 =
( ? )2
45kT k
gilt.
(3.10)
(3.11)
3.1.1.4 Elektronis her Beitrag

Dur h das eingestrahlte elektromagnetis he Feld werden die Elektronenhullen der
Atome der Probe deformiert. Hierbei kommt es zur Induktion eines Dipolmoments.
Die Groe des induzierten Dipolmoments ist von der Starke des eingestrahlten elektris hen Feldes abhangig. Man erhalt analog zur Herleitung des optis hen Kerreektes
eine ni htlineare dielektris he Suszeptibilitat, die von der Intensitat des eingestrahlten
Feldes abhangt.
3.2 Selbstfokussierung von Li htbu

ndeln
Der Eekt der Selbstfokussierung bzw. der Selbstdefokussierung lat si h physikalis h
intuitiv ohne groere S hwierigkeiten verstehen. Der optis he Bre hungsindex ist, na h
Glei hung (3.2), von der Intensitat des einfallenden Li htes abhangig:
1
n = n0 + n2 hE 2 i = n0 + n2 jE j2
2
Die Dierenz zum linearen optis hen Bre hungsindex ist also proportional zur lokalen
Intensitat des Li htes.
n = n2 hE 2 i / I (r)
28
Da das einfallende Laserbundel i.a. eine gauformige Intensitatsverteilung, senkre ht

zur Ausbreitungsri htung im Ortsraum (Abb. 3.1), aufweist, wirkt das ni htlineare
Material als Sammel- bzw. Zerstreuungslinse, je na h dem, ob n2 > 0 oder n2 < 0
gilt. Wenn n2 > 0 gilt, ist beim Dur hlauf des Li htbundels dur h das ni htlineare
r ......
ni htlineares Medium (n2 > 0)
... ....
..................................................................
.. .........
..
..........
..
..
.. ...............................................
.....
.........
.
.
..
.
.
. ..
.
. ........................................................................
.... ...
...
.
.
.
.
.
0
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
...
.................................................. . .......... .
...
...
... ..
.. .................................................. ...
.
..
.
.
.
.
.
.................
.
.
.
.
.
I
(
r
)
.
.
.
.. .. ...........................
..
.
...
..
.......
... ...........................................................
.. ..............
..................................
.. ....
....
Selbstfokussierendes Li htbundel: Auf der linken Bildseite ist der radial gauformige Intensitatsverlauf des Li htbundels aufgezei hnet. Auf der re hten Seite ist
die Krummung der Phasen a hen zu sehen. Da die Strahlbegrenzung\ senkre ht auf den
Phasen a hen steht, kommt es zu dessen Krummung"und damit zur Selbstfokussierung des
Li htbundels. Die Bundeltaille (Fokus) bendet si h auerhalb des Mediums, man spri ht
also von s hwa her Selbtfokussierung.
Abbildung 3.1:
Medium die Phasenges hwindigkeit der Welle im Bundelzentrum aufgrund der hoheren Intensitat geringer. Hierdur h kommt es zu einer Krummung der Phasen a he. Da
der Wellenvektor k immer senkre ht zur Phasen a he steht, kommt es s hlieli h zur
Eins hnurung des Li htbundels (siehe Abb. 3.1). Fur n2 < 0 wird die Phasen a he
genau entgegengesetzt gekrummt, was zu einer Defokussierung des Li htbundels fuhrt.
Man unters heidet zwis hen s hwa her und kataI(r)
strophaler Selbstfokussierung, je na h dem, ob der Fokus innerhalb oder auerhalb des Mediums liegt. Auerdem dierenziert man bei der Selbstfokussierung
zwis hen "large s ale self fo ussing\ und "small s ale self fo ussing\, je na h dem, ob bei der Selbstfokussierung
das gesamte Bundel oder nur Bundelteile
r
beteiligt sind. Voraussetzung dafur, da "small s ale
fo ussing\ auftreten kann, ist eine IntensitatsverAbbildung 3.2: Li htb
undel self
teilung
des Li htbundels mit mehreren Maxima (siemit mehreren Maxima
he Abb. 3.2). Eine sol he Intensitatsverteilung kommt
z.B. dur h Streuung an kleinen Teil hen (z.B. Staub), Fresnelbeugung an Blenden
oder den Einsatz eines Lasers im Multimode{Betrieb zustande.
3.2.1
Theorie
Um den Eekt der Selbstfokussierung weiter zu analysieren, betra hten wir die ni htlineare Wellenglei hung (1.11) ohne die Naherung ebener Wellen, so da Ableitungen
in transversaler Ri htung beibehalten werden:
2
2P
NL
4E "2 tE2 = 21" t
2
0
Setzt man hier die ni htlineare dielektris he Polarisation dritter Ordnung ein, so erhalt
man:
2
2
4E "2 tE2 n1 2n2 t 2 jEj2 E = 0
(3.12)
29

Propagiert das Li htbundel in z {Ri htung und ist es in x{Ri htung polarisiert, so
kann man die eingestrahlte elektromagnetis he Welle als

E = 1 E (r)ei(!t
2
kz) + : :
êx
s hreiben. Die Wellenzahl k kann hier als k = n!

ges hrieben werden. Nimmt man
an, da E (r) si h im Verglei h mit eikz nur langsam andert und man aufgrund dessen die zweite Ableitung der Amplitude verna hlassigt3, so ergibt si h s hlieli h fur
Glei hung (3.12):

|
2
2
+
E
x2 y2
{z
}
=: r2t
2ik
E n2 k2 2
jE j E = 0
+
z
n1
(3.13)
Fur n2 = 0 bes hreibt diese Glei hung genau die Propagation eines Li htstrahls
in einem linearen, transparenten Medium. Unter der Annahme, da das einfallende Li htbundel eine gauformige Intensitatsverteilung aufweist, kann man das Feld
beim Eintritt in das ni htlineare Medium wie folgt bes hreiben4 :
1
E (x; y; 0) = E0 exp

!
r2
2zmin 1
1+i 2
= E0 exp B

w02
kw0
r2
w02
zmin
1 i 2kw
02 C
A

zmin 2
1 + 2kw
20
(3.14)
Mit
w2 (z ) = w02
1+
2(z
zmin )
kwo2
2 !
kann man somit fur E (x; y; 0) mit d2 := w2 (0) s hreiben:
E (x; y; 0) = E0 exp
2z
r2
1 i min
2
d
kw02

(3.15)
zmin ein. Mit lat si h die GleiMan fuhrt hier den Fokussierungsparameter := 2kw
02
hung (3.14) als
r 2
E (x; y; 0) = E0 e ( d ) (1 i)
(3.16)
ausdru ken.
Allgemeine Losungen der Glei hung (3.13) konnen nur numeris h gefunden werden. Man kann jedo h das Verhalten des Li htbundels kurz na h dem Eintreten in
das ni htlineare Medium dur h geeignete Taylorentwi klungen untersu hen. Hierzu
werden zuna hst, dur h wiederholtes Anwenden der Glei hung (3.13), Formeln fur
die erste und die zweite Ableitung der eingestrahlten Intensitat gewonnen:

jE j2
E
E
i
E r2t E E r2t E
= E
+ E
=
z
z
z 2k
2 jE j2
1
(r2t E )(r2t E ) E r2t (r2t E )
=
z 2
4k2

n k2
+ 2 E jE j2 r2t E r2t (jE j2 E ) + : :
n

2
E e ikz
3 Hieraus folgt:
ikz '
2E
Ee
k
2
ik
2
z
z
4
siehe Anhang B
30
Entwi kelt man nun die Intensitat des Li htbundels an der z {A hse bis zum Term
zweiter Ordnung, so erhalt man s hlieli h:

2n2 k2 d2 2
jE (x = y
E0 + : : :
n
(3.17)
Die Quers hnitts a he A(z ) des Li htbundels ist ungefahr proportional zum Kehrwert
der Intensitat. Man erhalt also mit der Entwi klung (1 + x) 1 = 1 x + x2 + : : : :
= 0)j2
' E02
z
z2
1 + 4 2 + 2 4
kd k d
A(z ) ' A0 1 4
4 + 122 +
z2
z
+ 2 4 4 + 42
2
kd
kd
2n2k2 d2 2
E0 + : : :
n
Nimmt man an, da si h das Li htbundel auf einen Punkt fokussiert hat, wenn die
Quers hnitts a he A vers hwindet, so erhalt man fur die Selbstfokusierungslange zf :
zf =
1
kd2
q
2
P
P 1 +
(3.18)
Hier ist die gesamte eingestrahlte Leistung dur h
"0 nd2 2
E0
4
und die kritis he Leistung fur Selbtfokussierung dur h
P=
P =
"0 3 "0 2
=
2n2!2 n2 8
(3.19)
gegeben. Fur < 0 divergiert das eingestahlte Li htbundel (die Taille des gaus hen
Li htbundels wurde bereits vor dem Eindringen in das ni htlineare Medium dur hlaufen). In diesem Fall kommt es bei zf zur katastrophalen Selbstfokussierung, wenn die
eingestrahlte Intensitat die kritis he Leistung fur Selbstfokussierung P ubers hreitet.
Die kritis he Leistung fur Selbstfokussierung ist vom Bundeldur hmesser unabhangig.
3.2.2
Abs h
atzung der kritis hen Leistung
Die kritis he Leistung fur Selbstfokussierung kann man grob dur h eine zweite Methode abs hatzen. Hierzu betra htet man, da das einfallende Li htbundel der Beugung
unterworfen ist. Fur den Winkel B , um den der Strahl dur h die Beugung, an einer
kreisformigen Blende, aufgeweitet wird, gilt:
1:22
n0 d
mit dem "Halbwertsradius\ d des Li htbundels. Unter der Annahme, da si h der
Bre hungsindex
zwis hen dem Berei h innerhalb und dem Berei h auerhalb des Halwertsradius des Bundels sprunghaft um n = 21 n2 jE j2 andert, ist die Bedingung zur
Selbstfokussierung der Bedingung zur Totalre exion an der "Grenz a he\ des Bundels
analog. Die Bedingung lautet:
B =
n0
02
=
2
n0 + n
n ergibt si h 02 = 2n und somit:
sin t = os 0 ' 1
n0 =
Mit n0 +
n
1
1+n=n0
'1
n0
0 B )
n0
2n
n0
1n:22d
0
2
31

.. ...
.....
..............
.
.
....................
.
.
.
.
.
.
..B
.. ... ...........
.................................................................. .... .... .... ..... .... .
...
...
......
.
...
.........
.....
.
.
.
.
.
......
.....
..
...... ............... ....
.....
.
.
.
.
.
.
.
.
..
......... ...
.....
... .......... . ..... .........
.........................................0...........................................................................................
. . . . . . . . . .
... ... ... ... ... ... ... ... ... ...
................................................................
............. ...............
...........
............
...........
.... ..
.
Aufweitung eines
Li htbundels dur h Beugung
Abbildung 3.4:
Abbildung 3.3:
Ober a he
Re exion an einer
Aus der eingestrahlten Leistung folgt somit die kritis he Leistung fur Selbstfokussierung:
d2
1:2222
n "
)
P =
"
P = 0 0 jE j2
2
4
n2 8 0
Dieses Ergebnis unters heidet si h nur um einen Zahlenfaktor von dem in Glei hung
(3.19) erhaltenen Ergebnis. Es gilt also
P /
2
n2
Die kritis he Leistung fur Selbstfokussierung liegt typis herweise bei a. 104 W .
3.2.3
Selbstfokussierung von Laserimpulsen
Wird die Selbstfokussierung mit gepulsten Lasern veriziert, so ist ein Wandern des
Fokalpunktes ("moving fo i\) zu beoba hten. Dies ist auf eine zeitli he Verteilung der
Laserintensitat zuru kzufuhren (siehe Abbildung 3.5). Zu jeder momentanen Leistung
des Lasers gehort der entspre hende Wert von zf . Bei sehr kurzen Impulsen kann die
Bre hungsindexanderung der Intensitatsandeung ni ht mehr folgen (transiente Selbstfokussierung). Die Selbstfokussierung von fs{Li htimpulsen ist no h ni ht untersu ht
worden.
.
.......I (t)
..
............
..
.... .. .....
.
..
. . .
.. ....................... ... .........20
........ns
.........
. ..
.
..
.
.
.. .. ...
..
..
.. .. ....
..
.
.. .........
. . ...
...................................................................................................
.
l = zf
t
l > zf
Hier ist der zeitli he Verlauf eines Laserimpulses dargestellt. Es sind zusatzli h die Orte l einiger Selbstfokalpunkte, unter Beru ksi htigung der Glei hung (3.18) und
der endli hen Lebensdauer von n, qualitativ agegeben.
Abbildung 3.5:
Bei Laserpulsen ist es mogli h, da sie hinter dem Fokus in einem sehr eng begrenzten Bundel (der Radius liegt in der Groenordnung der Wellenlange) weiterpropagieren. Man spri ht hier von self trapping.
32
3.2.4
Anwendungen
3.2.4.1 S hwa he Selbstfokussierung

Die hier bes hriebenen ni htlinearen Medien konnen aufgrund ihrer selbstfokussierenden Eigens haft als Linse eingesetzt werden. Hierbei treten allerdings Linsenfehler
wie z.B. spharis he Abberation, Astigmatismus usw. auf. Mit der in Abbildung 3.6
nl. Medium
......................................................
.......................................
......................................................
Abbildung 3.6:
Blende
... ..
.. ..
.. ..
.
................................ .... .... .... ..... ...... .... ..................................... ....
..................................................
...............................................
................................ .... .... .... ..... ...... .... ..................................... ....
.. ...
.. ..
.. ...
Verwendung eines selbtfokussierenden Mediums als Linse mit Blende
gezeigten Anordnung ist die Ausgangsleistung hinter der Blende von der eingestrahlten Leistung abhangig. Liegt der Fokus genau in der Blende, so ist die transmittierte
Leistung T = Ptrans
Pin nahezu glei h Eins, wohingegen die transmittierte Leistung auerhalb dieses Falles kleiner Eins ist. Hier liegt es nahe, selbstfokussierende Medien als
ni htlineare S halter einzusetzen. Dies ges hieht hauptsa hli h zur passsiven Modenkopplung in Ultrakurzzeitlasern ("Kerr lens modelo king\). In einigen dieser Laser ist
der Laserstab glei hzeitig die Linse ("self mode lo king\) wie z.B. im Titan{Saphir{
Laser (puls 10fs).
Pout
...... T = Pin
1 ...... .... .... .... .... .... .... ..........................................
.......
....
..
.....
.....
.
..
.
.
.
..
..
.
.
.
.
.
....
T0 ... ............
..............
..
.............................................................................................
.
Pin
1.......... T = PPout
.................. in
................
..
...........
..
..........
..
.........
..
........
........
..
........
..
........
..
...
..
.............................................................................................
.
Pin
Hier ist die transmittierte Leistung des ni htlinearen S halters aus

Abb. 3.6 uber der Eingangsleistung aufgetragen.
Hier ist die transmittierte Leistung des ni htlinearen Leistungsbegrenzers aus Abb. 3.9 uber der Eingangsleistung aufgetragen.
Abbildung 3.7:
Abbildung 3.8:
Stellt man die Blende sehr weit vom selbstfokussierenden Medium auf, so ist das
Maximum der transmittierten Leistung fur Eingangsleistungen nahe bei Null errei ht.
Die transmittierte Leistung fallt also bei zunehmender Eingangsleistung ab, wodur h
man eine Vorri htung zur Leistungsbegrenzung ("intensity delimiter\) erhalt (siehe
Abb 3.9).
3.2.4.2 Katastrophale Selbstfokussierung

Kommt es zur katastrophalen Selbstfokussierung, kann die Feldstarke im Fokus so
gro werden, da sie einen dielektris hen Zusammenbru h bewirkt. Die dur h den dielektris hen Zusammenbru h auftretenden freien Ladungen bewirken eine Absorption
33
3.3. SELBST{PHASENMODULATION
nl. Medium
....................................
.....................
....................................
Abbildung 3.9:
Blende
... ..
... ..
.
.
.
.
.
.. . ..
................................ .... .... .... .... .... .... .... ............................................ ..............
.............................................
.............................................
............................... .... .... .... .... .... .... .... .............................................. ..............
........ ..
.. ...
.. ...
Verwendung eines selbtfokussierenden Mediums als Leistungsbergrenzer
der Energie des Li htbundels. Die transmittierte Intensitat hat den in Abbildung 3.10
abgebildeten Verlauf. Es kommt also zur Erzeugung einer s harfen Impuls anke.
. I (t)
.......
..
... .... ...
..
.
..
.
..
..
..
.
..
Isf ...... .... .... ........
..
. ....
..
.
..
. ..
..
.
...
.. ..... ...
................................................................................................
t
Zeitli her Verlauf der transmittierten Intensitat bei katastrophaler Selbstfokussierung im ni htlinearen Medium
Abbildung 3.10:
Benutzt man als selbstfokussierendes Medium ein Gas (z.B. CO2 ), so ndet bei
katastrophaler Selbstfokussierung im Fokus eine Umwandlung des Gases in ein Plasma
dur h dielektris hen Zusammenbru h statt. Die gesamte Vorri htung kann also als
Plasmas halter verwendet werden.
3.3 Selbst{Phasenmodulation
Dur h die Intensitatsabhangigkeit (n = n1 + n2 hE 2 i) des Bre hungsindexes kommt es
zu einer ni htlinearen Phasenanderung. Fur die propagierende Welle gilt
E = E0 ei(kx !t+)

!
!
2
mit der ni htlinearen Phasenanderung k = n!
= n1 + x , wobei = n2 hE (t)i x
gilt. Fur hohe Intensitaten ist also v < vphase (fur n2 > 0). Dur h diesen Eekt
erhalt man also eine Impulsverformung. Der Eekt der Impulsverformung wird hier
ni ht betra htet.
Man erhalt zusatzli h eine Frequenzmodulation. Wird eine Welle
0
E = E0 ei(kL l !L t+) mit = n2 ! L lhE 2 (t)i eingestrahlt, so ist die momentane
Frequenz dur h !mom = tges gegeben. Somit ist die Groe der Frequenzmodulation
dur h

! =
' k0 nl 1
t max t min L tp
gegeben.
Beispiel Fur einen Puls mit tp = 1ps und n ' 10
ergibt si h bei einer Lange

des Kristalls von l = 10 m eine Frequenzmodulation von 2 ! ' 300 m 1.
34
.
.......I (t)
..
..
.............. ...
..
.. ..... ...... ...
...
..
... . ............... x = 0
...........
.. ....
..
...
. ..
... ..
.
..
.
... .. ..... x > 0
.
.
.
...
...........
...
.
.
...
.. ........
......................................................................................................
.
t
Abbildung 3.11:
Verformung eines Impulses dur h Selbst{Phasenmodulation
Bewirkt die Frequenzmodulation einen Anstieg der Frequenz, so spri ht man von
positive
hirp\. Der Eekt der Frequenzmodulation kann mit einem Gitterspektro"meter gemessen
werden. Hierbei mit man I (!) = jE~ (!)j2 , wobei E~ (!) dur h
Z1
1
~
E (!) =
E (t)ei!t dt
2
1
gegeben ist.
3.3.0.3 Anwendung
Die Frequenzmodulation kann angewandt werden, um aus einer mono hromatis hen
Welle ein Kontinuum von Wellen vers hiedener Frequenzen zu erzeugen. Der Eekt
der Selbst{Phasenmodulation kann aber au h verwendet werden, um Impulse zu komprimieren (ursprungli h wurden Radarimpulse komprimiert). Eine Kompression um
den Faktor n in Verbindung mit einer dispersiven Laufzeitanderung entspri ht hierbei
einer Steigerung des Intensitatsmaximums um den glei hen Faktor n. In der Praxis
wird ein Signal zuna hst moduliert und dann komprimiert. Dur h Impulskompression wurde der Rekord5 (1986) bei den fs{Li htimpulsen errei ht (50fs ! 6fs). Der
maximal errei hte Kompressionsfaktor liegt bei a. 106.
Wird ein amplitudenmoduliertes Signal6 dur h eine Glasfaserleitung ges hi kt, so
ndet eine Konvertierung der Amplituden- in eine Frequenzmodulation des Signales dur h die hier bes hriebene Selbst{Phasenmodulation statt. Zur Ru kgewinnung
des amplitudenmodulierten Signals, kann das Signal uber ein Gitterpaar (anomale
Dispersion) aufgespaltet werden.
Bemerkungen
Die Dispersion ist ein reversibler Proze, d.h. das aus dem Gitterpaar erhaltene
Spektrum kann wieder in ein frequenzmoduliertes Signal umgewandelt werden.
Die Begrenzung der Impulskompression ist hauptsa hli h dur h Terme hoherer
(> 2) Ordnung der Dispersion bes hrankt. Hierdur h kann es im Experiment
notwendig sein, da das Gitterpaar zweimal dur hlaufen werden mu.
5 8fs: Knox et al., Appl. Phys. Lett. 46, 1120, (1985)

6fs: Fork et al., Appl. Phys. Lett. 12, 483, (1986)
4; 5fs 1996
6 Im Zeitbild erkennt man bei einem amplitudenmodulierten Signal eine Tr
agerwelle der Frequenz
!t , deren Amplitude mit der Modulationsfrequenz !m !t moduliert ist. Betra htet man dieses
Signal allerdings im Frequenzbild (dur h Fouriertransformation der Welle), so stellt man fest, da
hier nur Seitenbander der Frequenzen !t !m und !t + !m existieren. Das amplitudenmodulierte
Signal enthalt also keine Frequenzkomponente der Tragerfrequenz !t .
3.3. SELBST{PHASENMODULATION
35
verkurzter AM{Impuls
..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
Gitter ........... ..............................................................
..
.............. .. ..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
... .... .... .... .... .... .... .... .... .... ..
....................................................................................
... .
.. ..
AM{Impuls
FM{Impuls
...
...
.
....
.
.
...
.
.
.
.
.
.
.. ................................................................................
...
.
... .........
.... . .
.
. ....
Laser ...................... Glasfaser ................... .... ....
...................................................
...
.
.
Lange z.B. 500m
Verkurzung eines Impulses, dessen Amplitudenmodulation dur h die Benutzung einer Glasfaserleitung in eine Frequenzmodulation konvertiert wurde. Man wandelt
hierbei das frequenzmodulierte Signal wieder in ein amplitudenmoduliertes Signal um.
Abbildung 3.12:
Fur die Umwandlung2 des frequenzmodulierten Signals in ein amplitudenmoduliertes Signal ist dd!k2 auss hlaggebend, da hier festgelegt wird, wie "genau\
der Eekt, der zu Frequenzmodulation fuhrt, kompensiert wird. (Terme hoherer
Ordnung werden verna hlassigt.)
In der Faserkommunikation werden Materialien mit ni htlinearer Impulspropagation eingesetzt, weil so dem Auseinanderlaufen der Signalimpulse dur h Dispersion
in der Glasfaser entgegengewirkt werden kann. Man errei ht somit eine stationare
Impulsform (Solitonen).

Beispiel Bei einer gewuns hten Ubertragungsrate
von > 10 Gbit
s folgt p < 10ps.
Fur ideale Re hte kimpulse ist, aufgrund der groen spektralen Verteilung, der oben
bes hriebene Eekt des Auseinanderlaufens besonders gro.
36
Kapitel 4
Streuprozesse
4.1 Spontane Streuprozesse
Fuhrt man ein Streuexperiment an einem Medium dur h, erhalt man etwa das in
Abb. 4.1 skizzierte Spektrum. Fur das Zustandekommen dieses Spektrums sind die
.
...... Is
Stokes
Anti{Stokes
.....
... ... .....
.. .. ...
... ... ....
.. .. ... ..................... Rayleigh
Rayleigh{wing .....
....
... ... ...............
....
. . .
....
.. ... .....
.
.... .. .. ..
...
..
.. ....... ...... ...
................... Brillouin
...
.
.
.
.
.
.
.
.
... .. ....
. .... ......
... .
..
.
.
.
.
... ...... Raman ...
.
.
. .. .... .............. ....... .... ...... .... .... ................ .... ......
. ...
.
.
.
.
...
.. .
.
.........................................................................................................................................................................................................................................................................................!..
!L 10 1 : : : 1 m 1 102 : : : 103 m 1
Abbildung 4.1:
dritter Ordnung
Ergebnis eines Streuexperimentes an einem Medium mit Ni htlinearitaten
Me hanismen der Rayleigh-, Brillouin-, Rayleigh{wing und Ramanstreuung verantwortli h. Allen vier Me hanismen ist die Linearitat1 Is = NlIL
gemeinsam.
Bei der folgenden Untersu hung der Me hanismen werden wir uns fur die Groen
Streuintensitat, Linienbreite, Linienposition und Polarisation interessieren.
4.1.1
Rayleighstreuung
Die Rayleighstreuung tritt auf, wenn die mittlere freie Weglange l der Molekule in
der Probe, bzw. die Groe der Molekule klein im Verglei h zur eingestrahlten Wellenlange ist. In Flussigkeiten sind Temperatur- und damit Di hte uktuationen fur
die Rayleighstreuung verantwortli h. In Gasen ist bei hinrei hend kleinen Di hten
zudem no h die Streuung an einzelnen Molekulen, in Festkorpern die Streuung an
Phononen zu beru ksi htigen. Aufgrund der Uns harferelation ist die Linienbreite der
1
Hierbei ist der Streuquers hnitt, N die Teil henzahldi hte der Streuer, l die We hselwirkungslange und
der Raumwinkel, unter dem die Streuung beoba htet wird.
38
KAPITEL 4. STREUPROZESSE
gestreuten Welle in Flussigkeiten mit der Relaxationszeit der Di hte- bzw. Temperatur uktuation , in Festkorpern mit der Phononenlebensdauer korreliert. Es ergibt
si h2 :
1
(4.1)
R'

Die thermis hen Di htes hwankungen sind ortsfest und relaxieren dur h Warmeleitung, d.h. sehr langsam. Die Relaxationszeit hangt von der eektiven Groe der Fluktuationen und damit von der Streueometrie ab.
Bei Streuung an Quasiteil hen im Festkorper ist die Linienbreite dur h
R
2
k = ak2
p
(4.2)
gegeben3. Abbildung 4.2 zeigt eine sol he Streuung. Der Streuwinkel ist hierbei
dur h k = 2kL sin(=2) mit der Wellenzahl k des Quasiteil hens korreliert. Die Inten.......
............ ...
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
k ......
..
....L.......
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
............... ...
..
........ ..
.
k
.
.........
..
........
.
.......
..
ks ................. . ......
..........
Abbildung 4.2:
Streuung eines Photons an einem Quasiteil hen
sitat der gestreuten Strahlung ergibt si h zu4
IR /
(!
1
!L)2 + 2R
(4.3)
Die physikalis he Aussage der Abb. 4.2 ist, da das Streuexperiment (kL und ks ) die
Di hte uktuationen nahe dem eingestellten Wellenvektor k = ks kL analysiert, d.h.
die raumli he Fourierkomponente mit dem Wellenvektor k selektiert wird. (Amplitude
des Di htegitters mit der Wellenlange 2k )
Beispiel Fur CS2 ist a = 2 10

180 beoba htet man ein
4.1.2
3 m2 .
s
Unter einem Beoba htungswinkel von =

von = 2 1MHz .
Rayleigh{wing Streuung
Bei der Rayleigh{wing{Streuung handelt es si h um Streuung an Orientierungs uktuationen. Na h einigen Stoen der Gas- bzw. Flussigkeitmolekule andert si h die
Orientierung der anisotropen Molekule vollstandig. Die Zeit zur Umorientierung liegt
also in der Groenordnung der mittleren freien Flugzeit der Molekule und ist somit
wesentli h kurzer als die Relaxationszeit der Di hte- bzw. Temperatur uktuationen
bei der Rayleighstreuung. Die Linienbreite, die hierdur h verursa ht wird, ist also
wesentli h groer als die der Rayleighstreuung. Fur die Rayleigh{wing{Streuung gilt
R ist die halbe Halbwertsbreite des Impulses.
ist hierbei die Massendi hte, p die spezis he Warme und die Warmeleitfahigkeit.
4
siehe z.B. Landau, Lifs hitz - Lehrbu h der theoretis hen Physik Band 8 - Elektrodynamik der
Kontinua x120
2
39
4.1. SPONTANE STREUPROZESSE
eine, zur Glei hung (4.3) analoge, Glei hung. Na h Debye gilt fur die Zeit zur Umorientierung eines Molekuls
4a3
or '
3kT
Hier ist a der Radius des Molekuls und die Viskositat des Fluids.
4.1.3
Brillouinstreuung
Die ersten Nebenmaxima in Abbildung 4.1 entstehen dur h Streuung an Di htes hwankungen, die mit S hallges hwindigkeit propagieren. Sol he S hwankungen treten in Gasen, Flussigkeiten und Festkorpern auf. Im Festkorper heien diese S hwankungen thermis h angeregte akustis he Phononen.
Eine sehr ans hauli he Herleitung betra htet die Streuung an Di hte uktuationen
(d.h. an deren Fourierkomponenten mit Wellenvektor k = 2=ph ) wie die Bragg{
Streuung in Kristallen. Nur wenn die Streuung an vers hiedenen Di htemaxima phasenri htig\ uberlagert wird, tritt ein Maximum in der Intensitat auf. Mit P"h als
Wellenlange der Di htes hwankung (vgl. Abb. 4.3) lautet die Bragg{Beziehung5:

2P h sin = L
(4.4)
2
oder

(4.5)
2jkL j sin = jkj
2
Dabei ist der Streuwinkel wie in Abb. 4.2 deniert. Im Prinzip kann man die Bragg{
Beziehung au h aus der Impulserhaltung ableiten (siehe Abb. 4.2).
Di htemaxima
....
............................................................................
...............P...h.......................................................
...................................................................................
.. . . ...
.............................................................................................................
..
.....
.
..
........ .................. .. .................. ............
.
.
......... k
kL 2
.... BS
.........
Skizze zur Brillouinstreuung. Streuung an propagierenden Di hte uktuationen

Abbildung 4.3:
Wegen der statistis hen Verteilung von kP h wird das Streuli ht bei der Brillouinstreuung in alle Raumri htungen abgestrahlt. Beru ksi htigt man nun, da si h die
Di htes hwankungen mit der S hallges hwindigkeit vS fortbewegen, ergibt si h eine
Doppler{Vers hiebung des gestreuten Li hts:
v

!BS
= 1 2 S sin
(4.6)
!L

2
Setzt man hierin no h die Bragg{Beziehung, kL = ! L und k = !vPSh ein, so erhalt man
s hlieli h:
!BS = !L !P h
(4.7)
Die Brillouinstreuung unters heidet si h von der Ramanstreuung in zwei wesentli hen Punkten:
Dieser Ansatz ist nur gere htfertigt, wenn L
Naherung gut erfullt.
5
' BS
gilt. Weil aber

L
' 10
gilt, ist diese
40
Die Frequenzvers hiebung ist vom Streuwinkel abhangig. Die maximale Vers hiebung entsteht bei Ru kstreuung = .
Die relative Vers hiebung ist kleiner. Mit vS

Abs hatzung angeben:
!
! !BS
= L
!L
!L
10
105 ms
lat si h folgende
Im Verglei h hierzu liegt !!L bei der Ramanstreuung bei !!L = 10 3 : : : 10 2.

Die Intensitat der gestreuten Strahlung ist bei der spontanen Brillouinstreuung
dur h eine Lorentzfunktion gegeben:
Stokes: IB /
Antistokes: IB /
(!
(!
1
!L + !P h )2 + 2B
1
!L !P h )2 + 2B
(4.8)
ist die Linienbreite ( 21 FWHM) der Brillouinstreuung und hangt mit der Phononenlebensdauer P h uber = 21P h zusammen. Man deniert den Absorptionskoezienten dur h = vS 1P h .
In der Festkorperphysik wird die Brillouinstreuung zur Aufnahme der Dispersionsrelation von akustis hen Phononen eingesetzt. Allerdings kann man wegen des
geringen Impulses der Photonen nur den Anfang der Dispersionsrelation ausmessen.
Mit der nun folgenden Ramanstreuung kann man als Erganzung no h die optis hen
ste der Dispersionrelation im Zentrum der Brillouinzone erfassen.
A
B
4.1.4
Ramanstreuung
4.1.4.1 Molekuls hwingungen, optis he Phononen

Strahlt man eine s hmalbandige optis he Welle (etwa einen Laserstrahl oder eine Linie
einer Spektrallampe) auf eine Probe ein, so erhalt man na h einer spektralen Analyse
der gestreuten Strahlung Frequenzen, die um die Vibrationsfrequenz der Probe, gegenuber der eingestrahlten Welle, "na h oben\, bzw. "na h unten\ vers hoben sind.
Die Intensitat der Anti{Stokes Komponente (!AS = !L + ! ) ist hierbei in der Regel
um Groenordnungen kleiner als die Intensitat der Stokes (!S = !L ! ) Komponente. Das Zustandekommen der beiden Komponenten lat si h anhand von Abbildung
4.4 verstehen.
Es wird nun klar, warum die Anti{Stokes{Komponente eine geringere Intensitat
als die Stokes{Komponente aufweist. Um die Anti{Stokes{Komponente erzeugen zu
konnen, mu das streuende Molekul angeregt sein. Bendet si h die Probe aber im
thermis hen Glei hgewi ht, so ist die Besetzung des Niveaus = 1 gegenuber dem
Niveau = 0 um den Faktor e ~! =kT geringer (ni htentartete Zustande). Der Anti{
Stokes{Proze tritt gegenuber den Stokes{Proze entspre hend seltener auf.
Beide Prozesse sind Drei{Quanten{Prozesse, bei denen sowohl die Energieerhaltung als au h die Impulserhaltung erfullt sind. Um also die Ramanstreuung bes hreiben zu konnen, mu man auf die Quantenme hanik zuru kgreifen.6 Hierzu nimmt
man an, da die Energie der betra hteten Molekulbindung dur h
V (x) = ax2 + bx3 + : : :

6 Die Ramanstreuung kann man si h au h klassis h vorstellen. Man geht hier von einer Polarisierbarkeit aus, die mit der Eigens hwingung des Molekuls dur h (t) = 0 os(!M t) zusammenhangt.
Bere hnet man nun die dielektris he Polarisation, so treten Terme auf, die mit !L + !M oder mit
!L !M oszillieren.
41
4.1. SPONTANE STREUPROZESSE
.... ..... .... .... .... .... .... ..... .... .... ..... ...
...
...
....
..
...
...
..
...
...
..
..
..
..
...
...
..
..
..
..
.
...
..
... ~!L .....
...
...
~!AS =
...
... ~!AS
...
~(!L + ! )
...
...
...
..
...
..
...
...
.......
...
.. = 1 ..................... ...
...
...
...
..
.
..
.... ~! .....
....
. ..
...
...
................................................................................. = 0
......E
.. .... ....... .... .... .... ............ .... ...... .... .... ...
..
....
....
...
..
..
..
...
..
..
..
...
...
..
..
~!S =
...
..
..
..
... ~(!L ! )
..
.
.
...
..
..
...
...
.
...
.
~!. L ~!L .
...
..
.
...
..
..
.
...
.
...
.. ................................ = 1
..
...
..
....
..
...
..
..
...
...
..
.. ~!
...
..
..
........
..
.......... .......................................................................... = 0
(b)
(a)
Abbildung 4.4:
(a) zeigt die Stokes{Streuung. Hier wird das eingestrahlte Laserphoton, unter Emission des
Stokes{Photons, absorbiert. Die Probe geht hierbei in einen energetis h hoheren Zustand
uber.
(b) zeigt die Anti{Stokes{Streuung. Hier wird das Laserphoton absorbiert und die Probe geht
in einen energetis h tieferen Zustand uber. Dabei wird ein Anti{Stokes{Photon erzeugt.
gegeben ist. Verna hlassigt man die Terme eins hlieli h der Ordnung x3 , so ergibt si h
der harmonis he Oszillator. Im allgemeinen konnen diese Terme ni ht verna hlassigt
werden, was hier aber denno h ges hieht. Man hat no h die Energie des elektris hen
Dipolmoments im eingestrahlten elektris hen Feld zu beru ksi htigen. Das induzierte
Dipolmoment ist dur h i = "0 E gegeben. Hier ist eine Abhangigkeit der molekularen Polarisierbarkeit von x dur h (x) = 0 + (=x)j0 x, mit der dierentiellen
Polarisierbarkeit (=x)j0 , zu verwenden. Liegt ein antisymmetris hes Molekul vor,
so besitzt dies ein permanentes Dipolmoment p , dessen Abhangigkeit von x dur h
p (x) = 0p + (p =x)j0 x approximiert wird. Zum Hamiltonoperator des Systems
mu also der folgende Storterm addiert werden:
H0 = E =
0p +
p
1
x + "0 0 E + "0
xE E

x 0
2 x 0
(4.9)
Da die Eigenfunktionen (x) des Gesamthamiltonoperators orthogonal sind, konnen

der erste und der dritte Term in der Klammer keinen Ubergang
zwis hen bena hbarten
Vibrationszustanden bewirken. Der zweite Term bewirkt eine direkte Absorption von
Infrarotkomponenten bei der Frequenz7 ! . Fur die Ramanstreuung ist also ledigli h
der vierte Term relevant.

1
HRaman = 2 x xE 2
0
4.1.4.2 Elektronis her Ramaneekt

Wird an einem Halbleiter ein Magnetfeld angelegt, konnen die Elektronen im Leitungsband nur diskrete Energieniveaus (Landauniveaus) einnehmen. Die Elektronen
7 Dies sieht man sofort, da dieser Term nur einmal mit dem elektris hen Feld multipliziert wird,
und somit nur an einem zwei{Quanten{Proze (Absorption der Infrarotstrahlung und Anregung
des Molekuls) beteiligt sein kann. D.h. wenn ein Molekul trotz einer vorhandenen S hwingung kein
Dipolmoment aufweist, ist es ni ht IR{aktiv.
42
konnen nun wie oben dur h den Ein u der einfallenden Laserphotonen auf energetis h hoher gelegene Landauniveaus gelangen. Hierbei wird wieder ein Stokes{Photon
der Frequenz !S = !L !Landau emittiert. Die Energiedierenz zwis hen zwei bena hbarten Landauniveaus ist dur h
eB
~! = ~
(4.10)
m
gegeben. Hierbei sind ! die Zyklotronfrequenz und m die eektive Masse des Elektrons. Da die Zyklotronfrequenz direkt propotional zu B ist, kann hier die Frequenz
der Stokes{ bzw. der Anti{Stokes{Komponente uber B dur hgestimmt werden. Der
Anti{Stokes{Me hanismus funktioniert analog.
Bei der "Spin{Flip{Ramanstreuung\ wird die Aufspaltung der Landauniveaus
dur h den Spin
der Elektronen bru ksi htigt. Die Energiedierenz, die dur h einen
Spin{Flip auftritt, lat si h als
eB
(4.11)
2m
s hreiben. Es ist hier zu beru ksi htigen, da das gyromagnetis he Verhaltnis g fur
Elektronen im Festkorper i.a. ni ht glei h 2 ist.
~!L = g
4.2 Stimulierte Ramanstreuung

Die stimulierte Ramanstreuung wurde 1962 von Woodbury und Ng entde kt. Sie
verwendeten eine Kerrzelle, um einen Q{Swit h8 bei einem Rubinlaser zu errei hen.
Hierbei stellten sie fest, da die Anordnung neben der Frequenz 14430 m 1 des Rubinlasers au h no h eine Frequenz von 13080 m 1 emittiert. Die Dierenzfrequenz von
1350 m 1 ist auf einen Ramaneekt an den polaren Molekulen der Kerrzelle zuru kzufuhren. Die hohe Intensitat der Ramanlinie ist ni ht dur h die spontane Ramanstreuung zu erklaren.
Polarisator........
..
.
........
........... Kerr- .....................
..
Rubin
zelle
........
............
.....................
..
..
Anordnung des Experimentes von Woodbury und Ng, wel hes zur Entde kung der Stimulierten Ramanstreuung fuhrte.
Abbildung 4.5:
4.2.1
Experimentelle Beoba htung
Die stimulierte Ramanstreuung kann in vers hiedenen experimentellen Anordnungen

veriziert werden.
4.2.1.1 Generatoranordnung
Bei der Generatoranordnung wird nur der Laserstrahl in das streuende Medium eingestrahlt. Beim Austritt aus dem Medium konnen die ursprungli he Laserfrequenz, die
erste und die zweite Stokes{Linie und die erste Antistokes{Linie na hgewiesen werden.
8
siehe z.B. F.K. Kneubuhl, M.W. Sigrist: Laser, Kapitel 9
4.2. STIMULIERTE RAMANSTREUUNG
43
Die Erzeugung der Ramanlinien erfolgt koharent. Bei der Verwendung von ns{Pulsen
ist die stimulierte Ramanstreuung sowohl in Vorwarts- als au h in Ru kwartsri htung
zu beoba hten. Dagegen ist sie bei ps{Impulsen nur in Vorwartsri htung na hzuweisen. Dieses Experiment ist sehr eektiv, u.U. tritt dabei au h Selbstfokussierung auf.
Das Verhaltnis IILS liegt hier in gunstigen Fallen etwa bei 0:3 : : : 0:5.
...
!L
.............
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
. ... ............... ..........................!L !vib
gepulster
.
!L .... ... ....................................
Laser
. .
............. !L 2!vib
............................................
... .!L + !vib
.
....
...
.
C2 H5 OH , C6 H12 , C6 H6
H2 , N2 , O2 (> 10bar)
Abbildung 4.6:
Na hweis der stimulierten Ramanstreuung in der Generatoranordnung.
In der Abbildung 4.6 ist !vib dur h die Vibration mit dem groten Wirkungsquers hnitt dd! gegeben. D.h. !vib ist die Vibration mit dem groten Verstarkungsfaktor
fur die stimulierte Ramanstreuung.
4.2.1.2 Verstarkeranordnung
In der Verstarkeranordnung ist das Verhaltnis IILS dur h9
IS
= f (IL ) = egS IL l
IL
(4.12)
gegeben. Hierbei ist l die Lange des dur hlaufenen streuenden Mediums. Im allgemeinen ist bei dieser experimentellen Anordnung die Intensitat so gering, da keine
(katastrophale) Selbstfokussierung auftritt.
....
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
............................................... ............. ...........................................................................................
..
IL
... .....
!L
.
.
.
.
.
I (verstarkt)
.
.
.
.
............................................................................................................................................................ S
.
.
.
..
.... .....
..
....
.. !S ...
..
..
Abbildung 4.7:
Na hweis der stimulierten Ramanstreuung in der Verstarkeranordnung.
4.2.1.3 Ru kkopplungsanordnung

Wird die Probe mit dem streuenden Medium in einen optis hen Resonator gestellt, so
wird die stimulierende Stokes{Linie der Verstarkeranordnung vom Medium selbst erzeugt. Man spri ht hier vom Raman Maser, bzw. vom stimulierten Raman{Resonator.
Sind die Re ektivitaten der beiden Resonatorspiegel dur h R1 bzw. R2 gegeben, lat
si h mit der Glei hung (4.12) eine S hwellwertbedingung fur das Einsetzen der Emission der Ramanlinien angeben10 :
R1 R2 e2gS IL l 1
(4.13)
Gl. (4.12) gilt unter (quasi-) stationaren Bedingungen (hinrei hend lange Laserimpulse).
Hier wurde die Absorption verna hlassigt. Sie tragt einen Term l im Exponenten von Glei hung (4.13) bei.
9
10
44
.
......
R1
R2
.
.
.....................................................................................
.
............................................................................
... ....
... ...
Probe
... .
.
............................................
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.................
.........................................................................
.....
....
Abbildung 4.8:
Stimulierte Ramanstreuung mit Ru kkopplung
Die Intensitat der ausgekoppelten Stokes{Linie ist dur h
IS (l) = ISeff (0)egS IL l
(4.14)
gegeben. Hier ist ISeff (0) die im Resonator ru kgekoppelte Intensitat der Stokes{Linie.
Die theoretis he Ausgangsintensitat des stimulierten Raman Resonators ist in Abbildung 4.9, die gemessene Ausgangsintensitat in Abbildung 4.10 gezeigt. Die in Abb.
4.10 angedeutete Begrenzung der Intensitat der Stokeslinie ist dur h den Abbau der
eingestrahlten Laserphotonen bestimmt. D.h. hier wird annahernd jedes Laserphoton
verni htet, um ein Stokesphoton zu erzeugen. Die Ramanlinien werden lei ht divergent
in Vorwarts- und in Ru kwartsri htung emittiert (geometris her Eekt).
.
...... log IS
..
..
..
..
...
..
..
.. .
...
.. stimulierte
..
.
.
...
. Verstarkung
..
..
.
.. ...
.
..
.. ... ... ...
.
.
.
.
.
.
..
.. .
.
...
...
.
.... ....
.. . ..... ..... .
..
.. ..........
.. ....... spontane
......
arkung
.....................Verst
....................................................................................
IL
Theoretis he Ausgangsintensitat des Ramanresonators

Abbildung 4.9:
4.2.2
.
...... log IS
.....
..
.........
..
..... Sattigungsberei h
..
.
..
.. Resonanz dur h Spie.
...
.. gelung an den Kuvet..
.
.
...
.. tenfenstern
..
.
.
...
.
..
..
.
.
..
..
..
.
...
.
..
..
.
.. .......
.. ......
......
........................................................................................................
IL
Gemessene Ausgangsintensitat des Ramanresonators
Abbildung 4.10:
Theoretis he Bes hreibung
Die stimulierte Ramanstreuung wird hier mittels der elektromagnetis hen Feldtheorie
bes hrieben. Die Bes hreibung gliedert si h in zwei Teile. Zum einen wird die exponentielle Verstarkung, unter Annahme einer Ni htlinearitat dritter Ordnung, hergeleitet und zum anderen wird die Ni htlinearitat dritter Ordnung selbst aus den
Eigens haften des Streuers abgeleitet. Auf eine quantenme hanis he Herleitung soll
hier verzi htet werden.
Zuna hst betra hten wir die ni htlineare Wellenglei hung (1.11):
2
2P
NL
4E "2 tE2 = 21" t
2
0
(4.15)
45
Es wird angenommen, da eine Ni htlinearitat dritter Ordnung, d.h. PNL = 3 EEE
vorliegt. Bei der ni htlinearen Wellenglei hung wird nur diejenige Frequenzkomponente betra htet, die mit der Frequenz !S = !L !vib oszilliert. Um die Glei hungen zu
vereinfa hen, werden EL , ES und PNL als parallel angenommen. EL wird so gewahlt,
da keine Sattigung auftritt. Die Propagation soll in z {Ri hung stattnden. Unter der
Voraussetzung, da die Stokes{Komponente als ebene Welle
ES = AS (z )ei(kS z !S t)
ges hrieben werden kann, vereinfa ht si h der erste Term in der ni htlinearen Wellenglei hung also zu

2
i(kS z !S t) + AS ei(kS z !S t) '
4E ! z
2 ES = z ikS AS e
z
A
' kS2 AS ei(kS z !S t) + 2ik zS ei(kS z !S t)
Beim letzten S hritt wurde die zweite Ableitung der Amplitude verna hlassigt. Setzt
man das Gefundene in die Gei hung (4.15) ein, so erhalt man:
A
1
"
kS2 AS + 2ik S + 2 !S2 AS = 2 !S2 3 jEL j2 AS
z
"0
p
!
S
Beru ksi htigt man, da kS = " gilt, konnen der erste und der dritte Term
herausgestri hen werden und diese Glei hung reduziert si h zu
AS
i3!2
= 2 S jEL j2 AS
z
2 kS "0
Diese Glei hung wird im Resonanzfall dur h
ln
(4.16)
j3 j!2
AS
= 2 S jEL j2 z
AS (0) 2 kS "0
gelost11 . Man erhalt also die exponentielle Verstarkung der Stokeslinie:

j3 j!S2
j3 j!s I z
0 1
AS (z ) = AS (0) exp
2
(4.17)
I
z
=
A
(0)
exp
L
S
2 2kS "0 "0 n
"20 L
3
Fuhrt man die Abkurzung gS := 2 j 2j!s IL ein, so ergibt si h die folgende Glei hung
fur IS (z ):
"0
IS (z ) = IS (0)egS IL z
(4.18)
Nun soll die Ni htlinearitat dritter Ordnung fur ramanaktive Medien hergeleitet
werden. Die Koordinate der Molekuls hwingung, an der gestreut wird sei hqi. Fur sie
kann die Bewegungsglei hung
2 hq i = F (hq i; t)
(4.19)
hqi + T2 hq_i + !vib
m
2
mit der Phasenrelaxationszeit der S hwingung T2 (= 2 Phononenlebensdauer), aufgestellt werden. F (q; t) gibt eine treibende Kraft an, die dur h die eingestrahlten
Felder, EL und ES , hervorgerufen wird. Analog zur Herleitung der Glei hung (4.9)
lat si h hierfur12

"0 1

F (hqi; t) =
E E + : :
(4.20)
2 4 hqi 0 L S
11 Vgl. Abb. 4.11 zum Auftreten der Betragsstri he beim Term j3 j
12
Die mit !L + !S oszillierenden Terme werden bei der Produktbildung 12 (EL + ES + : :) 12 (EL +
ES + : :) verna hlassigt.
46
mit der molekularen Polarisierbarkeit , s hreiben. Das induzierte Dipolmoment des

Molekuls ist dur h

hpî = "0 hqi hqiE
0
gegeben. E ist hierbei die Summe der eingestrahlten Felder EL und ES :
E (z; t) =

1
AL (z )e i(kL z !Lt) + AS (z )e i(kS !S t) + : :
2
Die ni htlineare Polarisation hangt mit dem Dipolmoment eines Molekuls uber PNL =
N hpî zusammen. Deshalb gilt die folgende Glei hung fur die ni htlineare Polarisation.
PNL = N"0

hqiE
hqi 0
Setzt man fur hqi eine zeitli h harmonis he Funktion (hqi =

an, so ergibt si h fur die Bewegungsglei hung (4.19):

(4.21)
1
2

Q(z )e i(kz !t) + : : )
1
2
2
Q(z ) !2 + i + !vib
e i(kz !t) + : : =
2
T2

"0

i
((
k
k
)
(
!
!
)
t
)
L
S
L
S
A (z )AS (z )e
+ : :
=
8m hqi 0 L
(4.22)
Fuhrt man nun einen Koezientenverglei h der Exponentialfunktionen dur h und

zieht man in Betra ht, da bei der spontanen Ramanstreuung !S dur h !S = !L !vib
gegeben ist, so erkennt man, da hier ! = !L !S und k = kL kS gelten mu. Fur
die positiven Frequenzkomponeten folgt also aus Glei hung (4.22):
Q(z ) =
2
4m !vib
Im Resonanzfall gilt !vib = !L

A (z )AS (z )
hqi 0 L

(!L !S )2 + i T22 (!L !S )
"0
(4.23)
!S , wodur h si h die Glei hung (4.23) auf

T2
1
A (z )AS (z )
Q(z ) = i "0
4m hqi 0 2!vib L
(4.24)
reduziert. Mit Glei hung (4.21) erhalt man also fur die ni htlineare Polarisation13

1
i(kz !L t) + A (z )e i(kz !S t) + : :
A
(
z
)
e
PNL = N"0
L
S
hqi 0 2
0
1

"0
hqi 0 AL (z )AS (z )
1
e i((kL kS )z (!L !S )t) + : :A
2
2
4m !vib
(!L !S )2 + i T22 (!L !S )
(4.25)
Derjenige Teil der ni htlinearen Polarisation, der mit !L oszilliert, lat si h also als
!L (z; t) =
PNL
0

13
2
4m !vib
2

hqi 0
1
2
jAS (z )j
AL (z )e i(kL z !L t) + : :A
2
2
(!L !S ) + i T2 (!L !S )
1 N"20
2 2
Wegen des Layouts wurde hier der Faktor E vorgezogen.
(4.26)
47
!L (z ) dur h P !L (z; t) = 1 P !L (z )e i(kL z !L t) + : :, so

s hreiben. Deniert man PNL
NL
2 NL
!
L
folgt fur PNL(z ):
2

2
N"20
hqi 0 jES (z )j
!
L

AL (z )
PNL (z ) =
2
8m !vib
(!L !S )2 + i T22 (!L !S )
(4.27)
!L (z ) gilt:
Die Suszeptibilitat dritter Ordnung wird in Glei hung (1.6) deniert. Fur PNL
!L (z; t) = " (! )jE (z )j2 E (z; t)
PNL
0 R L S
L
Verglei ht man dies mit der Glei hung (4.27), so ist R(aman) dur h

R =
2
8m !vib
2

N"0
hqi 0

(!L !S )2 + i T22 (!L !S )
(4.28)
gegeben.
Zerlegt man R in Real- und Imaginarteil (R = 0R + i00R ), so folgt fur 0R
und 00R , mit der Approximation !vib + (!L !S ) 2!vib und der Substitution
! = !vib (!L !S ):
2

N"0
hqi 0
0
R =
16m!vib
2

N"0
hqi 0
00
R =
16m!vib
!
!2 + T122
(4.29)
2
T2
!2 + T122
(4.30)
Die beiden Suszeptibilitaten sind in Abbildung 4.11 gegen !L !S aufgetragen.

. 0 00
....... ,
..
.............. T12 ..............
..
. .
..
. .
..
0R. ... ..... ... ...
..
. .. ..
.
..
.. . .
... .
.
.
.
.
..
.
..
... .
.. .... .... .... .... .... .... ....
!L !S
......... ...
.............................................................!...vib
.. ............................................ ........... ...............................................................................................................................
........
..
.... .. .......... . .... ... .... .... ... .... ...
.....
..
... .. ... .. .... . ... ... ...
..
... .. . .... .. ...
..
... . .... .
..
... .. ..
..
... .. ..
..
... .. .. 00
..
... . .. R
..
.....
.
Suszeptibilitaten der stimulierten Ramanstreuung. Die Suszeptibilitaten

und 00R sind hier gegen !L !S aufgetragen. Es gilt R = 0R + i00R
Abbildung 4.11:
0R
Wie man aus der Abbildung 4.11 und aus den Glei hungen (4.29) und (4.30)
erkennt, ist j3 j in Glei hung (4.17) dur h j3 j = 00R gegeben14. Fur g(!) in
Glei hung (4.18) erhalt man also:

2

NT2 !S
hqi 0
g(!) =
8m!vib "0
14
1
gS
=
1 + !2 T22 1 + !2 T22
In Glei hung (4.17) wird der Resonanzfall ! = 0 betra htet.
48
Zahlenwerte: g(!) liegt etwa bei 1 : : : 22 m=GW . Fur N2 (77K ) liegt g(!) z.B.
bei 22 m=GW . Erzielt man in einer Generatoranordnung eine Verstarkung von etwa
e30 , so ist die Eingangsintensitat des Lasers a. 300MW= m2. Die S hadenss hwelle
liegt fur ns{Impulse bei etwa 1GW= m2
4.2.2.1 Anwendung
Bei der Raman{gain{Spe tros opy bzw. der Raman{loss{Spe tros opy wird die Intensitat der Stokes{Linie vor und na h dem Dur hgang dur h das ni htlineare Medium
bestimmt. Gewohnli h verwendet man fur !S einen dur hstimmbaren Farbstoaser
(dye{Laser) und fahrt so, bei festem !L , ! dur h. Somit kann g(!) fur die einzelnen Vibrationsfreiheitsgrade der Probe bestimmt werden.
4.2.3
Erzeugung weiterer Frequenzkomponenten
Im Experiment beoba htet man neben der Stokes- und der Antistokeslinie no h weitere Linien (!S2 , !AS2 , !S3 : : :), wobei z.B. !S2 = !L 2!vib = !S !vib gilt (weitere
Linien analog). Da die S hwingungsenergien (typis h 1000 m 1 = 0:12eV ) i.a. groer
als Raumtemperatur sind, werden keine hoheren S hwingungsniveaus angeregt sein.
Es handelt si h also ni ht um einen Ramaneekt hoherer Ordnung, sondern um einen
Folgeproze in Form einer Kaskade.
Fur die Erzeugung der weiteren Frequenzkomponenten sind zwei Me hanismen
verantwortli h. Zuna hst ist die Hierar hie der stimulierten Ramanstreuung zu beru ksi htigen. D.h. nur dann, wenn bereits Ramanstreuung stattgefunden hat, konnen
hohere Stokes- bzw. Antistokeslinien erzeugt werden. So kann z.B. eine 2. Stokeslinie nur dann erzeugt werden, wenn eine Vibrationsanregung des Molekuls dur h eine
vorhergehende Raman{Stokes{Streuung vorhanden ist. Dann ist es mogli h, da eine Selbststreuung der erzeugten Linien an der koharenten Materialanregung auftritt
(koharente Ramanstreuung). Wird z.B. dur h stimulierte Ramanstreuung eine Reihe
von Molekulen angeregt, so hat diese Anregung eine feste Phasenbeziehung zum einfallenden Feld des Laserstrahls bzw. zu der erzeugten Stokes{Linie (Koharenz). Aufgrund dieser Koharenz der Molekulanregung kommt es zur stimulierten Antistokes{
Streuung bzw. dur h die Koharenz der Stokes{Linie zur stimulierten Erzeugung der
Stokes Komponente zweiter Ordnung, usw.
Liegt fur eine Komponente eine Fehlanpassung des Wellenvektor vor, kommt es
ahnli h wie bei der Erzeugung der zweiten Harmonis hen zu einem raumli h oszillierenden Auftreten der Ramanlinien. Es gilt z.B. fur die Stokes{Linie:
ES
z
/ EL hq i
Setzt man ebene Wellen ein, so folgt:
AS
z
analog erhalt man
/ AL Qe
i (kL
kS1
}|
{
kS1 kvib )
(4.31)
kA1
z
}|
{
AA1
/
AL Qe i (kL kA1 +kvib )
z
Der Ausgangsproze lauft automatis h mit kS1 = 0 ab (kvib = kL
hend ist i.a. kA1 6= 0.
kS1 ); entpre-
49
4.2.4
CARS (Coherent Antistokes Raman Spe tros opy)
Bei dieser Methode wird die Selbststreuung an der koharenten Materialanregung benutzt, um eine Antistokes{Linie zu erzeugen. Wie aus Abbildung 4.12 ersi htli h ist,
kann eine eventuelle Fehlanpassung der Wellenvektoren dur h Veranderung der Einfallsri htung des Laser- und des Stokes{Strahls kompensiert werden, so da kA1 = 0
gilt.
. .. . .. . .. . .. . .. . .. .......... .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . ..
....
. . . . . . . . . . . ........ ................. . . . . . . . . . . . . . . .
......
.
.
.
.
.
.
I
(
l
)
.
.
.
.
.
.
. . . . . . k. .S....... . . . . . . . . . ..........k.A. . . . . . . . . . S .....
. . . . . ............ . . . . . . . . . . . . . ................. . . . . . . . .......
I (0) . . ... . . . . . . . . . . ........ . . .... I (l)
...............L............................. . . ................................................................................................................... . ..........................L........................
.. . . . . . . . . . . . . . . . . . . ....
Detektor
...... . . . . . . . . .k.L. . . . . . . . . . . . . k. L. . . . . . . . . . ................. ............ ..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
IA (l) .......... ............
. . . . . . . . . . . . . . . . .
....I. (0)
.
.
.
.
.
.
.
...... S
.......... ...
......... .
...
S hematis her Aufbau eines CARS Experiments. Die Winkel zwis hen
den Wellenvektoren sind im realen Experiment wesentli h kleiner.
Abbildung 4.12:
Analog zur Herleitung der Glei hung (4.16) kann man fur die koharente Antistokes{Ramanstreuung folgendes nden:
AA
i3 !2
= 2 A AL AL AS eikz
z
2 kA "0
(4.32)
Aufgrund der, im Verglei h mit AL und AS , kleinen Amplitude der Antistokeslinie

tragt der koharente Proze mehr zu einem Anwa hsen der Amplitude EA bei als der
stimulierte Proze15. Glei hung (4.32) wird dur h eine Exponentialfunktion gelost.
Fur die Intensitat der koharent erzeugten Antistokeslinie erhalt man also:
IA (z ) / j3 j2 IL2 IS z 2
sin k z2

k z2
!2
(4.33)
Wahlt man die Geometrie so, da k = 0 gilt, steigt die Intensitat der koharenten
Antistokeslinie quadratis h mit der dur hs hrittenen Probenlange an. Neben dieser
hohen Intensitat der Linie ist au h ihre Kollimation wegen der denierten Ri htung,
die dur h die einfallenden Strahlen vorgegeben ist, im Experiment von Vorteil. Mit
CARS wird eine hohe Au osung errei ht.
Im Experiment lat man die Frequenz des Lasers fest und variiert !S . So kann ein
weites Spektrum von Molekulresonanzen dur hgefahren werden.
4.2.4.1 Anwendungen
Mit CARS werden z.B. Verbrennungsvorgange in Ottomotoren untersu ht16 .
Da die Intensitat von der dielektris hen Suszeptibilitat dritter Ordnung abhangt,
kann bei bekannten Molekulresonanzen die Teil henzahldi hte (vgl. Gl. (4.28))
in der Probe mit CARS bestimmt werden.
15
Die der Glei hung (4.32) entspre hende Glei hung fur den stimulierten Proze erhalt man, wenn
man in Glei hung (4.16) den Index S dur h den Index A ersetzt.
16 Ob der Name CARS\ aufgrund dieser Anwendung abgeleitet wurde, ist ni ht bekannt :-).
"
50
4.2.5
Transiente stimulierte Ramanstreuung
Bei der stimulierten Ramanstreuung, die mit ultrakurzen (tP ' ps : : : fs) Li htimpulsen wird die glei he Theorie angewandt, wie bei der stimulierten Ramanstreuung. Aufgrund der verwendeten kurzen Li htimpulse kann die Stationaritatsbedingung aber
ni ht aufre ht erhalten werden. Man erhalt hier fur das elektris he Feld der Stokeslinie
ES , die Koordinate der Molekuls hwingung Q und die Besetzungszahl der Vibrationsanregung n die folgenden Dierentialglei hungen:

n
i!S2
ES =
+
NEL Q
z t
4 2 kS q

i
1

Q =
+
E E (1 2n)
t T2
4m!0 q L S

i
1
n =
+
E E Q + : :
t T1
8~ q L S
(4.34)
(4.35)
(4.36)
Hieraus ergeben si h mit den jeweiligen Randbedingungen ES (z; t), Q(z; t) und n(z; t).
Die Zeit T1 gibt die Besetzungslebensdauer der angeregten Molekulvibrationen an,
und die Phasenrelaxationszeit T2 ist die doppelte Phononenlebensdauer. 12 T2 ist also
derjenige Zeitraum, in dem die Molekulanregungen und das eingestrahlte elektromagnetis he Feld des Lasers bzw. die erzeugte Stokeslinie eine feste Phasenbeziehung
zueinander besitzen.
Aus den Losungen des Dierentialglei hungssystems (4.34) bis (4.36) kann die
Bedingung fur Stationaritat abgelesen werden. Fur tP > 10T2 kann das System als
stationar betra htet werden, fur tP 10T2 mu die transiente Bes hreibung herangezogen werden.
4.2.6
Na hweis der zeitabh

angigen Materialanregung
Die Phasenrelaxationszeit T2 der koharenten Materialanregung kann mit zeitaufgelo2
ster, transienter CARS gemessen werden. Das Probenmaterial wird zuna hst dur h
einen ersten kurzen Laserimpuls angeregt, um dann dur h einen zeitverzogerten Abfrageimpuls eine CARS{Linie zu erzeugen (pump and probe). Beide Laserimpulse entstehen dur h eine Strahlteilung und eine Verzogerungsstre ke aus einem Impuls (!
Syn hronisation der beiden Impulse). Die Erzeugung der CARS{Linie ndet nur dann
statt, wenn die vom ersten Laserimpuls ges haene Materialanregung bis zum Eintreen des zweiten Laserimpulses uberlebt. Es kommt ni ht auf die Phasenbeziehung
zwis hen Feld und Materialanregung an, sondern auf die Phasenbeziehung zwis hen
den Molekulen (Superposition der induzierten Dipolmomente). Man ermittelt aus der
gemessenen Intensitat der CARS{Linie dur h das auf Seite 17 . dargestellte Korrelationsverfahren die Zeitabhangigkeit der koharenten Materialanregung.17
Fur das elektris he Feld der Antistokes{Linie erhalt man mit der in Kapitel 2
bereits mehrfa h angewandten Transformation t0 = t xv und x0 = x eine zu Gl.
(4.34) analoge Dierentialglei hung:
2

EAS (x0 ; t0 ) i!AS
=
N eikx Q(t0 + tD )EL2 (t0 )
0
2
x
kAS q
(4.37)
tD bezei hnet hier die Zeit, um die der zweite Laserstrahl verzogert eintrit. Aus der
Losung der Glei hung (4.37) erhalt man fur die Intensitat des beoba hteten CARS{
17 Das pump & probe\{Verfahren ist das wi htigste Messprinzip in der fs{Spektroskopie. Der
" dieser Korrelationsverfahren ist, da der Detektor ni ht die zeitli he Au osung des
groe Vorteil
Signals haben mu (Sampling{Verfahren).
4.3. STIMULIERTE BRILLOUIN{STREUUNG (SBS)
51
Signals:
I (tD ) /
2
i!AS
2 kAS
2
N2

q
2
sin( 21 kl)
1 kl
2
2
l2
Q2 (t0 + tD )jEL2 (t0 )j2 dt0 (4.38)
Das in Glei hung (4.38) auftretende Integral ist im Wesentli hen eine Faltung zwis hen
dem Amplitudenquadrat der Materialanregung und der Intensitat des Abfrageimpulses18 .
4.3 Stimulierte Brillouin{Streuung (SBS)

In 4.1.3 wurde bereits die Streuung an akustis hen Phononen als spontane Brillouinstreuung behandelt. Im Unters hied dazu erzeugt bei der stimulierten Brillouinstreuung das eingestrahlte Li ht die Di hte uktuationen (akustis he Phononen) selbst. Eine
Mogli hkeit Phononen zu erzeugen, ist z.B. die Erwarmung des Mediums. Dur h die
Absorption von Li ht wird eine Temperatur uktuation hervorgerufen, die wiederum
eine mit S hallges hwindigkeit propagierende Di hte uktuation (! im FK Phononen)
bewirkt. Dur h diese Di hte uktuation wird der Bre hungsindex um n verandert,
wodur h eine Kopplung der Di htes hwankung mit der Li htwelle entsteht. Deshalb
nennt man diesen Fall (absorbierendes Medium) haug au h Stimulierte thermis he
Brillouin{Streuung (STBS). Das Fa hwort fur den Me hanismus der Phononenerzeugung dur h das elektris he Feld ohne Temperaturanderung ist die Elektrostriktion.
4.3.1
Theoretis he Behandlung
Fur einen allgemeinen Ansatz stellt man zuna hst wieder eine ni htlineare Polarisation
auf
"
#

"
"
NL
+
T :
(4.39)
P / E
T
T
Fur die na hfolgenden Glei hungen denieren wir no h den elektrostriktiven Kopplungskoezienten

"
(4.40)
e := 0
T
wobei 0 die mittlere Di hte im thermis hen Glei hgewi ht ist19 .
Mit dieser Polarisation kann man nun wieder Wellenglei hungen fur EL und ES aufstellen, worauf wir hier verzi hten wollen. Diese beiden gekoppelten DGLs sind im
allgemeinen Fall kaum losbar. Deshalb ma ht man folgende Vereinfa hungen, die fur
die meisten Falle gultig sind:

"
"
1. T

T
T
2. Starke Dampfung von akustis hen Phononen:

; vS : S hallges hwindigkeit
B vS 2 z
Siehe: D. von der Linde, A. Laubereau und W. Kaiser: Phys. Rev. Lett. 26, 954 (1971)
Anmerkung fur den "aufmerksamen\ Leser ;-)
Worin besteht der Unters hied
zwis hen BS und RS?
Bei beiden Streume hanismen sind Entropie S und Dru k p unabhangige Variablen. Aber:
18
19
BS: Streuung an isentropen

(dS = 0), adiabatis hen, mit S hallges hwindigkeit propagierenden
"
Dru ks hwankungen p
S

"
RS: Streuung an isobaren Entropie uktuationen S
(im Wesentli hen Ortsfest)
p
52
: : : = 0)
Als Losungen der Dierentialglei hungen erhalt man im stationaren Fall ( t
dann
dIS
= gB IL IS + IS
(4.41)
dz
dIL
= gB IL IS IL
(4.42)
dz
Der Verstarkungsfaktor gB hat dabei die Form
e
gB = gB;max

|
mit ! = !L
1+
{z
2!
a
+ gB;max
2
elektrostriktiver Anteil
!P h !B und
1+
{z
2!
2
Absorptionsanteil
(4.43)
!S2 e2 B
3 nvS 0 B
!S2 e
e
gB;max
=
a
gB;max
4!
(4.44)
(4.45)
Die hierbei eingefuhrte Linienbreite B entspri ht der halben Breite bei der Halfte des
Maximums (HWHM). Auerdem ist der Verstarkungsfaktor no h vom Streuwinkel
abhangig:
ge

gBe () = B;max
; 1 < < 180
(4.46)
sin 2
Bemerkungen:
Aus der obigen Herleitung ergeben si h 2 Mogli hkeiten, um die Phononendampfung zu bestimmen:

1. Frequenzabhangigkeit von gB in transparenten Medien messen ) B

e
2. Absolutwert von gB;max
messen ) Bere hnung von B mit Gl. (4.44).
Es wurde experimentell uberpruft, da die Werte von B aus der SBS mit denen
aus der spontanen BS ubereinstimmen .20
Fur ! > 0 (Stokes) gilt: gB > 0.
Fur ! < 0 (Anti-Stokes) gilt: gB
0 ; gB < 0, falls gro genug.
4.3.1.1 Beispiel
m > g (CS ) = 24 10 3 m
gB (CS2 ) = 0:14 MW
S
2
!B = = 5850MHz ;
1 = 70MHz MW

B
B
2
2
Die Losung der Gl. (4.41) betra hten wir in der sog. Kleinsignaltheorie (IS IL ).
Dann gilt in optis h dunnen Medien (l 1)
IS (z ) = IS (l)e(gB IL (0) )(l z) :
(4.47)
IL
IS
Medium
0
20
Laubereau et al., IEEE J. Quantum Ele troni s 2, 649
-z
53
Die Intensitat der Brillouinstreuung kann also nur verstarkt werden, wenn gB > 0
und gB IL (0) > 0 gilt.
4.3.2
Experimentelle Dur hfu

hrung
4.3.2.1 SBS Generator und Verstarker

In Abb. 4.14 ist der experimentelle Aufbau fur die Erzeugung von Brillouinli ht
dargestellt. Dur h die grau angedeuteten Erganzungen wird aus dem Generator ein
Verstarker.
Polarisator
{Platt hen
4
Verstarker
Generator
Generator
CS2
CS2
ns{Laser
optis her
Isolator
?
?
Photodetektor
((
(((((( Fabry{
Perot
hhhhhh
hh
S hirm
Abbildung 4.13:
Aufbau eines SBS{Generator/Verstarker
Auf dem S hirm beoba htet man Kreise, die dur h das Fabry{Perot{Interferometer
erzeugt werden (vgl. Abb. 4.14 (a)).
(a)
(b)
........................................
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
..................
. ........
.............
....................
.
Stokes
.......
.
......
......
.........................k...S...............................k....P........h...
.........................................
......
.
.
.
......
.....................................................................
........
......... u ..........
....
.....................
.......
.
kL
.
.
.
.
.
.
.............. .
.......
.........
...........
.
.
............. !L
Anti{Stokes
......................... .............................
.
...............................k...L.....................................k....P.......h....
......................
.
.
.
................. ....
.... .... Stokes
.................................................................................
.......... Anti{Stokes
kAS
(a) Interferenzmuster auf dem S hirm. (b) Impulserhaltung bei der

Stokes{ und Anti{Stokes{Brillouinstreuung
Abbildung
Bemerkung:
4.14:
54
Die AS{Linie ist deutli h s hwa her als die S{Linie.

k wird hier i.a. ni ht dur h die Dispersion bestimmt( kk 1) , sondern dur h
die Geometrie.
4.3.2.2 Zeitaufgeloste Brillouinstreuung

Mit dem Aufbau aus Abb. 4.15 hat man21 au h das zeitli he Verhalten der BS untersu ht.
IL
Laser
!L
IB
!L
!L

!
CS2
IL;trans:
S hematis her Aufbau zur Aufnahme der Brillouinru kstreuung und

glei hzeitig der transmittierten Laserintensitat
Abbildung
4.15:
Die Ergebnisse dieses Experiments sind in Abb. 4.17 zusammengefat. Man erkennt
zwei wesentli he Eigens haften :
1. IB folgt der Laserintensitat IL sehr genau mit einer kleinen Zeitverzogerung
2. Die transmittierte Intensitat IL;trans: ist stark reduziert und deformiert.
Man kann nun aus den Abb. 4.17 (a) und (b) die Intensitaten zu glei hen Zeiten
gegeneinander auftragen. Dann erhalt man das Diagramm in Abb. 4.16. Daraus ergibt
si h, da mittels der SBS ein ho hre ektierender Spiegel (R / 90%) gebaut werden
kann.
.
.......... Re ektor
.
.
.
.
.
IB .....
... .b
..
......b....
.
..
.
.. ...
..
...........b
.
.
..
.. ..b
..
..........b.....
.
.
..
.
.. .b ...
..
.... .b.. .. SBS-Re ektor Re 90%
.
.
.
..
..
.... ...
.b
.. .......
..
.. ....
.
.............................b................................................................
IL
Diagramm IB vs. IL . Die Punkte () sind aus Abb. 4.17 (a) und (b)
entnommen. Die Gerade entspri ht einem idealen Re ektor mit R = 1.
Abbildung 4.16:
21
Maier et al. : Phys. Rev. 166, 18 (1968)
(a) . I
.
....... L
..
..
.
............
..
..
...... ... .......
...
.. . ....
....
....
..
..
.
.
....
...
..
.
.
.
.
....
.
.
..
.....
.
.
.
... ......
.
.
..............................................................................................................t......[..ns
. .
..
..
..
(b) . I
..
....... B
..
..
..
..
..
..................
.
.
.
..
.....
..
.... ..
.....
... ..
..
....
..
..
..
...
..
..
.
..................................................................................................................t
.
...
..
..
( ) . I
..
..... L
..
..
..
.
..
..
..
..
.
..
.
..
......................................................
.
.
..
..
...
..
..
.. .........
t
...............................................................................................................
55
Zeitli her Verlauf der Intensitaten bei der Brillouin-Streuung:

(a) Laserimpuls, (b) Intensitat der Brillouin-Ru kstreuung, ( ) transmittierte Laserintensitat
Abbildung 4.17:
56
Anhang A
Quantenme hanis he
Bes hreibung parametris her
Prozesse
Einige parametris he Prozesse, wie z.B. die spontane parametris he Fluoreszenz, konnen ni ht klassis h erklart werden. Hierzu ist eine quantenme hanis he Betra htung
notwendig.
A.1 Quantisierung des elektromagnetis hen Strahlungsfeldes

Das elektromagnetis he Feld kann na h Slater1 dur h zwei Satze orthonormierter
Vektorfelder Ea und Ha dargestellt werden:
X
E(r; t) =
H(r; t) =
p1" pa (t)Ea (r)
p1 !a qa (t)Ha (r)
(A.1)
(A.2)
Die Orthonormierungsbedingung von Ea und Ha lat si h wie folgt ausdru ken:

Z
ZV
Ha Hb dv = a;b
Ea Eb dv = a;b
Nimmt man fur die Vektorfelder E und H ebene Wellen an2 , so folgt die Beziehung3
ka Ea =
ka Ha =
1
2
r Ha
r Ea
Slater, J.C., Mi rowave Ele troni s (Prin eton, N.J.: Van Nostrand, 1950)
Die Vektorfelder E und H sollen also die Gestalt
Ea = E0a eika z
Ha = H0a eika z
annehmen
3 Mit der Resubstitution E0 := E (siehe Funote 2) und H analog.
a
a
(A.3)
(A.4)
58
ANHANG A. QUANTENMECHANIK PARAMETRISCHER PROZESSE
aus den Maxwell{Glei hungen. Setzt man (A.1) und (A.2) in die Maxwell{Glei hungen (1.1) - (1.4) ein, so erhalt man, unter Verwendung der Glei hungen (A.3) und
(A.4), fur qa und pa :
pa
2
! qa
= q_a
= p_a
(A.5)
(A.6)
Multipliziert man nun die Glei hung (A.1) mit Eb , bzw. die Glei hung (A.2) mit Hb
und integriert uber das gesamte Volumen, so ergibt si h
p" Z E(r; t)E (r)dv

b
p Z V
pb (t) =
H(r; t)Hb (r)dv

!b V
Die Gesamt{Hamiltonfunktion des elektromagnetis hen Feldes ergibt si h zu
qb (t) =
H = 12
(HH + "EE) dv
Setzt man hier die Entwi klung (A.1) und (A.2) ein, so ergibt si h:
H=
1 2
(pa + !a2 qa2 )
2
a
(A.7)
Diese Glei hung hat die Form einer Summe von harmonis hen Oszillatoren. Betra htet
man die klassis hen Bewegungsglei hungen (A.8) und (A.9), so erkennt man bei einem
Verglei h mit (A.5) und (A.6), da es si h bei q und p um kanonis h konjugierte
Variable handelt.
H
p_a =
= !a2 qa
(A.8)
qa
H
q_a =
= pa
(A.9)
pa
Die Quantisierung des elektromagnetis hen Feldes ges hieht nun dur h Identizierung
der Variablen pa und qa mit dem Impuls- und dem Ortsoperator beim gewohnli hen
harmonis hen Ozillator. pa und qa gehor hen also den folgenden Vertaus hungsrelationen:
[pa; pb = [qa ; qb = 0
[pa ; qb = i~a;b
Wie beim gewohnli hen harmonis hen Oszillator fuhrt man Leiteroperatoren ("Erzeuger\ und "Verni hter\) ein.
r
1
(! q (t) ipa (t))
2~!a a a
r
1
aa =
(! q (t) + ipa (t))
2~!a a a
aya =
Der Hamiltonoperator kann also wie folgt ges hrieben werden:

H = ~!a aya aa + 12
a
X
(A.10)
59
A.2. PARAMETRISCHE PROZESSE
Die Gesamtwellenfunktion des Strahlungsfeldes ist das Produkt der vers hiedenen
Eigenfunktionen der harmonis hen Oszillatoren.
Die beiden Glei hungen (A.3) und (A.4) werden dur h
r
El (r; t) = ix^
~!l y
a (t)
V" l
al (t) sin(kl z )
(A.11)

Hl (r; t) = iy^ ~!l ayl (t) al (t) os(kl z )
(A.12)
V
gelost4 . Das gesamte elektromagnetis he Feld5 ergibt si h also zu:
E =
H =
ie^l;
l;
~!l y
a (t)e ikl r
V" l
al (t)eikl r
(A.13)

k
~!l y
i e^k;
al (t)e ikl r + al (t)eikl r
l;
(A.14)
V
A.2 Parametris he Prozesse

Da parametris he Prozesse gewohnli h mit hohen Pumpintensitaten ablaufen, wird
hier das elektris he "Pump\{Feld klassis h betra htet. Es kann als
E3 (r; t) = A3 E3 (r) os(!3 t)

ges hrieben werden6, wobei hier
Z
Ei 2 (r)dv = 1
mit i = 1 : : : 3 gelten soll. Derjenige Teil des Hamilton{Operators, der die Ni htliearitat (bis zur Ordnung 2 ) bes hreibt, ist na h (1.30), (A.1) und (A.2) dur h
d A ~ !1 !2
E1 (r)E2 (r)E3 (r) dv os(!3 t)(ay1
U dv = H0 = eff p3
3
"
"
1
2
V
V
gegeben. Mit
a1 )(ay2
p
deff A3 ~ !1 !2
E1 (r)E2 (r)E3 (r) dv
s :=
p
6 "1 "2
V
gilt also fur den Gesamt{Hamiltonoperator:
a2 )
(A.15)
H=
+ 2s~ os(!3 t)(ay1

~!l ayl al +
2
l=1;2
a1 )(ay2
a2 )
(A.16)
Der erste Summand auf der re hten Seite ist der ungestorte Hamiltonoperator, der
zweite Summand der We hselwirkungsanteil. Betra htet man nun die Leiteroperato4
Die Vektoren x^ und y^ sind hierbei Einheitsvektoren in x- bzw. y{Ri htung, wobei die Propagation
des betra hteten Feldes, na h Funote 2, in z {Ri htung ablauft.
5e
^l; ist hier ein Einheitsvektor, der auf der Propagationsri htung (Ri htung von kl ) senkre ht
steht. Der Index lauft von 1 bis 2 und gibt die beiden mogli hen Polarisationsri htungen an. Diese
S hreibweise ist der, in den Glei hungen (A.11) und (A.12), verwendeten S hreibweise vorzuziehen,
da die Glei hungen (A.13) und (A.14) so einen koordinatenunabhangigen Sinn erhalten.
6 Hier wird wieder die Konvention von Funote 6 auf Seite 4 verwendet.
60
ren der elektromagnetis hen Felder im Heisenbergbild7 , so ergibt si h

2
1
i4 y X
day1
a;
~!l ayl al +
=
dt
~ 1 l=1;2
2

3

5
ih y
a1 ; 2s~ os(!3 t)(ay1
a1 )(ay2
a2 )
Mit den bekannten Vertaus hungstrelationen [al ; am = 0, [ayl ; aym = 0 und [al ; aym =
l;m ergibt si h hieraus:

is i!3 t
day1
= i!1 ay1
e + e i!3 t (ay2 a2 )
(A.17)
dt
2
Im Grenzfall s ! 0 (keine ni htlineare Kopplung) wird die Glei hung (A.17) bzw.
die entspre hende Glei hung fur a2 dur h
ay = ay (0)ei!1 t
(A.18)
a2 = a2 (0)e i!2 t
(A.19)
gelost. Unter der Voraussetzung, da !3 = !1 + !2 gilt, ist also der einzige Term, der
mit der Frequenz !1 oszilliert der Term ei!3 t a2 (t). Verna hlassigt man alle Terme, die
ni ht mit !1 oszillieren (diese oszillieren mit !2 + !3 und mitteln si h so na h einigen
Perioden heraus8 ). und fuhrt man fur a2 eine analoge Betra htung dur h, so ergibt
si h:
day1
= i!1ay1 + isa2 ei!3 t
(A.20)
dt
da2
= i!2a2 isay1 e i!3 t
(A.21)
dt
Dieses Dierentialglei hungssystem wird dur h

ay1 (t) =
ay1 (0) osh(st) + ia2 (0) sinh(st) ei!1 t

a2 (t) = a2 (0) osh(st) iay1 (0) sinh(st) e i!2 t
(A.22)
(A.23)
gelost.
Die Besetzungszahloperatoren n^1 (t) := ay1 (t)a1 (t) und n^ 2 (t) := ay2 (t)a2 (t) bekommt man, indem man die Gleigungen (A.22) und (A.23) mit ihrem hermites h
Konjugierte multipliziert und die Relation [al (t); aym (t) = l;m benutzt:
n^ 1 (t) = ay1 (0)a1 (0) osh2 (st) + [1 + ay2 (0)a2 (0) sinh2 (st)
i
sinh(2st)[ay1 (0)ay2 (0) a2 (0)a1 (0)
2
n^ 2 (t) = ay2 (0)a2 (0) osh2 (st) + [1 + ay1 (0)a1 (0) sinh2 (st)
i
+ sinh(2st)[ay1 (0)ay2 (0) a2 (0)a1 (0)
2
Im Heisenbergbild gilt:
Setzt man die Glei hungen (A.18) und (A.19) in (A.17) ein, so erhalt man
(A.24)
(A.25)
i
dA
=
[A; H
dt
~
i
day1
is y i!1 t is h y i(!2 +!3 )t
is
a2 e
a2 e i(!2 +!3 )t
= i!ay1 + a2 ei!1 t
a2 e
dt
2
2
2
Na h einigen Perioden werden dur h den Term in den e kigen Klammern also genauso viele Photonen
der Frequenz !2 + !3 erzeugt, wie verni htet. Dieser Term mittelt si h also heraus.

61
A.2. PARAMETRISCHE PROZESSE
Die Erwartungswerte der Besetungszahloperatoren ergeben si h im Heisenbergbild

wie folgt9 :
hn^ l (t)i = h (0)jn^ l (t)j (0)i
Mit
(0) = jn10 ; n20 i = jn10 ijn20 i
und
ay jnl0 i = (nl0 + 1)1=2 jnl0 + 1i
l
al jnl0 i
n^ l jnl0 i
= (nl0 )1=2 jnl0

= nl0 jnl0 i
1i
folgt s hlieli h:
hn^ 1 (t)i
hn^ 2 (t)i
= n10 osh2 (st) + (1 + n20 ) sinh2 (st)

= n20 osh2 (st) + (1 + n10 ) sinh2 (st)
(A.26)
(A.27)
Die Einser in den Faktoren der zweiten Summanden auf den re hten Seiten der Glei hungen (A.26) und (A.27) sind auf den ni htvers hwindenden Kommutator von ayl
und al zuru kzufuhren. Aufgrund dieser quantenme hanis hen Ers heinung wird es
klar, da es au h dann zu einer Verstarkung z.B. der !1 {Komponente kommen kann,
wenn auss hlieli h Li ht der Pumpfrequenz eingestrahlt wird, d.h. n10 = n20 = 0.
Die Besetzungszahl n10 ist die Anzahl der Quanten mit !1 zur Zeit t = 0.
62
Anhang B
Ausbreitung von
Li htbundeln
Hier soll die Ausbreitung von Li htbundeln untersu ht werden, deren Intensitat einen
gauformigen Verlauf (siehe Abb. 3.1) aufweist.
B.1 Wellenglei hung

Zur Losung des Problems betra hten wir zuna hst wieder die Maxwells hen Glei hungen:

r H = 0 (r)E + "0 t "(r)E

r E = 0 t H
r("(r)E) = 0
(B.1)
(B.2)
(B.3)
Bildet man die Rotation von Glei hung (B.2) und setzt dies in (B.1) ein, so erhalt
man

1

2
2
r E t ((r)E) 0 "0 t2 ("(r)E) = r "(r) (r"(r))E
nderung von "(r) uber die Groenordnung einer Wellenlange hin klein, so
Ist die A
kann man die re hte Seite der obigen Glei hung verna hlassigen. Wenn das elektris he
Feld uber E(x; y; z; t) = E(x; y; z; 0)ei!t von der Zeit abhangt, ergibt si h fur die
Wellenglei hung:
r2 E + k 2 E = 0
(B.4)

Hierbei ist k dur h k2 = !2 0 "0 "(r) 1 i !"0("r()r) gegeben.

p
Im Folgenden soll k von r uber k2 (r) = k2 kk2 r2 mit r = x2 + y2 abhangen.
Das Feld breite si h in z {Ri htung aus. k ist hierbei dur h

k2 = k2 (0) = !2 0 "0 "(0) 1 i
(0)
!"0"(0)
gegeben, k2 soll eine Konstante sein. Hier ist es sinnvoll zu Zylinderkoordinaten uberzugehen. Es gilt dann:
2

1

r2 = r2t + z
2 = r2 + r r + z 2
64

ANHANG B. AUSBREITUNG VON LICHTBUNDELN
Hier ist eine azimutale Abhangigkeit der Feldamplitude explizit ausges hlossen worden. Dies kann i.a. zwar ni ht angenommen werden, aber es ist in Bezug auf gaus he
Li htbundel eine gute Naherung. Nimmt man an, da das Feld aus einer fast ebenen
Welle besteht, die si h in z {Ri htung ausbreitet,so kann man s hreiben:
E = (x; y; z )e ikz
Setzt man dies nun in die gefundene Wellenglei hung (B.4) ein, so ergibt si h
r2t
2ik

z
kk2 r2 = 0
2
(B.5)
2

2
Dabei wurde angenommen, da k z
z2 und k z2 gilt.
Betra htet man nun die Wellenglei hung sowohl im Limes r ! 0 als au h im Limes
r ! 1, so liegt folgender Ansatz fur im Hinbli k auf gaus he Li htbundel auf der
Hand.
2
1
(r; z ) = e i(P (z)+ 2 Q(z)r )
Wird dieses Ergebnis in die Glei hung (B.5) eingesetzt, erhalt man na h einem Koefzientenverglei h in r:
Q2 + kQ0 + kk2 = 0
(B.6)
iQ
= 0
(B.7)
P0
k
Die Wellenglei hung (B.4) ist somit auf die Glei hungen (B.6) und (B.7) zuru kgefuhrt.
B.2 Gaus hes Li htbu

ndel
Liegt ein homogenes Medium vor, so kann k2 = 0 gesetzt werden. Es ergibt si h somit
fur die Glei hung (B.6):
Q2 + kQ0 = 0
(B.8)
Deniert man hier die Funktion s(z ) dur h Q(z ) = k ss((zz)) , so erhalt man aus Glei hung
(B.8) s00 (z ) = 0. Somit ist Q dur h
a
Q(z ) = k
(B.9)
az + b
0
mit den Konstanten a und b gegeben. Im Folgenden ist es bequemer, den Parameter
q zu benutzen:
2n
k
=
q(z ) :=
Q(z ) Q(z )
Damit kann man folgende Form fur die Glei hung (B.9) angeben:
q(z ) = z + q0
(B.10)
Aus der Glei hung (B.7) ergibt si h s hlieli h1:

z
P (z ) = i ln 1 +
q0
(B.11)
1 Die Integrationskonstante wurde hier glei h Null gesetzt, da eine ni htvers hwindende Konstante
nur einen Phasenfaktor beitragen wurde. Da der Zeitursprung aber beliebig gewahlt werden kann,
kann die Phase o.B.d.A. glei h Null gesetzt werden.
65

B.2. GAUSSSCHES LICHTBUNDEL
Insgesamt erhalt man also fur die Funktion :

(z ) = exp
i ln 1 +
k
z
+
r2
q0
2(q0 + z )

(B.12)
Fur die zweite Integrationskonstante q0 wird angenommen, da sie rein imaginar ist.
Man kann sie somit dur h die Konstante2 w0 , mit = 2n
u ken:
k ausdr
w02 n

Deniert man im Folgenden die Parameter
q0 = i
w2 (z )
w02
z
1+
w02 n
2 !
!
= w02

z2
1+ 2
z0
z2
w02 n 2
= z 1 + 02
R = z 1+
z
z

z
z
(z ) = tan 1
= tan 1 ( )
2
w0 n
z0
2
w0 n
z0 =

und beru ksi htigt man, da ln(a + ib) = ln a2 + b2 + i tan 1 (b=a) gilt, so folgt
s hlieli h fur das Feld:
E (x; y; z ) = E0
= E0
wo
exp
w(z )
kr2
2q(z )

1
ik
i(kz (z )) r2 2 +
w (z ) 2R(z )
wo
exp
w(z )
i(kz (z )) i
(B.13)
(B.14)
Der Parameter w(z ) kann als derjenige Abstand zur Symmetriea hse angesehen werden, bei dem die Feldamplitude radial um den Faktor e 1, im Verglei h
zur Feldamplitude an der Symmetria hse, abfallt. Dieser Parameter gibt also die
Li htbundelgroe bei einem gegebenen z an. Der Parameter w0 ist also die minimale Li htbundelgroe. Der Radius der Wellenfront ist dur h den Parameter R(z )
gegeben. Ein Gaus hes Li htbundel ist also dur h die Parameter w0 und R gegeben.

Der Onungswinkel
des Li htbundels ist dur h w0 n fur kleine festgelegt.
..
...........
r .. ......
.. .........
Phasen
... ...
.. a hen
.........
..
..........
.
.
..
.
.
.
.
.
.
.........
.
.
.
.
.
..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
......
..................................................z.....=
0......................................................
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
............................................................................................................................................................................................ w0 n
....0...................................................................
... .. . .................. ........ .. ........ .................... ..
.
..
.
.
.
.. I (r)
.......................
. ...
.
..
.
.
..
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
....
..... ..............
...
....
.
.
..
.
.
.
.
.
.. ..........
.. ....
....
..
Gaus hes Li htbundel: Die Begrenzungslinien (r = w (z)) des Li htbundels sind dur hgezogen gezei hnet.
Abbildung B.1:
w0 hat die Dimension einer Lange (Bundelradius)
66

ANHANG B. AUSBREITUNG VON LICHTBUNDELN
Index
Abfrageimpuls, 50
anharmonis he Ru kstellkraft, 7
anharmonis her Potentialterm, 8
Anwendungen, 16
Arbeit
vom Feld an der Polarisation verri htete, 6
Autokorrelation, 16
BANANa, 14
Bewegungsgei hung von Elektronen im
anharmonis hen Potential, 7
Bragg{Beziehung, 39
Brillouinstreuung, 39
Antistokeslinie, 40
spontane, 39
stimulierte, 51
Generator, 53
Verstarker, 53
stimulierte thermis he, 51
Stokeslinie, 40
zeitaufgeloste, 54
CARS, 49
dunne thermis he Linse, 26
deff , 5
di ke thermis he Linse, 26
dielektris he Polarisation, 1, 6
Dierenzfrequenzerzeugung, 9
Dispersion
anomale, 11
normale, 11
Drei{Photonen{We hselwirkung, 3
Drei{Wellen{We hselwirkung, 3
drei{Wellen{We hselwirkung, 5
elektronis her Ramaneekt, 41
Elektrostriktion, 51
elektrostriktiver Kopplungskoezient,
51
Energieerhaltungssatz, 4
ENP, 19
equivalent noise input (ENP), 19
Erhaltung des Photonen usses, 6
Frequenzmodulation, 33
fs-Spektroskopie, 16
gaus hes Li htbundel, 64
idler, 18
Impulsdauermessung, 16
Impulserhaltungssatz, 4
Impulskompression, 34
intensity delimiter, 32
Inversionssymmetrie, 4
ionis he Resonanzen, 6
Kaliumdideuteriumphosphat, 14
Kaliumdihydrogenphosphat (KDP), 5,
14
katastrophale Selbstfokussierung, 32
KDP, 5, 14
Kerr lens modelo king, 32
Kleinmanns he Beziehung, 6, 7
Kleinsignaltheorie, 52
koharente Ramanstreuung, 48
Kompression von Impulsen, 34
Korrelationsfunktion, 16
Korrelationsverfahren, 16
Landauniveaus, 41
large s ale self fo ussing, 28
Leistungsbegrenzung, 32
lkoh , 10
Manley{Rowe Beziehung, 5, 6
Maximum der ni htlinearen Kopplung,
12
Maxwells he Glei hungen, 1
moving fo i, 31
ni htlineare Polarisation, 1
ni htlineare Wellenglei hung
bei Phasenanpassung, 13
stimulierte Ramanstreuung, 44
zweite Harmonis he, 9
ni htlinearer Bre hungsindex, 25
ni htlinearer optis her Tensor, 4
eektive Komponente (deff ), 5
ni htlinearer Quellterm, 2
vi
INDEX
OPO, 19, 20
optis h anisotrope Kristalle, 4
optis h parametris her Oszillator, siehe OPO, 20
optis he Glei hri htung, 18
optis he Vers hlusse, 18
optis her Bildwandler, 18
optis her S halter, 20
Ru kkopplungsanordnung, 43
theoretis he Bes hreibung, 44
Vertarkerranordnung, 43
Stokeslinie, 40
transiente, 50
Rayleigh{wing Streuung, 38
Rayleighstreuung, 37
Linienbreite, 37
parametri light gate, 18

parametris he Verstarkung, 18
Anfangsbedingungen, 19
stimulierte, 18
parametris her Oszillator, 18, 20
einfa h resonant, 22
zweifa h resonant, 22
parametris her Verstarker, 19
parametris hes Mis hen, 17
Intensitat, 18
Phasenanpassung, 4
Bedingung, 12
erster Art, 11, 12
in doppelbre henden Kristallen,
11
zweiter Art, 12
Phasenanpassungswinkel
tolerierbarer, 13
Phasenrelaxationszeit, 45
Plasmas halter, 33
Polarisation
auerordentli he, 11
ordentli he, 11
positive hirp, 34
pump and probe, 50
sampling Verfahren, 50
s hwa he Selbstfokussierung, 32
Selbstfokussierung, 25, 27
Anwendung, 32
katastrophale, 32
kritis he Leistung, 30
Abs hatzung, 30
s hwa he, 32
von Laserpulsen, 31
Selbstphasenmodulation, 25, 33
self mode lo king, 32
self trapping, 31
slowly varying amplitude approximation (SVAA), 3
small s ale self fo ussing, 28
Solitonen, 35
spektrale Bandbreite, 15
Spin{Flip{Ramanstruung, 42
spontane parametris he Fluoreszenz,
20
spontane Streuprozesse, 37
stimulierte Brillouin{Streuung (SBS),
51
stimulierte Brillouinstreuung
Generator, 53
Verstarker, 53
stimulierte Ramanstreuung, 42
Generatoranordnung, 42
Ru kkopplungsanordnung, 43
Verstakeranordnung, 43
stimulierte thermis he Brillouinstreuung, 51
stimulierter Raman{Resonator, 43
Streuprozesse, 37
spontane, 37
Summenfrequenzerzeugung, 9
Suszeptibilitat
dritter Ordnung, 25
dur h optis hen Kerreekt, 26
elektronis her Beitrag, 27
elektrostriktiver Me hanismus,
26
in ramanaktiven Medien, 45
quantenme hanis he Bes hreibung parametris her Prozesse, 59

Quantisierung des elektromagnetis hen
Strahlungsfeldes,
57
Raman Maser, 43
Raman{gain{Spe tros opy, 48
Raman{loss{Spe tros opy, 48
Ramaneekt
elektronis her, 41
Ramanstreuung, 40
an Molekuls hwingungen, 40
an optis hen Phononen, 40
Antistokeslinie, 40
koharente, 48
spontane, 40
stimulierte, 42
Generatoranordnung, 42
INDEX
Ramanaktive Medien, 47
thermis her Me hanismus, 25
hohere Ordnung, 1
lineare, 1, 7
zweiter Ordnung, 4, 8
SVAA, 3
tolerierbare Phase, 10
transiente Ramanstreuung, 50
Ultrakurzzeitspektroskopie, 16
Uns harferelation, 4
vier{Photonen{We hselwirkung, 5
walk o, 15
walk o angle, 15
We hselwirkungslange
harakteristis he, 13
Wellenglei hung
lineare, 2
ni htlineare, 2, 5
in SVAA, 3
Losung dur h ebene Wellen, 2
zweite Harmonis he
2{Photonenabsorption, 14
an Grenz a hen, 17
im Laserresonator, 14
in Gasen, 16
Intensitat, 10, 13
ni htlineare Wellenglei hung, 9
optimales Fokussieren, 15
sekundare Resonatoren, 14
Wirkungsgrad, 13
vii

Qopt

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Quantenoptik

Der kleine S helm\

29. Oktober 1999

2 Summen- und Di erenzfrequenzen

2.1 Ni htlineare Wellenglei hung . . . . . . . . . . .

4.1 Spontane Streuprozesse . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3 Selbstfokussierung und -phasenmodulation

3.1 Ni htlinearer optis her Bre hungsindex . . . .

4.2.6 Na hweis der zeitabhangigen Materialanregung

A Quantenme hanik Parametris her Prozesse

B Ausbreitung von Li htbundeln

A.1 Quantisierung des elektromagnetis hen Strahlungsfeldes . . . . . . . . 57

B.1 Wellenglei hung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

P(E) = "0 1 E + 2 EE + 3 EEE + : : :

gegeben. 1 ist die lineare Suszeptibilitat. Die weiteren n sind Suszeptibilitaten

ges hrieben werden.1 Fur die Suszeptibilit

P(E) = "0 (|" 1) E + |P{z

D(E) = "0 "E + PNL

Terme hoherer Ordnung

1.2 Ni htlineare Wellenglei hung

r r E = 0 t "0 " tE +  PtNL

P (x; t)e i!j t + : :A

kj2 Ej eikj x e i!j t + : :A

!j2 Ej eikj x e i!j t + : :A

!j2 PNLj e i!j t + : :A

 !j t PNL j  !j2 PNL j

Kurzt man hier dur h, so folgt:

Diese Glei hung mu fp

Beru ksi htigung

1.3 Drei{Wellen{We hselwirkung

~!3 = ~!1 + ~!2 + E

d11 d12 d13 d14 d15 d16

1.4. MANLEY{ROWE BEZIEHUNG

P3 = "0 deff E1 E2 ei(k1 +k2 )x

1.4 Manley{Rowe Beziehung

1.5 Kleinmans he Beziehung

1.6. PHYSIKALISCHE BEDEUTUNG VON

1.6 Physikalis he Bedeutung von 2

q2 ( 4!2 + i2! + !02) =

De niert man die ni htlineare Polarisation dur h

Hieraus folgt mit einem Abstand r0 = 5

Optis he Summen- und

P2H i (x; t) = "0

KAPITEL 2. SUMMEN- UND DIFFERENZFREQUENZEN

/ jE2H j2 = n!L deff jEL j4 l2

Fur k gilt k = 2! L (n2H

Intensitat der zweiten Harmonis hen fur k = 0 und fur k 6= 0

2.2. PHASENANPASSUNG IN DOPPELBRECHENDEN KRISTALLEN

2.2 Phasenanpassung in doppelbre henden Kristallen

Phasenanpassung erster Art

optis he. A hse

Der Phasenanpassungswinkel liegt dort, wo die Bre hungsindexellipse eines

KAPITEL 2. SUMMEN- UND DIFFERENZFREQUENZEN

Phasenanpassung zweiter Art

dies kann au h ges hrieben werden als:

os2 (m ) sin2 (m ) 1  !

os2 (m ) sin2 (m ) A

2.3. GROSSE KONVERSION

Hieraus ergibt si h ein tolerierbarer Phasenanpassungswinkel von

Fur KDP ergibt si h z.B.  0:24 mrad.

2.3 Groe Konversion

Es ergibt si h somit fur die Intensitat der zweiten Harmonis hen

bzw. fur den Wirkungsgrad :

2 Summen- und Dierenzfrequenzen

4.2.6 Na hweis der zeitabhangigen Materialanregung

B Ausbreitung von Li htbundeln

P(E) = "0 1 E + 2 EE + 3 EEE + : : :

gegeben. 1 ist die lineare Suszeptibilitat. Die weiteren n sind Suszeptibilitaten

ges hrieben werden.1 Fur die Suszeptibilit

Terme hoherer Ordnung

r r E = 0 t "0 " tE + PtNL

!j t PNL j !j2 PNL j

Kurzt man hier dur h, so folgt:

Diese Glei hung mu fp

Beru ksi htigung

1.6 Physikalis he Bedeutung von 2

Deniert man die ni htlineare Polarisation dur h

Hieraus folgt mit einem Abstand r0 = 5

Fur k gilt k = 2! L (n2H

Intensitat der zweiten Harmonis hen fur k = 0 und fur k 6= 0

os2 (m ) sin2 (m ) 1 !

Fur KDP ergibt si h z.B. 0:24 mrad.

2.3 Groe Konversion

Es ergibt si h somit fur die Intensitat der zweiten Harmonis hen

bzw. fur den Wirkungsgrad :

Man deniert eine harakteristis he We hselwirkungslange l0 uber das Argument

Prozesse hoherer Ordnung (vgl. Kapitel 3)

2.3.0.1 Abs hlieende Bemerkungen

Man mu einen Kompromi zwis hen der optimalen We hselwirkungslange

Ein ps{Impuls hat eine Frequenzbreite ' 1THz !

Untersu hung von Grenz a hen

Dies ist bei hinrei hend kleinen Intensitaten errei hbar

2.5 Parametris he Verstarkung und -Oszillator

Stimulierte parametris hen Verst

Beispiel Verwendet man in LiNbO3 eine Pumpwellenlange von p = 0:53m und

Hierbei sollen m und n naturli he Zahlen sein und es soll

Gilt r1 1 , so lat si h die Amplitudenbedingung (2.33) als

3.1.1.3 Optis her Kerreekt

EEi 1 angenommen. Mit dieser Winkelverteilung ergibt si h die

(jEjk os2 () + jEj? sin2 ())f ()2 sin() d

jEj (k +32? ) + 452"kT0 jEjhE Ei(k ? )2

Hieraus erkennt man dur h einen Verglei h mit (3.1), da

Da das einfallende Laserbundel i.a. eine gauformige Intensitatsverteilung, senkre ht

kann man somit fur E (x; y; 0) mit d2 := w2 (0) s hreiben:

Beispiel Fur einen Puls mit tp = 1ps und n ' 10

ergibt si h bei einer Lange

Ergebnis eines Streuexperimentes an einem Medium mit Ni htlinearitaten

sitat der gestreuten Strahlung ergibt si h zu4

Beispiel Fur CS2 ist a = 2 10

Unter einem Beoba htungswinkel von =