Tuteur : Arnaud BULTEL

Responsable : Pascal BOUBERT

RAPPORT DE STAGE
Licence Sciences Pour LIngnieur
Parcours Physique
Anne Universitaire 2016 - 2017

PLASMA INDUIT PAR LASER PICOSECONDE

-
TUDE COMPARATIVE DE LABLATION DU
TUNGSTNE
&
CARACTRISATION OMBROSCOPIQUE DE
LEXPANSION DE LONDE DE CHOC.

Aurlien FAVRE
24 Avril 2017 - 16 juin 2017.

UMR-6614 CORIA
Groupe de Recherches Physico-chimie des Milieux Plasmas
Ralis avec LATEX
ii
Remerciements.

lissue dun stage passionnant, je tiens premirement remercier le laboratoire qui a ac-
cept de maccueillir. Le CORIA est une structure fantastique constitue de locaux neufs et
dquipements rcents dans la plupart des domaines. Jattire tout particulirement lattention
sur la plateforme LIBS sur laquelle jai pu travailler ; celle-ci est bien conue et dote doutils
performants permettant un contrle pouss des acquisitions ralises. Tout ceci forme un cadre
propice la recherche, et cela fut trs plaisant davoir lopportunit de pouvoir effectuer des
manipulations dans ce contexte.

Jadresse tout particulirement des remerciements privilgis mon tuteur de stage, Arnaud
Bultel, qui ma consacr normment de son temps pour minitier ce fabuleux domaine quest
la recherche. La considration et lcoute permanente dont il a fait preuve mon gard ont jou
un rle dcisif dans le bon droulement du stage.

Jaimerais aussi remercier Sad Idlahcen et Gilles Godard, les ingnieurs de recherche qui
ont scrupuleusement mis en place les diffrentes manipulations et qui veillent constamment au
bon fonctionnement global de la plateforme.

Enfin, je remercie aussi les techniciens de latelier qui ont mticuleusement usin lintgralit
des pices ncessaires aux diffrentes sries de mesures ralises.

Ce stage naurait pu avoir lieu sans le responsable pdagogique de licence et membre de

lquipe Physico-chimie des Milieux Plasmas, Pascal Boubert. Je le remercie aussi pour son
coute et pour les diffrentes expriences quil a pu me prsenter.

Je ne trouve aucun point ngatif ce stage, lequel ma permis, je pense, de finalement

trouver ma voie professionnelle future.

iii
Table des matires

Introduction. 1

1 Prsentation gnrale. 3
1.1 Historique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.1.1 Sources laser. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.1.2 Les plasmas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.2 Dispositif exprimental. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.1 La plateforme. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.2 Prcisions quantitatives. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.3 Moyens exprimentaux. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.3.1 Calorimtrie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.3.2 Spectroscopie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.3.3 tude microscopique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.3.4 Ombroscopie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2 Profilomtrie et caractristiques dablation. 15

2.1 Rsultats exprimentaux. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.1.1 Caractre "linaire" des ablations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.1.2 Acquisition spectroscopique squentielle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.1.3 Dfocalisation. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.1.4 Caractristiques dablation. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.2 Discussion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3 Ombroscopie. 25
3.1 Critres de slection des clichs tudis. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.2 Rsultats exprimentaux. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.2.1 Expansion de londe de choc sur un chantillon daluminium massif. . . . 26
3.2.2 Expansion de londe de choc sur un chantillon de tungstne massif. . . . 27
3.3 Suivi qualitatif de lvolution morphologique du cratre. . . . . . . . . . . . . . . 28
3.4 Discussion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

v
vi TABLE DES MATIRES

3.4.1 propos du modle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

3.4.2 Rcapitulatif. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.4.3 tude comparative avec des donnes externes. . . . . . . . . . . . . . . . . 31

Conclusion. 33

Annexes. 35
A.1 Terminologie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
A.2 Mtrologie et principe de la LIBS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
A.3 Technique de dpt par PVD. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
A.4 Clichs obtenus. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
A.5 Approche qualitative des diffrents coefficients dEinstein. . . . . . . . . . . . . . 45
A.6 Synthse de la dynamique dun plasma induit par laser. . . . . . . . . . . . . . . 46

Bibliographie. 51
Table des figures

1.1 Schma de principe de lmission stimule. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.2 Photographie de la plateforme LIBS du CORIA. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.3 Schma illustrant la focalisation du faisceau. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.4 Acquisition de la camra. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.5 Acquisition calorimtrique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.6 Histogramme du nombre de tirs ayant une nergie E. . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.7 Schma de fonctionnement dun spectromtre. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.8 Clich dun plasma induit sur un chantillon de Tungstne. . . . . . . . . . . . . 9
1.9 Spectre dmission du Tungstne centr 656,33 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.10 Schma de principe des tudes microscopiques de cratres. . . . . . . . . . . . . . 10
1.11 Dispositif dobservation par ombroscopie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.12 Schma du principe de mesure de rayons par ombroscopie. . . . . . . . . . . . . . 12

2.1 Graphe de la profondeur en fonction du nombre de tirs sur un chantillon de

W_ITER. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2 Graphe de la profondeur du cratre obtenu en fonction du nombre de tirs sur un
chantillon de PVD_W. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.3 Acquisition squentielle centre 505,33 nm sur un chantillon de PVD_W. . . . 18
2.4 Graphes de lintensit spectrale norme en fonction du nombre de tirs. . . . . . . 18
2.5 Graphe de lvolution radiale des cratres en fonction du nombre de tirs sur
PVD_W. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.6 Graphe de la profondeur en fonction de N15,9m et tableau de la profondeur par
tir. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.7 Schma de la position de lentille afin de dfocaliser. . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.8 Graphe de N15,9m en fonction de d. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.9 Graphe du rayon du cratre en fonction de d. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.10 Graphe des profondeurs pour 100 tirs sur W_ITER et PVD_W. . . . . . . . . . 21
2.11 Graphe des rayons pour 100 tirs sur W_ITER et PVD_W. . . . . . . . . . . . . 21

vii
viii TABLE DES FIGURES

2.12 Profil nergtique monomode du faisceau laser limpact sur la surface de lchan-
tillon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.13 Exemple de profil multimode du faisceau laser limpact sur la surface de lchan-
tillon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3.1 Clich ombroscopique sur un chantillon daluminium (t = 80 ns). . . . . . . . . 25

3.2 Clich ombroscopique sur un chantillon de tungstne (t = 380 ns). . . . . . . . . 26
3.3 Graphe de Rperp. en fonction du temps pour laluminium. . . . . . . . . . . . . . 26
3.4 Graphe de Rpara. en fonction du temps pour laluminium. . . . . . . . . . . . . . 26
3.5 Graphe de vperp. en fonction du temps pour laluminium. . . . . . . . . . . . . . . 27
3.6 Graphe de vpara. en fonction du temps pour laluminium. . . . . . . . . . . . . . 27
3.7 Graphe de Rperp. en fonction du temps pour le tungstne. . . . . . . . . . . . . . 27
3.8 Graphe de Rpara. en fonction du temps pour le tungstne. . . . . . . . . . . . . . 27
3.9 Graphe de vperp. en fonction du temps pour le tungstne. . . . . . . . . . . . . . 28
3.10 Graphe de vpara. en fonction du temps pour le tungstne. . . . . . . . . . . . . . 28
3.11 Clichs ombroscopiques de suivi sur un chantillon daluminium. . . . . . . . . . 29
3.12 Clichs ombroscopiques de suivi sur un chantillon de tungstne. . . . . . . . . . 29
3.13 Graphe de e en fonction du temps pour laluminium. . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.14 Graphe de e en fonction du temps pour le tungstne. . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.15 Graphe des volutions radiales thoriques pour laluminium. . . . . . . . . . . . . 31
3.16 Graphe des volutions radiales exprimentales pour laluminium. . . . . . . . . . 31
A.1 Schma de principe de limagerie Schlieren. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
A.2 Schma du montage permettant une observation par ombroscopie. . . . . . . . . 39
A.3 Schma de principe de la microscopie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
A.4 Schma de principe de la LIBS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
A.5 Schma de principe du dpt par PVD. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
A.6 Clichs de cratres observs sur W_ITER avec tirs croissants. . . . . . . . . . . . 42
A.7 Clichs de cratres observs sur PVD_W avec tirs croissants. . . . . . . . . . . . 42
A.8 Photographie de prcision de lchantillon W_ITER. . . . . . . . . . . . . . . . . 43
A.9 Photographie de prcision de lchantillon PVD_W. . . . . . . . . . . . . . . . . 43
A.10 Clich obtenu pour un cratre rsultant de 135 tirs sur un microscope numrique
Keyence VHX-900 (x 100). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
A.11 Clich obtenu pour un cratre rsultant de 160 tirs sur un microscope numrique
Keyence VHX-900 (x 100). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
A.12 Clichs ombroscopiques de lexpansion de londe de choc sur un chantillon dalu-
minium. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
TABLE DES FIGURES ix

A.13 Clichs ombroscopiques de lexpansion de londe de choc sur un chantillon de

tungstne. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
A.14 Principe de lmission spontane. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
A.15 Schma de la dynamique de formation du plasma sur lchantillon. . . . . . . . . 47
x TABLE DES FIGURES
Liste des tableaux

2.1 Tableau rcapitulatif des raies du W I, Cr I et Cu I. . . . . . . . . . . . . . . . . 17

3.1 Tableau rcapitulatif des valeurs obtenues pour les rayons. . . . . . . . . . . . . . 31

3.2 Tableau rcapitulatif des valeurs obtenues pour les vitesses. . . . . . . . . . . . . 31

xi
Introduction.

Il est important de rappeler brivement le contexte gnral du stage. Le CORIA (COm-

plexe de Recherche Interprofessionnel en Arothermochimie) est un laboratoire du CNRS dont
les axes de recherches se tournent notamment vers la combustion, les plasmas, loptique et de
manire plus gnrale lnergie en tant que telle. Leffectif est constitu denviron 170 personnes
(enseignants-chercheurs, ingnieurs, doctorants, personnel technique, stagiaires).

La notion de plasma est apparue au cours des annes 1920, celle-ci est reste quasi inexploite
jusqu lintroduction du laser une quarantaine dannes plus tard. Les dcennies qui ont suivi
ont permis de mettre en avant diffrentes caractristiques de linteraction lumire - matire.
Nous sommes aujourdhui en mesure, selon diffrentes conditions exprimentales, dablater et
dtudier trs prcisment un matriau donn clair par une impulsion laser de grande ner-
gie. Cette tude prcise du plasma induit par laser constitue une des activits du CORIA. Les
objectifs de mon stage au sein du groupe Physico-chimie des Milieux Plasmas sont les suivants :

- Raliser la profilomtrie dun chantillon compos dune couche dpaisseur e de tungstne

dpos par PVD* sur un substrat de CuCrZr en vue dune application de dcapage laser.
- Dterminer la clrit de propagation de londe de choc produite lors de larrive du fais-
ceau laser sur lchantillon dans diffrentes conditions.

Ce rapport est constitu de trois principales parties. La premire constitue une introduction
thmatique aux travaux raliss. La seconde concerne les tudes de profilomtrie ralises sur
un chantillon de tungstne dpos. Enfin, la dernire aborde le travail ralis par ombroscopie.

En annexe, sont dfinis de manire prcise tous les termes mentionns en inclin ainsi que dif-
frentes notions de base utiles la bonne comprhension de lintgralit du rapport.

*PVD : Physical Vapor Deposition (cf. A.3).

1
1 Prsentation gnrale.

travers ce premier chapitre, sont dvelopps plusieurs points essentiels afin de bien appr-
hender les manipulations ralises dune part, et lexploitation bibliographique des diffrentes
publications dautre part. Nous nous attardons donc dans un premier temps sur un bref rappel
historique, et dans une seconde partie, nous dcrivons de manire dtaille le dispositif utilis.
Enfin, le protocole exprimental ayant permis lintgralit des mesures est prcis en toute fin
de chapitre.

1.1 Historique.

Les connaissances actuelles ainsi que lavance scientifique de la spectroscopie sur plasma
induit par laser dcoulent de nombreuses dcouvertes antrieures. Il est important den faire un
petit rappel chronologique afin de bien rtablir le contexte.

1.1.1 Sources laser.

1916 : Albert Einstein (1879-1955) dcrit le principe de lmission stimule (ou mission
induite). Ce principe nonce quun photon incident peut faciliter la transition nergtique dun
lectron pour que celui-ci mette un nouveau photon strictement identique au photon incident
(voir figure 1.1).

Figure 1.1 Principe dmission stimule [1].

Si le milieu est lquilibre thermodynamique la temprature T, un instant donn, la

population [Nk ] du niveau Ek est donne par la statistique de Boltzmann [2] :

[Nk ] gk Ek Ei
 
= exp
[Ni ] gi kB T

3
4 CHAPITRE 1. PRSENTATION GNRALE.

Considrons le cas le plus basique en saffranchissant des dgnrescences (gi = gk ). Nous

avons typiquement Ek > Ei et T > 0 K. On en dduit que le niveau le plus haut est le moins
peupl ([Nk ] < [Ni ]). Pour permettre lemission de nouveaux photons, il est donc ncessaire de
crer une situation sloignant de lquilibre.

1952 : Alfred Kastler (1902-1984) caractrise le pompage optique [3]. Ce dernier consiste
inverser la tendance mentionne ci-dessus, savoir de peupler en majorit le niveau dnergie
le plus haut afin de pouvoir librer massivement des photons lors de la dsexcitation. On parle
alors dinversion de population que lon mesure par [N ] = [Nk ] - [Ni ]. La lumire sera
amplifie si [N ] > 0.

1960 : Thodore Maiman (1927-2007) ralise pour la premire fois une emission laser grce
un rubis.
Par la suite de nombreuses applications industrielles ont merg (1965 : perage ; 1967 : dcoupe ;
1969 : usinage et gravure ; 1974 : lecture de codes barres, 1982 : disque compact optique...) [4].

1.1.2 Les plasmas.

1830 : Michael Faraday (1791-1867) effectue ses premires recherches sur les dcharges.

1864 : James Clerk Maxwell (1831-1879) runit sous forme synthtique les quatre quations
qui rgissent llectromagntisme : les quations de Maxwell.

1897 : Joseph John Thomson (1856-1940) dmontre lexistence de llectron et permet une
comprhension plus aboutie de la structure atomique.

1923 : Peter Debye (1884-1966) et Erich Hckel (1896-1980) mettent en vidence un ph-
nomne dcrantage lectrique dans les lectrolytes. Par la suite, ces travaux permettront une
meilleure comprhension de la conductivit lectrique.

1927 : Irving Langmuir (1881-1957), tudiant les dcharges de gaz faiblement ioniss, parle
pour la premire fois de "plasma".

Courant 1960 : La LIBS (Laser-Induced Breakdown Spectroscopy) est dveloppe ds lin-

vention du laser...

Depuis, la LIBS a continu de se dvelopper permettant lanalyse trs dtaille dchantillons

en exploitant les caractristiques radiatives des plasmas. La plateforme LIBS du laboratoire est
introduite ci-dessous.
1.2. DISPOSITIF EXPRIMENTAL. 5

1.2 Dispositif exprimental.

Nous dcrivons ici lensemble du matriel utilis pour toutes les manipulations ralises.

1.2.1 La plateforme.

Figure 1.2 Plateforme LIBS du CORIA.

En figure 1.2 (lecture de

1 vers ),
2 une source laser met un faisceau (en vert) qui
traverse tout un systme optique pour arriver sur une lentille convergente qui permet sa
focalisation en direction de lchantillon. Si lclairement est suffisamment lev, un plasma
peut tre cr, ce dernier va engendrer un rayonnement (en orange) dont une partie est focalise
sur la fente dentre dun spectromtre muni dune camra relie un poste dacquisition.

1.2.2 Prcisions quantitatives.

Les sources laser :

Source picoseconde : EKSPLA PL - 2251 [ = 355 nm (14 mJ, pol. verticale),
= 532 nm (20 mJ, pol. horizontale), = 1064 nm (34 mJ, pol. verticale) ; 10 Hz ;
30 ps ; 0,5 mrad].
Source nanoseconde : QUANTA-RAY Spectra Pro 250 [ = 355 nm (420 mJ, pol.
verticale), = 532 nm (800 mJ, pol. verticale), = 1064 nm (1,4 J, pol. verticale) ;
10 Hz ; 2 10 ns ; 0,5 mrad].
6 CHAPITRE 1. PRSENTATION GNRALE.

La lentille : Il est possible dutiliser diffrentes lentilles (de f = 5 cm f = 50 cm),

ceci a des consquences directes sur la fluence F la surface de lchantillon (cf. figure
1.3). Pour nos expriences, nous utilisons une lentille de focale f = 50 cm.
La chambre : Celle-ci permet deffectuer des tirs sous basse pression (Pmin 0,3 Pa) ou
dans des atmosphres autres que lair.
Le systme de pompage : Constitu dune pompe primaire et dune pompe secondaire
turbomolculaire (Qv pompage 5 m3 .h1 ).
Les moteurs : Ils permettent une localisation spatiale dans les trois directions (x,y,z) au
millime de millimtre prs.
Les spectromtres :

Spectromtre Ebert-Fastie (f = 2 m ; ouverture : f / 15 ; rseau : 1200 t.mm1 ;

rsolution : 0.05 nm 700nm)
Camra iCCD PI-MAX 2 : 400 nm - 800 nm, gate minimum : 1 ns.
Spectromtre Czerny-Turner (f = 0,32 m ; ouverture : f / 4,6 ; rseaux : 600 t.mm1
/ 2400 t.mm1 / 3600 t.mm1 ; rsolution : 0.08 nm 700nm)
Camra iCCD PI-MAX 4 : 110 nm - 400 nm, gate minimum : 1 ns.

Focalisation :

Figure 1.3 Focalisation du faisceau [5].

Loptique gaussienne [3] permet de calculer, pour une longueur donde et une distance
q
z le long de laxe optique, le rayon du faisceau : w(z) = w0 1 + ( zz0 )2 . Dans cette expression,
w0 est le rayon minimal et est appel "waist". On note z0 la longueur de Rayleigh, qui est la

distance pour laquelle le rayon du faisceau a augment dun facteur 2. On remarque en figure
1.3 que la fluence F est directement lie la distance focale f de la lentille. Une augmentation
dun ordre de grandeur pour f entrane une diminution de deux ordres de grandeurs pour F .
En effet lnergie arrivant sur la surface dpend du point de focalisation.
1.3. MOYENS EXPRIMENTAUX. 7

Camras :
tant donn les chelles de temps du plasma (entre 109 s et 106 s) il est ncessaire de
matriser totalement loutil dacquisition. Les deux camras mentionnes ont un mode dacqui-
sition conforme la figure 1.4. On appelle gate delay, not gd, le laps de temps avant le dbut
de lacquisition et gate width, not gw, la dure dacquisition. Il est ainsi possible de faire des
acquisitions squentielles et/ou de faire un suivi temporel du plasma que lon souhaite tudier.

Figure 1.4 Acquisition de la camra.

1.3 Moyens exprimentaux.

Nous prcisons ici les diffrents protocoles suivis pour chaque srie de mesures.

1.3.1 Calorimtrie.

Afin de pouvoir caractriser trs prcisment

lnergie que lon transmet lchantillon solide
(indpendamment des diffrentes pertes dues au
systme optique et lenvironnement ambiant),
il est ncessaire de faire une analyse nerg-
tique des impulsions laser pralable toute srie
de mesures. Ceci est fait par calorimtrie (fi-
gure 1.5). Figure 1.5 Acquisition calorimtrique.

On place sur laxe optique la surface photosensible du calorimtre ds la sortie de la source

laser et on peut acqurir une srie de mesures concernant lnergie de chaque impulsion dont
la figure 1.6 illustre un histogramme. On remarque sur celle-ci que le profil est quasi gaussien,
ce qui permet de faire une rapide tude statistique. Pour cet exemple correspondant 6001
impulsions, lnergie moyenne E est gale 16,41 mJ, et lcart type est gal 170,0 J. On
en dduit que, pour un tir donn, il y a 66% de chance que son nergie appartienne lintervalle
[E-,E+].
8 CHAPITRE 1. PRSENTATION GNRALE.

Figure 1.6 Histogramme du nombre de tirs ayant une nergie E.

1.3.2 Spectroscopie.

La LIBS (voir section A.2) est une technique danalyse qui repose sur lutilisation de la
spectroscopie. La figure 1.7 est une reprsentation trs schmatique dun spectromtre vu du
dessus.

Figure 1.7 Schma de fonctionnement dun spectromtre.

Le rayonnement provenant du plasma est focalis laide de lentilles pour arriver sur la
fente, la lumire pntre alors dans le spectromtre de focale f pour se diriger vers un miroir
concave de rayon de courbure . Celui-ci redirige les faisceaux, tous parallles, vers un rseau
qui, selon son inclinaison , va jouer un rle diffrent [6]... Une camra photosensible CCD va
transformer les photons capts en un signal lectrique pour permettre lacquisition.
1.3. MOYENS EXPRIMENTAUX. 9

, = 0 : Imagerie.

Dans ce cas de figure, le rseau joue le rle de miroir. On observe alors un simple clich du
plasma. Ceci savre intressant pour observer lexpansion du plasma au cours du temps. On
trouvera en figure 1.8 un exemple de clich obtenu dans cette configuration.

Figure 1.8 chantillon : W_ITER / Gain = 10 ; gw = 1 ns ; gd = 90 ns

E = 15,97 mJ ; = 0,268 mJ.
On peut ici observer le dbut de lexpansion du plasma induit par laser sur la surface de
lchantillon.

, 6= 0 : Spectroscopie dmission.

Dans ce cas de figure, le rseau permet la dcomposition de la lumire. Chaque trait du

rseau se comporte comme une source de lumire secondaire ponctuelle qui met dans toutes
les directions (principe de Huygens-Fresnel). Les ondes rsultantes interfrent entre elles, et
il y a alors interfrences constructives ou destructives. Ceci permet lobtention dun spectre
dmission du plasma. On trouvera en figure 1.9 un exemple de spectre dmission du tungstne
obtenu dans cette configuration.

Figure 1.9 chantillon : W_ITER / Nombre daccumulations : 20 ; centre = 656,33

nm ; Gain = 250 ; gw = 10 ns ; gd = 650 ns / E = 14,96 mJ ; = 0,163 mJ.
10 CHAPITRE 1. PRSENTATION GNRALE.

1.3.3 tude microscopique.

La dmarche utilise pour obtenir toutes les profondeurs et tous les rayons des cratres
obtenus sur les chantillons est dcrite ici de manire prcise (voir section A.2).

Figure 1.10 Schma de principe des tudes microscopiques de cratres.

(a) : Photographie du microscope utilis (Nikon Eclipse TI, 20x/0.45).
(b) : Schma dun cratre type observ avec ce grossissement.
(c) : Vu en coupe de (b).

Les explications qui suivent font rfrence aux (b), (c) de la figure 1.10.
Mesures de profondeurs : Nous procdons une mise au point un niveau de rfrence (en
bleu) que lon compare un niveau plus bas (en rouge). Ces mises au point se font au moyen
dune molette crante au micromtre prs et dun indicateur numrique de mise au point (focus
cursor value). Lincertitude absolue rsultant de cette comparaison est : p = 2 m.

Laltitude de rfrence : Pour saffranchir dune ventuelle non uniformit de la

surface priphrique au cratre, nous prenons une valeur moyenne de quatre points refi
n=4
= 1 P refi .
de rfrence : ref 4
i=1
La profondeur : Il est alors possible de calculer trois profondeurs avec trois valeurs
hi de niveau plus bas. On moyenne ces trois profondeurs pour limiter linfluence de la
gomtrie du cratre sur le rsultat (ces derniers ntant que trs rarement cylindriques...) :
n=3
P
p = 1
3 (ref hi ).
i=1
Rsultat final : La valeur obtenue est alors : p = p p.

Mesures de rayons : Pour obtenir ces valeurs, nous travaillons sur des clichs numriques
acquis grce au microscope (1) ou sur des photographies haute rsolution de lchantillon
(2) (voir section A.4). La procdure est la mme pour les deux mthodes ; nous considrons
que lextrmit du cratre est elliptique et nous relevons (en vert) les valeurs de grand axe (b)
et de petit axe (a) (cf. figure 1.10). Nous pouvons ensuite calculer un rayon moyen r dfinit

par r = 21 ab. La valeur du coefficient dexcentricit Ce = ab peut aussi tre intressante pour
caractriser le cratre tudi.
1.3. MOYENS EXPRIMENTAUX. 11

(1) Clichs provenant du microscope : Lchelle donne par le logiciel dacquisition et

vrifie grce une mesure sur fil talon est : 0,31 m.px1 . Lincertitude engendre par cette
rsolution est r(1) = 1 m. On exprime alors le rsultat de la manire suivante : r(1) = r r(1) .

(2) Photographies : Une mesure au fil talon donne 11,43 m.px1 . Lincertitude engen-
dre par cette rsolution est r(2) = 23 m. On exprime alors le rsultat de la manire suivante :
r(2) = r r(2) .

1.3.4 Ombroscopie.

Nous dcrivons ici le matriel utilis ainsi que la mthode dacquisition des diffrents clichs
(voir section A.4).

1.3.4.1 Montage.

Figure 1.11 Dispositif dobservation par ombroscopie.

La figure 1.11 constitue une rfrence directe au schma de la figure A.2, le procd dont
il est ici question est aussi brivement dcrit dans la section associe. Le dispositif principal
dclairement laser est celui indiqu en figure 1.2 lexception quune seconde source laser,
dte dobservation, va venir clairer (en rouge) lchantillon perpendiculairement laxe optique
12 CHAPITRE 1. PRSENTATION GNRALE.

principal (en vert). Une camra est dispose dans laxe optique secondaire. Celle-ci va enre-
gistrer limage du plasma clair en coupe par la source laser dobservation. tant donn les
chelles de temps, une synchronisation pointue est indispensable. Pour ce faire, nous utilisons un
boitier BNC dot de plusieurs entres : lune permettant la synchronisation entre le laser secon-
daire (matre) et le laser primaire ; lautre servant synchroniser la camra et le laser secondaire.

Caractristiques du second laser : Quantel JY Brio

Dure dimpulsion : 6 ns. / Frquence dimpulsion : 20 Hz.
nergie moyenne dlivre : 20 mJ (attnuation 10% du signal original).

1.3.4.2 Protocoles.

Nous avons men deux sries de mesures par chantillon, lune suivant lexpansion de londe
de choc au cours du temps, et lautre permettant un contrle visuel du cratre au fur et mesure
des tirs.

Expansion de londe de choc : Tout lenjeu de cette manipulation est la synchronisation. La

fentre de synchronisation pour laquelle il est possible de faire des acquisitions tant dtermine,
nous prenons un objet talon permettant dtablir une chelle.

Figure 1.12 Schma du principe de mesure de rayons par ombroscopie.

Nous procdons comme illustr en figure 1.12. Nous ralisons une acquisition de quarante
clichs pour chaque instant de lexpansion en considrant t = 0 s la premire acquisition exploi-
table. Pour chaque acquisition, ltat de surface de lchantillon est intact. Nous choisissons cinq
clichs exploitables parmi les quarante. La fluctuation dun clich lautre se fait lchelle du
pixel, lchantillon de cinq clichs est donc reprsentatif de la totalit. Nous relevons directement
le rayon de londe de choc perpendiculairement lchantillon : Rperp. . Nous relevons ensuite
le diamtre D parallle lchantillon, et en supposant que lexpansion est symtrique, nous
D
en dduisons Rpara. = 2. Les cinq valeurs de Rperp. et de Rpara. sont moyennes, et lon peut
ensuite tracer les graphes Rperp. = f (t) et Rpara. = f (t).
1.3. MOYENS EXPRIMENTAUX. 13

Pour lexploitation de ces graphes, il est ncessaire de modliser les comportements de Rperp.
et de Rpara. . Une interpolation polynomiale du troisime degr savre satisfaisante, on a alors :
yperp. et ypara. . Il vient alors lvolution des vitesses au cours du temps :

dyperp.
vperp. (t) =
dt
dypara.
vpara. (t) =
dt
Ces vitesses dpendent trs fortement de linterpolation avec les valeurs exprimentales. Les
incertitudes sur les mesures sont donc un outil danalyse utile. La dtermination de celles-ci
se fait de la faon suivante. Nous prenons le minimum et le maximum des cinq valeurs de
Rperp. et de Rpara. pour chaque instant. On obtient alors Rperp.M IN = f (t), Rperp.M AX = f (t)
et Rpara.M IN = f (t), Rpara.M AX = f (t). Il est alors possible dencadrer les rayons :

Rperp.M IN (t) < Rperp. (t) < Rperp.M AX (t)

Rpara.M IN (t) < Rpara. (t) < Rpara.M AX (t)

Tel que mentionn ci-dessus, nous interpolons au degr trois les quatre courbes pour obtenir
yperp.M IN = f (t), yperp.M AX = f (t) et ypara.M IN = f (t), ypara.M AX = f (t). Il est alors possible
dencadrer les vitesses :
vperp.M IN (t) < vperp. (t) < vperp.M AX (t)

vpara.M IN (t) < vpara. (t) < vpara.M AX (t)

Tous ces traitements ncessaires lanalyse de lexpansion sont appliqus aux donnes ex-
primentales dans le chapitre 3.

Suivi de lvolution morphologique du cratre : Il sagit l uniquement dun contrle vi-

suel et dune estimation rapide du nombre de tirs permettant une ablation visible (plusieurs
m). Pour ce faire, nous ralisons des acquisitions successives dans le mme cratre nergie
constante et nous observons lvolution de ltat de surface au fur et mesure des tirs sur les
clichs obtenus en ombroscopie. (voir clichs en section 3.3)
2 Profilomtrie et caractristiques dabla-
tion.

Nous commenons par exposer les rsultats exprimentaux pour terminer par une discussion
gnrale propos de ces derniers. Lchantillon de tungstne dpos par PVD (voir section A.3)
sur un substrat de CuCrZr et lchantillon de rfrence (tungstne pur) seront respectivement
appels PVD_W et W_ITER.

2.1 Rsultats exprimentaux.

2.1.1 Caractre "linaire" des ablations.

Un des aspects capitaux de ltude est de bien apprhender la manire dont on ablate le
matriau considr. Pour cela, plusieurs sries de tirs croissants ont t ralises (cf. A.4) et
nous avons mesur les profondeurs engendres.

Figure 2.1 Graphe de la profondeur en fonction du nombre de tirs sur un chantillon

de W_ITER.

15
16 CHAPITRE 2. PROFILOMTRIE ET CARACTRISTIQUES DABLATION.

On remarque assez nettement sur la figure 2.1 que les diffrents points suivent une relation
monotone mais non linaire dans leur intgralit. En effet, la linarit est vrifie pour les quatre
premiers points (rgression linaire en bleu) ; en revanche, elle ne lest plus lorsque lon prend
en compte les points suivants (rgression linaire en vert). Ceci se confirme en tudiant les
coefficients de corrlation associs aux diffrentes rgressions en fonction du nombre de points
considrs (cf. (a) figure 2.1). En premire approximation, on retiendra que pour le tungstne
pur, lablation par tir est rigoureusement identique jusqu environ 250 tirs.
Nous avons men le mme type dtude pour le PVD_W pour vrifier que le comportement
tait le mme jusqu 200 tirs (voir figure 2.2).

Figure 2.2 Graphe de la profondeur du cratre obtenu en fonction du nombre de tirs

sur un chantillon de PVD_W.

On peut raisonnablement conclure que pour un chantillon de tungstne pur ou dpos,

lablation est linaire jusqu environ 200 tirs. Pour un nombre de tirs suprieur cette valeur,
la gomtrie du cratre devient un paramtre non ngligeable dans le processus dablation.

2.1.2 Acquisition spectroscopique squentielle.

Une acquisition squentielle permet un suivi priodique du spectre observ au fur et me-
sure des tirs lorsque lon pntre dans le matriau. La figure 2.3 met en vidence linterface
W / CuCrZr. En effet on peut observer la disparition des raies 505,33 ; 506,91 et 505,17 nm
du tungstne au profit des raies 503,43 et 507,61nm respectivement du chrome et du cuivre.
Nanmoins, la lecture de ces donnes nest pas aise, et il nest pas instantan de distinguer les
diffrents massifs...
2.1. RSULTATS EXPRIMENTAUX. 17

lment (nm) Intensit Relative Aki (s1 ) Prcision Ei (eV) - Ek (eV)

WI 500.279 12 1.09e+06 B 2.532729 - 5.010340
WI 500.6150 60 1.2e+06 B 0.771099 - 3.247047
Cr I 500.978 10w 3.01329984 - 5.4874392
Cr I 501.33136 44 3.5e+06 D 2.70791525 - 5.18032401
WI 501.5304 50 5.4e+05 B 0.598844 - 3.070269

Cr I 503.254 12 2.0e+06 E 4.4552365 - 6.9181963

Cr I 503.435 7 1.7e+06 E 4.4490806 - 6.9110084
WI 504.0360 60 5.2e+05 C 1.649870 - 4.109007
Cr I 504.504 6 1.8e+06 D 4.4473699 - 6.9042254
Cr I 505.18970 115 5.41e+04 B 0.94143041 - 3.39495685

W I 505.223 30 1.1e+06 E 2.601563 - 5.054932

W I 505.3276 400 1.9e+06 B 0.207090 - 2.659945
W I 505.4596 150 3.3e+05 D 0.207090 - 2.659307
W I 505.5516 50 4.0e+06 B 2.786753 - 5.238520
W I 506.3638 8 1.4e+05 D 1.856810 - 4.304648

WI 506.9118 120 0.412313 - 2.857502

WI 507.1515 6 3.4e+05 C 2.436108 - 4.880143
Cr I 507.29259 200 1.59e+05 B 0.94143041 - 3.38478636
Cu I 507.6173 100h 5.574734 - 8.016523
WI 508.5876 5w 3.0e+04 D 1.916797 - 4.353926

Table 2.1 Tableau rcapitulatif des raies du W I, Cr I et Cu I [7].

La table 2.1 comprend lensemble des raies exploitables connues ce jour pour le tungstne,
le chrome et le cuivre pour 500 nm < < 510 nm. Ce tableau comprend plusieurs colonnes qui
permettent de statuer sur les raies dun spectre. Pour une raie donne, il faut considrer le plus
grand coefficient dEinstein associ (voir section A.5), prfrer un niveau haut de faible nergie
(plus peupl) et vrifier avec lintensit relative qui donne une information sur lintensit du pic
observ.
18 CHAPITRE 2. PROFILOMTRIE ET CARACTRISTIQUES DABLATION.

Figure 2.3 chantillon : PVD_W

Accumulations : 90 5 ; centre = 505,33 nm ; Gain = 200 ; gw = 20 ns ; gd = 600 ns
E = 14,47 mJ ; = 0,181 mJ.

Figure 2.4 Graphe de lintensit spectrale norme en fonction du nombre de tirs.

2.1. RSULTATS EXPRIMENTAUX. 19

Cest pourquoi il peut tre intressant deffectuer un traitement des donnes raie par raie
afin dtablir une profilomtrie exhaustive (cf. figure 2.4).
Plusieurs remarques peuvent tre faites la vue de ce genre de graphe ; on discerne clairement
lextinction dun constituant au profit dun autre, la question tant dtablir une condition de
seuil prcise... Les pentes dextinction du tungstne et dapparition du cuivre ainsi que du
chrome ne sont pas ncessairement les mmes, ce qui nous pousse supposer que linterface
nest pas parfaitement marque... Nous avons, dans un premier temps, suspect quil y avait
quelques traces de tungstne au sein du substrat (diffusion lors du dpt par PVD).

Puis nous avons entrepris une tude de lvo-

lution du rayon du cratre en fonction du
nombre de tirs. On constate sur la figure 2.5
que pour lintervalle [ 100 ; 400 ] de tirs qui nous
intresse, la saturation de lvolution radiale
nest pas encore atteinte.

On peut donc supposer que sur la figure 2.4 la

Figure 2.5 Graphe de lvolution
radiale des cratres en fonction du
nombre de tirs sur PVD_W.
diffrence de pente observe, ainsi que lven-
tuel massif spectral apparaissant aprs le point
de concours sont en ralit dus au fait que lon
analyse des dpts de tungstne retombs en p-
riphrie du cratre.

On peut raisonnablement croire que la limite dpt/substrat est atteinte ds lapparition

des raies du cuivre, leur apparition trs soudaine tant lie laspect surfacique de linterface
W / CuCrZr. On constate finalement que ce dernier est franchi en moins de 200 tirs, ce qui
signifie que lablation est linaire au passage de linterface. Cela nest plus ncessairement le cas
une fois que lon atteint le substrat qui est beaucoup plus sensible aux impulsions laser...

Nous avons ensuite voulu nous assurer de lpaisseur e = 15,9 m nonce par le fournisseur
de lchantillon (CEA Cadarache). Pour cela, plusieurs sries du nombre exact N15,9m de tirs
ncessaire pour atteindre le substrat ont t ralises (cf. graphe figure 2.6). Prcisons que la
dtermination de ce nombre est faite " lil" depuis le spectre en temps rel, la prcision nest
pas comparable celle dune courbe profilomtrique. Compte tenu des incertitudes sur la dter-
mination de N15,9m et sur la mesure de profondeur au microscope, lpaisseur mesure est telle
que : 11,4 m < emesure < 17,6 m. Ceci a t vrifi avec un microscope numrique permettant
un post-traitement (voir A.4.3) et confirme les donnes du fournisseur de lchantillon.
20 CHAPITRE 2. PROFILOMTRIE ET CARACTRISTIQUES DABLATION.

Figure 2.6 Graphe de la profondeur en fonction de N15,9m et tableau de la profondeur

par tir.

Comme mentionn ci-dessus, lablation est ici linaire, ce qui signifie que lon peut calculer
une profondeur par tir (cf. tableau figure 2.6). En moyenne, la profondeur ablate par tir est
denviron 98 nm.tir1 . Cest un rsultat que lon retrouve bien en figure 2.2.

2.1.3 Dfocalisation.

Dfocaliser permet de rduire la fluence (cf. figure 1.3). On peut donc sattendre diminuer la
profondeur par tir et augmenter le rayon du cratre. Il est donc intressant dtudier lablation
lorsque lon dfocalise. Pour ce faire, nous dplaons la lentille telle que lon peut le voir sur la
figure 2.7. On appellera d la distance entre la position initiale (d0 lentillechantillon 60 cm) et
la position de la lentille lors de la mesure.

Figure 2.7 Schma de la position de la lentille afin de dfocaliser.

On sest alors intress N15,9m (cf. figure 2.8) et au rayon du cratre obtenu (cf. figure
2.9) en dfocalisant.
2.1. RSULTATS EXPRIMENTAUX. 21

Figure 2.8 Graphe de N15,9m en Figure 2.9 Graphe du rayon du

fonction de d. cratre en fonction de d.

On saperoit quil est dautant plus difficile datteindre linterface que lon dfocalise (figure
2.8). Ceci signifie que lablation par tir est considrablement rduite... En figure 2.9, on note
aussi que le rayon du cratre produit est augment dun facteur quatre en dfocalisant (cf. A.4).
Il atteint ainsi une valeur asymptotique qui sexplique par le fait que le profil nergtique du
faisceau laser suniformise.

2.1.4 Caractristiques dablation.

Un dernier aspect de ltude a t de comparer les cratres obtenus dans des conditions
strictement identiques pour le W_ITER et le PVD_W (faisceaux focaliss de mme nergie).

Figure 2.10 Graphe des profon- Figure 2.11 Graphe des rayons
deurs pour 100 tirs sur W_ITER et pour 100 tirs sur W_ITER et
PVD_W. PVD_W.
22 CHAPITRE 2. PROFILOMTRIE ET CARACTRISTIQUES DABLATION.

Pour cela, nous avons fait plusieurs sries de 100 tirs pour les deux chantillons et nous
avons compar les profondeurs (figure 2.10) et les rayons (figure 2.11) obtenus. On remarque
assez paradoxalement quil est plus difficile dablater le tungstne dpos que le tungstne
massif (profondeur moyenne de 37,78 m pour le W_ITER contre 9,50 m pour le PVD_W).
Concernant la morphologie des cratres, on constate une diffrence entre les deux chantillons :
les cratres observs sur le PVD_W semblent plus circulaires (Ce 1) que ceux observs sur
W_ITER (Ce 1, 4). Une diffrence concernant les rayons est aussi notable, les surfaces des
cratres sur PVD_W tant visuellement infrieures celles sur W_ITER (cf A.4.1).

2.2 Discussion.

Avant toute chose, mentionnons que les expriences relates dans cette section ont t ra-
lises la longueur donde = 532 nm avec une nergie moyenne E 15 mJ. Il est important
de prciser que la rpartition nergtique au sein du faisceau semble instable et que celle-ci
peut aussi bien prsenter un profil monomode (figure 2.12) que multimode (figure 2.13) (trs
visible sur les clichs 100 tirs en A.4.1). Cela ne change en rien la lgitimit des rsultats, mais
peut expliquer dventuels carts avec des expriences similaires. Nous envisageons terme de
recommencer les diffrentes sries de mesures de ce chapitre dans linfrarouge ( = 1064 nm)
afin dviter ce problme (faisceau plus nergtique dans cette gamme spectrale).

Figure 2.12 Profil nergtique Figure 2.13 Exemple de profil

monomode du faisceau laser lim- multimode du faisceau laser lim-
pact sur la surface de lchantillon. pact sur la surface de lchantillon.

Les acquisitions squentielles nous ont permis de constater que des tirs dans le substrat
entranent une augmentation significative de la profondeur mesure. Cela signifie que lalliage
CuCrZr est trs sensible aux impulsions laser, nanmoins aucun document na pu tre, jusque
l, identifi dans la littrature pour accder des donnes chiffres... Une tude concernant
lablation de ce type dalliage pourrait donc savrer intressante. Nous avons aussi pu remonter
une valeur de la profondeur par tir pour du tungstne dpos. L encore aucune donne ne
2.2. DISCUSSION. 23

semble tre disponible. Cependant, il est possible de faire une comparaison avec les rsultats
dexpriences rcentes ralises sur tungstne massif. En effet, Spiro et al. [8] ont obtenu une va-
leur moyenne de (20050) nm.tir1 dans de meilleures conditions dclairement. Ceci confirme
bien la conclusion du 2.1.4. Le PVD_W semble donc plus robuste lclairement laser de forte
puissance que le W_ITER. Ceci pourrait susciter une tude complte proprement parler
tant donn les proprits physiques et mcaniques que met en jeu linteraction rayonnement -
matire.
Les expriences menes en dfocalisant ont montr quen rduisant la fluence, le rayon dabla-
tion est augment et la profondeur du cratre diminue. Pour un dcapage laser optimal, il est
intressant dexploiter au mieux ces deux proprits. Le meilleur compromis, nergie fixe, est
de dplacer la lentille denviron 4 cm en direction de lchantillon (dlentillechantillon 56 cm).
Au del de cette valeur, lefficacit chute significativement.

Nous avons reu du CEA Cadarache un second chantillon similaire au PVD_W dpaisseur
e = 18,3 m. Refaire toutes les sries de mesures mentionnes ci-dessus serait un moyen idal
de vrifier et valider lintgralit de nos rsultats.
3 Ombroscopie.

Dans ce troisime et dernier chapitre, nous exposons en premier lieu le critre de slection
des clichs ombroscopiques. Vient ensuite lexposition des rsultats qui se fera de la mme
faon pour les deux chantillons tests. Premirement, nous exposons les caractristiques des
volutions radiales de londe de choc, puis nous tudions la variation de ces rayons avec le temps.
Nous renvoyons le lecteur la section A.6 pour plus dinformations sur le phnomne tudi.

3.1 Critres de slection des clichs tudis.

Dans cette premire partie nous montrons quelques clichs caractristiques illustrant des
phnomnes trs particuliers mais sortant du cadre de ltude. Aucune mesure de rayon nest
possible sur certains de ces clichs, cest pourquoi ils constituent un exemple parfait du critre
de restriction des clichs utiliss pour les mesures dont il est question dans ce chapitre.

La figure 3.1 met en vidence le processus

dablation laser (encadr en vert). On voit ici
la matire jecte aprs larrive du faisceau sur
la surface de lchantillon. Londe de choc rsul-
tante est en cours dexpansion, elle est tout
fait visible et donc aisment mesurable. Ce cli-
ch est considr comme valide pour les mesures
que nous avons raliser dans le cadre de notre
Figure 3.1 Clich ombroscopique
tude.
sur un chantillon daluminium
(t = 80 ns).

25
26 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

La figure 3.2 expose la prsence du pinceau lec-

tronique en rouge (voir section A.6). Un effet
de frottement sur la surface de lchantillon en
bleu est aussi visible, ce qui peut expliquer lvo-
lution dcroissante de vpara. . Enfin, cette figure
montre aussi linstant limite pour lequel on peut
effectuer une mesure de rayon (en jaune). On
trouvera en section A.4.4 des clichs valides de
lexpansion au cours du temps. Figure 3.2 Clich ombroscopique
sur un chantillon de tungstne
(t = 380 ns).

3.2 Rsultats exprimentaux.

3.2.1 Expansion de londe de choc sur un chantillon daluminium massif.

Ltude des clichs exploitables nous a permis de remonter aux volutions de Rperp. (figure
3.3) et de Rpara. (figure 3.4).

Figure 3.3 Graphe de Rperp. en Figure 3.4 Graphe de Rpara. en

fonction du temps pour laluminium. fonction du temps pour laluminium.

Sur ces graphes, on remarque premire vue que Rpara. semble, en tout temps, infrieur
Rperp. . Le rayon mesur paralllement lchantillon volue de 2, 75.104 m 8, 96.104
m en 340.109 s. Celui mesur perpendiculairement lchantillon volue de 3, 01.104 m
1, 11.103 m dans le mme temps. Lvolution en terme de pente (donc de vitesse) semble donc
diffrente. Aprs une interpolation des courbes exposes aux figures 3.3 et 3.4 (voir 1.3.4.2),
nous obtenons les graphes de vperp. (figure 3.5) et de vpara. (figure 3.6) au cours du temps.
3.2. RSULTATS EXPRIMENTAUX. 27

Figure 3.5 Graphe de vperp. en Figure 3.6 Graphe de vpara. en

fonction du temps pour laluminium. fonction du temps pour laluminium.

En premier lieu, on remarque ncessairement que les deux vitesses dont il est question
dcroissent au cours du temps. Lexploitation physique complte de ces courbes de vitesses sera
prcise dans la section 3.4. On constate par ailleurs une nette diffrence de vitesse en faveur de
vperp. . Au dbut de lexpansion, la vitesse perpendiculaire atteint 5,28 km.s1 contre 3,40 km.s1
pour la vitesse parallle. Lexpansion seffectue donc selon un axe privilgi.

3.2.2 Expansion de londe de choc sur un chantillon de tungstne massif.

Sont exposes, respectivement en figure 3.7 et 3.8, les volutions de Rperp. et de Rpara. ob-
tenues sur tungstne massif.

Figure 3.7 Graphe de Rperp. en Figure 3.8 Graphe de Rpara. en

fonction du temps pour le tungstne. fonction du temps pour le tungstne.
28 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

La tendance concernant les rayons est ici un peu diffrente de celle pour laluminium :
Rperp. > Rpara. aprs 20.109 s. Encore une fois, tout comme laluminium, on note aussi une
diffrence significative de pente (voir figures 3.9 et figure 3.10).

Figure 3.9 Graphe de vperp. en Figure 3.10 Graphe de vpara. en

fonction du temps pour le tungstne. fonction du temps pour le tungstne.

Au dbut de lexpansion, la vitesse perpendiculaire atteint 7,88 km.s1 contre 3,30 km.s1
pour la vitesse parallle. Lexpansion se fait donc aussi dans un axe privilgi pour le tungstne.

3.3 Suivi qualitatif de lvolution morphologique du cratre.

Le suivi ombroscopique dun mme cratre au fur et mesure des tirs permet de connaitre,
en ordre de grandeur, le nombre de tirs ncessaires permettant dobtenir un cratre significatif
(bourrelet visible). Les figures 3.11 et 3.12 illustrent respectivement lvolution surfacique dun
chantillon daluminium et de tungstne. Ces clichs mettent en vidence que laluminium est
plus sensible aux radiations laser et que le processus de formation du cratre est diffrent sur
les deux chantillons.

Un bourrelet est nettement visible partir dune centaine de tirs sur laluminium. Concer-
nant le tungstne, on peroit un changement de ltat de surface aux environs de 150 tirs, mais
rien de significatif. Pour les tirs suivants, le bourrelet semble continuer de grandir pour lalu-
minium alors quil ny a plus aucune volution visible pour le tungstne. En ralit, ceci est d
au fait que le bourrelet sur le tungstne nexcde pas les 20 m, ce qui le rend imperceptible
lchelle dobservation laquelle nous sommes dans le cadre de lombroscopie.
3.4. DISCUSSION. 29

Figure 3.11 Clichs ombroscopiques de suivi sur un chantillon daluminium.

Figure 3.12 Clichs ombroscopiques de suivi sur un chantillon de tungstne.

3.4 Discussion.

3.4.1 propos du modle.

la vue des graphes, la vitesse ne semble pas voluer de faon monotone. On constate
une forte dcroissance sur les temps courts (t < 2.107 s) et une croissance modre sur les
temps suivants. Ceci est directement li linterpolation des valeurs de Rperp. et de Rpara. .
En effet, un simple point situ une des extrmits de lintervalle dinterpolation entrane un
cart important sur la vitesse finalement obtenue. Les rayons tant plus difficiles mesurer
dans les derniers instants, la prcision sur la vitesse est grandement diminue. Physiquement,
nous devons observer une courbe monotone et dcroissante dans son intgralit. En effet, la
vitesse atteint, aux temps longs, des valeurs soniques audibles lors de lexprience. Les graphes
de vitesses dont il est question ci-dessus ne sont donc valables quaux temps courts. Pour
t > 2.107 s, linfluence de linterpolation nest plus ngligeable et le rsultat perd tout son
sens physique.
En observant cette fois-ci les graphes de Rperp. et de Rpara. au cours du temps, on remarque
que lincertitude sur Rperp. est gnralement suprieure celle sur Rpara. . Cela sexplique par le
protocole exprimental utilis pour dterminer ces deux grandeurs. La mesure directe de lun
engendre une plus grosse incertitude que la mesure indirecte de lautre (voir 1.3.4.2).
30 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

3.4.2 Rcapitulatif.

Rperp.
ll peut tre intressant dtudier lvolution de lexcentricit e = Rpara. pour laluminium
(figure 3.11) et pour le tungstne (figure 3.12).

Figure 3.13 Graphe de e en fonc- Figure 3.14 Graphe de e en fonc-

tion du temps pour laluminium. tion du temps pour le tungstne.

Comme on pouvait le voir sur les graphes de vitesses prcdents, lvolution se fait selon
un axe privilgi. En effet, nous avons constat que vperp. > vpara. et nous remarquons ici
que e > 1 aux temps longs. Nanmoins on constate que cette morphologie particulire est plus
fortement marque pour le tungstne que pour laluminium (e 1, 5 contre e 1, 2). Le point
quil est intressant de noter concerne lvolution de cette excentricit : augmentation douce
vers une valeur asymptotique pour laluminium contre un saut de forte pente vers une valeur
asymptotique plus leve pour le tungstne. Cela traduit une dtente beaucoup plus violente
lors de la cration du plasma pour le tungstne que pour laluminium (voir section A.6).

Les tables 3.1 et 3.2 constituent un rcapitulatif des valeurs des rayons et des vitesses compte
tenu de ce quil a t dit en 3.3.1. Les rayons mesurs t0 sur le tungstne semblent infrieurs
ceux mesurs sur laluminium. Ceux mesurs t sont assez similaires (carts de lordre de
10%). Cela sexplique par le fait que les vitesses mesures pour le tungstne sont globalement
suprieures celles mesures pour laluminium. Nanmoins il est important de noter une dc-
lration beaucoup plus importante pour le tungstne que pour laluminium. Cela sexplique par
la diffrence de masse atomique (AW = 183, 84 0, 01 u et AAl = 26, 981539 8.107 u).
3.4. DISCUSSION. 31

chantillon Rperp. t0 (m) Rpara. t0 (m) Rperp. t (m) Rpara. t (m)

Al 3, 01.104 2, 75.104 1, 11.103 8, 96.104
W 1, 09.104 2, 01.104 1, 26.103 8, 87.104

Table 3.1 Tableau rcapitulatif des valeurs obtenues pour les rayons.

chantillon vperp. t0 (m.s1 ) vpara. t0 (m.s1 ) vperp. t200ns (m.s1 ) vpara. t200ns (m.s1 )
Al 5, 28.103 3, 40.103 1, 53.103 1, 34.103
W 7, 88.103 3, 30.103 1, 74.103 1, 44.103

Table 3.2 Tableau rcapitulatif des valeurs obtenues pour les vitesses.

3.4.3 tude comparative avec des donnes externes.

Un code [9] a t dvelopp au CORIA,

Figure 3.15 Graphe des volu-
tions radiales thoriques pour lalu-
minium.
Figure 3.16 Graphe des volu-
tions radiales exprimentales pour
laluminium.
celui-ci permet de modliser lvolution en
termes de pression, de temprature, de den-
sits et mme de rayons dun plasma proche
de lquilibre thermodynamique local. Ce
code rend compte de la dynamique du
plasma induit par une impulsion laser ul-
tra courte dans un environnement dargon,
diffrents niveaux de pression. Il adopte
une approche collisionnelle-radiative do
son nom : CoRaM (Collisional - Radiative
Model). Ce model sest focalis sur les deux
chantillons de notre tude : laluminium
(CoRaM-Al) et le tungstne (CoRaM-W).
Nanmoins, les donnes chiffres concer-
nant les rayons ne sont disponibles que
pour laluminium, ltude complte ayant
rvle (comme nous avons pu le consta-
ter exprimentalement) que la tendance
tait la mme pour le tungstne. La fi-
gure 3.15 met en vidence les volutions
radiales du front de choc en fonction du
temps. Lchelle de temps laquelle nous
nous sommes intress exprimentalement
est dlimite en vert. En figure 3.16, on re-
trouve les valeurs prsentes dans la section
3.2.1 en chelle logarithmique.
32 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

Ce modle repose sur une symtrie sphrique, il ny a donc quun seul rayon considrer.
Sur la figure 3.15, r01 reprsente le rayon de londe de choc. Concernant r12 , il sagit du rayon
de la surface de contact (voir section A.6). Exprimentalement, une diffrence notable serait
visible si lon observait le phnomne en imagerie Schlieren. En ombroscopie, nous ne pouvons
comparer que r01 et Rperp. . Les courbes en lignes continues correspondent une simulation
P = 105 Pa et les courbes en lignes discontinues une simulation P = 10 Pa. On remarque, en
ordre de grandeur, que les rsultats exprimentaux et les valeurs thoriques du modle semblent
converger (Rperp. 1.103 m pour t 3.107 s et r01 1.103 m pour t 4.107 s). Lcart
entre ces valeurs peut provenir du fait que nos mesures ont t ralises dans lair ambiant
(N2 (78,08%), O2 (20,95%) et Ar ( 1%)) ce qui est tout fait diffrent dun environnement
thorique compos 100% dAr. Les rsultats thoriques semblant se rapprocher des rsultats
exprimentaux, nous pouvons considrer le modle assez satisfaisant ce stade.
Il serait intressant de raliser des mesures de Rperp. et Rpara. dans largon, pour laluminium
et le tungstne, des conditions de pression identiques afin de vrifier son influence qui semble
non ngligeable dans lvolution radiale de londe de choc.

Des tudes exprimentales similaires celle que nous avons mene au cours de ce chapitre
ont t ralises sur du nylon (polymre de type polyamide) [10]. Sur ce genre de matriau,
il est plus difficile de calculer des vitesses car londe de choc a une structure trs variable au
cours du temps. Les rayons nvoluent donc pas de manire monotone, et une interpolation
ne permet pas aisment dobtenir des valeurs chiffres interprtables. Sajoute cela que ces
expriences ont t menes en rgime nano et femtoseconde. Il est tout de mme intressant de
mentionner que mme sur de la matire polymre comme le nylon, un axe est privilgi durant
le processus dexpansion. Nous pourrions envisager de raliser une tude de lvolution radiale
sur de la matire polymre en rgime picoseconde pour avoir un lment de comparaison avec
des mtaux comme laluminium ou le tungstne.
Conclusion.

Les rsultats exprimentaux exposs au cours des deux derniers chapitres de ce rapport ont
permis de mettre en avant plusieurs aspects des domaines dapplication de la LIBS.

Premirement, nous avons mis en place un protocole de dcapage laser adapt lchantillon
vis avec un contrle allant jusquau micromtre. Llaboration et lamlioration dun tel pro-
cess pourrait, terme, permettre une application plus large. Ltude comparative des diffrentes
caractristiques dablation dans des conditions exprimentales identiques ont permis de mettre
en avant un rsultat intressant : linteraction chantillon - rayonnement est diffrente selon
la nature du matriau (massif ou dpos). Cest un rsultat qui pourrait ouvrir la porte des
recherches plus pousses afin de bien comprendre ce qui est lorigine de cette diffrence. Enfin,
en ayant ajout un dispositif dobservation la plateforme, nous avons mesur les diffrentes
vitesses de londe de choc provoque par la cration du plasma sur diffrents chantillons. Ceci
est venu confirmer les rsultats thoriques dun code labor partir de modles collisionnels-
radiatifs au sein mme du CORIA.

Le cadre de nos tudes sest restreint au rgime picoseconde, il pourrait tre intressant
denvisager des mesures similaires aux rgimes nanoseconde ou femtoseconde afin de mieux ap-
prhender la dynamique dablation et de cration du plasma dans son intgralit. Nous pourrions
aussi envisager dutiliser une source laser double impulsion, celle-ci permettant damplifier le
rayonnement du plasma et donc dintensifier les raies spectrales. Ceci permettrait un gain de
rsolution, et ouvrirait les champs de recherches de nouvelles perspectives comme par exemple
dtecter du deutrium dans un chantillon de tungstne massif...

33
Annexes.

A.1 Terminologie.

Ltude de plasmas induits par laser sur des chantillons solides fait appel diffrentes no-
tions qui ncessitent dtre dfinies afin de bien comprendre les mcanismes dont il est question.
Tout ce jargon propre au domaine sera prcis la manire dun "catalogue" compos des trois
sections ci-dessous.

Lexique gnral.

Ablation : Il sagit dun processus selon lequel les liaisons composant le matriau vis
sont dissoutes au laser afin dter, aux dpens du relief, des dbris solides.

Dure dimpulsion : Celle-ci correspond au temps caractristique durant lequel la source

met de lnergie. Nous pouvons trouver des sources nanoseconde (ns), picoseconde (ps) ou
mme femtoseconde (fs), ces dernires mettent donc respectivement une quantit dner-
gie pralablement rgle en 109 s, 1012 s ou 1015 s.

Laser : Le mot "laser" est lacronyme anglais de Light Amplification by Stimulated Emis-
sion of Radiation. Cest un rayonnement spatialement et temporellement cohrent bas
sur les principes dmission stimule et de pompage optique. cf. 1.1.1.

Massif : On peut employer ce terme pour dsigner un ensemble de pics rapprochs les uns
des autres sur un spectre. Ceci est notable lorsque lon semploie tudier une acquisition
en plusieurs squences sur laquelle on peut voir des raies apparatre ou disparatre dans
une troisime dimension. cf 2.1.2.

Plasma : Mlange dions, dlectrons libres et de particules neutres caractris par une
densit lectronique ne et une temprature T (en cas dquilibre).

35
36 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

Rseau : Il sagit dun composant optique qui permet, entre autres, de dcomposer la
lumire ( limage dun prisme) longueur donde par longueur donde. Il est form dune
rptition priodique dun motif diffractant, appel "trait". Lcart entre deux traits suc-
cessifs est appel "pas". On caractrise gnralement un rseau par son nombre de traits
par millimtre. Plus un rseau a de traits/mm et meilleure est sa rsolution.

Tungstne : "Tungstne" provient du sudois "tung sten" qui signifie "pierre lourde". Ceci
peut sexpliquer par sa masse volumique assez consquente : = 19, 3.103 kg.m3 . Le sym-
bole atomique associ est W, ce dernier provenant de lappellation allemande : "Wolfram".
Le tungstne fait partie des mtaux de transition (Z = 74) et sa configuration lectronique
est la suivante : [Xe] 6s2 4f 14 5d4 . Il sagit dun matriau tout fait intressant dans le
sens o il possde des proprits physiques favorisant une utilisation dans des conditions
extrmes : point de fusion 3695,4 K. On pense notamment une utilisation comme
constituant du tokamak dITER. Le tungstne peut tre ionis pour former W + de confi-
guration lectronique [Xe] 6s1 4f 14 5d4 .

Lexique dobservation.

Mtrologie : On parle de mtrologie optique lorsquune mesure ou une observation est

ralise grce aux proprits de la lumire. De cette discipline dcoulent plusieurs procds
diffrents dont trois nous intresseront tout particulirement : cf. A.2.
La strioscopie (aussi appele imagerie Schlieren).
Lombroscopie (aussi appele Shadowgraphy).
La microscopie optique.

Spectroscopie : On parle de spectroscopie ou de spectromtrie lorsquune tude expri-

mentale est ralise grce au spectre du rayonnement mis pendant un phnomne phy-
sique. Cette technique revient donc tudier une dcomposition sur une chelle dnergie
(ou toute autre grandeur pouvant se ramener une nergie telle quune frquence ou une
longueur donde). cf. A.2.

Lexique technique.

Clrit : Nous parlons de clrit, ou de vitesse de propagation, lors de ltude de londe

de choc produite lors du dveloppement du plasma induit par laser. De manire gnrale,
la clrit dune onde quelconque est la drive temporelle dune grandeur homogne
une distance.
A.1. TERMINOLOGIE. 37

Fluence : Il sagit dune grandeur scalaire intensive rendant compte de lintensit avec
laquelle une surface a t traverse par un nombre de particules (exprime en m2 ). On
parle de fluence nergtique (note F) lorsque la surface est traverse par un flux de rayon-
nement. Celle-ci sexprime alors en J.m2 . Cette dernire reprsente lnergie reue par
lchantillon par unit de surface intgre sur la dure de limpulsion. De manire gnrale,
une fluence correspond lintgrale dune densit de flux sur un intervalle de temps donn.
38 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

A.2 Mtrologie et principe de la LIBS.

Dans cette section, le principe de fonctionnement des diffrentes techniques dobservation

utiles aux manipulations ralises est brivement prcis.

A.2.1 La mtrologie.

A.2.1.1 Strioscopie ou imagerie Schlieren.

Limagerie Schlieren est trs pratique pour visualiser des coulements gazeux ou liquides, ce
qui en fait une mthode trs rpandue en aronautique.

Figure A.1 Principe gnral de limagerie Schlieren [11].

Sur la figure A.1, on retrouve en orange le faisceau mis par une source quelconque et en
vert, la fraction de lumire diffracte par lchantillon observer. On place dans le plan focal
de la lentille ce que lon appelle le "plan de Fourier" (ceci vient du fait que la strioscopie est en
fait un filtrage cibl en optique de Fourier). Dans ce plan, on retrouve un filtre appel "couteau
de Foucault" qui va venir liminer la lumire provenant de la source (orange). Il ne reste alors
plus que les rayons verts sur lcran.
Il est important de prciser que limage obtenue avec cette technique rend compte de la drive
premire de lindice de rfraction de lchantillon tudi par rapport la direction du couteau [12]
(contraste proportionnel celle-ci).

A.2.1.2 Ombroscopie.

Lombroscopie permet de visualiser des phnomnes de propagation assez prcisment, on

pense notamment londe de choc produite par ablation laser.
On remarque assez rapidement quil sagit dun montage trs semblable celui vu en figure
A.1 lexception quil ny a pas de couteau. Cette technique ncessite une seconde source laser
(voir figure A.2). Ceci engendre que limage obtenue rend compte de la drive seconde de
lindice de rfraction de lchantillon tudi [12]. Cette dernire tant aussi relie au contraste,
on obtient une image en niveau de gris. Limagerie Schlieren prsente donc une sensibilit
suprieure lombroscopie tant donn quelle rend compte dune drive premire.
A.2. MTROLOGIE ET PRINCIPE DE LA LIBS. 39

Figure A.2 Montage optique en vue dune observation par ombroscopie.

A.2.1.3 Microscopie.

La microscopie optique basique (figure A.3) permet des grossissements avoisinant 50x. Pour
des grossissements suprieurs, nous avons recours diffrents microscopes bien plus aboutis
comme le MET (microscope lectronique en transmission) ou le MEB (microscope lectronique
balayage).

Figure A.3 Principe de la microscopie [13].

A0 B 0
Les rgles de loptique gomtrique mettent en avant un grossissement = AB . Notre il
peut alors observer lchantillon grossi travers un oculaire.

A.2.2 La spectroscopie.

Il est ici question de spectroscopie sur plasma induit par laser (LIBS) dont le principe est
illustr en figure A.4.
Un chantillon reoit une impulsion laser focalise par une lentille, lnergie des photons
(quelques millijoules) est absorbe et entrane un chauffement local qui, si la fluence est sup-
rieure au seuil dablation de lchantillon test, conduit la cration dun plasma. La dsexci-
tation des constituants de ce plasma produit un rayonnement (voir section A.5). Une partie de
celui-ci passe dans un spectromtre et, aprs acquisition, on obtient un spectre dmission des
lments initialement prsents dans lchantillon. Une comparaison avec des donnes tabules
(NIST) permet alors une description trs prcise de lchantillon vis.
40 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

Figure A.4 Principe de la LIBS.

Pour une raie donne et de manire gnrale, lintensit (hauteur) permet destimer la concentra-
tion de llment considr. Cependant, pour tre tout fait prcis, cest laire sous la courbe qui
permet dobtenir des informations quantitatives, et celle-ci dpend notamment de ltalement
(largeur). Certains phnomnes contribuent majoritairement un largissement de raie [14] :

Llargissement Doppler (profil Gaussien d lagitation thermique)

Leffet Stark (clatement des raies spectrales sous laction dun champ lectrique)
La largeur naturelle (profil Lorentzien reli au temps durant lequel un atome peut rest
excit)
La largeur par collision (une collision entrainant une perte dnergie, ceci amplifie donc la
largeur naturelle).

Dans le cadre des plasmas induits par laser, la contribution la plus importante est celle lie
leffet Stark qui rsulte de la forte densit lectronique (1022 m3 < ne < 1025 m3 ).
A.3. TECHNIQUE DE DPT PAR PVD. 41

A.3 Technique de dpt par PVD.

Comme mentionn en introduction, PVD est lacronyme de Physical Vapor Deposition. Il

sagit dun process industriel permettant de former le dpt dun matriau conducteur sur
un substrat. Lpaisseur de ce dpt peut tre contrle avec grande prcision (au dixime
de micromtre). Il existe de trs nombreux procds PVD [15], nanmoins nous dcrivons ici
uniquement celui qui a t utilis pour concevoir notre chantillon PVD_W.

Figure A.5 Schma de principe du dpt par PVD.

Pour la description de la figure A.5 nous prendrons la convention rcepteur. Dans une
chambre maintenue basse pression contenant de largon, on place une anode et une cathode
ainsi que le substrat qui sert de cible. Ce dernier est trs fortement polaris, et on fixe sur la
cathode du tungstne massif. Un gnrateur de tension alternative alimente le circuit et gnre
donc une diffrence de potentiel V (t) entre la cathode et lanode. Cette diffrence de potentiel
est suffisante pour ioniser largon ambiant et ainsi crer un plasma entre les deux armatures du
circuit. Le plasma vient alors arracher des atomes W au tungstne massif qui, aprs ionisation,
vont directement tre entrans vers le substrat cible de part sa forte polarisation. Les ions W + ,
aprs recombinaison lectronique [16], forment alors le dpt sur le substrat CuCrZr.
42 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

A.4 Clichs obtenus.

A.4.1 Clichs obtenus par microscopie.

Figure A.6 Clichs de cratres Figure A.7 Clichs de cratres

observs sur W_ITER avec tirs observs sur PVD_W avec tirs crois-
croissants. sants.
A.4. CLICHS OBTENUS. 43

A.4.2 Clichs obtenus par photographie.

Figure A.8 Photographie de pr- Figure A.9 Photographie de pr-

cision de lchantillon W_ITER. cision de lchantillon PVD_W.

A.4.3 Clichs obtenus par microscopie numrique.

Figure A.10 Clich obtenu pour un cratre rsultant de 135 tirs sur un microscope
numrique Keyence VHX-900 (x 100).
44 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

Figure A.11 Clich obtenu pour un cratre rsultant de 160 tirs sur un microscope
numrique Keyence VHX-900 (x 100).

A.4.4 Clichs obtenus par ombroscopie.

Figure A.12 Clichs ombroscopiques de lexpansion de londe de choc sur un chan-

tillon daluminium.

Figure A.13 Clichs ombroscopiques de lexpansion de londe de choc sur un chan-

tillon de tungstne.
A.5. APPROCHE QUALITATIVE DES DIFFRENTS COEFFICIENTS DEINSTEIN. 45

A.5 Approche qualitative des diffrents coefficients dEinstein.

Il existe trois processus nergtiques lmentaires [17] :

Lmission spontane. (1)

Lmission stimule. (2)
Labsorption. (3)

Lorsque lon observe le rayonnement dun plasma induit par laser, cest le processus dmis-
sion spontane (1) qui a lieu. En effet les constituants du plasma se dsexcitent pour mettre
des photons dnergie :
hc
E = Ek Ei = h0 =
0
Le premier coefficient dEinstein, not Aki
quivaut une probabilit dmission spon-
tane par unit de temps. Aki est tel que :

d[Nk ] = A [N ]
dt ki k
d[Ni ] = +A [N ]
dt ki k

On dfinit par ailleurs la dure de vie dun Figure A.14 Principe de lmis-
niveau par = 1
Aki sexprime en (s1 ). sion spontane.
Aki .

Pour les deux autres processus mentionns ci-dessus, nous nentrerons pas ncessairement
dans les dtails, ceux-ci nintervenant pas (sauf dans le cas trs particulier dauto-absorption de
raie) dans le cadre de la spectroscopie dmission. On dfinit u , la densit spectrique volumique
dnergie la frquence . Concernant lmission stimule (2) (voir figure 1.1) et labsorption
(3) les quations de cintique sont les suivantes :

d[Nk ] d[Ni ]
   
(2) : = Bki u [Nk ] =
dt m.stimul dt m.stimul

d[Nk ] d[Ni ]
   
(3) : = +Bik u [Ni ] =
dt abs dt abs
46 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

A.6 Synthse de la dynamique dun plasma induit par laser.

Il existe diffrents types de plasma [18] qui se distinguent par leur tat dionisation, les
collisions, interactions et vitesses des particules qui les composent ou encore leur densit. Dans
le cas de la LIBS, il sagit de plasmas thermiques froids. On parle de plasmas "thermiques"
lorsque ces derniers sont produits par arcs lectriques et/ou dcharges radio frquence avec
des conditions de pression particulires. Ces plasmas peuvent tre gnrs aisment pour une
pression comprise entre 104 et 106 Pa. Ils sont pilots par la cintique classique et lquation de
Boltzmann(1) . Du fait de la pression, les libres parcours moyens(2) sont trs faibles, les collisions
sont donc nombreuses et il en dcoule alors une agitation thermique lorigine de lionisation.
Les tempratures et les densits lectroniques dont il est question se situent respectivement entre
6000 K et 25 000 K et entre 1022 m3 et 1025 m3 . Inversement, on peut parler de plasmas
chauds pour des tempratures au moins gales 1.106 K, do lappellation plasmas thermiques
"froids".

On rappelle :
Lquation dtat des gaz parfaits :

P = nkB T

Avec P la pression, n la densit, kB la constante de Boltzmann, et T la temprature.

Lquation de Boltzmann(1) pour un type de particule i :

(ni fi )
Fi
+ vi . r (ni fi ) + . v (ni fi ) =
t mi

Avec le terme collisionnel, ni la densit en particules i, mi la masse de la particule i,

vi la
vitesse vectorielle de la particule i, fi la fonction de distribution des vitesses de la particule i et

Fi les forces extrieures sexerant sur la particule i.

 3
2 
Lquation de Boltzmann admet pour solution lquilibre : f eq (
 
v ) = 2kB T 2 exp m v .
i m 2kB T

Le libre parcours moyen(2) dune particule i au sein de particules k :

1
`ik =
2ik nk

Avec nk la densit en particules k, ik = (ri + rk )2 la section efficace de collision entre les

particules i et k (ri et rk les rayons classiques respectifs des particules i et k).
A.6. SYNTHSE DE LA DYNAMIQUE DUN PLASMA INDUIT PAR LASER. 47

Le processus de formation du plasma sur la surface de lchantillon larrive de limpulsion

laser est tel quillustr en figure A.11 (lecture de
1 ).
6

Figure A.15 Schma de la dynamique de formation du plasma sur lchantillon.

Larrive du faisceau laser entrane un chauffement local ,

1 lagitation thermique aug-

mente. Si lnergie est suprieure lnergie de Fermi [19] propre lchantillon (Ef Al = 11,63 eV
et Ef W = 4,49 eV aux conditions normales de pression et de temprature [20]) les lectrons
sont suffisamment nergtiques pour vaincre lattraction lectrostatique des lourds. Ils sortent
alors de lchantillon grande vitesse .
2 Une polarisation est alors induite, laissant la surface
48 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.

3 Les ions W + sont alors simultanment repousss de la

globalement charge positivement .
structure et attirs par le nuage lectronique fuyant la surface .
4 Ces premires tapes se d-

roulent des chelles de temps trs courtes. La surface frappe par le faisceau laser est dans un
tat thermodynamique trs instable .
5 Une dtente du systme intervient .
6 La matire est

localement expulse, choquant le gaz ambiant, ce qui provoque la cration puis la propagation
dune onde de choc. Les lments propulss ont suffisamment dnergie thermique pour tre io-
niss, cela forme le plasma central (en verts sur ).
6 La retombe dune partie des constituants
formera a posteriori le "bourrelet" du cratre (aisment visible sur les clichs de lannexe A.4).
Le nuage lectronique ainsi que les ions W + ont, pendant ce temps, poursuivi leur trajectoire,
formant ainsi ce que lon appelle le "pinceau" (visible sur la figure 3.2).
La clrit de cette onde de choc est dtermine par ombroscopie dans le chapitre 3.

Pour des prcisions quantitatives, et des informations prcises concernant lvolution de la

pression et de la temprature au cours du phnomne dcrit ci-dessus, nous renvoyons le lecteur
la publication associe [9].

Synthse sur la recherche de stage.

La recherche de mon stage sest faite par candidature spontane auprs de mon tuteur de
stage. En effet, dans les annes antrieures, un module denseignement concernant les plasmas
avait t donn par Arnaud Bultel. La curiosit, lintrt suscit et lenvie daller plus loin mont
pouss vouloir en faire le sujet de mon stage de fin de cursus. On trouvera dans les pages
suivantes le CV et la lettre de motivation qui mont permis de dcrocher ce stage.

Numro de laccus de rception de lenqute : GDP-AHHESYQESY.

A.6. SYNTHSE DE LA DYNAMIQUE DUN PLASMA INDUIT PAR LASER. 49
50 CHAPITRE 3. OMBROSCOPIE.
Bibliographie

[1] L. Lamiot and Fanny Bachelier. Spectroscopie sur plasma induit par laser. URL
https ://fr.wikipedia.org/wiki/Spectroscopie_sur_plasma_induit_par_laser, 2016.12.03.

[2] Olivier Vallee. Rayonnement des plasmas et profil des raies spectrales. Techniques de
lIngnieur, AF3561 :217, 2002.

[3] Jean Pierre Prenel. Physique du laser - historique et principes de base. Techniques de
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[4] Daniel Hennequin(CNRS). Une brve histoire du laser. URL http ://phlam2.univ-
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51
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[20] Charles Kittel. Introduction to Solid State Physics. DUNOD, June 1998.
ENGLISH SUMMARY.

First of all, I would like to thank the CORIA laboratory, especially Arnaud BULTEL who
welcomed me for an internship to work towards my Bachelors degree. This laboratory mainly
leads researches about fluid mechanics, thermal radiation, plasmas and more generally energy
itself.
My internship dealt with plasmas, therefore it is paramount to introduce it well. A plasma is
similar to an ionized gas. Indeed it is a mixture of free electrons, positive ions and sometimes
neutral particules. Its characterized by its high temperature (thousands of Kelvin) and its
electronic density. Since the target is made with a conductive material and is lightened by a
high energy laser pulse, a thermal plasma is induced, which leads to the ablation of the sample,
and triggers a crater into it. The plasma formation involves the apparition a shockwave if the
surrounding pressure is high enough. Such a shockwave is systematically supersonic and sample-
type depending. After its relaxation towards a pressure wave, it can be heard by human ear. As
a trainee I have carried out two main measurement series :
1. The first series was about studing the radiation - material interaction in different expe-
rimental conditions in order to strip the first sheet of a bi-layer sample by laser. Firstly
we had to estimate how many shots were necessary to drill the layer we wanted to erase.
In order to do so, we used a process called pico-LIBS ; "pico" because the involved laser
was a picosecond laser and "LIBS" acronym for Laser-Induced Breakdown Spectroscopy.
Then, we studied the ablation behavior while defocusing, so we could establish an optimal
ablation drill rate. After that we studied all the craters sparked on the sample using a
20x microscope to determine their radius and their depth in different conditions. After
a thorough results processing, we could finally rule about the best way to effectively dig
into the sample.
2. The second one aimed at determining the celerity of the shockwave produced when the
plasma comes down from the laser impacting the sample. In order to achieve this, we used
a method called "shadowgraphy" which is about using two synchronous lasers and a camera
to observe a shades of grey picture related to the second derivative of the refractive index.
The principle is the following ; several pictures of the shockwave are taken at different
times after the beginning of expansion, and we study the radius and the eccentricity over
time. An outcome handling of the results directly leads to the shockwave celerity. This
study has been performed at different pressures, on different samples, and with different
ambient gases ; all those results compound an interesting database.
This internship has been a rewarding experience in the sense that it has been a practical
application of three theoretical years. I am glad that it confirms me in my judgement that I
do like working in the framework of sciences, its constantly fascinating ! The years to come
will help me deciding if I carry on to prepare a thesis on the subject but I have to admit this
internship seduced me in that way...