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Einfluss lokaler Phänomene

auf den Stofftransport an Gasblasen


in Zweiphasenströmungen

Vom Fachbereich Produktionstechnik


der
UNIVERSITÄT BREMEN

zur Erlangung des Grades


Doktor-Ingenieur
genehmigte

Dissertation

von
Dipl.-Ing. Olaf Bork

Gutachter: Prof. Dr.-Ing. N. Räbiger


Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke, Universität Paderborn

Tag der mündlichen Prüfung: 31. Januar 2006


Berichte aus der Verfahrenstechnik

Olaf Bork

Einfluss lokaler Phänomene auf den Stofftransport


an Gasblasen in Zweiphasenströmungen

D 46 (Diss. Universität Bremen)

Shaker Verlag
Aachen 2006
Bibliografische Information der Deutschen Bibliothek
Die Deutsche Bibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen
Nationalbibliografie; detaillierte bibliografische Daten sind im Internet über
http://dnb.ddb.de abrufbar.

Zugl.: Bremen, Univ., Diss., 2006

Copyright Shaker Verlag 2006


Alle Rechte, auch das des auszugsweisen Nachdruckes, der auszugsweisen
oder vollständigen Wiedergabe, der Speicherung in Datenverarbeitungs-
anlagen und der Übersetzung, vorbehalten.

Printed in Germany.

ISBN-10: 3-8322-5032-8
ISBN-13: 978-3-8322-5032-4
ISSN 0945-1021

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Die vorliegende Arbeit entstand während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter am
Institut für Umweltverfahrenstechnik im Fachbereich Produktionstechnik der Universität Bremen.

Mein besonderer Dank gilt Herrn Prof. Dr.-Ing. N. Räbiger für die Betreuung meiner Arbeit. Seine
wertvollen Hinweise und Anregungen sowie sein großes Vertrauen gaben mir den nötigen Rückhalt
für die Promotion.

Herrn Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke danke ich für die Übernahme des Koreferats und die intensive
Einbindung in seine Arbeitsgruppe an der Universität Paderborn. Die Zusammenarbeit mit Herrn
PD Dr. rer. nat. Dieter Bothe und Dr.-Ing. Mario Köbe stellte eine große Motivation dar.

Herrn. Prof. Dr.-Ing. G. Schulte, Prof. Dr.-Ing. H. J. Rath, Dipl.-Ing. Sven Hövelmann und cand.-
Ing. Michael Heiland danke ich für die Teilnahme am Prüfungskolloquium.

Dr.-Ing. Michael Schlüter danke ich ganz besonders für seine Hilfs- und Diskussionsbereitschaft.

Allen ehemaligen Kollegen und Studenten danke ich für die vielen konstruktiven Diskussionen, für
die Offenheit und für das freundschaftliche Arbeitsklima.
Zusammenfassung I

Zusammenfassung
Das Ziel der vorliegenden Arbeit besteht in der Beschreibung von lokalen Stofftransportvorgängen
an Gasblasen und in der Entwicklung eines Stofftransportsmodells für Blasenströmungen, um hier-
mit eine sicherere Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren sowie eine effektivere Prozessführung zu
ermöglichen.
Anhand einer Analyse des derzeitigen Kenntnisstandes wird deutlich, dass in der Vergangenheit ei-
ne Vielzahl von Untersuchungen zum integralen Stofftransport in Blasenströmungen durchgeführt
wurden, diese aber häufig zu widersprüchlichen oder stark differierenden Ergebnissen führten und
eine Maßstabübertragung nur unbefriedigend ermöglichen. Als Ursache hierfür kann eine unzurei-
chende Berücksichtigung der Wechselwirkungen zwischen Hydrodynamik und Stofftransport in-
nerhalb der untersuchten Reaktoren angesehen werden. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die
bisher in der Literatur beschriebenen experimentellen Untersuchungen zum lokalen Stofftransport
meist an ortsfixierten Einzelblasen und unter wenig praxisrelevanten Bedingungen durchgeführt
wurden. So berücksichtigen die bekannten Auslegungsgleichungen Schwarmeinflüsse, lokale Phä-
nomenologien wie z.B. die Wirbelschleppenausbildung und weitere bekannte Einflussgrößen nur in
Form von Anpassungsparametern. Daher erfolgt die Auslegung von Blasensäulen derzeit mit gro-
ßen Sicherheitszuschlägen, die aber im Widerspruch zu der heute geforderten exakten Prozessfüh-
rung und Erzielung einer nachhaltigen Produktion mit hohen Ausbeuten und Selektivitäten steht.
Der aufgezeigte Bedarf einer experimentellen Analyse und Modellierung des lokalen Stofftrans-
ports in Blasenströmungen stellt somit eine wesentliche Zielsetzung der vorliegenden Arbeit dar,
wobei der Wirbelschleppenausbildung eine besondere Bedeutung beigemessen wird.
Die vorliegende Arbeit soll einen Beitrag in der Beschreibung und Modellierung von lokalen Stoff-
transportphänomenen leisten, wozu experimentelle Untersuchungen der in der unmittelbaren Um-
gebung von Gasblasen auftretenden Vorgänge, den sogenannten Wirbelschleppen, erforderlich sind.
Hierfür bietet sich die laserinduzierte Fluoreszenzmesstechnik an, die eine quantitative Vermessung
von Konzentrationsfeldern und somit eine Ermittlung von lokalen Massenströmen ermöglicht. Um
den Schwarmeinfluss auf den lokalen Stofftransport an Gasblasen mit Hilfe von optischen Mess-
techniken zu untersuchen, wird ein Partikelgitter zur Erzeugung von schwarmrelevanten Strö-
mungsbedingungen verwendet. Zur Ermittlung von Strömungsfeldern der kontinuierlichen Phase
sowie des Form- und Bewegungsverhaltens von Gasblasen kommt die Particle Image Velocimetry
und Particle Tracking Velocimetry zum Einsatz. Anhand der durchgeführten lokalen Untersuchun-
gen zeigt sich ein signifikanter Einfluss der Umströmungsverhältnisse auf den Stofftransport an
Gasblasen. Ebenso werden Einflüsse der Formdynamik einer Gasblase im Blasenschwarm aufge-
zeigt und eine Einflussnahme der Wirbelschleppenausbildung auf den Stofftransport erarbeitet. Mit
Hilfe der gewonnenen Erkenntnisse erfolgt eine Beschreibung von Stofftransportphänomenen. Zu-
sätzlich sind Untersuchungen zum Stofftransport in realen Blasenströmungen mit hohem Gasgehalt
durchgeführt worden, um praxisrelevante Daten für eine fundierte Modellbildung zu erhalten. Hier-
durch wird auch die technische Bedeutung lokaler Phänomene bestätigt.
Anhand dieser Untersuchungen zeigt sich, dass allein stochastische Formschwankungen (Deforma-
tionsturbulenz) die Komplexität des Stofftransports an forminstabilen Gasblasen nur ungenügend
beschreibt. Basierend auf einer Analyse der Messergebnisse lässt sich aufzeigen, dass im Wesentli-
II Zusammenfassung

chen die blaseninduzierte Turbulenz in einem Blasenschwarm zu einer Veränderung der Formdy-
namik der Phasengrenzfläche einer Gasblase und zu einer Zunahme des Stofftransports im Ver-
gleich zur Einzelblase führt. Zur Charakterisierung dieser Formdynamik wird zwischen stochasti-
schen Formschwankungen und zeitlichen Änderungen des Blasengrößenverhältnisses unterschie-
den, wobei Änderungen des Blasengrößenverhältnisses jeweils mit einer Wirbelablösung verknüpft
sind. Hierbei zeigt sich, dass eine Unterteilung des Blasenströmungszustandes in ungestörte, homo-
gene und heterogene Blasenströmungen zur Beschreibung der Formdynamik einer Gasblase und
Berechnung des Stofftransports eine wesentliche Verbesserung darstellt. Der Einfluss der Blasen-
strömung auf den Stofftransport kann anhand der experimentellen Messergebnisse aufgezeigt wer-
den, wobei der Stoffübergangskoeffizient an Gasblasen im Schwarm im Vergleich zur Einzelblase
um ca. 50% größer sein kann.
Die gewonnenen Erkenntnisse ermöglichen schließlich, ein Stofftransportmodell für ellipsoide
forminstabile Gasblasen zu entwickeln, welches sich an die bekannte Penetrationstheorie anlehnt.
Hierfür werden entscheidende Stofftransportphänomene durch eine physikalisch begründete Unter-
teilung des Strömungszustandes in ungestörte, homogene und heterogene Strömung sowie der
Formdynamik in stochastische Formschwankungen und zeitlichen Änderungen des Blasengrößen-
verhältnisses (Wirbelablösung) berücksichtigt. Ein Vergleich der berechneten Stoffübergangskoef-
fizienten mit experimentellen Ergebnissen zeigt eine sehr gute Übereinstimmung, so dass die neuen
Berechnungsmethoden eine wesentliche Verbesserung im Vergleich zu bestehenden Modellen bzw.
empirischen Auslegungsgleichungen darstellen.
Inhaltsverzeichnis III

INHALTSVERZEICHNIS

ZUSAMMENFASSUNG I
V

FORMELZEICHEN V

1 EINLEITUNG 1

2 STAND DES WISSENS 2

2.1 Auslegung von Blasensäulenreaktoren 2

2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen 5


2.2.1 Form- und Bewegungsverhalten von Einzelblasen 5
2.2.2 Bewegungsverhalten von Blasenschwärmen 11
2.2.3 Umströmung von Blasen 15
2.2.3.1 Wirbelschleppenphänomene 15
2.2.3.2 Schwarminduzierte Turbulenz 20
2.2.4 Einfluss der Wirbelschleppe auf die Vermischung der Flüssigphase in einer
Blasensäule 23

2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen 28


2.3.1 Modellansätze zur Beschreibung von Stofftransportprozessen
in Gas-Flüssig-Systemen 29
2.3.2 Gaslöslichkeiten in der flüssigen Phase 30
2.3.3 Theorie des stationären und instationären Stofftransports in Gas-Flüssig-Systemen 32
2.3.4 Empirische Korrelationen zur Berechnung des Stofftransportes in Blasenströmungen 38
2.3.5 Lokale Stofftransportphänomene in der Umgebung von Gasblasen 43
2.3.6 Stofftransportmodelle für Gas-Flüssig-Systeme 48

2.4 Zusammenfassung - Stand des Wissens - 54

3 VERSUCHSANLAGEN UND -DURCHFÜHRUNG 56

3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter


Schwarmbedingungen 56
3.1.1 Laborströmungskanal zur Untersuchung des lokalen Stofftransports 56
3.1.2 Messtechniken zur Erfassung von Sauerstoffkonzentrationen, Flüssigkeits- und
Blasenbewegungen 59
3.1.2.1 Laserinduzierte Fluoreszenzmesstechnik (LIF) zur Erfassung lokaler
Konzentrationsfelder 59
3.1.2.2 Particle Image Velocimetry (PIV) und Particle Tracking Velocimetry (PTV) zur
Erfassung lokaler Strömungsfelder und lokaler Blasenform und –bewegung 63
3.1.2.3 Gaschromatographie zur integralen Bestimmung von Sauerstoffkonzentrationen in
der Gasphase 64
IV Inhaltsverzeichnis

3.2 Versuchsaufbau zur Analyse des integralen Stofftransports an Gasblasen in


Blasensäulenströmungen 65
3.2.1 Blasensäule zur Untersuchung des Stofftransports bei hohen Gasgehalten 65
3.2.2 Messtechniken zur Ermittlung von Strömungsfeldern, Gasgehalten,
Blasenaufstiegsgeschwindigkeiten und Gelöstsauerstoffkonzentrationen in
Zweiphasenströmungen bei hohen Gasgehalten 67
3.2.2.1 Messtechnik zur Erfassung von Gelöstsauerstoffkonzentrationen 67
3.2.2.2 Messtechnik zur Erfassung von Strömungsfeldern 69
3.2.2.3 Messtechnik zur Erfassung des Gasgehaltes 70
3.2.2.4 Messtechnik zur Erfassung der spezifischen Phasengrenzfläche und Blasengröße 70
3.2.2.5 Rheometer zur Bestimmung der dynamischen Viskosität 72

3.3 Bildanalytische Auswertung 72


3.3.1 Form- und Bewegungsverhalten von Gasblasen 73
3.3.2 Ermittlung der Relativgeschwindigkeit 76
3.3.3 Ermittlung von lokalen Sauerstoffmassenströmen an frei aufsteigenden Blasen 78

3.4 Ermittlung von Stoffübergangskoeffizienten und Sherwood-Zahlen 87

4 EXPERIMENTELLE ERGEBNISSE UND DISKUSSION 90

4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen 90


4.1.1 Beschreibung von Konzentrationsschleppen 90
4.1.2 Der lokale Stofftransport an Sauerstoffblasen 94

4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Bedingungen 97


4.2.1 Das lokale Bewegungsverhalten von Blasen 97
4.2.2 Hydrodynamik der Wirbelschleppe von ellipsoiden Gasblasen 102
4.2.3 Der lokale Stofftransport an Sauerstoffblasen unter schwarmrelevanten
Strömungsbedingungen 104

4.3 Mittlerer Stofftransport an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem


Gasgehalt 110
4.3.1 Der Stofftransport in homogener Blasenströmung 111
4.3.2 Der Stofftransport in heterogener Blasenströmung 117

5 MODELLIERUNG DES STOFFTRANSPORTS IN BLASENSTRÖMUNGEN 122

5.1 Charakterisierung des Stofftransports von Zweiphasenströmungen 122

5.2 Modellbildung für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen 125

5.3 Anwendungspotenzial der vorgestellten Modellierungsansätze 131

LITERATUR 135

ANHANG 151
Formelverzeichnis V

Verzeichnis der Formelzeichen

Lateinische Buchstaben

Symbol Bedeutung SI-Einheit

a spezifische Phasengrenzfläche m2m-3


A Austauschfläche m2
Aȕ Amplitude von Kapillarwellen -
AF Flächeninhalt eines Ellipsoids m2
AK Kontaktfläche zwischen zwei Phasen m2
APixel Fläche eines Pixels m2
ASW Fläche der sekundären Wirbelschleppe m2
AW Fläche der primären Wirbelschleppe m2
Bo Bodenstein-Zahl (Gl. 2.43) -
BoW Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe -
b, c Exponenten -
cF,i,ges Gesamtkonzentration des gelösten Gases in der Flüssigkeit molm-3
cF,i Konzentration der Komponente i in der Flüssigkeit molm-3
cF,,i* Sättigungskonzentration in der Flüssigkeit molm-3
C0, C1, C2 Konstanten -
dä Blasenäquivalentdurchmesser m
Dax axialer Dispersionskoeffizient m2s-1
dB Blasendurchmesser m
dB,max größter stabiler Blasendurchmesser m
dh horizontaler Blasendurchmesser m
dhyd hydraulischer Durchmesser m
Di Diffusionskoeffizient m2s-1
dN Düsendurchmesser m
DR Reaktordurchmesser m
dS Sauterdurchmesser m
dv vertikaler Blasendurchmesser m
VI Formelverzeichnis

Symbol Bedeutung SI-Einheit

Eö Eötvös-Zahl (Gl. 2.5) -


f Frequenz s-1
fB Oszillationsfrequenz des Blasengrößenverhältnisses s-1
fBahn Aufstiegsbahnfrequenz einer Gasblase s-1
Fo Fourier-Zahl (Gl. 2.80) -
FPG,i Intensitätsfaktor der Phasengrenzfläche der Komponente i -
fPIV Aufnahmefrequenz der PIV-Messtechnik s-1
fR Retardationsfaktor -
fW Wirbelablösefrequenz s-1
Fr Froude-Zahl (Gl. 2.3) -
g Gravitationskonstante ms-2
GO2 Grauwert des Gelöstsauerstoffs -
ǻhİG vertikaler Abstand zwischen zwei Gasblasen m
Hi, Henry-Koeffizient Nm-2
Hi’ Henry-Koeffizient Nmmol-1
HR Reaktorhöhe m
*
HR dimensionslose Reaktorhöhe -
hW primäre Wirbelschleppenlänge m
HHin Grauwert des Hintergrundes -
*
HHin Hintergrundbereich -
He Henry-Zahl (Gl. 2.71) -
i, j, k Laufvariable -
k Queraustauschkoeffizient m2s-1
k1, k2,k3 Konstanten -
K Fluidaustauschkoeffizient (Gl. 2.46) -
KȘ Konsistenzfaktor Nm-2sn
KF Flüssigkeitskennzahl (Gl. 2.1) -
L Einlaufstrecke m
m Formfaktor -
Formelverzeichnis VII

Symbol Bedeutung SI-Einheit


mF,i Masse der Komponente i kg

 F,i
m Massenstromdichte der Komponente i kgm-2s-1

 ges
m gesamte Massenstromdichte der Komponente i kgm-2s-1


M Massenstrom aus einer Gasblase kgs-1
G,i

 kon
m konvektive Massenstromdichte kgm-2s-1

 kon,V
m Volumenbezogener Massenstrom kgm-3s-1

M Molmasse molkg-1
Mm mittlere Molmasse molkg-1

M konvektiver Massenstrom kgs-1
kon

 mol
m molekulare Massenstromdichte kgm-2s-1


M Massenstrom in die primäre Wirbelschleppe der Komponente i kgs-1
SW,i

t
m turbulente Massenstromdichte kgm-2s-1


M Massenstrom in die sekundäre Wirbelschleppe der Komponente i kgs-1
W,i

Mo Morton-Zahl (Gl. 2.1) -


n Fließindex -
nB Blasenanzahl -
ndh Anzahl horizontal nebeneinanderliegender Flüssigkeitsgeschwindigkeiten -
ni Anzahl -
nL Anzahl vertikaler Lichtschnitte -
pi Partialdruck der Komponente i Nm-2
pi* Sättigungsdruck der Komponente i Nm-2
P Laserleistung W
q Geometriefaktor -
r Rezirkulationsgrad (Gl. 2.45) -
*
rR dimensionsloser Reaktorradius -
rBahn Aufstiegsbahnradius einer Gasblase m
Re Reynolds-Zahl (Gl. 2.2) -
Reä Reynolds-Zahl der Gasblase -
VIII Formelverzeichnis

Symbol Bedeutung SI-Einheit


ReF Reynolds-Zahl der Flüssigkeit -

Sc Schmidt-Zahl (Gl. 2.56) -


Sh Sherwood-Zahl (Gl. 2.75) -
Sr Strouhal-Zahl (Gl. 2.32) -
ǻs horizontaler Abstand von Lichtschnitten m
t Zeit, Lochteilung s, -
tK Kontaktzeit s
tM Verweilzeit eines Fluidelements s
T Temperatur °C
Tu Turbulenzgrad -
V Volumen m3
VB Blasenvolumen m3
VF Flüssigkeitsvolumen m3

V Flüssigkeitsvolumenstrom m3s-1
F

VG Gasvolumen m3

V Gasvolumenstrom m3s-1
G

VR Reaktorvolumen m3
VW Flüssigkeitsvolumen der primären Wirbelschleppe m3

V Flüssigkeitsvolumenstrom durch die Wirbelschleppe m3s-1
W

w mittlere Flüssigkeitsgeschwindigkeit ms-1


wB,abs absolute Blasenaufstiegsgeschwindigkeit ms-1
wEB,r Aufstiegsgeschwindigkeit von Einzelblasen ms-1
weff’ effektive Schwankungsgeschwindigkeit ms-1
wF,abs absolute Flüssigkeitsgeschwindigkeit ms-1
w F0 mittlere Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit ms-1
w G0 mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit ms-1
wr Relativgeschwindigkeit ms-1
wSS Schwarmgeschwindigkeit ms-1

wS,r Relativgeschwindigkeit im Blasenschwarm ms-1


Formelverzeichnis IX

Symbol Bedeutung SI-Einheit


wS,sl Schlupfgeschwindigkeit des Blasenschwarms ms-1
wSW mittlere sekundäre Wirbelschleppengeschwindigkeit ms-1
wW mittlere primäre Wirbelschleppengeschwindigkeit ms-1
wx, wy, wz Geschwindigkeiten in x, y und z-Richtung ms-1
wx’,wy’,wz’ Schwankungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit in x, y und z-Richtung ms-1
We Weber-Zahl (Gl. 2.4) -
xi Molenbruch der Komponente i -
x, y, z Raumkoordinaten m

Griechische Buchstaben

Symbol Bedeutung SI-Einheit

ȕF Stoffübergangskoeffizient ms-1
ȕFa volumetrischer Stoffübergangskoeffizient s-1
Ȥ Assoziationskonstante -
į Grenzschichtdicke m
İ spezifische Leistung sm-2
İG Gasgehalt Vol.-%
İmol turbulenter Austauschkoeffizient m2s-1
İP Partikelgehalt Vol.-%
Ȗi Aktivitätskoeffizient -
Ȗ Scherrate s-1

Ȗ eff effektive Scherrate s-1

ȘF dynamische Viskosität Nm-2s


ȘF,eff effektive dynamische Viskosität Nm-2s
ij(t) Verteilungsfunktion s-1
ț Blasengrößenverhältnis (Gl. 2.17) -
Ȝ turbulente Dämpfungsschicht m
Ȝ1 Anregungswellenlänge m
X Formelverzeichnis

Symbol Bedeutung SI-Einheit

Ȝ2 Emissionswellenlänge m
ȞF kinematische Viskosität m2s-1
Ȟi molares Volumen der Komponente i m3mol-1
ȁF Größe eines Makrowirbels m
ș Anstellwinkel (Gl. 2.30) °
șM Mischzeit s
ȡ Massenkonzentration / Dichte kgm-3
ȡF Massenkonzentration / Dichte der Flüssigphase kgm-3
ȡF,i* Sättigungskonzentration der Komponente i kgm-3
ȡF,i,’ Massenkonzentration in der Kernströmung der Komponente i kgm-3
ȡG,i Massenkonzentration / Dichte der Gasphase der Komponente i kgm-3
ȡRu Rutheniumkonzentration kgm-3
ȡSW Gelöstsauerstoffkonzentration in der sekundären Wirbelschleppe kgm-3
ȡW Gelöstsauerstoffkonzentration in der primären Wirbelschleppe kgm-3
ǻȡln logarithmisches Mittel der treibenden Konzentrationsdifferenz kgm-3
ǻȡm mittlere treibende Konzentrationsdifferenz kgm-3
ı Oberflächenspannung Nm-1
ıHin Standardabweichung des Hintergrundes -
IJ Lebensdauer eines angeregten Moleküls s
IJm Verweilzeit s
IJ1 mittlere Verweilzeit außerhalb der Wirbelschleppenphase s
IJW mittlere Verweilzeit der Wirbelschleppenphase s
IJ Schubspannung Nm-2
ȟF,i dimensionslose Konzentration der Komponente i -
ȟr Verwindungszahl -
ȗ Widerstandsbeiwert -
1 Einleitung 1

1 Einleitung
Der Stoffumwandlung in Gas-Flüssig-Systemen kommt in der chemischen-, pharmazeutischen- und
Lebensmittelindustrie sowie im Bereich der biologischen Abwasserreinigung eine stetig zunehmen-
de Bedeutung zu, da nur durch optimale Stofftransportbedingungen eine nachhaltige Produktion mit
hohen Ausbeuten und Selektivitäten gewährleistet werden kann. Als Beispiele können hier die Oxi-
dation, Hydrierung, Chlorierung oder die aerobe biologische Abwasserreinigung angeführt werden,
wobei zur Berechnung des Stoffaustausches häufig die Gesetze des physikalischen Stofftransports
zur Anwendung kommen.
Die Auslegung von Blasenströmungen und die sichere Beherrschung der hierin ablaufenden Prozes-
se mit der heute für nachhaltige Produktionsverfahren notwendigen Genauigkeit erfordert ein fun-
damentales Verständnis über die hier ablaufenden Stofftransportvorgänge. Zur Berechnung des
Stoffmengenumsatzes in Gas-Flüssig-Systemen mit langsamer Reaktion wird derzeit meist der vo-
lumetrische Stoffübergangskoeffizient verwendet, so dass der separaten Beschreibung der spezifi-
schen Phasengrenzfläche und des Stoffübergangskoeffizienten nur wenig Aufmerksamkeit gewid-
met wurde. Um den anspruchsvollen Forderungen einer Auslegung gerecht zu werden, gewinnt die
getrennte Bestimmung dieser Parameter immer mehr an Bedeutung. Zur Umsetzung dieser Forde-
rungen werden ingenieurtechnische Maßnahmen benötigt, die aber nur mit Kenntnis über die vor-
herrschenden Phänomenologien des Stofftransports in Blasenströmungen erarbeitet werden können.
Aufgrund mangelnder Literaturdaten und unzureichender experimenteller Grundlagen erfolgt die
Auslegung von Blasensäulen derzeit hauptsächlich mit Hilfe integraler Messungen und Modelle,
wobei eine Maßstabsübertragung nur unbefriedigend gelingt und große Sicherheitszuschläge erfor-
derlich sind. Die bisherigen experimentellen Untersuchungen zum Stofftransport bei hohen Gas-
gehalten wurden anhand von integralen Parametern durchgeführt und weisen zum Teil erhebliche
Abweichungen zu theoretisch berechneten Daten auf. Die derzeit bekannten Berechnungsgleichun-
gen basieren im Wesentlichen auf Analogiebetrachtungen und Dimensionsanalysen, wobei lokale
Phänomene (z.B. Wirbelschleppe, Schwarmbedingung und Partikeldeformation) meist nur in An-
passungsparametern berücksichtigt werden. Die bisher in der Literatur beschriebenen Untersuchun-
gen zum lokalen Stofftransport wurden meist an ortsfixierten Einzelblasen und unter wenig praxis-
relevanten Bedingungen durchgeführt. Zur Gewinnung detaillierter Kenntnisse über die vorherr-
schenden, meist instationär ablaufenden lokalen Stofftransportprozesse sind experimentelle Unter-
suchungen über die in der unmittelbaren Umgebung von Gasblasen, den sogenannten Wirbel-
schleppen, ablaufenden Transportphänomene erforderlich. Hierbei ist insbesondere auch der Ein-
fluss der in Zweiphasenströmungen auftretenden Schwarmbedingungen auf den Stofftransport ex-
perimentell zu untersuchen.
Diese Arbeit soll einen Beitrag zur Beschreibung und Modellierung von Stofftransportvorgängen in
Blasenströmungen unter besonderer Berücksichtigung der Wirbelschleppenphänomenologie leisten
und die hierdurch entstehenden Möglichkeiten einer effektiveren Prozessführung aufzeigen. Hierzu
soll mit Hilfe der experimentellen Untersuchungen ein physikalisch anschauliches Modell entwi-
ckelt werden.
2 2.1 Auslegung von Blasenströmungen

2 Stand des Wissens


In Blasensäulen mit Zweiphasenströmungen werden ein oder mehrere Gase mit einer flüssigen Pha-
se in Kontakt gebracht, wobei durch statische oder dynamische Dispergiervorrichtungen optimale
Stoffaustauschbedingungen angestrebt werden. Die für den Stofftransport erforderliche Phasen-
grenzfläche, die Kontaktzeit zwischen der dispersen und der kontinuierlichen Phase und die Tempe-
ratur- bzw. Konzentrationsgradienten werden durch die Reaktorgeometrie bzw. das Dispergierorgan
und den Energieeintrag bestimmt. Je nach Konfiguration liegen unterschiedliche Strömungsbedin-
gungen innerhalb der Zweiphasenströmung vor, die den Stofftransport an Gasblasen maßgeblich
prägen und im Folgenden beschrieben werden sollen.
2.1 Auslegung von Blasensäulenreaktor
In verfahrenstechnischen Prozessen kommt eine Vielzahl unterschiedlicher Gas-Flüssig-Reaktoren
zum Einsatz, die meistens nach Strömungsführung und Energieeintrag unterschieden werden. Die
bekanntesten Stoffaustauschapparate sind neben dem Rührbehälter einfache oder spezielle Bauarten
von Blasensäulen. Blasensäulen zeichnen sich vor allem durch eine einfache Konstruktion, hohe
Flexibilität, einen geringen Energieeintrag und kostengünstige Bauweise aus (s. Abb. 2.1).

Blasensäule Schlaufenreaktor
Abbildung 2.1: Typische Gas-Flüssig-Reaktoren
Bei der einfachen Blasensäule wird die Gasphase in Form von Blasen über ein statisches Dispergie-
rorgan am Boden des Reaktors zugeführt, wobei die Flüssigphase ruht oder sich dazu im Gleich-
oder Gegenstrom bewegt. Hierbei steht zur Erzielung optimaler Prozessbedingungen nur der Dich-
tegradient zur Verfügung, so dass hohe Stoffaustauschraten und Mischintensitäten lediglich in nied-
rig bis mittelviskosen Flüssigkeiten erreicht werden können. Der Leistungsgrad solcher Zweipha-
senreaktoren hängt wesentlich vom fluiddynamischen Zustand ab. Eine Weiterentwicklung von
Blasensäulen sind die Schlaufenreaktoren (vgl. Abb. 2.1), bei denen die makroskopischen Strö-
mungsstrukturen z.B. mittels Einsteckrohren festgelegt werden, um somit definiertere Bedingungen
zu erzielen [Kei78]. Diese konstruktiven Maßnahmen werden z.B. zur gezielten Einstellung von
Gleich- und/oder Gegenströmung in Schlaufenreaktoren verwendet.
2 Stand des Wissens 3

Abbildung 2.2: Abhängigkeit des Gasgehalts εG und des volumetrischen Stoffübergangskoeffizien-


ten βFa von der Gasleerrohrgeschwindigkeit wG0 und des Düsendurchmessers dN
sowie Betriebsarten von Blasensäulen [Kris91, Zha96]
Blasensäulen werden i.a. bei geringen Flüssigkeitsdurchsätzen betrieben, da die flüssige Phase im
Vergleich zur Gasphase eine hohe stoffliche Kapazität besitzt [Dec85]. Den wesentlichen Ausle-
gungsparameter stellt die Gasleerrohrgeschwindigkeit w G0 dar und zusammen mit der Koaleszen-
zeigenschaft der flüssigen Phase wird die Stoffaustauschfläche bestimmt. Praxisrelevante Gasleer-
rohrgeschwindigkeiten w G0 liegen üblicherweise im Bereich zwischen 3 bis 12 cm s-1 [Dec85].
Hierbei werden Betriebszustände des homogenen Strömungsbereichs, des Übergangsbereichs und
heterogenen Strömungsbereichs unterschieden, wobei das Dispergierorgan einen entscheidenden
Einfluss auf die Strömungsstruktur nimmt (s. Abb. 2.2). Bei kleinen Gasdurchsätzen im homogenen
Strömungsbereich liegt eine enge Blasengrößenverteilung und eine im Wesentlichen einheitliche
Aufstiegsgeschwindigkeit vor. Mit zunehmendem Gasdurchsatz ergibt sich aufgrund von Koales-
zenz und Redispergierung eine breite Blasengrößen- und Geschwindigkeitsverteilung, die als hete-
rogene Strömungsstruktur bezeichnet wird. Weiterhin wird mit aufsteigenden Gasblasen Flüssigkeit
aufwärts transportiert, so dass aus Kontinuitätsgründen die Flüssigkeit wieder abwärts strömt und
sich somit im Reaktor umfangreiche Zirkulationsströmungen ausbilden (s. Abb. 2.3). Da insbeson-
dere größere Blasen bevorzugt in der Reaktormitte aufsteigen, strömt Flüssigkeit in Wandnähe ab-
wärts und transportiert kleinere Blase für eine kurze Strecke mit sich, so dass sich ein radiales Gas-
gehalts- und Geschwindigkeitsprofil einstellt. Dies kann zu einem radialen Queraustausch mit hoher
radialer Vermischung bzw. vernachlässigbaren Konzentrationsgradienten in der flüssigen Phase in
radialer Richtung führen [Dec85].

Abbildung 2.3: Dreidimensionale Strömungsstruktur in Blasensäulen [Jos02]


4 2.1 Auslegung von Blasenströmungen

Neben der Beschreibung fluiddynamischer Wechselwirkungen in Zweiphasenströmungen sind vor


allem die Einflussgrößen auf Stoffaustauschraten von besonderer Bedeutung. Für den Fall des
Stoffübergangs mit anschließender chemischer Reaktion in der Flüssigkeit wird die Geschwindig-
keit des Gesamtprozesses durch den langsameren der beiden Schritte bestimmt. Für die Auslegung
von Gas-Flüssig-Reaktoren ist es daher notwendig, genaue Kenntnisse über die Mechanismen des
Stofftransports zu gewinnen. Wenn eine reaktionslimitierte Umsetzung vorliegt, so gelten die Ge-
setze des physikalischen Stofftransports zur Berechnung von Absorptionsraten. In diesem Fall ist
die Kenntnis des volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten βFa für die Auslegung von entschei-
dender Bedeutung (s. Abb. 2.2). Dieser Koeffizient setzt sich aus dem Produkt des flüssigkeitsseiti-
gen Stoffübergangskoeffizienten βF und der spezifischen Phasengrenzfläche a zusammen.
Zur Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren sind empirische Modellgleichungen entwickelt worden,
in denen zahlreiche Kennzahlen mit Exponenten versehen ihre Berücksichtigung finden, wobei die
Exponenten durch Anpassungen an das Experiment bestimmt oder mit relativ großen Unsicherhei-
ten abgeschätzt werden müssen. Mittels der geometrischen Abmessungen einer Blasensäule und den
prozessspezifischen Daten kann eine erste Festlegung der einstellbaren Betriebsbedingungen (wie
z.B. Art der Stromungsführung, Druck, Temperatur, Energieeintrag) vorgenommen werden. Diese
Parameter sind in gewissen Grenzen frei wählbar bzw. vorgebbar. Dagegen sind die Einflussgrößen
und Gesetzmäßigkeiten, die zu hydrodynamischen Betriebsbedingungen führen, nicht voll erkannt,
weshalb die hydrodynamischen Parameter wie Phasenanteile, spezifische Phasengrenzflächen,
Stoffaustauschkoeffizienten bisher nicht hinreichend genau berechnet werden können. Eine Be-
schreibung der Hydrodynamik von Blasenströmungen erfolgt vielfach an vereinfachten Systemen,
so wird häufig vom Verhalten einer Einzelblase auf das Verhalten von Blasen in Blasenkollektiven
so genannte Blasenschwärme zurückgeschlossen. Leider ist es bisher nicht befriedigend gelungen,
auf diesem Wege das Makrogeschehen in Blasenkollektiven zu erfassen. Aus verschiedenen Veröf-
fentlichungen ist bekannt, dass sich z.B. das Aufstiegsverhalten einer Einzelblase (εG ≈ 0) deutlich
unterscheidet gegenüber einer Blase im Kollektiv (εG  0) [Dec85, Sch02]. Daher wird derzeit für
die praktische Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren auf integrale Messungen und den daraus ent-
wickelten empirischen Korrelationen für die hydrodynamischen Parameter zurückgegriffen. Hierbei
muss jedoch beachtet werden, dass die Anwendung auf technische Maßstäbe mit den bisher beste-
henden Korrelationen für den Gasgehalt, die Phasengrenzfläche und den Stoffübergangskoeffizien-
ten mit großer Vorsicht erfolgen muss, da häufig nur unbefriedigende Ergebnisse erzielt werden.
Dieses resultiert aber darauf, dass zahlreiche hydrodynamische Parameter ausgeprägte lokale Ab-
hängigkeiten aufweisen können.
Anhand der Schilderung zur Abschätzung der hydrodynamischen Parameter wie Gasgehalt, spezifi-
sche Phasengrenzfläche und Stoffübergangskoeffizient wird deutlich, dass die Auslegung von Gas-
Flüssig-Reaktoren mit erheblichen Fehlern behaftet sein kann, da je nach Reaktorgeometrie sehr un-
terschiedliche Ortsabhängigkeiten vorherrschen können [Dec85]. Daher sind zur sicheren Ausle-
gung und Betriebsführung der oben beschriebenen Stoffaustauschapparate kostenintensive Sicher-
heitszuschläge erforderlich.
In der folgenden Zusammenstellung sollen der Stand des Wissens zu den in Zweiphasenströmungen
auftretenden Phänomenen des Stofftransports an Gasblasen beschrieben und die in der Literatur
2 Stand des Wissens 5

vorgestellten Modellvorstellungen hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit bewertet werden. Zum besse-


ren Verständnis wird zunächst das Form-/Bewegungsverhalten von Gasblasen sowie die Hydrody-
namik in Zweiphasenströmungen erläutert.
2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen
Der Stofftransport an Gasblasen wird maßgeblich durch deren Bewegungsverhalten sowie deren
An- bzw. Umströmung geprägt. Gasblasen zeichnen sich durch eine bewegliche, deformierbare
Kontaktfläche zwischen disperser und kontinuierlicher Phase aus, die zu einer starken Form- und
Bewegungsdynamik führt, wobei die Geschwindigkeit der aufsteigenden Gasblase relativ zur Flüs-
sigkeit den Konzentrationsgradienten an der Phasengrenzfläche bestimmt. Trotz der bereits bekann-
ten Veränderung des Widerstandsbeiwertes von aufsteigenden Blasen unter Schwarmbedingungen
gegenüber Einzelblasen werden derzeit zur Modellierung von Zweiphasenströmungen im Wesentli-
chen die Bewegungsgesetze für Einzelblasen angewendet. Neben dem Aufstiegsverhalten von Gas-
blasen ist das Nachlaufgebiet, welches auch als Wirbelschleppe oder Wake bezeichnet wird, für den
Stofftransport von besonderem Interesse, da zwischen dem Form- und Bewegungsverhalten einer
Gasblase und deren Wirbelschleppe eine Wechselwirkung besteht.
2.2.1 Form- und Bewegungsverhalten von Einzelblasen
Bei sehr niedrigem Gasvolumenstrom ist die gegenseitige Beeinflussung der Blasen gering, so dass
die Gesetze für Einzelblasen zur Anwendung kommen. Ausführliche Darstellungen über die Bewe-
gung von Einzelblasen in Flüssigkeiten sind u.a. in Brauer [Bra71], Clift [Cli78], Hong [Hon83]
und Schlüter [Sch02] beschrieben. Daher soll im Folgenden nur eine Zusammenfassung der wich-
tigsten Ergebnisse erfolgen.
Die physikalischen Eigenschaften des Gases wie Dichte ȡG und Viskosität ȘG nehmen häufig auf
das Bewegungsverhalten nur einen sehr geringen Einfluss, daher sind nur die Eigenschaften der
Flüssigkeit wie Dichte ȡF, Oberflächenspannung ı und dynamische Viskosität ȘF von Bedeutung.
Die Eigenschaften einer Flüssigkeit werden meist in der dimensionslosen Flüssigkeitskennzahl KF
bzw. durch den Reziprokwert Morton-Zahl Mo zusammengefasst:

1 ȡ ı3
KF = = F . ( 2.1 )
Mo gȘ F4

Weitere wichtige Kennzahlen zur Beschreibung des Aufstiegsverhaltens von Gasblasen sind die
Reynolds-Zahl
wr d B ȡ F Trägheitskraft
Re = = , ( 2.2 )
ȘF Zähigkeitskraft

die das Verhältnis der Trägheitskraft zur Zähigkeitskraft beschreibt, die Froude-Zahl

wr2 Trägheitskraft
Fr = = , ( 2.3 )
gd B Schwerkraft

die im Wesentlichen den Einfluss der Schwerkraft in Strömungen charakterisiert und die Weber-
Zahl
6 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

wr2 d B ȡ F Trägheitskraft
We = = , ( 2.4 )
ı Oberflächenkraft

die den Einfluss der Oberflächenspannung berücksichtigt. Hierbei bedeutet wr die Geschwindigkeit
der Gasblase relativ zur Flüssigkeit, dB den Blasendurchmesser, g die Gravitationskonstante und ȞF
die kinematische Viskosität.
Zur Charakterisierung der das Bewegungsverhalten bestimmenden Blasenform werden häufig die
von Peebles und Garber [Pee53] vorgeschlagenen Kategorien verwendet (s. Abb. 2.4).

a) b) c) d)
Abbildung 2.4: Schematische Blasenformen: a) Kugelförmig ohne innere Zirkulation b) Kugelför-
mig mit innerer Zirkulation c) Ellipsoid d) Regellos geformt [Pee53]
Die Blasenform wird durch die Umströmung einer Blase sowie durch die physikalischen Eigen-
schaften der dispersen und kontinuierlichen Phase bestimmt, wobei diese Einflussparameter durch
die Reynolds-Zahl Re (s. Gl. 2.2), die Morton-Zahl Mo (s. Gl. 2.1) und der Eötvös-Zahl Eö (s. Gl.
2.5) zusammengefasst werden. Die Eötvös-Zahl beschreibt das Verhältnis der Gewichtskraft zur
Oberflächenkraft gemäß

ǻȡgd B2
Eö = , ( 2.5 )
ı
mit ǻȡ der Dichtedifferenz zwischen kontinuierlicher und disperser Phase. Hierdurch kann aus Ab-
bildung 2.5 mit Hilfe der zuvor beschriebenen Kennzahlen die Blasenform abgeschätzt werden
[Cli78].
Da der Blasenbewegung in technischen Apparaten in der Regel eine Flüssigkeitsbewegung überla-
gert ist, muss zwischen der Absolutgeschwindigkeit wabs und der Relativgeschwindigkeit wr unter-
schieden werden. Während die Absolutgeschwindigkeit einer Blase auf ein ruhendes Koordinaten-
system bezogen ist, wird die Relativgeschwindigkeit zwischen Gasblase und Flüssigkeit in einem
mitgeführten Koordinatensystem betrachtet. Hierbei nimmt die Absolutgeschwindigkeit positive
Werte an, wenn sie senkrecht abwärts gerichtet ist. Die Relativgeschwindigkeit wr ist als Differenz
zwischen Absolutgeschwindigkeit der Flüssigkeit wF,abs und Absolutgeschwindigkeit der Gasblase
wB,abs gemäß
w r = w F,abs − w B,abs ( 2.6 )

definiert .
2 Stand des Wissens 7

Reynolds-Zahl Re / -

Eötvös-Zahl Eö / -

Abbildung 2.5: Blasenform in Abhängigkeit von der Reynolds-Zahl, Eötvös-Zahl und Morton-Zahl
für Newtonsche Flüssigkeiten [Cli78]
Die Änderung der Umströmung und hiermit verbunden der Blasenform einer formdynamischen
Einzelblase erfolgt bei charakteristischen Reynolds-Zahlen Re (vgl. Gl. 2.2) und wird in vier Berei-
che unterteilt (s. Abb. 2.6) [Bra71]. Bei der stationären Bewegung stehen in einem ruhenden Medi-
um die Differenz der Auftriebskraft und Gewichtskraft im Gleichgewicht mit der Widerstandskraft
und somit lässt sich die Aufstiegsgeschwindigkeit wEB,r für Einzelblasen gemäß

4 § ȡG · gd B
w EB,r = ¨1 − ¸¸ ( 2.7 )
3 ¨© ȡ F ¹ ȗ
berechnen. Der Widerstandsbeiwert ȗ ist eine Funktion der Aufstiegsgeschwindigkeit und hängt im
Wesentlichen von der Form der Blase ab. Weicht die Blasenform von einer Kugel ab, wird der
Durchmesser dB zur Vergleichbarkeit durch eine Kugel gleichen Volumens ersetzt und als Blasen-
äquivalentdurchmesser dä bezeichnet
1/ 3
§ 6V ·
dB ≅ dä = ¨ B ¸ , ( 2.8 )
© ʌ ¹
wobei VB für das Volumen der Gasblase steht.
Im Kurvenzug a (s. Abb. 2.6) sind die Gasblasen aufgrund der dominierenden Oberflächenspan-
nungskraft kugelförmig und steigen ohne innere Zirkulation geradlinig auf. Die Aufstiegsgeschwin-
digkeit von Blasen lässt sich für Reynolds-Zahlen ReB ” 1.4 mit
8 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

1 § ȡ F − ȡG · 2
wEB ,r = ¨ ¸¸ gd B Re ” 1.4 ( 2.9 )
12 ¨© Ș F ¹
beschreiben.
wEB,r / cms-1

d
c
b

Gl. 2.13
a

Abbildung 2.6: Aufstiegsgeschwindigkeit von Luftblasen in Wasser (ηF = 1m Pas)


Mit zunehmender Reynolds-Zahl gewinnen die Schubspannungskräfte an Einfluss (Kurvenzug b),
so dass die Aufstiegsgeschwindigkeit von kugelförmigen Blasen mit beweglicher Phasengrenzflä-
che gemäß

g 0.52 d B0.56 ȡ F0.04


wEB ,r = 0.285 1.4 < Re ” 3.73ʘ K 0.209
F ( 2.10 )
Ș F0.04

berechnet werden kann.


Im sich anschließenden Kurvenzug c werden Gasblasen hauptsächlich durch Oberflächenspan-
nungskräfte und Trägheitskräfte beeinflusst und es tritt eine Blasendeformation in Form von abge-
flachten Rotationsellipsoiden auf. Aus dem vergrößerten Anströmungsquerschnitt resultiert ein an-
steigender Druckwiderstand, der zu einer Strömungsablösung im Nachlaufgebiet der Blase und so-
mit zu einer taumelnden bzw. schraubenförmigen Aufstiegsbewegung führt. Da nur die vertikale
Komponente der Aufstiegsbewegung verwendet wird [Bra71], führt eine schraubenförmige Auf-
stiegsbewegung zu einer Abnahme der Blasenaufstiegsgeschwindigkeit trotz steigenden Äquiva-
lentdurchmessers, die aus
2 Stand des Wissens 9

ı
wEB ,r = 1.91 3.73ʘ K 0.209
F < Re ” 3.1ʘ K 0.25
F ( 2.11 )
ȡF d B

ermittelt werden kann [Pee53]. Mit weiter zunehmendem Blasendurchmesser (Kurvenzug d) wer-
den die Gasblasen durch Trägheits- und Auftriebskräfte kontrolliert, wobei die Gasblasen bei der
Aufstiegsbewegung eine regellose bzw. kappenförmige Form annehmen. Für diesen Bereich wird
die Aufstiegsgeschwindigkeit mit der Nährungsgleichung von Brauer und Mewes [Bra71] gemäß

wEB ,r = 0.714 gd B ( 2.12 )

beschrieben.
Eine weitere häufig zur Anwendung kommende Gleichung von Fan berücksichtigt die Beweglich-
keit der Phasengrenze in Abhängigkeit der Anlagerungsdynamik und Wirksamkeit oberflächenakti-
ver Substanzen, welche durch die Konstanten k1 und k2 und den Exponent k3
−1/k 3
ª§ ȡ ⋅ g ⋅ d 2 ·
−k3
§ 2 ⋅ ı ⋅ k 2 g ⋅ dä ·
− k 3/ 2
º
w EB,r = «¨¨ F ä
¸¸ + ¨¨ + ¸¸ » ( 2.13 )
«¬© k1 ¹ © ȡF ⋅ dä 2 ¹ »¼

beschrieben wird. Der Faktor k1 berücksichtigt den Einfluss der Beweglichkeit der Phasengrenzflä-
che und kann mit befriedigender Genauigkeit über die Korrelation

wenn k1> 12: k1 = k1* ⋅ K F0.038

wenn k1” 12: k1 = 12

bestimmt werden, wobei für Wasser oder wässrige Lösungen k1* =14.7 bzw. für organische Löse-
mittel k1* =10.2 vorgeschlagen wird. Des Weiteren ist die Konstante k2 für Einkomponenten-
Systeme auf k2=1.2 und für Mehrkomponenten Systeme k2=1.4 zu setzen. Abhängig von der Rein-
heit des Systems variiert k3 zwischen 0.8 und 1.6. Eine detailliertere Auflistung dieser Konstanten
für verschiedene Stoffsysteme ist [Fan90] zu entnehmen.
Tadaki [Tad61] hat für die zuvor beschriebenen Blasenformen von in Newtonschen Flüssigkeiten
aufsteigenden Einzelblasen folgende Charakterisierungsansätze zur Beschreibung der sich einstel-
lenden Blasendeformation aufgestellt, die analog den von [Pee53] aufgestellten Bereichen der Bla-
senkontur eingeteilt sind:
dä/dh = 1 für ReMo0.23 < 2 Kugelblase ( 2.14 )
dä/dh = 1.14(ReMo 0.23 -0.176
) für 2≤ ReMo 0.23
<6 elliptische Blase ( 2.15 )
dä/dh = 1.36(ReMo 0.23 -0.28
) für 6 ≤ ReMo 0.23
< 16.5 elliptische Blase ( 2.16 )
dä/dh =0.62 für 16,5 ≤ ReMo 0,23
Sphärische Kappenblase ( 2.17 )
Miyahara [Miy93] stellt anhand experimenteller Ergebnisse eigener Untersuchungen für verschie-
dene Gas-Flüssig-Systeme eine gute Übereinstimmung mit denen von Tadaki fest.
10 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Zur vollständigen Beschreibung der Blasenbewegung müssen außerdem Schwankungen der Blasen-
form wie Blasendeformation und bei kappenförmigen Blasen die Oszillation auf der Blasenrücksei-
te herangezogen werden. Die Blasendeformation tritt an mehreren Stellen der Phasengrenzfläche
auf und ist signifikant für ellipsoide Blasen, wobei zunächst periodische Deformationen auftreten,
die anschließend in stochastische Bewegungen übergehen. Die Beschreibung der sich momentanen
einstellenden Blasenform ist komplex, da die dynamischen Formschwankungen an der Phasen-
grenzfläche mit verschiedenen Frequenzen an verschiedenen Orten auftreten [Bra79]. Vereinfa-
chend kann die Blasendeformation als nahezu periodisch angesehen und mit Hilfe der Blasende-
formationsfrequenz charakterisiert werden. Zur Bestimmung dieser Frequenz können die zeitlichen
Änderungen des Höhen-/Breitenverhältnis, das sogenannte Blasengrößenverhältnis κ
dv
ț= , ( 2.18 )
dh

verwendet werden [Cli78].


Über die Bewegung von Einzelblasen in nicht-Newtonschen Flüssigkeiten sind bis heute nur relativ
wenige Untersuchungen bekannt [u.a. Ach77, Räb84, Kee88, Kee90, Tsu90, Miy93, Liu95, Sta98].
Diese konzentrieren sich auf strukturviskose Carboxyl-Methy-Cellulose/Wasser Gemische, die im
Folgenden als CMC-Lösungen bezeichnet werden. Das Fließverhalten von nicht-Newtonschen
Flüssigkeiten wird häufig durch das Potenzgesetz nach Ostwald und de Waele gemäß

IJ = K Ș ⋅ Ȗ n ( 2.19 )

beschrieben, wobei IJ die Schubspannung, Ȗ die Schergeschwindigkeit, KȘ der Konsistenzfaktor und


n der Fließindex (0” n < 1) ist. Bei einem Fließindex n=1 liegt eine Newtonsche Flüssigkeit vor, so
dass der Ostwald-Faktor K durch die dynamische Viskosität der Flüssigkeit ηF ersetzt werden kann.
Bei wässrigen CMC-Lösungen mit nahezu Newtonschen Fließeigenschaften (Fließindex n≈1 und
K≈ηF) werden die für Newtonsche Flüssigkeiten bekannten Aufstiegsbewegungen beobachtet. Mit
der Ausbildung einer ellipsoiden Blasenform wird der Beginn einer pendelnden Bewegung auf einer
schraubenförmigen Bahn festgestellt, wobei eine geringe Abnahme der Aufstiegsgeschwindigkeit in
vertikaler Richtung beobachtet wird [Räb84, Sta98]. In höher konzentrierten CMC-Lösungen mit
kleinerem Fließindex (0,9 < n < 0,96) ändert sich die Blasenform gegenüber dem Fließindex n≈1
nur wenig. Die Blasen bewegen sich allerdings trotz ellipsoider Form nur leicht pendelnd mit einer
bei steigender Blasengröße konstant bleibenden Aufstiegsgeschwindigkeit durch die Flüssigkeit. In
CMC-Lösungen mit noch kleinerem Fließindex werden trotz der Formänderung in Abhängigkeit
von der Blasengröße stetig zunehmende Aufstiegsgeschwindigkeiten und geradlinige Aufstiegsbah-
nen beobachtet [Räb84, Tsu90, Miy93, Sta98].
Miyahara [Miy93] konnte durch Kombination der modifizierten dimensionslosen Kennzahlen Rey-
nolds-Zahl ReNN und Morton-Zahl MoNN analog zu denen von Tadaki in Newtonschen Flüssigkei-
ten auch für nicht-Newtonsche Flüssigkeiten
2 -n n
ȡ F wrel dä
Re NN = , ( 2.20 )
K
2 Stand des Wissens 11

g 3n- 2 K 4
Mo NN = und ( 2.21 )
ȡ F2−n ı n+ 2

entsprechende Abhängigkeiten für die Geometrieverhältnisse der Blasenform feststellen:


dä/dh = 1,1 für ReNNMoNN0,078 < 4 Kugelblase ( 2.22 )
dä/dh = 1,88(ReNNMoNN0,078)-0,386 für 4 ≤ ReNNMoNN0,078 < 15 elliptische Blase ( 2.23 )
dä/dh = 0,66 für 15 ≤ ReNNMoNN0,078 kappenförmige Blase. ( 2.24 )

2.2.2 Bewegungsverhalten von Blasenschwärmen


In Gas-Flüssig-Reaktoren werden in der Regel große Kontaktflächen angestrebt, um maximale
Stoffaustauschflächen zur Verfügung zu stellen. Um einen möglichst großen Stoffaustausch zwi-
schen den Phasen zu erzielen, wird das zu dispergierende Gas mit Hilfe eines Verteilers eingetra-
gen, so dass sich die entstehenden Blasen in Form von Blasenschwärmen durch die Flüssigkeit be-
wegen. Beim Dimensionieren derartiger Reaktoren sind u.a. der Volumenanteil der dispersen Phase
İG, der Sauterdurchmesser dS und die Relativgeschwindigkeit der Blasen im Schwarm zur umge-
benden Flüssigkeit festzulegen.
Im Bereich der Absorption wird die Stoffaustauschrate im Wesentlichen durch den volumetrischen
Stoffübergangskoeffizienten ȕFa bestimmt, wobei die spezifische Phasengrenzfläche
A 6ε G
a= K = ( 2.25 )
VF d S (1 − ε G )

als die auf das Flüssigkeitsvolumen VF bezogene Kontaktfläche AK bezeichnet wird. Der Sauter-
durchmesser dS stellt mit

ni d 3
dS = ¦ B ,i
( 2.26 )
ni d B2 ,i

das mittlere Verhältnis zwischen Volumen und Oberflächen aller Gasblasen dar und berücksichtigt
die Blasengrößenverteilung in Gas-Flüssig-Strömungen. Für monodisperse Blasenschwärme ent-
spricht der Sauterdurchmesser dS dem Blasendurchmesser dB. Dagegen treten in polydispersen Bla-
senschwärmen breite Blasengrößenverteilungen auf, so dass hieraus unterschiedliche Aufstiegsge-
schwindigkeiten resultieren, die zu einer komplexen Schwarmbewegung in Zweiphasenströmungen
führen. Zur Beschreibung der Relativgeschwindigkeit von Blasenschwärmen wird daher zwischen
der homogenen und heterogenen Blasenströmung unterschieden.
Homogene Blasenströmung
Bei der Erzeugung von scherempfindlichen Produkten werden häufig homogene Zweiphasenströ-
mungen bei niedrigem Energieeintrag angestrebt, die sich durch niedrige Gasleerrohrgeschwindig-
keiten, einen gleichmäßig über den Querschnitt verteilten Gasgehalt und eine enge Blasengrößen-
verteilung auszeichnen. In diesem Bereich kommt zur Berechnung der sich einstellenden Blasen-
12 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

bewegung das für die Schwarmbewegung von Feststoffpartikel entwickelte Zweischichtenmodell


[Lap57] zur Anwendung, welches von Bridge et. al [Bri64] auf Gas-Flüssig-Strömungen gemäß

wF0 w0
wS ,sl = wF ,abs − wG ,abs = − G ( 2.27 )
1 − İG İG

übertragen wurde. Hierbei sind wS,sl die Schlupfgeschwindigkeit des Blasenschwarms1, w F,abs und
w G,abs die absolute Flüssig- und Gasgeschwindigkeit, wF0 und wG0 die Flüssigkeits- und Gasleer-
rohrgeschwindigkeit sowie İG der Gasgehalt. Nach dem Schichtenmodell können die Gas- und
Flüssigphase als zwei getrennte Schichten verstanden werden, die sich gegenseitig nicht beeinflus-
sen.
Die größte Schwierigkeit hinsichtlich der Beschreibung einer Schwarmbewegung bereitet die An-
ordnung der Partikel im Schwarm. In einem geschlossenen System bei gegebener Partikelanord-
nung sedimentieren die Partikel in einer Suspension aufgrund der gegenseitigen fluiddynamischen
Beeinflussung mit einer geringeren Geschwindigkeit als Einzelpartikel, da die Partikel in einer auf-
wärts strömenden Flüssigkeit absinken. Mit zunehmender Volumenkonzentration der Dispersphase
kommt es zu einer Verringerung des freien Strömungsquerschnitts und somit zu einer zunehmenden
Strömungsgeschwindigkeit im Lückenvolumen. Zusätzlich wird die Sinkgeschwindigkeit durch ei-
nen erhöhten Impulsaustausch, eventuell auch durch die sogenannte Schwarmturbulenz, verringert.
Die Schwarmturbulenz hängt vor allem von der Partikelgröße und Partikelanordnung, den physika-
lischen Eigenschaften der kontinuierlichen und dispersen Phase sowie der Relativbewegung ab.
Aufbauend auf dem Schichtenmodell (vgl. Gl. 2.27) sind empirische Gleichungen zur Berechnung
der Schlupfgeschwindigkeit im Schwarm wS,sl entwickelt worden. Um die Gesetze der Sedimentati-
on übertragen zu können, wird die Schwarmgeschwindigkeit wSS eingeführt, die als „die über den
partikelfreien Apparatequerschnitt gemittelte Geschwindigkeit (Leerrohrgeschwindigkeit) der kon-
tinuierlichen Phase bezeichnet wird, bei der die im Schwarm befindlichen Partikel im Schwebezu-
stand gehalten werden“ [Hon84]. Der daraus entstehende Zusammenhang zwischen der Schlupfge-
schwindigkeit im Schwarm wS,sl und der Schwarmgeschwindigkeit wSS lautet demgemäß
wSS = wS ,sl (1 − ε G ) . ( 2.28 )

Unter der Annahme einer vernachlässigbaren Grenzschichtdicke į haben u.a. Richardson und Zaki
[Ric54] unter Berücksichtigung der schwarminduzierten Gegenströmung und der Wechselwirkun-
gen zwischen den Blasen eine Korrelation zur Beschreibung der Schlupfgeschwindigkeit im
Schwarm wS,sl und/oder der Schwarmgeschwindigkeit wSS

1
Zwischen den Begriffen „Relativgeschwindigkeit“ und „Schlupfgeschwindigkeit“ wird in der Literatur häufig nicht
unterschieden oder beide Begriffe werden widersprüchlich verwendet. Anhand der Definition (vgl. Gl. 2.6 und Gl. 2.27)
wird deutlich, dass die Relativgeschwindigkeit wr nur für eine stationäre, homogene Strömung über den Apparatequer-
schnitt konstant ist und mit der Schlupfgeschwindigkeit wsl übereinstimmt. Aus diesem Grund soll im weiteren Verlauf
der Arbeit systematisch zwischen der Relativgeschwindigkeit (lokal) und Schlupfgeschwindigkeit (integral, d.h. örtlich
und zeitlich gemittelt) unterschieden werden [Sch02].
2 Stand des Wissens 13

wSS = wEB ,r (1 − ε G )n n = 4.65 lamniare Strömung


( 2.29 )
n = 2.39 turbulente Strömung

aufgestellt, wobei der Exponent n den hydrodynamischen Zustand der Grenzschichtströmung be-
rücksichtigt. Für die Schlupfgeschwindigkeit einer Einzelblase wEB,r werden hierbei die Gesetze der
Einzelblasenbewegung angewendet.
Dagegen hat Zehner [Zeh85, Zeh88] eine halbempirische Berechnungsgleichung unter Berücksich-
tigung der Grenzschichtausbildung

wSS = wEB ,r (1 − ε G )m(1+ qδ / d B )


2
( 2.30 )

hergeleitet, bei der die Grenzschichtdicke į um die Partikel sowie deren Packungsstruktur und Form
m, q einbezogen werden. Die für Feststoffpartikelschwärme entwickelte Gleichung 2.30 kann nach
Zehner auch auf fluide Partikel angewendet werden, wenn der Partikeldurchmesser und die Einzel-
partikelsinkgeschwindigkeit durch den Äquivalentdurchmesser der größten stabilen Einzelblase
dEB,ä und deren Aufstiegsgeschwindigkeit wEB,r nach Mersmann [Mer77] ersetzt werden [Zeh88].
Die bisher beschriebenen Ansätze gehen stark vereinfachend von einer monodispersen Partikelgrö-
ßenverteilung sowie einer homogenen Partikelverteilung im Raum aus bzw. beruhen auf der An-
nahme, dass die Hydrodynamik des ungestörten Einzelpartikels im Schwarm erhalten bleibt. Dass
die Übertragung der an Einzelpartikeln gewonnenen Erkenntnisse auf die in technischen Apparaten
stets anzutreffenden Blasenschwärme nicht ohne weiteres möglich ist, zeigen umfangreiche Unter-
suchungen zur Hydrodynamik in Blasenschwärmen im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms
„Analyse, Modellbildung und Berechnung mehrphasiger Strömungen“ [Som04]. Hieraus wird deut-
lich, dass es innerhalb eines Schwarmes zu direkten Wechselwirkungen zwischen den Partikeln so-
wie indirekten Wechselwirkungen durch eine veränderte Umströmung kommt. Während der Wider-
standsbeiwert eines sich in Flüssigkeit bewegenden fluiden Partikels durch die gleichförmige Um-
strömung und Grenzflächenbewegung bestimmt wird, zeigen Partikel im Schwarm starke Form-
und Geschwindigkeitsschwankungen [Sch02]. Hiermit verbunden stellen sich völlig andere Rela-
tivgeschwindigkeiten der Partikel im Schwarm ein, als aus der Einzelpartikelbewegung bekannt.
Eine entscheidende Einflussnahme ist auf die Wirbelschleppenausbildung bei ellipsoid geformten
Partikeln zurückzuführen. Es zeigt sich, dass der lokalen Bewegungsdynamik disperser fluider Par-
tikel eine besondere Bedeutung beizumessen ist, wenn diese sich innerhalb eines Schwarmes bewe-
gen. Schlüter [Sch02] konnte zeigen, dass je größer der Gasgehalt, desto stärker die Behinderung
der radialen Bewegungskomponente ist. Während dies bei geringen Gasgehalten zu einer leichten
Verringerung der radialen Geschwindigkeitskomponente und Erhöhung der vertikalen Aufstiegsge-
schwindigkeit führt, wird bei hohen Gasgehalten der Impulsaustausch so groß, dass es zu einer mit
steigendem Gasgehalt abnehmenden Geschwindigkeit kommt.
Hierauf basierend hat Schlüter [Sch02] folgendes Modell für monodisperse Schwärme unter Ver-
nachlässigung von Koaleszenz und Redispergierung zur Berechnung der Relativgeschwindigkeit
von Gasblasen im Schwarm entwickelt:
14 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

• Bei sehr kleinen Gasgehalten (εG < 0,5 Vol.-%) ist kein Schwarmeinfluss vorhanden. Der Ab-
stand der Blasen ist untereinander so groß, dass die blaseninduzierte Turbulenz nicht in den Ein-
flussbereich der nächsten Blase reicht (Abb. 2.7a). Daher werden die bekannten Gesetze von
Einzelblasen angewendet.
• Bei in der Praxis häufig auftretenden mittleren Gasgehalten muss der Schwarmeinfluss auf die
Bewegungsdynamik in Abhängigkeit des Partikelgehaltes berücksichtigt werden (Abb. 2.7b, c).
Mit zunehmendem Gasgehalt wird die Bewegungsbahn geradliniger und somit die vertikale
Komponente der Aufstiegsgeschwindigkeit größer. Eine Berücksichtigung dieses Einflusses zur
Berechnung der Relativgeschwindigkeit im Schwarm kann durch die Gleichung

( ( ))
2
2 ªʌ −1 / 3 º
wS ,r = wEB ,r + « wEB ,r tan ș − Sr 2.28İ G −8 » , ( 2.31 )
¬2 ¼

erfolgen, wobei der Anstellwinkel θ gemäß Abb. 2.7d definiert ist. Hierbei wird das Bewe-
gungsverhalten der Blase im Schwarm im Wesentlichen durch die dimensionslose Strouhal-Zahl
Srä gemäß
f Bahn d ä
Srä = ( 2.32 )
wEB ,r

beschrieben und fBahn die Aufstiegsbahnfrequenz einer Gasblase ist.


• Wie bei kleinen Gasgehalten ist auch bei großen Gasgehalten (εG > 5 Vol.-%) kein Schwarm-
einfluss messbar. Der starke Impulsaustausch zwischen den Schwarmblasen bei hohen Gas-
gehalten führt dazu, dass der Schwarm stabilisiert wird. Die Relativgeschwindigkeit im
Schwarm bei hohen Gasgehalten kann gemäß
d hyd
wS ,r = 1.24 wEB ,r ( 2.33 )
K ⋅ dB

berechnet werden, wobei dhyd den hydraulischen Durchmesser und K einen Anpassungsfaktor
(für Wasser/Luft = 2.2) beschreiben.

Abbildung 2.7: Schematische Darstellung der Modellvorstellung für die Aufstiegsbahn von fluiden
Partikeln [Sch02]
2 Stand des Wissens 15

Heterogene Blasenströmung
In der industriellen Praxis werden zur Erzielung hoher Stoffaustauschleistungen in der Regel große
Gasdurchsätze gefordert, so dass Blasenschwärme auftreten, bei denen sich verschiedene Relativge-
schwindigkeiten von Gasblasen im Schwarm einstellen. Bei der Berechnung der Schwarmge-
schwindigkeit in Polyschwärmen mit Hilfe der Gesetze der homogenen Blasenströmung treten gro-
ße Abweichungen auf, da lokale Effekte dazu führen, dass nicht mehr lediglich die Relativge-
schwindigkeit einer Einzelblase zur Berechnung der Schwarmgeschwindigkeit herangezogen wer-
den kann. Zur Beschreibung der heterogenen Blasenströmung wird in der Literatur häufig eine Ab-
wandlung des Schichtenmodells angewendet, welche eine örtliche Mittelwertbildung des Gasge-
halts mit Gewichtungsfaktoren erlaubt [Jos90]. Zuber und Findlay [Zub65] haben die als „Drift-
Flux Model“ bekannte Berechnungsgleichung

( )
0
wG 0
= C 0 wG + wF0 + C1 ( 2.34 )
İG

aufgestellt. Während der Ausdruck C0 in der Literatur als Anpassungsfaktor für die radiale Gasge-
halts- oder Flüssigkeitsgeschwindigkeitsverteilung verstanden wird, steht der Summand C1 für die
Schlupfgeschwindigkeit im Schwarm. Häufig wird anhand der Darstellung wG0/ ε G über (wG0+wF0)
der Faktor C0 durch die Geradensteigung sowie der Summand C1 durch den Ordinatenabschnitt der
extrapolierten Geraden ermittelt [Cla85]. Die von verschiedenen Autoren ermittelten Anpassungs-
faktoren C0 und C1 sind in Tabelle 2.1 aufgelistet.
Tabelle 2.1: Anpassungsfaktoren C0 und C1 für Gl. 2.34 zur Berechnung des Gasgehalts in
Zweiphasenströmungen
Strömung C0 C1 / m/s Gültigkeitsbereich Autor
Gleichstrom 1.6 0.25 wG0+wF0 [Zub65]
Gleichstrom 0.934(1+1.42İG) 0.25 0.7 m/s < wG0+wF0 < 2.2 m/s [Cla85]
Gegenstrom 1.521(1-3.67İG) 0.25 1 m/s < wG0+wF0 < 2.5 m/s

2.2.3 Umströmung von Blasen


Nachdem in den zuvor beschriebenen Kapiteln auf die große Einflussnahme von lokalen Effekten
hinsichtlich des Form- und Bewegungsverhaltens von Gasblasen hingewiesen worden ist, wird
nachfolgend die durch Wirbelschleppe und blaseninduzierte Turbulenz verursachte Einflussnahme
auf die Umströmung der Blasen in einem Schwarm analysiert.
2.2.3.1 Wirbelschleppenphänomene
Bei der Umströmung von Gasblasen kommt es in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl zu einer Ablö-
sung der Strömung im Nachlaufgebiet bzw. zur Ausbildung von Wirbelschleppen. In der Vergan-
genheit konnte aufgezeigt werden, dass Wirbelschleppen hinter Gasblasen einen signifikanten Ein-
fluss auf die Hydrodynamik und den Stofftransport nehmen [Brü99, Lin03, Sch02, Was87, Was89,
Bor00, Bor01]. Über den Charakter und die Phänomenologie von Wirbelschleppen sind relativ viele
16 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Veröffentlichungen u.a. von [Bha81, Cop81, Cli78, Fan90, Tsu88] bekannt, wobei die bisher veröf-
fentlichten Arbeiten die sich an ortsfixierten oder an einzelnen meist kugelkappenförmigen Gasbla-
sen mit ungestörter Bewegung bildenden Wirbelschleppen betrachten. Im Folgenden sollen die für
diese Arbeit relevanten Untersuchungen sowie Modellvorstellungen über Wirbelschleppenphäno-
mene beschrieben werden. Zunächst erfolgt eine Beschreibung von Wirbelschleppen hinter festen
Partikel, bevor Wirbelschleppen hinter Gasblasen charakterisiert werden.
Eine erste Wirbelschleppenausbildung hinter fixierten Kugeln wird u.a. von den Autoren [Cli78,
Dau80] für Reynolds-Zahl von 20 angegeben. Oberhalb dieser Reynolds-Zahl bildet sich eine stabi-
le „laminare Wirbelschleppe“ mit richtungsorientierter, symmetrischer Zirkulation in Bezug auf die
Kugelachse aus (s. Abb. 2.8). Diese besitzt einen sogenannten Stagnationsring und Totpunkt, in de-
nen die Relativgeschwindigkeit der Wirbelschleppenflüssigkeit zur Kugel nahezu Null ist (s. Abb.
2.8). Ab Kugel-Reynolds-Zahlen von etwa 130 lösen sich Wirbel ab, wobei die Frequenz mit zu-
nehmender Reynolds-Zahl ansteigt. Der Strömungscharakter im Wirbelschleppengebiet wird bei
Re<200 als laminar und oberhalb von Re=400 als turbulent angegeben. Die in der einschlägigen Li-
teratur als turbulente Wirbelschleppe bezeichnete Strömungsstruktur wird mit instationären Flüs-
sigkeitsbewegungen begründet [Cli78, Was87].

Ablösering
Stagnationsring

Totpunkt
hW

Abbildung 2.8: Struktur der Wirbelschleppe hinter einem festen, kugelförmigen Partikel [Was87]
Experimentelle Untersuchung von Wasowski und Blaß [Was87] an ellipsoiden Feststoffpartikel, die
ellipsoide Blasen näherungsweise simulieren, führen zu dem Ergebnis, dass die hinter einem kugel-
förmigen Partikel ausbildende Wirbelschleppenstruktur nicht auf ein ellipsoides Partikel übertragen
werden kann. Für ellipsoide Partikeln wird das Wirbelschleppengebiet bereits ab Re≈300 als turbu-
lent beschrieben. Darüber hinaus wird eine Abhängigkeit der Wirbelschleppenstruktur von der Par-
tikelform festgestellt, die sich aufgrund stochastischer Strömungsänderungen nur schwer beschrei-
ben lässt. Ergebnisse zur Wirbelschleppengeometrie hinter festen ellipsoiden Partikel zeigt Abbil-
dung 2.9. Die dimensionslose Wirbelschleppenlänge hW/dä (vgl. Abb. 2.8) und das dimensionslose
Wirbelschleppenvolumen VW/VB wachsen im Bereich der laminaren Wirbelschleppe mit zuneh-
mender Reynolds-Zahl an, wohingegen sich im turbulenten Bereich die Verhältnisse hW/dä auf 2.1
und VW/VB auf 4.3 stabilisieren.
2 Stand des Wissens 17

5 5

dimensionsloses Wirbelschleppenvolumen
dimensionslose Wirbelschleppenlänge

4 4

hhW/dä
W/dä
3 3

VW/VB / -
hW/dä / -

V W/VB
VW/VB

2 2

1 1

0 0
0 500 1000 1500 2000
νF / -
Reynolds-Zahl Re=däwr/ν

Abbildung 2.9: Dimensionslose Wirbelschleppenlänge hW/dB und dimensionsloses Wirbelschlep-


penvolumen VW/VB hinter festen elliptischen Partikel in Abhängigkeit der Rey-
nolds-Zahl [Was87]
Die Form und Dynamik von Wirbelschleppen hinter einer Einzelblase hängt von der Blasenform
und Deformation, der Blasengröße, der relativen Bewegung zwischen Blase und Flüssigkeit sowie
von den physikalischen Eigenschaften der kontinuierlichen Phase wie Dichte, Viskosität und Ober-
flächenspannung ab. In der einschlägigen Literatur werden fünf Formen der Wirbelschleppenaus-
bildung unterschieden [Fan90]:
• Geschlossene laminare Schleppe mit einem vernachlässigbaren Bereich der Zirkulation
• Geschlossene laminare Schleppe mit ausgeprägten Wirbeln hinter einer Blase, gefolgt von ei-
nem laminaren stabilen Auslauf (s. Abb. 2.10a)
• Instabile Schleppe mit Großwirbelstrukturen und welligem Auslauf (s. Abb. 2.10b, links)
• Instabile Schleppe mit Großwirbelstrukturen, gefolgt von einer Wirbelstraße (s. Abb. 2.10b,
rechts)
• Hoch turbulente Schleppe (s. Abb. 2.10c)
Die Wirbelschleppe hinter einer Blase lässt sich durch zwei Bereiche charakterisieren, die als pri-
märe Schleppe und sekundäre Schleppe bezeichnet werden. Die primäre Schleppe befindet sich di-
rekt unterhalb und bewegt sich mit der Blase, dagegen hat die sekundäre Schleppe eine offene
Struktur und stellt einen weniger genau definierbaren Bereich dar (s. Abb. 2.10).
18 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Abbildung 2.10: Charakteristische Formen von Wirbelschleppen hinter Kugelkappenblasen [Fan90]


Von den verschiedenen komplexen Modellen für Wirbelschleppenformen sollen aufgrund der Ana-
logie zur Blasenströmung im Folgenden nur die schraubenförmige und achsensymmetrische
Schleppe beschrieben werden. Die schraubenförmige Wirbelschleppe wird bei ellipsoiden und kap-
penförmigen Blasen mit Reynolds-Zahlen Re < 5000 in ruhenden Flüssigkeiten beobachtet. Abbil-
dung 2.11a zeigt eine schematische Darstellung eines Wirbelschleppengebiets, bei dem sich eine
Blase auf einer kreisförmigen Aufstiegsbahn in einer ruhenden Flüssigkeit befindet. Es bildet sich
eine asymmetrische Wirbelschleppe um die vertikale Achse der Blasenbewegung aus. In diesem
Bereich der Blasengröße kommt es gewöhnlich zu Deformationen der Phasengrenzfläche, die zu-
sammen mit den Schwankungen in der Blasenorientierung zu einem Ablösen der Strömung vom
Blasenrand führt. Dies induziert wiederum die Ausbildung von Wirbeln [Miy88, Fan90], wobei die
Länge des schraubenförmigen Wirbels hW mit zunehmender Reynolds-Zahl abnimmt [Lin72]. Die
achsensymmetrische Wirbelschleppe bildet sich bei ruhenden Flüssigkeiten erst bei Reynolds-
Zahlen Re > 5000 aus und ist durch ihre rotationssymmetrische Form um die vertikale Achse der
Blasenbewegung charakterisiert (s. Abb. 2.11b), wobei entweder paarweise Wirbelringe oder
schraubenförmige Wirbel entstehen.

hPW
hPW

a) b)
Abbildung 2.11: Schraubenförmige und achsensymmetrische Wirbelschleppe hinter Kugelkappen-
blasen in ruhender Flüssigkeit [Fan90, Miy88]
2 Stand des Wissens 19

Eine Abschätzung des Volumens der primären Wirbelschleppe VW wurde u.a. von Kojima et al.
[Koj75] aufgestellt und lautet
π
VW = d 2 hW , ( 2.35 )
4 h
wobei die Querschnittsfläche der Schleppe als kreisförmig betrachtet und mit der größten Abmes-
sung der Blasenhauptachse dh ermittelt wird. Diese Querschnittsfläche multipliziert mit der Länge
der primären Schleppe hW ergibt das primäre Wirbelschleppenvolumen. Für schraubenförmige Wir-
belschleppen wurde ein Verhältnis von primärem Schleppenvolumen VW bezogen auf das Blasen-
volumen VB von 2,5 und für eine symmetrische Wirbelausbildung ein Verhältnis von 4,7 ermittelt
(2000 < Re < 5000, 4mm < dä < 20mm, Mo ≈ 4*10-11(Wasser)) [Koj75].
Jede Blase mit helixförmiger Aufstiegsbahn unterliegt dem Ablösen von Wirbeln (s. Abb. 2.12) als
Ursache für diese Bewegung. Nach Fan [Fan90] wächst ein Wirbel an, bis er in den Einflussbereich
der gegenüberliegenden, in entgegengesetzter Richtung drehenden Scherfläche gerät. Danach löst
sich dieser Wirbel ab und ein neuer Wirbel baut sich auf der entgegengesetzten Seite auf. Die pri-
märe Wirbelschleppe bewegt sich mit der aufsteigenden Blase mit, wobei wachsende Wirbel die-
sem Bereich angehören. Nach Abtrennung eines Wirbels von der Blase wird dieser von der Außen-
strömung erfasst sowie vom primären Bereich abgeschnitten und unterliegt dann dem viskosen Zer-
fall in der sekundären Wirbelschleppe.

Abbildung 2.12: Prinzip der Bildung und Ablösung von Wirbeln hinter Gasblasen (zweidimensio-
nale Darstellung) [Fan90]
Die Ablösung von Wirbeln wird mit der Wirbelablösefrequenz fW beschrieben, die wiederum eng
mit der Blasendeformationsfrequenz fB und der Aufstiegsbahnfrequenz einer Blase fBahn verknüpft
ist. Zwischen der Blasendeformationsfrequenz fB (zeitliche Änderung des Blasengrößenverhältnis-
20 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

ses ț) und der Aufstiegsbahnfrequenz fBahn besteht nach Fan [Fan90] ein Zusammenhang entspre-
chend
fB=2ʘfBahn , ( 2.36 )
wobei die Blasenaufstiegsbahnfrequenz fBahn mit der dimensionslosen Strouhal-Zahl Srdh

f Bahn ⋅ d h2
Srdh = ( 2.37 )
Ȟ F Redh

beschrieben wird. Lindt [Lin72] zeigt, dass die Strouhal-Zahl Srdh für die Einzelblasenbewegung im
Bereich 1800 < Redh < 2700 eine starke und für 2700 < Redh < 6000 nur eine schwache Abhängig-
keit von Redh aufweist.
Ergebnisse von Miyahara [Miy88] bestätigen die Aussagen von Lindt und belegen, dass ein Ein-
fluss der Fluideigenschaften auf die Strouhal-Zahl nicht nachgewiesen werden kann. Weiterhin
wurde nahezu kein Unterschied in der Aufstiegsbahnfrequenz fBahn bei der Untersuchung des Be-
wegungsverhaltens im zwei- und dreidimensionalen Raum festgestellt, so dass empirische Zusam-
menhänge zwischen der Strouhal-Zahl und der Reynolds-Zahl aus Experimenten mit Wasser (s. Gl.
2.38) [Miy88] und wässrigen CMC-Lösungen bzw. Glyzerin (s. Gl. 2.39) [Miy93] entwickelt wer-
den konnten.
2/ 3
Wasser: Srdh = 0.0013 Redh , 103 < Redh < 104 ( 2.38 )

( )
(
Glyzerin-, CMC-Lösungen: Srdh = 2.29 ⋅ 10 −2 Redh Mo 0.26 )2.18−0.3821ln Redh Mo0 .26
( 2.39 )

Bisher wurden hauptsächlich Untersuchungen an kappenförmigen Einzelblasen in ruhenden Flüs-


sigkeiten durchgeführt, wobei eine Änderung der Blasen-Reynolds-Zahl im Wesentlichen durch
Variation der Viskosität erzielt wurde. Untersuchungen an Blasen in praxisrelevanten Größenberei-
chen (2 mm < dä < 10 mm) sind aufgrund der komplexen Formdynamik nur vereinzelnd durchge-
führt worden. Hierbei wurden Einzelblasen in einer abwärtsgerichteten Strömung ortsfixiert oder
durch einen Flachkanal stark in ihrer Bewegung beeinträchtigt, obwohl die Struktur und Geometrie
der Wirbelschleppen mit der Blasenform/-bewegung eng verknüpft ist [Fan90]. Systematische Un-
tersuchungen über den Wirbelschleppeneffekt im Schwarm von Blasen fehlen bislang.
2.2.3.2 Schwarminduzierte Turbulenz
Innerhalb eines Blasenschwarms kommt es aufgrund der o.g. Wirbelschleppenausbildung zu einer
umfangreichen Beeinflussung der Flüssigkeitsströmung, die in der Literatur häufig als blasenindu-
zierte oder allgemeiner schwarminduzierte Turbulenz bezeichnet wird. Eine Charakterisierung der
blaseninduzierten Turbulenz ist äußerst komplex, da eine Überlagerung verschiedener dynamischer
Effekte vorliegt. Daher werden die Ursachen mit verschiedenen Turbulenzarten anschaulich von
Brauer [Bra79] beschrieben, welche nachfolgend näher vorgestellt werden.
Die Reynolds’sche Turbulenz
Die Reynolds’sche Turbulenz ist gekennzeichnet durch zeitliche Schwankungen des Geschwindig-
keitsvektors in einer einphasigen Strömung. Ihre Charakterisierung erfolgt über eine Aufteilung des
2 Stand des Wissens 21

Geschwindigkeitsvektors in einen zeitlich unveränderlichen Anteil w und die überlagerte Schwan-


kungsgeschwindigkeit wy’ (s. Abb. 2.13), welche mit Hilfe des zeitlichen Mittelwertes des Quadrats
der Schwankungsgeschwindigkeit gemäß
t
1 2 2
Δt t³
w' 2 = w' dt ( 2.40 )
1

zur Definition des Turbulenzgrades verwendet wird [Bra79]:

Tu =
(w' x
2
)
+ w' y 2 + w' z 2 / 3
. ( 2.41 )
w

Abbildung 2.13: Geschwindigkeitsverlauf einer turbulenten Strömung


Die Grenzflächenturbulenz
Die Grenzflächenturbulenz tritt bei mehrphasigen fluiden Systemen und nur in Verbindung eines
durch die Phasengrenzfläche durchdringenden Stoffstromes auf, so dass lokale Unterschiede in der
Grenzflächenspannung auftreten können. Die hierdurch erzeugte Grenzflächenbewegung kann ein
Turbulenz analoges Ausmaß annehmen und ist in der Wirkung an der Phasengrenzfläche am größ-
ten und nimmt mit zunehmenden Abstand ab. Die Auswirkung auf den Stoffübergang wird mit zu-
nehmenden Strömungsgeschwindigkeiten gedämpft.
Die Deformationsturbulenz
Stochastische Formänderungen von fluiden Partikeln, wie Gasblasen, verursachen in ihrer näheren
Umgebung stochastische Flüssigkeitsbewegungen und werden daher aufgrund ihrer Ursache als De-
formationsturbulenz bezeichnet. Diese Deformation der Phasengrenzfläche wird auf fluiddynami-
sche Instabilitäten zurückgeführt und ist im Gegensatz zur Grenzflächenturbulenz nicht an einen
über die Phasengrenzfläche hinaus gerichteten Stoffstrom gebunden und somit zeitunabhängig. Die
Wirkung der Deformationsturbulenz ist wie bei der Grenzflächenturbulenz in der Phasengrenzflä-
che am größten und nimmt mit zunehmendem Abstand ab. Eine zunehmende Relativgeschwindig-
keit zwischen den Phasen erhöht die Deformationsturbulenz, während die Grenzflächenturbulenz
gedämpft wird. Die Deformationsturbulenz wird u.a. in fluiden Partikel-Systemen beobachtet und
ist nach Brauer für sämtliche Transportvorgänge von besonderer Bedeutung [Bra79]. Hierbei setzen
22 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Deformationen der Phasengrenzfläche nur ein, wenn ein kritischer Durchmesser von fluiden Parti-
keln überschritten wird. Diese Deformationen treten zunächst periodisch auf, betreffen stets das ge-
samte Partikel und gehen sehr schnell in stochastische Formänderungen über, welche sich auf ein-
zelne Teilbereiche der Partikeln beschränken. Derartige Deformationen können zeitgleich an meh-
reren Stellen auftreten, so dass insgesamt das Verhalten des ganzen fluiden Partikels beeinflusst
wird [Bra79].

Die Gitterturbulenz
Da über die sich in einem Schwarm einstellende Verteilung von Gasblasen bisher nur wenig Er-
kenntnisse vorliegen, wird i.a. für die Modellbildung die Anordnung in einem Partikelgitter heran-
gezogen. In einem Gitter mit fluchtender Anordnung der Partikeln haben Nuristani und Brehm
[Nur76, Bre82] unterhalb von Partikeln ablösende Wirbel und neben dem Partikel ausgeprägte
Strahlströmungen festgestellt (s. Abb. 2.14).

Abbildung 2.14: Mittels Langzeitbelichtung visualisiertes Strömungsfeld innerhalb eines aus Zylin-
dern bestehenden Gitters [Bre82]
Aufgrund des starken Geschwindigkeitsgradienten zwischen Strahl- und Wirbelbereich kommt es
zur Ausbildung starker Turbulenzen, die als Gitterturbulenz bezeichnet werden [Bra79]. Nuristani
[Nur76] zeigt mit seinen Untersuchungen in Gittern mit kugelförmigen Partikeln in fluchtender und
versetzter Anordnung, dass der Turbulenzgrad schon nach der zweiten Gitterebene einen Höchst-
wert erreicht und mit wachsendem Partikeldurchmesser ansteigt. Brehm [Bre82] zeigt, dass die An-
zahl der Gitterebenen keinen Einfluss auf den Maximalwert des Turbulenzgrades ausübt, während
der Minimalwert insbesondere bei hohen Partikelgehalten mit steigender Anzahl der Gitterebenen
zunimmt.
Die signifikante Einflussnahme der Gitterturbulenz auf den Impuls-, Wärme- und Stofftransport
wird bei der Darstellung des Turbulenzgrades innerhalb eines Partikelgitters aus 3x3x8 Partikeln
mit versetzter Anordnung deutlich (s. Abb. 2.15). Der über der bezogenen Koordinate y/a (mit a als
halber Kanalbreite) dargestellte Turbulenzgrad Tu ist im Strahlbereich am größten. Die in diesem
Bereich ermittelten Turbulenzgrade ergeben Werte zwischen Tu=50% und 60%, womit der Turbu-
lenzgrad um eine Zehnerpotenz größer ist als in einer einphasigen Rohrströmung [Bra79].
2 Stand des Wissens 23

a) b)
Abbildung 2.15: Skizze eines aus 3x3x8 Partikeln mit dP=25 mm Durchmesser und Turbulenzgrad-
verteilung hinter der vierten von acht versetzt angeordneten Gitterebenen aus Ku-
geln [Nur76]
Hiermit sind die wichtigsten Turbulenzarten vorgestellt, wobei z.B. in Strömungen mit freibewegli-
chen Blasen Schwankungsgeschwindigkeiten in der kontinuierlichen Phase erzeugt werden, die im
Wesentlichen aus einer Überlagerung der Reynolds’schen Turbulenz, Gitterturbulenz und Deforma-
tionsturbulenz resultieren und mit Hilfe der blaseninduzierten Turbulenz beschrieben wird. Hier-
bei nimmt die Gitterturbulenz eine dominierende Rolle ein [Bra79]. Eine exakte Charakterisierung
dieser Turbulenz in Blasensschwärmen mit hohen Gasgehalten wurde bisher nicht vorgenommen,
da die derzeit zur Verfügung stehenden Experimentaltechniken hierfür nur wenig Eignung aufwei-
sen. Den Einfluss der sich ausbildenden Wirbelschleppen auf das Bewegungsverhalten und den
Stoffaustausch von Blasen in einem Schwarm wurde bisher nur wenig Aufmerksamkeit geschenkt.
Eine kritische Bewertung dieser Turbulenzen hinsichtlich ihrer Charakterisierung ist bereits von
Schlüter durchgeführt worden [Sch02]. Hierbei wird darauf hingewiesen, dass zu unterscheiden ist,
ob sich die nachfolgende Blase in dem Einflussgebiet der Wirbelschleppe der vorauseilenden oder
zwischen zwei Wirbelgebieten von parallel aufsteigenden Blasen befindet. Des Weiteren können
sich die Wirbelgebiete zweier unmittelbar nebeneinander aufsteigender Gasblasen überlagern, wel-
ches sich ebenfalls auf das Aufstiegsverhalten der Gasblase auswirkt. Dieser Effekt wird von Schlü-
ter zur Berechnung der Relativgeschwindigkeit von Gasblasen im Schwarm bis zu Gasgehalten von
5% berücksichtigt (vgl. S. 14ff).
2.2.4 Einfluss der Wirbelschleppe auf die Vermischung der Flüssigphase in einer
Blasensäule
In Blasenströmungen kommt hinsichtlich des Vermischungsverhaltens der flüssigen Phase der Wir-
belschleppenausbildung auch eine besondere Bedeutung zu. Im Mesomaßstab wirken Wirbel-
schleppen als Vermischungsorgane, die einen Austausch von Flüssigkeitselementen zwischen der
24 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Kernströmung und der Wirbelschleppe bewirken. Hierdurch erfolgt eine Einflussnahme auf die
großräumige Vermischung in einer Blasensäule, so dass Wirbelschleppen einen wesentlichen strö-
mungstechnischen Effekt für die Hydrodynamik und den Stofftausch in Gas-Flüssig-Systemen dar-
stellen.
Wasowski und Blaß [Was89] haben literaturbekannte Ergebnisse verwendet, um den Einfluss der
Wirbelschleppe auf die Hydrodynamik von Blasensäulen theoretisch zu analysieren. Darauf basie-
rend haben die o.g. Autoren ein Modell zur Beschreibung der Strömung und Vermischung der Flüs-
sigkeit in einer Gegenstromblasensäule entwickelt, welches den Einfluss von Wirbelschleppen be-
rücksichtigt. Im Folgenden wird dieses Modell vorgestellt, nachdem zunächst die Grundlagen für
das Dispersionsmodell erläutert werden.
Dispersionsmodell
Eine Charakterisierung von Vermischungsprozessen erfolgte bisher im Wesentlichen mit Parame-
tern, welche einer integralen Betrachtung zugänglich sind, wie z.B. die Mischzeit θ, die als mittlere
Verweilzeit der Flüssigkeit innerhalb des zur Erreichung einer vorgegebenen Mischgüte erforderli-
chen Mischrohrvolumens VR verstanden wird:
VR
ș= mit VR = L ⋅ D 2 ⋅ ʌ/ 4 . ( 2.42 )
VF

Zur Beschreibung des Verweilzeitverhaltens (Mischcharakteristik) stehen verschiedene Modelle zur


Verfügung. Hierbei gehen die verschiedenen Verweilzeitmodelle von den Durchmischungsvorgän-
gen bei idealisierten Strömungsverhältnissen im Rohr oder Rührkessel aus, so dass sich aus der
Kombination und Anzahl idealer Grundreaktortypen die meisten realen Systeme charakterisieren
lassen.
Zur Beschreibung der Verweilzeitcharakteristik wird häufig das Dispersionsmodell verwendet (s.
Abb. 2.16). Diesem Modell liegt zugrunde, dass die Vermischung in einem realen Strömungsrohr
durch die Überlagerung einer charakteristischen Kolben- bzw. Pfropfenströmung eines idealen
Rohrreaktors mit einer diffusionsartigen axialen Durchmischung beschrieben werden kann. Hierbei
wird die axiale Durchmischung durch einen axialen Durchmischungskoeffizienten Dax charakteri-
siert, der dieselbe Dimension, jedoch nicht dieselbe Größenordnung wie der molekulare Diffusions-
koeffizient hat. Die axiale Vermischung wird hierbei durch folgende Effekte hervorgerufen:
- einen konvektiven Vermischungsanteil in Strömungsrichtung, der durch Turbulenz und Wirbel-
bildung ausgelöst wird,
- unterschiedliche Verweilzeiten von Volumenelementen, die sich entlang verschiedener Stromli-
nien bewegen und somit unterschiedlichen Strömungsgeschwindigkeiten ausgesetzt sind
- und aufgrund molekularer Diffusion.
Als dimensionsloser Parameter für das Dispersionsmodell wird die Bodenstein-Zahl Bo verwendet,
die durch
w ⋅ HR
Bo = ( 2.43 )
Dax
2 Stand des Wissens 25

definiert ist und somit das Verhältnis zwischen konvektivem Stofftransport und axialer Vermi-
schung darstellt.

VF

Dax

VF

Abbildung 2.16: Dispersionsmodell


Zur Beschreibung realer, kontinuierlich betriebener Reaktoren ist in Abbildung 2.17 die Verweil-
zeit-Summenfunktion F(t) als Funktion der dimensionslosen Verweilzeit t/τ für verschiedene Werte
der Bodenstein-Zahl dargestellt. Liegt keine axiale Vermischung vor, so verändert sich der axiale
Dispersionskoeffizient gegen Null (Dax→ 0) und die Bodenstein-Zahl gegen unendlich (Bo → ∞).
Dagegen wird für Bo → 0 das andere Extrema erreicht, bei dem eine unendlich große axiale Vermi-
schung (Dax→ ∞) vorliegt, so dass das System die Voraussetzungen eines idealen Rührkessels er-
füllt. Um das Verweilzeitverhalten eines realen Strömungsmischers zu bestimmen, wird aus der
Schar der berechneten F(t)-Kurven zwischen den beiden Grenzkurven in Abbildung 2.17 diejenige
ausgewählt, welche die experimentell ermittelte Kurve am besten beschreibt.

Abbildung 2.17: Verweilzeit-Summenkurven für verschiedene Bodenstein-Zahlen Bo nach dem


Dispersionsmodell [Fit95]
26 2.2 Hydrodynamik und Bewegungsverhalten von Gasblasen in Zweiphasenströmungen

Dispersionsmodell unter Berücksichtigung der Wirbelschleppenausbildung


Da die Wirbelschleppe als Mischungsorgan wirkt und daher die Flüssigphasenvermischung in der
Blasensäule maßgeblich beeinflussen kann, haben Wasowski und Blaß [Was89] Modelle für eine
Gegenstromblasensäule entwickelt, welches die Rezirkulation und/oder den Queraustausch von Flu-
idelementen zwischen Wirbelschleppe und Kernströmung berücksichtigt (s. Abb. 2.18). Diese Ef-
fekte werden im Folgenden näher vorgestellt, wobei für die Herleitung der analytischen Lösung auf
die Veröffentlichung [Was89] verwiesen wird.

VF
VF + VW

Zone 1 Zone 2

k
Dax

IJ1 k

IJW

VW

VF

Abbildung 2.18: Dispersionsmodell unter Berücksichtigung der Rezirkulation und/oder des Quer-
austausches von Fluidelementen zwischen Wirbelschleppe und Kernströmung
[Was89]
Ein Modell mit Rezirkulation ist daher für die Beschreibung der in einer Blasensäule auftretenden
Vermischung von großer Bedeutung, für welches folgende Annahmen getroffen werden:
- Einteilung der Flüssigphase in Kernphase (Zone 1) und Wirbelschleppenphase (Zone 2),
- die Flüssigkeit ströme in der primären Wirbelschleppe pfropfenförmig,
- die mittlere Transportgeschwindigkeit der aufwärtsströmenden primären Wirbelschleppen-
flüssigkeit gleicht der mittleren Geschwindigkeit der Gasblase:
wW = wG,abs, d.h. IJW = IJG ,
mit wW und wG,abs als Geschwindigkeit der primären Wirbelschleppe und der Gasblase und IJW,
IJG als mittlere Verweilzeit der primären Wirbelschleppen- und Gasphase in der Blasensäule.
2 Stand des Wissens 27

Demnach setzt sich die mittlere Verweilzeit IJ aus der Verweilzeit IJ1 in Zone 1 sowie der Verweil-
zeit des Wirbelschleppengebietes IJW (Zone 2) zusammen und wird gemäß
IJ = IJ1 + r ·(IJ1 + IJW) ( 2.44 )
berechnet (s. Abb. 2.18).
Der einzige zusätzliche Parameter dieses Modells im Vergleich zum klassischen Dispersionsmodell
ist der Rezirkulationsgrad r

VW
r= , ( 2.45 )
V
F

wobei VW der Flüssigkeitsvolumenstrom der Wirbelschleppenphase und VF der Flüssigkeitsvolu-
menstrom außerhalb des Wirbelschleppengebietes ist. Der Rezirkulationsgrad charakterisiert den
Einfluss der aufwärtsgerichteten Wirbelschleppenströmung auf die globale Flüssigkeitsströmung
und geht für r Æ 0 auf die klassischen Modelle über, während r Æ ’ ein Zustand der idealen Ver-
mischung darstellt. Ein zunehmender Rezirkulationsgrad bedeutet also eine Erhöhung der Vermi-
schung der Flüssigphase im System.
Eine Erweiterung erfuhr dieses Modell durch die Hinzunahme des real vorhandenen Queraustau-
sches von Fluidelementen, das ebenfalls den Queraustausch von Fluidelementen zwischen der Wir-
belschleppe und der Kernströmung berücksichtigt (s. Abb. 2.18). Hierfür wird zusätzlich der Quer-
austauschkoeffizient k eingeführt, der das Fluidvolumen bestimmt, welches zwischen zwei Gebie-
ten pro Zeit- und Längeneinheit ausgetauscht wird und somit ein Maß für die Geschwindigkeit des
Queraustausches von Flüssigkeit zwischen Wirbelschleppe und Kernströmung ist. Geht der Quer-
austauschkoeffizient k Æ 0, ist der Austausch zwischen Wirbelschleppe und Kernströmung ver-
nachlässigbar und wird in das zuvor beschriebene Modell mit Rezirkulation überführt. Mit zuneh-
menden Werten des Koeffizienten k steigt der Effekt des Queraustausches an und die Vermischung
wird signifikant beeinflusst. Für k Æ ’ vereinfacht sich das Modell auf das Dispersionsmodell mit
begrenzter axialer Vermischung (z.B. semi-batch Blasensäule V = 0 ). Der dimensionslose Flui-
F

daustauschkoeffizient K wird gemäß


k ⋅ HR
K= ( 2.46 )
VF

definiert, wobei HR die Kolonnenhöhe berücksichtigt. Der Queraustauschkoeffizient k wird über die
gesamte Kolonnenhöhe als konstant angenommen und Wandeffekte, Blasenbildungszone sowie
Abscheidezone der Blasen werden vernachlässigt.
Nach Wasoswki und Blaß [Was89] ergibt sich für das Dispersionsmodell mit Rezirkulation und
Queraustausch unter Anwendung einer differentiellen Stoffbilanz für die Zone 1

∂C1 1 ∂ 2 C1 ∂C1 K
IJ1 = − − (C1 − C 2 ) ( 2.47 )
∂t Bo F ∂X 2 ∂X 1 + r

und für die Zone 2


28 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

∂C 2 ∂C 2 K
IJW = − (C1 − C 2 ) . ( 2.48 )
∂t ∂X r
Erst jüngste Diskussionen [GVC04] zeigen, dass weiterhin eine große Nachfrage nach Modellen zur
Beschreibung der Flüssigphasenvermischung in Blasensäulen aus der Industrie besteht, da die klas-
sischen Modelle keine befriedigenden Ergebnisse liefern. Ein wesentlicher Grund ist hierbei in der
Vernachlässigung der Wirbelschleppenphänomenologie zu sehen. Auch anhand der Vielzahl kürz-
lich veröffentlichter Arbeiten wie u.a. von [Vog01, Mew03, Ham04] wird das Interesse an dieser
Thematik deutlich. Zwar wird das Dispersionsmodell mit Rezirkulation und Queraustausch durch
die Einführung von zusätzlichen Parametern komplizierter in seiner praktischen Anwendung, den-
noch werden hierdurch wesentliche Effekte von realen Strömungs- und Vermischungsbedingungen
der Flüssigphase in einer Blasensäule berücksichtigt.
2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen
Die Auslegung von Stoffaustauschapparaten und die sichere Beherrschung der hierin ablaufenden
Prozesse mit der heute für nachhaltige Produktionsverfahren notwendigen Genauigkeit erfordert das
fundamentale Verständnis über lokale Stofftransportmechanismen. Hierfür sind detaillierte Kennt-
nisse über die an der Phasengrenzfläche und in der unmittelbaren Umgebung von Blasen (Wirbel-
schleppe) vorherrschenden, meist instationär ablaufenden Stofftransportprozesse notwendig.
Aufgrund mangelnder Literaturdaten und unzureichender experimenteller Grundlagen erfolgt die
Auslegung von Blasensäulen derzeit hauptsächlich mit Hilfe integraler Messungen und Modelle,
wobei eine Maßstabsübertragung meist nur unbefriedigend gelingt. Die Auslegung dieser Stoffaus-
tauschapparate beruht im Wesentlichen auf mehr oder weniger genauen Annahmen für die sich in
einem Blasenschwarm einstellenden mittleren Relativgeschwindigkeit und Blasengröße (Reynolds-
Zahl Re) und des Stoffsystems (Schmidt-Zahl Sc), z.B. gemäß
Sh = 2 + C2·Rea·Scb. ( 2.49 )
Hierbei sind lokale schwarmrelevante Effekte und Wirbelschleppenphänomenologien nur in Form
von Konstanten C2 oder Exponenten a, b berücksichtigt. Dies gilt ebenso für die numerische Be-
rechnung instationärer Stofftransportprozesse mit der dimensionslosen Kontaktzeit (Fourier-Zahl)
nach dem Ansatz
Sh = f(Fo, Re, Sc). ( 2.50 )
Im Folgenden werden zunächst die Modellansätze zur Beschreibung von Stofftransportprozessen in
Gas-Flüssig-Systemen behandelt, bevor die Gaslöslichkeiten in der flüssigen Phase, die Theorie des
stationären und instationären Stofftransports, empirische Korrelationen zur Berechnung des Stoff-
transports in Blasenströmungen, lokale Stoffaustauschphänomene und bestehende Stofftransport-
modelle dargestellt werden.
2 Stand des Wissens 29

2.3.1 Modellansätze zur Beschreibung von Stofftransportprozessen in Gas-Flüssig-Systemen


Transportprozesse werden durch Aufprägen von Ungleichgewichten ausgelöst, wobei der Aus-
gleichsprozess (die Stromstärke) proportional zur Intensität, Austauschfläche und Triebkraftdiffe-
renz ist. Die Bilanzgleichung für den Stoffaustausch setzt sich aus der zeitlichen Änderung der
Transportgröße, der Transportströme und der Umwandlung der Transportgröße innerhalb eines Vo-
lumens oder an dessen Oberfläche gemäß

∂ȡ ∂ȡ ∂ȡ ∂ȡ § ∂2 ȡ ∂2 ȡ ∂2 ȡ ·
+ wx + wy + wz = D¨ 2 + 2 + 2 ¸ + r, ȝ . ( 2.51 )
∂t ∂x ∂y ∂z ¨ ∂x ∂y ∂z ¸¹
,
©

Speicherung Konvektiver Diffusiver Transport Reaktion
Transport

zusammen [Gra82]. Die Ergebnisse der numerischen Lösung solcher Bilanzgleichungen ergibt für
reale Zweiphasenströmungen noch keine ausreichende Genauigkeit in der Abbildung der Hydrody-
namik und damit auch der Konzentrationsprofile. Die Ursache hierfür liegt auch in der geringen
Kenntnis über die von der Gasphase erzeugten turbulenten Bewegung, die bisher nur sehr begrenzt
beschrieben werden konnte. Dies wird bereits anhand der Grundgleichungen für den konduktiven
und konvektiven Stofftransport deutlich.
Da in Gas-Flüssig-Systemen der Stoffübergangswiderstand überwiegend in der flüssigen Phase
liegt [Dec85], soll auch in der nachfolgenden Betrachtung davon ausgegangen werden, dass der
gasseitige Widerstand vernachlässigbar ist.
Der molekulare Stofftransport wird innerhalb einer laminaren Grenzschicht mittels des 1.
Fick’schen Gesetzes gemäß
dȡi
m mol = − Di ( 2.52 )
dx
beschrieben, bei dem die übergehende Stoffstromdichte m mol proportional dem Konzentrations-
gradienten dρi/dx einer Komponente i ist, wobei die Intensität durch den Diffusionskoeffizienten Di
(molekularer Ausgleichskoeffizient) ausgedrückt wird. Das negative Vorzeichen berücksichtigt,
dass die Diffusion in Richtung sinkender Konzentration abläuft [Bra71, Gme96].
Bei einer turbulenten Grenzschicht, verursacht z.B. durch Deformationsturbulenz (vgl. Kap.
2.2.3.2), ist die molekulare Stoffstromdichte eine turbulente Stoffstromdichte gemäß
m ges = m mol + m t , ( 2.53 )

mit

m t = −İ mol , ( 2.54 )
dx
überlagert, wobei εmol einen turbulenten Stoffaustauschkoeffizienten darstellt [Bra71].
Findet in einem Strömungsfeld gleichzeitig Impuls- und Stofftransport statt, wird häufig das Ver-
hältnis von Impuls- und Stoffstromdichte
30 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

IJ mol Ȟ d (wȡi )/dx


= F ( 2.55 )
m mol Di dȡi /dx

beschrieben. Das Verhältnis der molekularen Austauschkoeffizienten νF (kinematische Viskosität)


und Di (Diffusionskoeffizient) wird als dimensionslose Schmidt-Zahl Sc
ȞF
Sc = ( 2.56 )
Di

bezeichnet. Der konvektive Stofftransport findet sowohl bei erzwungener Strömung als auch bei
freier Konvektion z.B. infolge von Dichtedifferenzen statt. Aufgrund der Analogie zwischen Wär-
me- und Stofftransport wird aus dem Abkühlungsgesetzt nach Newton der konvektive Massenstrom
M hergeleitet:
kon

M kon = ȕ F A(ȡ*F ,i − ȡ F,i ,∞ ) , ( 2.57 )

bzw. die konvektive Stoffstromdichte

m kon = ȕ F (ȡ*F ,i − ȡ F,i ,∞ ) , ( 2.58 )

wobei βF den Stoffübergangskoeffizienten in der flüssigen Phase, A die Austauschfläche zwischen


den beiden Phasen, ρF,i* die Sättigungskonzentration in der flüssigen Phase an der Phasengrenzflä-
che und ρF,i,∞ die Konzentration in der flüssigen Phase in großer Entfernung von der Phasengrenz-
fläche darstellt [Bra71]. Der Stoffstrom m kon, V bezogen auf das Flüssigkeitsvolumen VF berechnet
sich nach

M kon M kon
m kon,V = = ( 2.59 )
VF VR (1 − ε G )

mit der volumenspezifischen Phasengrenzfläche a. Das Produkt aus dem flüssigkeitsseitigen Stoff-
übergangskoeffizienten ȕF und der volumenspezifischen Phasengrenzfläche a wird als volumetri-
 kon,V auch auf das Reak-
scher Stoffübergangskoeffizient bezeichnet. Häufig wird der Stoffstrom m
torvolumen bezogen

M kon
m kon,V =
VR
( )
= ȕ F a ȡ*F ,i − ȡ F,i ,∞ , ( 2.60 )

 kon,V das bezogene Volumen kritisch betrachtet werden


so dass bei einer Analyse des Stoffstroms m
muss.
2.3.2 Gaslöslichkeiten in der flüssigen Phase
Zur Auslegung von Absorptionsapparaten ist die Kenntnis der Löslichkeit einer gasförmigen Kom-
ponente in einer flüssigen Phase von großem Interesse, da sie maßgeblich den Stoffmengenumsatz
beeinflusst. In der Literatur werden zur Berechnung von Löslichkeiten unter Berücksichtigung des
Konzentrationssprungs in der Phasengrenze eine Vielzahl von Löslichkeitskoeffizienten angegeben,
so dass im Folgenden zunächst die Gesetzmäßigkeiten und anschließend die Verknüpfung zwischen
den einzelnen Löslichkeitskoeffizienten dargestellt werden.
2 Stand des Wissens 31

Bilden bei der physikalischen Absorption das gelöste Gas und die Flüssigkeit ein reales Gemisch,
so gilt für die gelöste Komponente i das Raoult’sche Gesetz

pi = Ȗi xi p*i ( T ) ( 2.61 )

mit pi dem Partialdruck, Ȗi dem Aktivitätskoeffizienten, xi dem Molenbruch und pi*(T) dem Sätti-
gungsdruck der Komponente i. Für verdünnte Lösungen wird das Produkt Ȗi pi*(T) durch den Hen-
ryschen Absorptionskoeffizienten Hi ersetzt, welches als Henry’sches Gesetz

p i = H i xi ( 2.62 )

bekannt ist. Deckwer [Dec85] gibt einen Henry-Koeffizienten Hi’


Hi p
H i' = = i ( 2.63 )
c F ,ges c
F ,i

an. Weiterhin geben Stephan und Mayinger [Ste99] einen auf das Massenverhältnis bezogenen
Henry-Koeffizienten Hi* an. Hierfür wird der Molenbruch xi gemäß
m F ,i
ȡ F ,i M m Mm
xi = = V ( 2.64 )
ȡ F , ges M i m F , ges M i
V
verwendet, so dass sich das Henrysche Gesetze (s. Gl. 2.62) als
Mi
m F ,i = m F , ges pi ( 2.65 )
M m Hi

ausdrücken lässt. Die mittlere Molmasse Mm der Flüssigkeit berechnet sich aus
M m = M i xi + M F x F = ( M i − M F ) x i + M F ( 2.66 )

und ist im Zustand großer Verdünnung (xiÆ0) und unter der Voraussetzung, dass die Molmasse Mi
der gelösten Komponente ungefähr gleich der Molmasse MF der reinen Flüssigkeit ist, annährend
gleich der Molmasse der reinen Flüssigkeit Mm§MF. Zusätzlich besteht zwischen dem Normvolu-
men VN,i des näherungsweisen idealen Gases i und seiner Masse mG,i die Beziehung
VM
V N,i = mG,i , ( 2.67 )
Mi

wobei VM=22.414 Nm3 kmol-1 das molare Normvolumen bei TN=273 K darstellt. Durch das Einset-
zen von Gleichung 2.65 in 2.67 ergibt sich der technische Löslichkeitskoeffizienten λi und durch
Bildung des Kehrwerts der Henry-Koeffizient Hi*

1 MF
H i* = = Hi ( 2.68 )
λi VM

[Kru76]. Ein weiterer häufig verwendeter Löslichkeitskoeffizienten ist der Bunsen’sche Absoprti-
onskoeffizient αi
32 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

V N ,i 1 ρ
αi = = VM F , ( 2.69 )
VF p Hi MF

bei dem die gelöste Gasmenge durch das Normvolumen VN,i, die Menge der gasfreien Flüssigkeit
durch dessen Volumen VF und der Druck p in atm ermittelt wird.
Spalding [Bra71] definiert eine dimensionslose Henry-Zahl He* gemäß

ȡ*G,i /ȡG,ges HiM F


He* = = ( 2.70 )
ȡ*F,i /ȡ F,ges pM G

mit den Sättigungskonzentrationen ȡG,i* und ȡF,i* sowie den Gesamtdichten in der Gas- und Flüssig-
phase ȡG,ges und ȡF,ges. Hierauf basierend hat Hong [Hon84] eine weitere Henry-Zahl He hergeleitet,
die den Konzentrationssprung in der Phasengrenze durch das Verhältnis der Sättigungskonzentrati-
onen der Gas- und Flüssigphase anschaulicht darstellt

He* ȡG,ges ȡ*G,i


He = = . ( 2.71 )
ȡ F,ges ȡ*F,i

Anhand dieser Auflistung sind die in der Literatur am meisten verwendeten Löslichkeitskoeffizien-
ten und die Verknüpfung zueinander sowie zum Henry-Gesetz aufgezeigt, so dass hiermit für viele
praxisrelevante Anwendungen eine Ermittlung von Löslichkeiten und Sättigungskonzentrationen
ermöglicht wird. Eine Zusammenstellung von Löslichkeitskoeffizienten und Henry-Zahlen für Sau-
erstoff, Luft und Stickstoff in Wasser befindet sich im Anhang A1.
2.3.3 Theorie des stationären und instationären Stofftransports in Gas-Flüssig-Systemen
Stationärer Stofftransport
Für den Fall des stationären Stoffaustausch einer Komponente i zwischen einer Blase und der um-
gebenden Flüssigkeit müssen die Sättigungskonzentrationen in der Phasengrenzfläche ρF,i* und
ρG,i* zeitlich konstant sein. Dies ist z.B. der Fall, wenn die Blase aus einer reinen Komponente i be-
steht, die Änderung des Blasendurchmessers vernachlässigt werden kann und der Stofftransport von
der Blase an die umgebende Phase gerichtet ist (s. Abb. 2.19).
i
ρG,i ρG,i*
ρF,i*
ρF,i

Abbildung 2.19: Stationärer Stofftransport von der Blase an die umgebende Flüssigkeit [Bra71]
Unter der Voraussetzung, dass
• der Stofftransport von einer Einzelblase an die Flüssigkeit stattfindet,
2 Stand des Wissens 33

• die Blase als sphärisch angenommen wird,


• das Blasenvolumen im Vergleich zum Reaktorvolumen klein ist,
• die Partialdichte ρF,i,∞ = 0 ist,
• die Annahmen für das 1. Ficksche Gesetz erfüllt sind,
• die Diffusion allein durch das Ficksche Gesetz erfolgt,
• die Blase symmetrisch umströmt wird und
• Oberflächeneffekte vernachlässigbar sind,
ist die an einer bestimmten Stelle ș der Phasengrenze P auftretende und in die Strömung gerichtete
molekulare Stoffstromdichte m mol,i,ș gleich der entsprechenden konvektiven Stoffstromdichte
m kon,i,ș [Bra71, Kra04]:

§ dȡ ·
( )
ȕ F,ș ȡ*F,i − ȡ F,i = − DF,i ¨¨ F,i ¸¸ ( 2.72 )
© dr ¹ P,ș

Führt man die dimensionslosen Größen


r r
r* = = und ( 2.73 )
rB d B / 2

ȡ F,i − ȡ F,i,∞
ȟF = ( 2.74 )
ȡ*F,i − ȡ F,i,∞

ein, wobei r die radiale Koordinate sowie rB und dB den Radius bzw. Durchmesser der Blase darstel-
len, dann ergibt sich nach Einsetzen der Gleichungen 2.73 und 2.74 in Gleichung 2.72 die Berech-
nungsgleichung für die örtliche Sherwood-Zahl ShF,θ gemäß

ȕ F,θ d B § dȟ ·
ShF,ș = = −2¨¨ F* ¸¸ . ( 2.75 )
DF © dr ¹ P,ș

Die an einer Blase auftretende mittlere Sherwood-Zahl ShF wird durch Integration der örtlichen
Sherwood-Zahl ShF,θ über die gesamte Kugeloberfläche aus
ʌ
1
2 ³0
ShF = ShF,ș sin ș dș ( 2.76 )

berechnet. Die mittlere Sherwood-Zahl ist von der Konvektionszahl ReSc abhängig und kann für
kugelförmige Blasen durch numerische Simulation quantifiziert werden, wobei folgende Bereiche
zu unterscheiden sind (s. Abb. 2.20) [Bra79b]:
• Re = 0,
bei diesem Fall liegt reine Diffusion vor, dies führt zu ShF = 2.
• Re < 1; Sc Æ ∞,
beschreibt eine schleichende Strömung, bei der die Konzentrationsgrenzschicht im Vergleich
zur Strömungsgrenzschicht dünn ist. Dieser Grenzfall wird in Abbildung 2.20 durch die Asym-
ptote a
34 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

Sh = 0 ,79 Re 0 ,5 Sc 1 / 3 ( 2.77 )
dargestellt [Bra81].
• Re > 1000; Sc Æ 0,
gilt für eine Potentialströmung, bei der eine vergleichsweise dünne Strömungsgrenzschicht
auftritt und die Viskositätseffekte vernachlässigt werden können. Die in Abbildung 2.20
eingezeichnete Asymptote b lässt sich mit

Sh = 2 + 0 ,66
(Re Sc )1,7 ( 2.78 )
1 + (Re Sc )1,2

beschreiben [Bra81].
• 1 < Re < 1000; 0 < Sc < ∞,
in diesem Bereich, der zwischen den Grenzkurven a und b liegt, treten abgeflachte formstabile
ellipsoide Blasen auf, wobei der Stofftransport mit dem Blasenäquivalentdurchmesser berechnet
werden muss.
Mittlere Sherwood-Zahl ShF = β FdB/DF / -

Konvektionszahl ReSc = wrdB/DF / -

Abbildung 2.20: Mittlere Sherwood-Zahl ShF für kugelförmige Blasen in Abhängigkeit der
Konvektionszahl ReSc mit der Schmidt-Zahl als Parameter [Bra79b, Kra04]
Die bisher getroffenen Angaben beziehen sich auf kugelförmige Gasblasen. Der Stoffübergang an
deformierten Blasen ohne Formschwingung hängt aufgrund einer theoretischen Herleitung auf der
Basis der Potentialströmung nur vom Blasengrößenverhältnis ț (vgl. Gl. 2.18) ab. Das Verhältnis
Shț/ShK der Sherwood-Zahlen von elliptischen, nicht oszillierenden zu kugelförmigen Partikel ist in
Abb. 2.21 abhängig des Blasengrößenverhältnisses ț dargestellt. Es zeigt sich, dass der Einfluss der
2 Stand des Wissens 35

Partikeldeformation nur gering ist, da der Stoffübergang auf der Rückseite wegen der Wirbel-
schleppen verbessert wird, aber andererseits die Aufstiegsgeschwindigkeit aufgrund des vergrößer-
ten Strömungswiderstandes abnimmt [Mer86, Kra04].
Bezogene Sherwood-Zahl
Shκ /Shk / -

Blasengrößenverhältnis κ=dv/dh
Abbildung 2.21: Bezogene Sherwood-Zahl elliptischer fluider Partikel ohne Formschwingungen
abhängig von dem Blasengrößenverhältnisses [Cli78, Mer86, Kra04]
Dagegen ist der Einfluss der Formschwingungen von fluiden Partikel viel stärker als derjenige der
Deformation. Die Schwingungsbewegung führt zu einer Intensivierung des Stofftransports infolge
der Deformationsturbulenz. In Abbildung 2.22 sind experimentell und theoretisch bestimmte Sher-
wood-Zahlen in Abhängigkeit von der Konvektionszahl mit der Schmidt-Zahl als Parameter darge-
stellt. Ebenfalls sind die Kurven für die schleichende Strömung (Re Æ 0; Sc Æ oo; Gl. 2.77) sowie
für die Potentialströmung (Re Æ oo; Sc Æ 0; Gl. 2.78) dargestellt. Hierbei zeigt sich, dass die De-
formationsturbulenz nicht nur den Stoffübergang verbessern, sondern auch verschlechtern kann.
Mittlere Sherwood-Zahl ShF / -

2. 78
Gl.

2. 77
Gl.

Konvektionszahl ReSc / -
Abbildung 2.22: Mittlere Sherwood-Zahl für kugelförmige und regellos geformte Blasen abhängig
von der Konvektions- und Schmidt-Zahl [Bra79, Kra04]
36 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

Instationärer Stofftransport
In praxisrelevanten Gas-Flüssig-Systemen ist der Stofftransport in der Regel instationär, d.h. die
Konzentrationsprofile in beiden Phasen ändern sich mit der Zeit (s. Abb. 2.23). In diesem Fall wird
aus einer kugelförmigen Blase, bestehend aus einem Gasgemisch, die Komponente i an die Umge-
bung übertragen, wie z.B. im System Wasser-Luft. Nach Brauer [Bra71] liegt bei diesem Beispiel
der Stoffübergangswiderstand allein in der flüssigen Phase, d.h. der Diffusionskoeffizient DG der
Gasphase ist sehr viel größer als derjenige der flüssigen Phase DF und der Konzentrationsgradient in
der Flüssigphase ist für den Stofftransport bestimmend. Weiterhin ist die Konzentration der Gas-
phase an der Phasengrenzfläche ρG,i* größer als diejenige der flüssigen Phase ρF,i*, so dass He > 1
ist. Zum Zeitpunkt t0 ist ρG,i > 0 und konstant, während ρF,i = 0 ist. Nach dem Einsetzen des mole-
kularen Stofftransports liegt zum Zeitpunkt t1 ein dynamisches Gleichgewicht vor. Zur Zeit t = ∞
nehmen die Konzentrationen in den beiden Phasen die Gleichgewichtswerte in der Phasengrenzflä-
che an [Bra71, Kra04].

i
ρG,i für t0
ρG,i*
ρG,i für t1
ρF,i*
ρF,i für t1

ρF,i für t0

Abbildung 2.23: Instationärer Stofftransport für Gas-Flüssig-Systeme für den Fall DG/DF >>1 und
He>1 [Bra71]
Die Herleitung der dimensionslosen Differentialgleichung in Polarkoordinaten aus Gleichung 2.51
und ihre Lösungen werden von Brauer und Mewes [Bra71, Bra78] erläutert und von Autoren wie
z.B. [Hon84, Mer86, Bra93, Kra04] bestätigt, welches zu folgender allgemeinen Beziehung für die
örtliche Sherwood-Zahl führt
ShF = f(r*, θ, (ReSc)F, FoF, DG/DF, He, ηG/ηF), ( 2.79 )
wobei die Fourier-Zahl
4tDF
Fo F = ( 2.80 )
d B2

eine dimensionslose Kontaktzeit darstellt. Weiterhin haben Brauer und Mewes [Bra71] für den in-
stationären Stofftransport folgende konvektive Stoffstromdichte definiert:

m kon,A,ș = ȕ *F,ș ( ȡG,i,t =0 − Heȡ F,i,∞ ) , ( 2.81 )


2 Stand des Wissens 37

und für die zeitlich gemittelte Sherwood-Zahl ShF* folgt somit


FoF
ShF β F d B ȕ* d 1
Sh*F =
He
= ⋅
He D F
= F B =
DF Fo F ³ ShF,t dFo F . ( 2.82 )
0
Im Folgenden werden die Lösungen für die Grenzfälle des instationären Stoffübergangs für sehr
kurze und unendlich lange Zeiten vorgestellt. Für sehr kurze Zeiten t → 0 bilden sich aufgrund des
molekularen Transports nur unmittelbar an der Phasengrenzfläche Konzentrationsgradienten aus. In
diesem Fall ist das Konzentrationsfeld unabhängig vom Strömungsfeld. Die Lösung der Differenti-
algleichung für den Stofftransport DG/DF>>1 und He>1 lautet:
4
Fo → 0 ShF = ( 2.83 )
He ʌFo
Die Lösung der Differentialgleichung für den Grenzfall t → ∞ ist mit dem Erreichen des Gleichge-
wichtszustands abgeschlossen und unabhängig von der Henry-Zahl. Dies wird darauf zurückge-
führt, dass der Konzentrationsgradient verschwindend klein wird, unabhängig von der Größe der
He-Zahl. Hieraus folgt:
2/3
Fo → ∞ Sh F = ( 2.84 )
Fo F
Hong hat numerische Simulationsrechnungen hinsichtlich der Entwicklung des Konzentrationsfel-
des durchgeführt, bei denen die Auswirkungen der Formschwingung einer Blase berücksichtigt
wurde. Die Grundlage für das Berechnungsmodell bildet die Annahme, dass die zeitlich und örtlich
gemittelte Wirkung der Deformationsturbulenz durch die turbulente Schubspannung und den turbu-
lenten Austauschkoeffizienten beschrieben werden kann. Dieser Einfluss wurde in Form von zu-
sätzlichen Gliedern in Gleichung 2.51 implementiert. In Abbildung 2.24 sind numerisch bestimmte
Sherwood-Zahlen in Abhängigkeit von der Fourier-Zahl mit der Henry- und Reynolds-Zahl als Pa-
rameter dargestellt [Hon84].
Sherwoodzahl ShF* = βF*dä/DF / -

Fourier-Zahl FoF / -

Abbildung 2.24: Mittlere Sherwood-Zahl ShF* in Abhängigkeit der Fourier-Zahl FoF [Hon84]
38 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

Die Sherwood-Zahl liegt zwischen den zeitlichen Grenzfällen (s. Gl. 2.83 und 2.84) und nimmt mit
zunehmender Fourier-Zahl ab, da die treibende Konzentrationsdifferenz kleiner wird. Mit zuneh-
mender Henry-Zahl sinkt die Sherwood-Zahl aufgrund eines größeren Konzentrationssprungs in der
Phasengrenzfläche, so dass sich kleinere Konzentrationsgradienten in der flüssigen Phase ausbilden.
Weiterhin zeigt sich mit steigender Reynolds-Zahl, dass die Konvektion erst dann zu einer Verbes-
serung des Stoffübergangs führt, wenn die Fourier-Zahl einen bestimmten Wert überschreitet und
dieser Effekt mit größeren Henry-Zahlen ansteigt. Bei großen Reynolds-Zahlen treten Bereiche auf,
in denen die Sherwood-Zahl nahezu unabhängig von der Fourier-Zahl ist, da der zeitabhängige, mo-
lekulare Stofftransport im Vergleich zu dem zeitunabhängigen konvektiven Stofftransport vernach-
lässigbar wird. Dieser Bereich ist bei größeren Henry-Zahlen und bei niedrigeren Reynolds-Zahlen
um so länger [Bra71, Hon84].
2.3.4 Empirische Korrelationen zur Berechnung des Stofftransportes in Blasenströmungen
Gleichungen zum Berechnen von flüssigkeitsseitigen Stoffübergangskoeffizienten sind bisher aus-
schließlich aus integralen Untersuchungen und rein theoretischen Analysen entwickelt worden. Vie-
le Autoren bestimmen den volumetrischen Stoffübergangskoeffizient ȕFa, um eine Auslegung von
Systemen mit im Vergleich zum Stoffübergang langsamen chemischen Reaktion durchzuführen.
Dagegen erfordern schnelle chemische Reaktionen in der Phasengrenzfläche die getrennte Kenntnis
der spezifischen Phasengrenzfläche a und des Stoffübergangskoeffizienten ȕF. Hierfür kommt zur
Berechnung des erhöhten Stofftransports ein Beschleunigungsfaktor zur Anwendung, wozu auch
der physikalische Stoffübergangskoeffizient benötigt wird. Aber auch bei langsamen chemischen
Reaktionen gewinnt die separate Bestimmung dieser Parameter immer mehr an Bedeutung. Ingeni-
eurtechnische Maßnahmen zur Verbesserung des Stofftransports lassen sich ergreifen, wenn die
Stofftransportvorgänge vollständig verstanden sind. Darüber hinaus sind die phänomenologischen
Zusammenhänge von grundlegender Bedeutung, um die dringend für die numerische Simulation
benötigten neuen Modellierungsansätze zu entwickeln.
Obwohl in realen Systemen der Stofftransport meist instationär verläuft, erfolgt die Berechnung von
Sherwood-Zahlen derzeit mittels zeitunabhängiger empirischen Gleichungen (vgl. Gl. 2.49). Für
den Grenzfall Re<1 und ScÆ ’ hat hierfür Levich [Lev62] eine theoretische Beziehung für den
Stofftransport von laminar umströmten Blasen gemäß
ShF =0.65(ReSc)1/2= 0.65Pe1/2 ( 2.85 )
angegeben. Ein anderer Grenzfall ergibt sich für ReÆ ’ und ScÆ 0, wobei das die Blase
umgebende Fluid als reibungslos angesehen wird. Hierfür hat Boussinesq [Bou05] die Gleichung
ShF = 1.13 Pe1/2 ( 2.86 )
entwickelt.
Im Folgenden werden einige Korrelationen zur Berechnung des flüssigkeitsseitigen Stofftransport-
koeffizienten vorgestellt, die aus theoretischen Analysen und integralen Untersuchungen entwickelt
wurden. Bei den weiteren aus der Literatur entnommenen empirischen Korrelationen zur
Berechnung des flüssigkeitsseitigen Stofftransportkoeffizienten gilt es darauf hinzuweisen, dass für
den experimentellen Teil der Arbeiten meist unterschiedliche Stoffsysteme und/oder Apparatetypen
zum Einsatz kamen. Dem entsprechend und aufgrund verschiedener theoretischer Analysenansätze
2 Stand des Wissens 39

haben die Autoren meist unterschiedliche Gewichtungen der Einflussgrößen auf den Stofftransport
vorgenommen, wobei die verwendeten Versuchsparameter und Reaktorkenngrößen eingehen (s.
Tab. 2.2).

Tabelle 2.2: Versuchsparameter und Reaktorkenngrößen zur integralen Untersuchungen des


Stofftransports in Gas-Flüssig-Systemen
Autor Systeme / Annahme betr. Reaktor Versuchsparameter
Flüssigphase
Calderbank & Moo CO2-/O2 Absorption und Blasensäule, wG0=1,6-17 cm/s,
Young [Cal61] Desorption, DR=12,7 cm, T=25°C
H2O/Glykol und H=31 cm (geschätzt
Gl. 2.91 und 2.92
H2O/Glyzerin; von [Ges74])
Totale Durchmischung
Hughmark [Hug67] O2-Absorption, Blasensäule, wG0=0-12,2 cm/s,
Wasser, Glyzerin; DR=15 - 40 cm, T= n.v.
Gl. 2.93
n.v. H= n.v.
Akita & Yoshida [Aki74] O2-Absoprtion, Blasensäule, wG0=0,6-10,3 cm/s,
Wasser und DR=15,2 cm, T=20°C
Gl. 2.95
Wasser/Glyzerin; H=90 und 145 cm
totale Durchmischung
Deckwer, Burckhart, Zoll O2-Absoprtion und Desorp- Blasensäule, wG0=0,5-10 cm/s,
[Dec74] tion, DR=15 und 20 cm, T=16°C
H2O (Leitungswasser) H=440 und 723 cm,
Gl. 2.96
Salzlösungen, Molasse; Verschiedene Bega-
Konzentrationen über Höhe sertypen
gemessen
Schügerl, Lücke, Oels O2-Absoprtion, Bioreaktor, wG0=1-8 cm/s,
[Sch77] Biosuspensionen Rührzelle T=25°C
totale Durchmischung DR= 14 cm,
Gl. 2.98
H= 400 cm

Brauer [Bra81] berechnet den Stoffübergangskoeffizienten für sphärische Blasen gemäß


−0.055

¬
(
ShF = Sh∞ ª« 1 + 0.433 ⋅ Re 2 )
−1
+ 4.23º»
¼
( 2.87 )

mit

0.651 ⋅ (Re⋅ Sc )
1.72
Sh∞ = 2 + , ( 2.88 )
1 + (Re⋅ Sc )
1.22

wobei die Reynolds-Zahl einen bestimmten kritischen Wert


40 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

0 .209
§ ȡ ⋅ı3 ·
Rekrit = 3.73¨¨ F 4 ¸¸ ( 2.89 )
© g ⋅Ș ¹
nicht überschreiten darf. Zur Berechnung des Stoffübergangskoeffizienten für nicht-sphärische Bla-
sen gibt Brauer [Bra81] unter Berücksichtigung der Blasendeformation

ShF = 2 + 0.015 Re 0.89 ⋅ Sc 0.7 ( 2.90 )

an.
Calderbank and Moo Young [Cal61] untersuchten den Stofftransport in Blasensäulen intensiv und
entwickelten von der Reynolds-Zahl unabhängig und nur durch Stoffdaten bestimmte Korrelationen
für den Stoffübergangskoeffizienten für zwei Blasendurchmesserbereiche
−2 / 3 1/ 3
§Ȟ · § ȡ F − ȡG ·
ȕ F = 0.31¨¨ F ¸¸ ¨¨ Ȟ F g ¸¸ für dä < 1 mm und ( 2.91 )
© Di ¹ © ȡF ¹
−1 / 2 1/ 3
§Ȟ · § ȡ F − ȡG ·
ȕ F = 0.42¨¨ F ¸¸ ¨¨ Ȟ F g ¸¸ für dä > 2.5 mm, ( 2.92 )
© Di ¹ © ȡF ¹
d.h. Blasen mit dä< 1mm (kugelförmig) und dä> 2.5mm (ellipsoid bzw. formlos) besitzen konstante
Stoffübergangskoeffizienten. Die Ursache für die Unterteilung in zwei Blasendurchmesserbereiche
liegt in der Formveränderlichkeit großer Blasen.
Hughmark [Hug67] misst dagegen der Gewichtskraft eine entscheidende Bedeutung bei:
1.61
§ § d 3g ·
0 .024 ·
¨ ¸
ShF = 2 + 0.0187¨ Re 0.484 Sc 0.339 ¨ s 2 ¸ ¸ ( 2.93 )
¨ ¨ ¸ ¸
© © Di ¹ ¹
und Reuß [Reu70] berücksichtigt den Einfluss des Gasgehaltes İG in seiner aufgestellten Korrelati-
on
1/ 2
§ 1 − İG ·
ShF = 0.63 Re1/ 2 Sc1/ 2 ¨ ¸ ( 2.94 )
¨ 1 − İ1/ 3 ¸
© G ¹

auf den Stoffübergangskoeffizienten.


Eine weitere häufig verwendete Korrelation ist die von Akita und Yoshida [Aki74] aufgestellte und
von der Reynolds-Zahl unabhängige Gleichung
1/ 4 3/ 8
§ gd 3 · § gȡ d 2 ·
ShF = 0.5Sc1/ 2 ¨ 2S ¸ ¨ F S ¸ , ( 2.95 )
¨ Ȟ ¸ ¨ ı ¸
© F ¹ © ¹
die aber den Einfluss der Gewichtskraft, Trägheitskraft und Oberflächenspannungskraft einschließt.
Deckwer et. al. [Dec74, Dec85] führten Untersuchungen zum Stofftransport in Blasensäulen im
Technikummaßstab durch und stellen für den volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten eine von
der mittleren Gasgeschwindigkeit abhängige Korrelation entsprechend
2 Stand des Wissens 41

−n
ȕ F a = bwG ( 2.96 )
auf, wobei z.B. für Wasser b=0.0107 und n =0.82 ist.
Dagegen leiten Gestrich et. al. [Ges76] aus 135 Messdaten 7 verschiedener Autoren eine Korrelati-
on für den Stoffübergangskoeffizienten gemäß
0 .65+ 0 .0335 ( H 0 /DR )
ȕ F = 2.23 ⋅ 10 − 4 K F0.180 + 3.85 ⋅ 10 − 3 wG
0
(H 0 /DR )− 0.605 ( 2.97 )
her, welche die Gasleerrohrgeschwindigkeit wG0,
die Flüssigkeitsruhehöhe (unbegaster Zustand) H0
und den Reaktordurchmesser DR berücksichtigt. Die Autoren geben für die Genauigkeit von Glei-
chung 2.95 eine Standardabweichung von 20% an.
Schügerl et. al. [Sch77] stellt eine Korrelationsgleichung auf

ShF = 0.15 Re 3 / 4 Sc1 / 2 , ( 2.98 )


die aus Untersuchungen zum Stofftransport an Gasblasen in einer Rührzelle entwickelt wurde.
Abschließend soll auf die theoretisch entwickelte Gleichung für oszillierende Blasen von Montes
[Mon99] noch

ʌ
2
(Re⋅ Sc )0.5 ⋅ 1.1 + 0.027 ⋅ We 0.5 ,
ShF = ( ( 2.99 ) )
verwiesen werden, die den Einfluss der Blasenoszillation in Form der Weber-Zahl (vgl. Gl. 2.4) be-
rücksichtigt. Eine Validierung dieser Gleichung erfolgte für die Übergangskomponente CO2 mit den
experimentellen Daten von Calderbank & Moo Young [Cal61].

Zum Vergleich werden in Abbildung 2.25 für das System Wasser/Luft und Sauerstoff als Über-
gangskomponente die aus verschiedenen Korrelationen berechneten Sherwood-Zahlen ShF gegen-
übergestellt.

1800

1600 System: Wasser/Luft


Sc=458 Calderbank &
1400 T=20°C Moo Young Gl. 2.92
σ= 72 mNm
Sherwood-Zahl ShF / -

1200

1000 Montes Gl. 2.99

800
Schügerl Gl. 2.98
600 Brauer Gl. 2.90
400 Aktida & Yoshida Gl. 2.95
200

0
700 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500
Reynolds-Zahl Re / -

Abbildung 2.25: Sherwood-Zahlen ShF berechnet aus verschiedenen Korrelationen in Abhängigkeit


des Blasendurchmesser mit Sauerstoff las Übergangskomponente
42 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

Die in Abbildung 2.25 dargestellten Ergebnisse zeigen deutlich, dass die Werte mit zunehmender
Reynolds-Zahl ansteigen und z.T. stark differierende Werte aufweisen. Die relativ großen Abwei-
chungen können auch auf die experimentelle Bestimmung von flüssigkeitsseitigen Stoffübergangs-
koeffizienten in Blasenschwärmen zurückgeführt werden, da diese nicht direkt sondern aus den
Messwerten für den volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten ȕFa erfolgte. Da die spezifische
Phasengrenzfläche a starken Schwankungen unterliegen kann und sowohl vom Messverfahren als
auch vom Begasertyp abhängig ist, weisen auch die Stoffübergangskoeffizienten erhebliche Streu-
ungen auf.
Eine weitere Einflussgröße bei der Ermittlung des volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten ist
die zu berechnende treibende Konzentrationsdifferenz, die sich aus dem Konzentrationsprofil über
der Reaktorhöhe bzw. aus den bei der Auswertung festgelegten Annahmen über die Verweilzeitver-
teilung ergibt. Häufig werden Konzentrationsprofile von idealen Reaktoren zugrundelegt, wie z.B.
das eines idealen Rührkessels (totale Durchmischung)

ǻȡ F = ȡ*F,i − ȡ F,i,∞ ( 2.100 )

oder das eines ideales Strömungsrohrs (Pfropfenströmung)

ǻȡ F ,i =

*
F,i,E ) (
− ȡ F,i ,E − ȡ*F,i,A − ȡ F,i ,A )
(
ȡ*F,i,E − ȡ F,i ,E ) (Gleichströmung), (2.101 )
ln
(
ȡ*F,i,A − ȡ F,i ,A )
ǻȡ F ,i =

*
F,i,E ) (
− ȡ F,i ,A − ȡ*F,i,A − ȡ F,i ,E )
(ȡ *
F,i,E − ȡ F,i ,A ) (Gegenströmung). ( 2.102 )
ln
(ȡ *
F,i,A − ȡ F,i ,E )
Das Vermischungsverhalten z.B. einer realen Blasensäule liegt zwischen den beiden idealen Reak-
tortypen, was u.a. von der Strömungsführung, dem Gasgehalt und dem Höhen/Durchmesser-
Verhältnis des Reaktors abhängig ist. Eine etwas bessere Beschreibung des Konzentrationsprofils
entlang der Reaktorhöhe kann mit dem axialen Dispersionsmodells (ADM) erreicht werden. Die
vollständige Lösung und die Randbedingungen zur Berechnung des Konzentrationsprofils ȡF,i(z)
entlang der Reaktorhöhe sind [Lan68; Dec74] zu entnehmen.
Ebenso beeinflussen Verunreinigungen und oberflächenaktive Substanzen den Stofftransport wie
auch das Aufstiegsverhalten von Gasblasen in destilliertem Wasser und in Leitungswasser [Aib64,
Dec85, Fan90, Bis91]. Diese Einflussnahme zeigt Abbildung 2.26 anhand von experimentellen Un-
tersuchungen von Bischof et. al. [Bis91, Bis93] zum Stofftransport mit destilliertem Wasser, Lei-
tungswasser, oberflächenaktiven Substanzen und Abwasser mit inaktiver Biomasse, wobei der
Stoffübergangskoeffizient mit zunehmender Verunreinigung erheblich abnimmt. Außerdem haben
diese Autoren den Einfluss der Kontaktzeit zwischen Gasblase und Flüssigkeit auf den Stofftrans-
port an Einzelblasen mit Äquivalentdurchmessern zwischen 0,9 mm bis 2,3 mm in ruhender Flüs-
sigkeit untersucht (s. Abb. 2.26) und ermitteln ein exponentiell abnehmenden Stoffübergangskoeffi-
zienten in Abhängigkeit von der Kontaktzeit.
2 Stand des Wissens 43

0,0012 destilliertes Wasser


Leitungswasser
-1
Stoffübergnagskoeffizient β F / ms

0,0010 oberflächenaktive Substanzen


Abwasser
0,0008

0,0006

0,0004

0,0002
dä=2.3 mm
0,0000
0 50 100 150 200
Steighöhe der Blase / cm

Abbildung 2.26: Stoffübergangskoeffizienten in Abhängigkeit der Steighöhe von Blasen und der
Verunreinigung der kontinuierlichen Phase (Wasser) [Bis91, Bis93]
Im Vergleich zu den zahlreichen integralen Untersuchungen existieren nur wenige Arbeiten, die
sich mit lokalen Untersuchungen des Stofftransports in Gas-Flüssig-Systemen befassen. Zudem
wurden diese Untersuchungen meist an ortsfixierten Einzelblasen und unter wenig praxisrelevanten
Bedingungen durchgeführt. Zur Gewinnung detaillierter Kenntnisse über die vorherrschenden,
meist instationär ablaufenden, lokalen Stofftransportprozesse sind experimentelle Untersuchungen
zum Stofftransport in der direkten Umgebung (Phasengrenzfläche, Wirbelschleppe) erforderlich.
Erst die beachtlichen Weiterentwicklungen von optischen Messtechniken eröffnen neue Möglich-
keiten zur weiteren Aufklärung des fundamentalen Verständnisses über den örtlichen Stofftransport
an Gasblasen.
2.3.5 Lokale Stofftransportphänomene in der Umgebung von Gasblasen
Lokale Stoffaustauschphänomene können grob in zwei Bereiche untergliedert werden. Während die
Wechselwirkungen an der Phasengrenze im mikroskopischen Maßstab ablaufen, treten Wechsel-
wirkungen zwischen der aufsteigenden Gasblase und der Wirbelschleppe im mesoskopischen Maß-
stab auf. Derzeitige Kenntnisse zu den Phänomenen an der Phasengrenze sind hauptsächlich mit
Hilfe der numerischen Simulation unter sehr vereinfachten Annahmen entstanden. Dagegen weisen
die wenigen experimentellen Untersuchungen zum Stofftransport an der Phasengrenze einer Gas-
blase durch eine relativ geringe Praxisrelevanz auf. Dennoch haben die theoretischen und experi-
mentellen Ergebnisse einen erheblichen Beitrag zum fundamentalen Verständnis des Stofftransports
an Gasblasen geleistet und sollen daher im Folgenden beschrieben werden.
Oellrich et al. [Oel73] untersuchte den stationären Stoffaustausch zwischen einer formstabilen Ku-
gelblase und der umgebenden Flüssigkeit analytisch. Abbildung 2.27 zeigen Konzentrationsschlep-
pen hinter einem kugelförmigen Partikel. Darin sind Linien konstanter dimensionsloser Konzentra-
tionen ξF (vgl. Gl. 2.74) in Abhängigkeit der dimensionslosen radialen Koordinate r* (vgl. Gl. 2.73)
44 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

und des Winkels ș eingezeichnet. In der vorderen Umgebung des Staupunktes zeigt sich eine Kon-
zentrationsschicht, die mit zunehmender Reynolds-Zahl dünner wird und mit zunehmenden Winkel
ș anwächst. Auf der Abströmseite des Partikels bildet sich eine ausgeprägte Konzentrationsschleppe
aus, die mit zunehmender Reynolds-Zahl größer wird. Je beweglicher die Phasengrenzfläche ist, um
so ausgeprägter sind die zuvor beschriebenen Effekte.

w w
Re = 40
Re = 10
Sc = 10
Sc = 10

Abbildung 2.27: Linien konstanter Konzentrationen ȟF um eine kugelförmige Gasblase mit ver-
schiedenen Reynolds-Zahlen [Oel73]
Die daraus berechneten örtlichen Sherwood-Zahlen Shθ über den Umfangswinkel θ einer Blase sind
in Abbildung 2.28 dargestellt. Aus den Verläufen der Kurven geht hervor, dass die örtlichen Sher-
wood-Zahlen auf der Anströmseite (θ=0°) erheblich größer sind als auf der Abströmseite (θ=180°).
Mit zunehmender Reynolds-Zahl nimmt die örtliche Sherwood-Zahl Shș auf der Anströmseite zu, in
der Umgebung des hinteren Staupunktes aber ab. Letzteres ist auf die mit zunehmender Reynolds-
Zahl verlängerte Konzentrationsschleppe zurückzuführen [Oel73].
Gläser und Brauer [Gä77] haben diesen Untersuchungsansatz weiterentwickelt und den Stofftrans-
port durch die Phasengrenzfläche einer formveränderlichen Einzelblase betrachtet. Formänderungen
der Phasengrenzfläche rufen im Gas und in der Flüssigkeit regellose Bewegungen hervor, die unter
dem Begriff Deformationsturbulenz zusammengefasst sind und im turbulenten Austauschkoeffi-
zienten İmol (vgl. Gl. 2.54) Berücksichtigung finden. Folgende Gleichung wurde für den bezogenen
turbulenten Austauschkoeffizienten ermittelt

İ mol (
= 3.34 ⋅ 10 − 5 Re1.45 Sc
r* − 1 )
. ( 2.103 )
Di r* 6
Abbildung 2.29 zeigt für verschiedene Reynolds- und Schmidt-Zahlen den so berechneten turbulen-
ten Austauschkoeffizienten in Abhängigkeit von der dimensionslosen radialen Koordinate r*. An
der Blasenoberfläche r*=1 ist der Austauschkoeffizient gleich Null und steigt dann zunächst steil an,
bevor nach Erreichen eines Maximums dieser exponentiell abnimmt.
2 Stand des Wissens 45

örtliche Sherwood-Zahl Shθ / -

Umfangswinkel θ / °
Abbildung 2.28: Örtliche Sherwood-Zahlen für kugelförmige Gasblasen in Abhängigkeit vom Um-
fangswinkel bei verschiedenen Reynolds-Zahlen [Oel73]
Ausgleichskoeffizient εmol/Di / -
bez. turbulenter

radiale Koordinate r* / -

Abbildung 2.29: Bezogener turbulenter Austauschkoeffizient in Abhängigkeit der radialen Koordi-


nate der Schmidt-Zahl Sc und Reynolds-Zahl Re [Hon84]
In konsequenter Weiterführung der Arbeiten wurde auch der instationäre Stoffaustausch zwischen
formdynamischen Gasblasen und Flüssigkeit durch Hong und Brauer [Hon84] untersucht und als
örtliche dimensionslose Konzentrationen ȟ in Abhängigkeit von der radialen Koordinate r* und der
Fourier-Zahl Fo betrachtet (s. Abb. 2.30). Hierbei zeigen sich keine Unterschiede im örtlichen Kon-
zentrationsverlauf auf der vorderen und hinteren Staupunktgeraden bei kleinen Fourier-Zahlen. Der
Stofftransport ist für sehr kurze Kontaktzeiten unabhängig vom Bewegungszustand der die Blase
umgebenden Flüssigkeit und unabhängig vom Umfangswinkel. Mit wachsender Fourier-Zahl ver-
größert sich der Einfluss des konvektiven Stofftransports. In der Umgebung des vorderen Stau-
punkts (ș=0°) wird eine dünne Konzentrationsgrenzschicht durch die der Diffusion entgegengerich-
46 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

teten Konvektion entwickelt, so dass sich ein sehr steiler Konzentrationsgradient einstellt. Die
Grenzschichtdicke wächst mit größer werdendem Umfangswinkel und auf der Rückseite der Blase
(ș=180°) reichert sich die Übergangskomponente in der Konzentrationsschleppe mit der Zeit an
[Hon84].
örtliche Konzentration ξ / -

radiale Koordinate r* / -
Abbildung 2.30: Örtliche Konzentrationen ȟ in Abhängigkeit von der radialen Koordinate r* und der
Fourier-Zahl Fo für Re=200, Sc=500, He=10 [Hon84]
Obwohl Brander [Bra93] in einer theoretisch-numerischen Arbeit am Beispiel eines Wassertropfens
in Luft die Umströmung eines fluiden kugelförmigen Partikels mit beweglicher Phasengrenzfläche
aber ohne Formschwingung sowie dessen instationären Stofftransport untersucht hat, sind die hier-
aus gewonnenen Ergebnisse von Bedeutung. Anhand der berechneten Konzentrationsfelder wurde
der Einfluss der Wirbelausbildung innerhalb und außerhalb des Tropfens verdeutlicht, wobei ange-
nommen wird, dass der Widerstand gegen den Stofftransport ausschließlich im Tropfen liegt. Auf-
grund des auf der Rückseite des Tropfens befindlichen Wirbels sind im Vergleich zum vorderen
Staupunkt die Geschwindigkeiten stark herabgesetzt, welches den Stoffübergang beeinträchtigt. Für
den instationären Konzentrationsausgleich im Wassertropfen lässt sich feststellen, dass die innere
Zirkulation bei höheren Werten der Reynolds-Zahl für einen bestimmten Zeitraum den Stoffüber-
gang verbessert, obwohl die Zirkulationsgeschwindigkeiten im Tropfen gegenüber der Anströmge-
schwindigkeit klein ist. Dennoch ist der Einfluss der Konvektion auf den instationären Stofftrans-
port relativ gering, so dass ein Zustand der periodischen Erneuerung der Phasengrenzfläche ange-
strebt werden sollte.
Untersuchungen des lokalen Stofftransports an Einzelblasen mittels der direkten numerischen Simu-
lation (DNS) stehen erst seit kurzem und nur in sehr begrenztem Umfang zur Verfügung, wofür
sowohl das Strömungsfeld als auch das Konzentrationsfeld durch Anwendung der Navier-
Stokeschen Gleichung berechnet werden müssen. Die direkte Kopplung beider Phasen berücksich-
tigt auch deren Wechselwirkungen. So gelingt es z.B. Bothe und Koebe [Bot03, Koe04] lokale
Konzentrationsfelder an formdynamischen Gasblasen mittels der Volume-of-Fluid-Methode (VOF)
auf einem leistungsstarken Parallelrechner zu berechnen. Hiermit lässt sich das Strömungsfeld und
Bewegungsverhalten der Blase sowie das Konzentrationsfeld (s. Abb. 2.31) örtlich und zeitlich
dreidimensional hoch auflösen.
2 Stand des Wissens 47

Abbildung 2.31: Direkte numerische Simulation eines Sauerstoffkonzentrationsfeldes hinter einer


Luftblase (dä=8mm) in Wasser (fixiert mittels einer Gegenströmung) [Bot03,
Koe04]
Die o.g. Autoren stellen eine gute qualitative Übereinstimmung der Konzentrationsverteilung in der
Wirbelschleppe mit experimentellen Daten [Bor00] der vorliegenden Arbeit fest. Dagegen zeigen
sich beim quantitativen Vergleich größere Differenzen zwischen numerisch bestimmten Sherwood-
Zahlen und experimentellen Daten, welches auf die zu grobe Diskretisierung des Rechengitters zu-
rückzuführen ist.
Khinast [Khi01, Khi03] hat numerische Simulationen zum Einfluss der Wirbelschleppe auf die Se-
lektivität von schnellen Gas-Flüssig Reaktionen durchgeführt. Er weist ausdrücklich daraufhin, dass
zu dieser Thematik jegliche experimentellen Untersuchungen fehlen und somit ein großer Bedarf an
Messdaten besteht. Zwar basieren seine Untersuchungen nur auf einem 2D Modell, da er aber ku-
gelförmige und ellipsoide Gasblasen mit geradlinigem Aufstieg untersucht und im ersten Schritt
keine exakte Beschreibung der Blasenbewegung anstrebt, sind die daraus gewonnenen Erkenntnisse
zu den auftretenden Phänomenologien trotzdem von sehr großem Interesse. Hierbei stellt der Autor
fest, dass die lokale Vermischung in der Mesoskala (Wirbelschleppe) von entscheidender Bedeu-
tung für die Selektivität von komplexen Reaktionen ist. Verschiedene Verweilzeiten von Flüssig-
keitselementen auf der Anströmseite und in der Wirbelschleppe führen zu verschiedenen Reakti-
onsprodukten. Die Rezirkulation von Fluidelementen in der Wirbelschleppe kann einen Transport-
widerstand der Reaktanden zur Folge haben. Eine Wirbelschleppenablösung verursacht ein anderes
Mischverhalten als geschlossene Wirbelschleppen und somit eine unterschiedliche Produktausbeute
in Hinsicht auf vermischungssensitive Reaktionen. Damit nimmt die Blasengröße und –form als
Auslegungsparameter eine entscheidende Rolle bei der Konstruktion, der Prozessführung und dem
Scale-up ein.
Wie bereits erwähnt begrenzen sich die derzeit zur Verfügung stehenden experimentellen Daten im
Wesentlichen auf Untersuchungen an fixierten und daher nicht praxisrelevanten umströmten Bla-
sen. Riethues et al. [Rie86] führte mittels Sauerstoff-Mikroelektroden eine Vermessung von Kon-
zentrationsverläufen an Gasblasen durch. Hierbei wurden einzelne Luftblasen mit einer Drahtspirale
fixiert und von einer Flüssigkeit angeströmt, so dass es erstmals möglich war, Grenzschichtdicken
am vorderen Staupunkt der Blase experimentell zu bestimmen. Die so ermittelten Konzentrations-
48 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

verläufe zeigen mit zunehmender Flüssigkeitsgeschwindigkeit einen steileren Verlauf (s. Abb.
2.32). Aufgrund der Fixierung der Blase ist eine Übertragbarkeit der Ergebnisse auf praxisrelevante
Systeme nur sehr begrenzt.

örtliche Konzentration ξ / -

radiale Koordinate r* / -
Abbildung 2.32: Sauerstoffkonzentrationsprofile am vorderen Staupunkt von angeströmten, fixier-
ten Gasblasen [Rie86]
Paaschen [Paa98] hat experimentelle Untersuchungen zum lokalen Stoffübergang an ellipsoiden
Luftblasen mit einem Äquivalentdurchmesser zwischen 4mm bis 8mm in wässrigen Lösungen mit-
tels Glasfaser-Fluorimeter und Laser-Lichtschnitttechnik durchgeführt. So fixierte er die Gasblase
mittels einer Gegenströmung in einem konischen Reaktor örtlich und untersucht die Konzentrati-
onsschleppe punktuell. Paaschen weist daraufhin, dass diese Vorgehensweise nur für ideal durch-
mischte Konzentrationsschleppen anwendbar ist. Aus diesen Untersuchungen lässt sich ein ent-
scheidender Einfluss der Umströmung einer Gasblase und dessen Deformation auf den Stoffüber-
gang ableiten. Untersuchungen zur Visualisierung von Konzentrationsfeldern an ortsfixierten und
aufsteigenden formstabilen Sauerstoffblasen in ruhender Flüssigkeit führte Roy et. al [Roy00,
Roy04] durch. Hierbei wurde der Einfluss von oberflächenaktiven Substanzen untersucht, wobei
mit zunehmender Konzentration der oberflächenaktiven Substanz (Triton X-100) eine Abnahme des
lokalen und mittleren Konzentrationsgradienten an der Phasengrenzfläche der Gasblase festgestellt
wird. Konzentrationsfelder an frei aufsteigenden CO2-Blasen mit Äquivalentdurchmessern zwi-
schen 10mm bis 20mm visualisierte qualitativ mittels laserinduzierter Fluoreszenzmesstechnik un-
ter Anwendung eines pH sensitiven Fluoreszenzfarbstoffs Tsuchiya et al. [Tsu03]. Hieraus konnte
eine Abhängigkeit der am Ablösepunkt abtransportierten Übergangskomponente von der Wirbel-
schleppenausbildung beobachtet werden.
2.3.6 Stofftransportmodelle für Gas-Flüssig-Systeme
Ein häufig zur Anwendung kommender Modellierungsansatz ist die Zweifilm-Theorie, bei der ein
vereinfachter Konzentrationsverlauf an der Phasengrenzfläche angenommen wird (s. Abb. 2.33).
2 Stand des Wissens 49

ρG,i

ρG,i*
ρF,i*

δG δF ρF,i

Abbildung 2.33: Stofftransport nach der Zweifilm-Theorie [Dec85]


Zu beiden Seiten der Phasengrenzfläche bildet sich eine laminare Grenzschicht aus, die als Haupt-
widerstand des Stofftransports aufzufassen ist, d.h. dass in diesen Grenzschichten keine Durchmi-
schung stattfindet und der Stofftransport allein durch Diffusion erfolgt. Im Kern der Gas- und Flüs-
sigphase führen konvektive Fluidbewegungen einen schnellen Konzentrationsausgleich herbei. An
der Phasengrenze liegt zu jedem Zeitpunkt ein Gleichgewicht vor und es gilt das Henry‘sche Gesetz
[Dec85, Gme96]. Beim Stofftransport von der Gas- in die Flüssigphase diffundiert eine Komponen-
te i zunächst durch die Grenzschicht δG bis zur Phasengrenze und von dort durch die zweite Grenz-
schicht δF. Die Triebkräfte des Stofftransports zur Absorption des Gases entsprechen den Konzent-
rationsdifferenzen zwischen dem Kern der Phasen und der Phasengrenze. Zur Berechnung des mo-
lekularen Stofftransports innerhalb der laminaren Grenzschicht kommt das 1. Ficksche Gesetz zur
Anwendung. Der flüssigkeitsseitige Stoffübergangskoeffizient wird somit gemäß
dȡ F
−D
D
ȕ F = * dx = F ( 2.104 )
ȡ F − ȡ F,∞ įF

berechnet [Dec85].
Die in der Zweifilm-Theorie getroffene Annahme eines laminaren Grenzfilms der Dicke δ an der
Phasengrenzfläche stellt gegenüber realen Gas-Flüssig-Systemen eine grobe Vereinfachung dar, da
Bewegungen oder sogar Turbulenzen der Phasengrenzflächen ausgeschlossen sind. Higbie [Hig35]
hat für den instationären Stofftransport unter Berücksichtigung des Queraustausches von Fluidele-
menten das Penetrations-Modell aufgestellt (s. Abb. 2.34). So erfolgt zum Zeitpunkt t=t0 ein Trans-
port eines Fluidelements aus der Kernströmung an die Phasengrenzfläche und verweilt dort bis zur
Zeit t=t1, wobei während der mittleren Verweildauer tm die Diffusion einer Gaskomponente i in die-
50 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

ses Fluidelement stattfindet. Der Rücktransport des Fluidelements in die Kernströmung findet zum
Zeitpunkt t=t1 statt.

Abbildung 2.34: Darstellung der mittleren Verweilzeit tm eines Fluidelements an der Phasengrenz-
fläche im Penetrations-Modell nach Higbie [Dec85]
Unter der vereinfachenden Annahme einer Vernachlässigung der konvektiven Terme und einer für
alle Fluidelemente gleichen mittleren Verweilzeit tM gilt für den Stofftransport

∂ȡ F ,i ∂ 2 ȡ F ,i
= DF,i ⋅ , ( 2.105 )
∂t ∂x 2
mit den Anfangs- bzw. Randbedingungen
ȡ F,i = ȡ F,i,∞ für t = t 0 und x ≥ 0 , ( 2.106 )

ȡ F,i = ȡ*F,i für t > 0 und x = 0 und ( 2.107 )

ȡ F,i = ȡ F,i,∞ für t > 0 und x → ∞ . ( 2.108 )

Durch Integration von Gleichung 2.105 ergibt sich die Massenstromdichte

m F ,i = 2 ⋅
DF,i
ʌ ⋅ tM
(
⋅ ȡ*F ,i − ȡ F ,i ,∞ ) ( 2.109 )

und für den Stoffübergangskoeffizienten βF

DF,i
ȕF = 2 ⋅ . ( 2.110 )
ʌ ⋅ tM

Die Berechnung der mittleren Verweilzeit tM erfolgt nach Higbie aus dem Verhältnis von Blasen-
durchmesser dB zu Relativgeschwindigkeit wr gemäß
d
tM = B , ( 2.111 )
wr
2 Stand des Wissens 51

wobei sich für den Stoffübergangskoeffizienten βF eine Funktion der Relativgeschwindigkeit sowie
der Reynolds- und Schmidt-Zahl gemäß

D F,i ȞF 1
ȕ F = 1,13 ⋅ wr ⋅ ⋅ = 1,13 ⋅ wr ⋅ . ( 2.112 )
ȞF d B ⋅ wr Re Sc

ergibt. Toor und Machello [Tor58] haben die Zweifilm- und Penetrationstheorie zusammengefasst,
indem die Randbedingung in Gleichung Gl. 2.108 durch
ȡ F,i = ȡ F,i,∞ für t > 0 und x → λ ( 2.113 )

ersetzt wird, so dass die Konzentration ρF,i in der Flüssigphase bereits in endlichem Abstand Ȝ den
konstanten Wert ρF,i,∞ annimmt. In Abbildung 2.35 wird die so berechnete Massenstromdichte auf
das Ergebnis der Filmtheorie bezogen und als Funktion der dimensionslosen Verweilzeit aufgetra-
gen. Für kleine Zeiten t<<Ȝ2/D übt die Grenzflächenerneuerungstheorie und für große Zeiten
t>>Ȝ2/D das Zweifilm-Modell einen dominierenden Effekt aus.
Danckwerts [Dan51] ersetzte die von Higbie festgelegte mittlere Verweilzeit tM durch eine Ver-
weilzeitverteilungsfunktion
ij(t)=s e-st ( 2.114 )
mit s dem Erneuerungsfaktor, d.h. die pro Zeiteinheit neu gebildete Austauschfläche dividiert durch
die Gesamtfläche. Für den Stoffübergangskoeffizienten folgt hieraus

ȕ F = DF,i s . ( 2.115 )

Abbildung 2.35: Vergleich der Zweifilm-Theorie mit dem Grenzflächenerneuerungs-Modell


[Dec85]
Redfield und Houghton [Red65, Red67] erweiterten die Gleichung 2.110 um die tangentiale Ge-
schwindigkeitskomponente der kontinuierlichen Phase an einer Einzelblase und stellen folgende
Gleichung für den Stofftransport an Gasblasen auf
52 2.3 Stoffaustausch in Blasenströmungen

1/ 2
2 ª§ 2.89 · DF,i º
ȕF = «¨1 − ¸⋅ » für 100 < Re < 5000, ( 2.116 )
ʌ ¬© Re ¹ tM ¼

in der die Zeit tM ebenfalls mittels Gleichung 2.111 ermittelt wird. Ist die Reynolds-Zahl größer
1000, dann geht Gleichung 2.116 in Gleichung 2.110 über. Tsuchiya et al. [Tsu99, Tsu01] ergänzen
Gleichung 2.116 um einen Retardationsfaktor fR gemäß
1/ 2
2 ª§ 2.89 · DF,i ⋅ f R º
ȕF = «¨¨1 − ¸¸ ⋅ t » , ( 2.117 )
ʌ ¬© Re ¹ M ¼
der ein Maß für die Beweglichkeit der Phasengrenzfläche kleiner Blasen ist. Nach Kawase et. al.
[Kaw92] drückt dieser Faktor das Verhältnis von Kontaktzeit eines Fluidelements an einer bewegli-
chen zu einer festen Oberfläche aus und kann nach Tsuchiya [Tsu97] gemäß

­ ª § d ·º ½
log f R = 0.5®tanh «3.9 ⋅ log ¨ ä ¸» − 1¾ für 0.4 mm < dä < 3 mm ( 2.118 )
¯ ¬ © 0.87 ¹¼ ¿

(dä > 3 mm Æ fR=1) berechnet werden. Um den Einfluss der Blasenoszillation auf den Stofftrans-
port zu berücksichtigen, haben Tsuchiya et al. [Tsu03] in Gleichung 2.117 eine Amplitude Aβ ge-
mäß
1/ 2
ª § 6 4 2 · º
2 «§ 2.89 · ¨ Aβ − 19 ⋅ Aβ − 13 ⋅ Aβ − 1 ¸ DF,i ⋅ f R »
ȕF = ¨ 1 − ¸ ⋅
¸ ¨ ¸ ⋅ ( 2.119 )
ʌ «©
«¬
¨
Re ¹ ¨ (
© Aβ −) (
1
3
⋅ Aβ + )
1 3 ¸
¹
tM »
»
¼
eingeführt, die auf einem Modellansatz von Szeri [Sze97] beruht, der den Stoffaustausch zwischen
Luft und der Meeresoberfläche analysiert hat. Die auftretenden Täler und Kronen an der Meeres-
oberfläche können mit Kapillarwellen und deren Distanz mit einer Amplitude Aȕ modelliert wer-
den. Die in der unmittelbaren Nähe der Phasengrenze vorliegende Turbulenz führt zu einem nichtli-
nearen Konzentrationsprofil entlang der Phasengrenze und somit zu einem erhöhten Stofftransport.
Aus den experimentellen Untersuchungen zum Stofftransport an CO2-Gasblasen mit Äquivalent-
durchmessern 10 mm < dä < 20 mm von Tsuchiya et al. [Tsu03] wird eine konstante dimensionslose
Amplitude Aȕ§0.35 ermittelt.
Aufbauend auf den Grenzflächenerneuerungsmodellen sind verschiedene Turbulenzmodelle zur Be-
rechnung von flüssigkeitsseitigen Stoffübergangskoeffizienten entwickelt worden (s. Tab. 2.3). Ab-
bildung 2.36 zeigt die so berechneten Stoffübergangskoeffizienten ȕL abhängig vom Effektivwert
der Schwankungsgeschwindigkeit ueff’. Mit Hilfe eines Zwei-Bereichs-Modells lassen sich die von
den Autoren ermittelten Messergebnissen am besten beschreiben, wonach bei hohen Schwankungs-
geschwindigkeiten das Modell nach Levich zur Berechnung des Stoffübergangskoeffizienten wenig
geeignet ist [Mer88].
Das Mikrowirbelmodell in Gleichung 2.121 (s. Tab. 2.4) nach Lamont und Scott [Lam70] postu-
liert, dass der flüssigkeitsseitige Stoffübergangskoeffizient mit der vierten Wurzel aus der lokalen
spezifischen Leistung İ sowie mit der Wurzel aus dem Diffusionskoeffizienten ansteigt. Die hierfür
benötigte lokale spezifische Leistung İ kann gemäß
2 Stand des Wissens 53

2.75 Ȟ3
İ = 0.16 Re DR ( 2.120 )
DR4
berechnet werden, wobei DR dem Reaktordurchmesser und ReDR der mit der Flüssigkeitsleerrohrge-
schwindigkeit und dem Reaktordurchmesser gebildete Reynolds-Zahl entspricht. Im Gegensatz zu
den anderen in Tabelle 2.3 aufgeführten Turbulenzmodellen ist dieses Modell durch experimentelle
Untersuchung an Gasblasen in turbulenten Rohrströmungen validiert worden. Die weiteren Modelle
folgen aus Untersuchungen zur Absorption u.a. in offenen Kanälen und Strahldüsen. In dem Mak-
rowirbelmodell nach Fortescue and Pearson [For67] (s. Gl. 2.122) verhält sich der flüssigkeitsseiti-
ge Stoffübergangskoeffizient proportional der Wurzel aus der effektiven Schwankungsgeschwin-
digkeit weff’ und dem Diffusionskoeffizienten Di sowie umgekehrt proportional zur Wurzel aus der
Größe eines Makrowirbels ȁf. Gleichung 2.123 zeigt das Zwei-Bereichs-Modell nach Theofanous,
Houze und Brumfield [The76], welches sowohl für Makro- wie auch für Mirkowirbel gültig ist.
Dieses Modell unterscheidet sich zum Makrowirbelmodell nach Fortescue and Pearson [For67]
durch den Faktor f vor der Wurzel, der von der dimensionslosen Kontaktzeit der Wirbel an der Pha-
sengrenze abhängt. Schließlich stellen Levich bzw. Davies [Lev62, Dav72]das Wirbeldiffusions-
modell (s. Gl. 2.124) auf, wobei Ȝ die Dicke der turbulenten Dämpfungsschicht darstellt [Mer88].

Abbildung 2.36: Stoffübergangskoeffizienten abhängig von der mittleren Schwankungs-


geschwindigkeit nach verschiedenen Turbulenzmodellen [Mer88]
Zusammenfassend kann festgehalten werden , dass die von Higbie getroffenen Annahmen zur Lö-
sung der Differentialgleichung und zur Berechnung der mittleren Verweilzeit tM zu einer Gleichung
für den flüssigkeitsseitigen Stoffübergangskoeffizienten (s. Gl. 2.110) führt, die physikalisch nach-
vollziehbar ist. Dies gilt ebenso für die von Redfield und Houghton aufgestellte Gleichung 2.116.
Dagegen lässt sich die Erweiterung dieser Gleichung mit einem Retardationsfaktor und einer Amp-
litude zwar nachvollziehen und führt sicherlich zu exakteren flüssigkeitsseitigen Stoffübergangsko-
effizienten für Einzelblasen, ist aber letztendlich nur eine Anpassung. Wie auch bei den empiri-
schen Korrelationen für den Stofftransport wurden auch bei den oben aufgeführten Stofftransport-
modellen die Einflussgrößen der Kontaktzeit zwischen Gasblase und Flüssigkeit (Fourier-Zahl), des
Konzentrationssprungs (Henry-Zahl), der Schwarmturbulenz und des Wirbelschleppeneffektes nicht
in Form von dimensionslosen Kennzahlen berücksichtigt (ausgenommen Gl. 2.121 – 2.124). Auf-
grund
54 2.4 Zusammenfassung – Stand des Wissens -

der z.T. relativ großen Abweichungen von Sherwood-Zahlen unter Anwendung von bisher veröf-
fentlichten empirischen Korrelationen und Modellen für den Stofftransport besteht weiterhin eine
große Nachfrage an modifizierten oder neuen Gleichungen zur Berechnung des flüssigkeitsseitigen
Stoffübergangskoeffizienten für die Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren.

Tabelle 2.3: Turbulenzmodelle zur Berechnung des flüssigkeitsseitigen Stoffübergangskoeffizienten


[Mer88]
Mikrowirbel [Lam70]
İDi2
ȕ F = 0.4 4 ( 2.121 )
ȞF

Makrowirbel [For67] '


weff Di
ȕ F = 1.46 ( 2.122 )
ȁf

Makro-und Mikrowirbel [The76] '


weff Di
ȕ F = 1.07 f ( 2.123 )
ȁf

Wirbeldiffusion [Lev62, Dav72] w'eff Di


ȕ F = 0.32 ( 2.124 )
Ȝ

2.4 Zusammenfassung - Stand des Wissens -


Damit ist der Stand des Wissens zum Stoffaustausch zwischen Gasblase und Flüssigkeit im Wesent-
lichen dargestellt, woraus deutlich wird, dass in der Vergangenheit eine Vielzahl von integralen Un-
tersuchungen zum Stofftransport in Blasenströmungen durchgeführt wurden, diese aber häufig zu
widersprüchlichen oder stark differierenden Ergebnissen führten und eine Maßstabübertragung nur
unbefriedigend ermöglichen. Als Ursache hierfür kann eine unzureichende Berücksichtigung der
Wechselwirkungen zwischen Hydrodynamik und Stofftransport innerhalb der untersuchten Reakto-
ren angesehen werden, da die bisher in der Literatur beschriebenen experimentellen Untersuchun-
gen zum lokalen Stofftransport meist an ortsfixierten Einzelblasen und unter wenig praxisrelevanten
Bedingungen durchgeführt wurden. So werden in den bekannten Auslegungsgleichungen die
Schwarmeinflüsse, lokale Phänomene wie z.B. die Wirbelschleppenausbildung und weitere bekann-
te Einflussgrößen nur in Form von Anpassungsparametern berücksichtigt. Des Weiteren kommen
häufig zur Bestimmung des axialen treibenden Konzentrationsprofils entlang der Reaktorhöhe
Vermischungsmodelle zur Anwendung, die die realen Vermischungszustände nur sehr begrenzt ab-
bilden können. Daher erfolgt die Auslegung von Blasensäulen mit großen Sicherheitszuschlägen,
die aber im Widerspruch zu der heute geforderten nachhaltigen Produktion mit hohen Ausbeuten
und Selektivitäten steht. Ein großes Interesse an verbesserten Stofftransportmodellvorstellungen,
welche lokale Wechselwirkungen zwischen den Phasen detailliert beschreiben, besteht auch für die
numerische Simulation, um in Zukunft eine gesichertere rechnergestützte Auslegung von Stoffaus-
tauschapparaten zu ermöglichen.
2 Stand des Wissens 55

Hieraus ergibt sich ein großes Interesse an detaillierten Kenntnissen über die vorherrschenden,
meist instationär ablaufenden lokalen Stofftransportprozesse, wozu experimentelle Untersuchungen
über die in der unmittelbaren Umgebung von Gasblasen, den sogenannten Wirbelschleppen, ablau-
fenden Transportphänomene erforderlich sind. Hierfür bietet sich die laserinduzierte Fluoreszenz-
messtechnik an, um mit der quantitativen Vermessung von Konzentrationsfeldern und der Ermitt-
lung von lokalen Massenströmen eine Analyse von Stofftransportmechanismen zu ermöglichen.
Der aufgezeigte Bedarf einer experimentellen Analyse und Modellierung des lokalen Stofftrans-
ports in Blasenströmungen stellt somit eine wesentliche Motivation der vorliegenden Arbeit dar,
wobei der Wirbelschleppenausbildung eine besondere Bedeutung beigemessen wird.
56 3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbedingungen

3 Versuchsanlagen und -durchführung


Zur Untersuchung des lokalen Stofftransports an Gasblasen mit Sauerstoff als übergehende Kom-
ponente kommen zwei Versuchsanlagen unterschiedlichem Maßstabs unter Einsatz verschiedener
Messtechnik zur Anwendung. Hierdurch können lokale Wechselwirkungen differenziert erfasst und
eine Übertragbarkeit der Ergebnisse auf Anlagen im großtechnischem Maßstab gewährleistet wer-
den. Die am Laborströmungskanal durch die Verwendung optischer Messtechniken und bildanalyti-
scher Vermessung von Teilphänomenen gewonnenen Erkenntnisse des lokalen Stofftransports an
Gasblasen werden in einer Blasensäule, im halbtechnischem Maßstab, mit Hilfe eines faseropti-
schen Sauerstoffsensors hinsichtlich ihrer Auswirkung auf den Stofftransport in praxisrelevanten
Zweiphasenströmungen überprüft und erweitert. Die in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ver-
suchsanlagen dienen der Untersuchung des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbe-
dingungen und an Blasenschwärmen mit variablem Gasgehalt in Abhängigkeit des Blasendurch-
messers und der Viskosität.
3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarm-
bedingungen
Ziel der experimentellen Untersuchung ist die Aufklärung der lokalen Wechselwirkungen zwischen
einer veränderten Anströmung und Form/Bewegung von Gasblasen auf den Stofftransport. Für lo-
kale Messungen kommt hierbei ein Strömungskanal im Labormaßstab zur Anwendung, der die op-
tische Vermessung von Konzentrationsverteilungen im Nachlaufgebiet einer Blase unter Schwarm-
bedingung ermöglicht. Diese Schwarmbedingungen lassen sich durch den Einbau eines fixierten
Partikelgitters erzeugen.
3.1.1 Laborströmungskanal zur Untersuchung des lokalen Stofftransports
Der Aufbau und die Funktion der Versuchsanlage, bestehend aus einer geschlossenen Absorptions-
und offenen Desorptionskolonne, ist aus Abbildung 3.1 zu ersehen. Die Absorptionskolonne (Pos.
1), welche im Gleich- und Gegenstrom betrieben werden kann, und die Desorptionskolonne (Pos. 2)
werden aus einem gemeinsamen Vorratsbehälter (Pos. 3) durch eine frequenzgesteuerte Pumpe
(Pos. 4) befüllt. Die im Gegenstrom betriebene Absorptionskolonne besteht aus einem Acrylglas-
rohr (DR=100 mm) mit einer Einlaufstrecke von L=1 m zur Vergleichmäßigung der Strömung. Im
Anschluss geht die Messstrecke in einen quadratischen Querschnitt (dhyd=90 mm) über, wodurch
das Einbringen eines parallelen horizontalen Lichtschnitts mit gleichmäßiger Intensitätsverteilung
ermöglicht wird. Dieser Reaktorabschnitt besitzt auf der einen Seite einen optischen Kasten (s. Abb.
3.1), so dass Aufnahmen, bei denen eine Kamera nicht orthogonal zum Laserlichtschnitt angeordnet
ist, ermöglicht sowie optische Verzerrungen minimiert werden.
Die Pumpe P1 (Pos. 4) saugt die Flüssigkeit aus der Desorptionskolonne an und fördert diese in die
Absorptionskolonne, um nach Passieren der Einlaufstrecke in die Messstrecke zu gelangen und von
hier in die Desorptionskolonne zurück zu strömen. Die Einstellung des Flüssigkeitsvolumenstroms
erfolgt mit Hilfe eines induktiven Durchflussmessgeräts (Pos. 7) und der Pumpensteuerung. Das
Versuchsmedium wird mit Hilfe des Wärmetauschers (Pos. 5) auf eine Temperatur von T=20 °C
eingestellt. Oberhalb der Messstrecke erfolgt die Ermittlung der Gelöstsauerstoffkonzentration (Pos.
10), der Temperatur (Pos. 11) und des Druckes (Pos. 12). Zur Bestimmung des durch verschiedene
3 Versuchsanlagen und -durchführung 57

Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeiten variierenden Druckes ist der Reaktor auf Höhe des Disper-
gierorgans (Pos. 8) und am Kopf mit Manometern (Pos. 9 und 13) ausgerüstet.

Abbildung 3.1: Strömungskanal zur Untersuchung des lokalen Stofftransports an Gasblasen


Die in die Absorptionskolonne zu dispergierenden Einzelblasen unterschiedlicher Blasengröße wer-
den mit Hilfe auswechselbarer Glasdüsen oder einem Drehlöffel (Pos. 8) erzeugt. Während die Er-
zeugung von Einzelblasen mit reproduzierbaren Äquivalentdurchmessern beim Einsatz von Glasdü-
sen mit unterschiedlichen Düsendurchmessern und mit Hilfe eines Nadelventils (Pos. 14) erfolgt,
wird beim Einsatz des Drehlöffels zunächst eine Dosierspritze (Pos. 17) mit einem definiertem
Gasvolumen befüllt, bevor es durch eine direkte Zuleitung in den Drehlöffel gespeist wird. Die Ent-
nahme des hier verwendeten Sauerstoff-Helium-Gemisches zur Untersuchung des Stofftransports
erfolgt aus einer Gasflasche (Pos. 16). Der Einbau eines Überdruckventils (Pos. 32) am Kopf der
Absorptionskolonne verhindert bei Druckschwankungen ein Zerbersten. Des Weiteren ist dort ein
Trichter (Pos. 33) installiert, um die Gasblasen aus dem geschlossenen System diskontinuierlich
abzuführen (Pos. 19, 20) und Gasproben für die Analyse der Gaszusammensetzung entnehmen zu
können (Pos. 21, 22).
Zur kontinuierlichen Untersuchung des Stofftransports mit konstanter Gelöstsauerstoffkonzentrati-
on in der Kernströmung wird der in die Flüssigkeit eingetragene, gelöste Sauerstoff durch die Zu-
fuhr von Stickstoff (Pos. 24) mit der am Boden der Desorptionskolonne eingebauten Begasungs-
membran (Pos. 30) ausgestrippt. Alternativ lassen sich zum Einstellen von Gelöstsauerstoffkon-
zentrationen verschiedene Sauerstoff-Stickstoff-Gasgemische (Pos. 23-28) der Desorptionskolonne
zuführen.
58 3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbedingungen

Bereits im vorgehenden wurde darauf hingewiesen, dass der örtliche Stofftransport an Gasblasen
unter praxisrelevanten Bedingungen ermittelt werden soll. Dies setzt bei Einzelblasenbetrachtungen
eine Hydrodynamik in der Umgebung voraus, die den Bedingungen in Blasenschwärmen entspricht.
Die Modulbauweise der Absorptionskolonne ermöglicht daher den Einbau eines Gitters mit fixier-
ten und versetzt angeordneten ellipsoiden Partikeln (s. Abb. 3.2) unterschiedlicher Partikelgehalte in
die Messstrecke und induziert stochastische Schwankungsgeschwindigkeiten der flüssigen Phase
[Bra82, Sch02]. Dies erzeugt ähnliche Bedingungen wie in realen Gas-Flüssig-Systemen mit hohem
Gasgehalt, ohne die optische Zugänglichkeit zu beeinträchtigen. Die Blase bewegt sich durch die
sich im Schwarm örtlich verändernden Anströmungsbedingungen. In die Messstrecke werden Gitter
mit Partikeläquivalentdurchmessern von dä=10.4 mm und Partikelgehalten von 11% und 18% ver-
wendet. Weiterhin ermöglicht die Modulbauweise eine Untersuchung des Stofftransports an Gas-
blasen mit unterschiedlichen Kontaktzeiten in der kontinuierlichen Phase.

Abbildung 3.2: Gitter aus ellipsoiden Partikeln in versetzter Anordnung


Schlüter [Sch02] hat bereits erste Untersuchungen zum lokalen Strömungsfeld und zur Blasenbe-
wegung mit dem oben beschriebenen Partikelgitter durchgeführt und konnte hierbei nachweisen,
dass das durch ein Partikelgitter erzeugte Strömungsfeld dem Geschwindigkeitsfeld innerhalb eines
Schwarmes zumindest in seiner Wirkung auf die Partikelbewegung sehr ähnelt. So zeigt sich bei
einem Vergleich des Bewegungsverhaltens eines fluiden Partikels im Strömungsfeld mit gitterindu-
zierter Turbulenz und dem im realen Schwarm, dass die für die Form- und Bewegungsdynamik
wesentlichen Merkmale der Schwarmbedingungen zweiphasiger Strömungen durch ein Partikelgit-
ter mit versetzt angeordneten, ellipsoiden Partikeln gut wiedergegeben werden können. Hieraus
ergibt sich eine die Realität gut wiederspiegelnde Relativbewegung zwischen dem aufsteigendem
fluiden Partikel und dem Strömungsfeld unterhalb des Partikelgitters [Sch02], welche es erstmalig
ermöglicht, den Einfluss von Schwarmbedingungen auf den Stofftransport an Gasblasen mittels
optischer Messtechniken genauer zu untersuchen.
Die Untersuchung des Stofftransports an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingun-
gen erfolgt mit Hilfe des beschriebenen Versuchsaufbaus unter Festlegung der folgenden Parame-
ter:
3 Versuchsanlagen und -durchführung 59

Tabelle 3.1: Parametervariation zur Untersuchung des lokalen Stofftransports an Gasblasen

Parameter Festlegung
System geschlossen
Flüssigphase Leitungswasser, wässrige CMC-Lösungen
Gasphase ca. 90 Vol.-% O2 / 10 Vol.-% He
Temperatur T=20 °C
Viskosität 1; 6; 16; 25 mPas
Flüssigkeitsströmung Gegenstrom, ohne
Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit 0; 3; 8.5 cms-1
Blasenäquivalentdurchmesser 3 bis 10 mm
Partikelgehalt 0; 11; 18 Vol.-%

3.1.2 Messtechniken zur Erfassung von Sauerstoffkonzentrationen, Flüssigkeits- und


Blasenbewegungen
Zur Aufklärung des lokalen Stofftransports an Gasblasen ist es erforderlich, Konzentrationsvertei-
lungen in der Wirbelschleppe von Blasen sowie die Wechselwirkungen zwischen Blasenform und -
bewegung experimentell zu analysieren. Hierfür eignen sich besonders optische Messtechniken mit
örtlich und zeitlich hochauflösenden Kameras, da diese sowohl eine Visualisierung von Teilphäno-
menen als auch eine quantitative Berechnung von lokalen Sauerstoffmassenströmen ermöglichen.
In der vorliegenden Arbeit kommt zur Untersuchung des Stofftransports an Gasblasen die laserin-
duzierte Fluoreszenzmesstechnik (LIF), Particle Image Velocimetry (PIV) und Particle Tracking
Velocimetry (PTV) zum Einsatz. Um die mit LIF ermittelten Massenströme zu verifizieren, wird
die Sauerstoffabreicherung aus der Gasphase mit Hilfe der Gaschromatographie (GC) untersucht.
3.1.2.1 Laserinduzierte Fluoreszenzmesstechnik (LIF) zur Erfassung lokaler Konzentrati-
onsfelder
Da in den Wirbelschleppen von Gasblasen dynamische, dreidimensionale (3D) Konzentrationsver-
teilungen und in der Regel keine rotationssymmetrischen Wirbelschleppenformen vorliegen, ist eine
optische Messtechnik mit hoher zeitlicher und örtlicher Auflösung zur Erfassung der dreidimensio-
nalen Konzentrationsschleppe erforderlich. Die Vermessung der Konzentrationsverteilungen erfolgt
unter Anwendung einer CCD-Hochgeschwindigkeitskamera kombiniert mit einem Lichtschnittver-
fahren (s. Abb. 3.3).
Bei dem angewendeten Messverfahren der laserinduzierten Fluoreszenz (LIF) zur Ermittlung von
Sauerstoffkonzentrationsverteilungen werden Elektronen eines gelösten Fluorophors Tris(1,10-
phenan-throlin)-ruthenium(II)-chlorid aus einem energetischen Grundzustand E0 durch Absorption
von Lichtquanten der Wellenlänge λ1 (Exzitation) in einen angeregten Energiezustand E1 gebracht,
aus dem sie unter Emission eines Lichtquants der Wellenlänge λ2 in den Grundzustand zurückfal-
len. Die Lebensdauer der angeregten Moleküle beträgt ca. IJ § 1 μs. Bei Anwesenheit von Sauerstoff
in der Lösung ändert sich der Quenching-Prozess derart, dass die angeregten Fluorophor-Moleküle
bei einem Zusammenstoss mit Sauerstoffmolekülen ihre Anregungsenergie strahlungslos abgeben.
Mit zunehmender Sauerstoffkonzentration verringert sich somit die Intensität des Fluoreszenzlich-
60 3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbedingungen

tes. Da bereits eine intensive Untersuchung und die Anwendbarkeit des oben genannten Fluores-
zenzfarbstoffs von Paaschen durchgeführt und aufgezeigt wurde, soll daher in dieser Arbeit nicht
tiefer darauf eingegangen und auf die Arbeit [Paa98] verwiesen werden.

Abbildung 3.3: Schematische Darstellung der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik (LIF) und


Particle Tracking Velocimetry (PTV) zur Erfassung von Konzentrationsschleppen
und des Form- und Bewegungsverhaltens von Blasen
Abbildung 3.4 zeigt ein Fluoreszenzspektrum eines Rutheniumkomplexes, welches dem in dieser
Arbeit verwendeten Komplexes sehr ähnelt. Hierbei treten im Bereich blauer und grüner Anre-
gungswellenlängen (ca. 450 nm bis 510 nm) hohe Emissionsintensitäten auf. Ein als Lichtquelle
verwendeter Multiline Argon-Ionen Laser der Firma Polytec des Typs Lexel 3500 mit einer maxi-
mal Leistung von 7,5 Watt und einem Wellenlängenbereich von 450 nm bis 514 nm regt den einge-
setzten Fluoreszenzfarbstoff an. Das Aufspannen eines vertikalen oder horizontalen Laserlicht-
schnitts von ca. 1 mm Breite und 100 mm Höhe erfolgt mit Hilfe einer Lichtschnittoptik (s. Abb.
3.3). Eine Hochgeschwindigkeitskamera (312x256 Pixel; 500 Bilder/s, 8-Bit) mit einem manuellen
Weitwinkelobjektiv der Firma Nikon mit einer Brennweite 35mm und einer Lichtstärke von 1:1.4
erfasst die Konzentrationsverteilungen hinter einer Blase. Darüber hinaus minimiert ein spezieller
Gelb- und Rotfarbfilter (B+W Filter Nr. 90 und 99) das Fremdlicht. Um ein visuell verzerrungsfrei-
es Bild bei einer nicht orthogonalen Anordnung zwischen Kamera und Lichtschnitt zu erhalten,
steht ein Scheinpflugadapter zur Verfügung, der zwischen Kamera und Objektiv montiert ist.
3 Versuchsanlagen und -durchführung 61
Relative Intensität / %

Exzitation Ȝ1 / nm

Emission Ȝ2 / nm

Abbildung 3.4: Fluoreszenzspektrum des Rutheniumskomplexes: Tris(4,7-diphenyl-1,10-


phenanthrolin)-ruthenium(II)-chlorid [Koh95]
Für die Festlegung der für die Experimente einzustellenden Laserleistung und Rutheniumkonzentra-
tion sind darüber hinaus Untersuchungen zur Rutheniumkonzentration ȡRu, Laserleistung P und
Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit wF0 erforderlich (s. Abb. 3.5 und 3.6). Während eine deutliche
Einflussnahme der Laserleistung auf den mittleren Grauwert festzustellen ist, beeinflussen die un-
tersuchten Rutheniumkonzentrationen und Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeiten den Grauwert nur
geringfügig. Anhand dieser Ergebnisse lassen sich für die Untersuchungen dieser Arbeit folgende
Einstellungen festlegen:
• ȡRu=20 mg/L,
da bei dieser Rutheniumkonzentration die geringsten Standardabweichungen auftreten und
• P=5 W,
da bei dieser Laserleistung eine maximale Fluoreszenzintensität erreicht wird und somit
geringe Abweichungen in der manuell einzustellenden Laserleistung vernachlässigt werden
können. Weiterhin bedarf es einen geringeren Zeitaufwand aufgrund des geringeren ther-
mischen Einflusses der internen Laserspiegel zur Einstellung der Laserleistung von P=5W
im Vergleich zu höheren Laserleistungen.
62 3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbedingungen

300
0 -1
wF =8.5 cms
250 ρF,O2=0.1 mgL
-1
mittlerer Grauwert Gm / -

200

150

100 mg/L-1
ρRu=20 mgL
rRu=20
-1
ρRu=13 mgL
rRu=13 mg/L
50 -1
ρRu=6.5 mgL
rRu=6.5 mg/L
0
0 1 2 3 4 5 6 7
Laserleistung P / W

Abbildung 3.5: Einfluss der Rutheniumkonzentration auf den mittleren Grauwert Gm in Abhängig-
keit der Laserleistung P exemplarisch für eine Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit
von wF0=8.5 cm/s

300
ρRu=20 mgL-1
250 ρF,O2=0.1 mgL-1
mittlerer Grauwert Gm / -

200

150
0 -1
wF =0cm/s
w=0 cms
100
wF0=3cm/s
w=3 cms-1
0 -1
wF =8.5 cms
50 w=8.5 cm/s

0
0 1 2 3 4 5 6 7
Laserleistung P / W

Abbildung 3.6: Einfluss der Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit auf den mittleren Grauwert Gm in


Abhängigkeit der Laserleistung P exemplarisch für eine Rutheniumkonzentration
von ȡRu=20 mg/L
Des Weiteren können diese Ergebnisse zur Analyse möglicher Einflussnahmen des „Thermal
Blooming“ und „Photobleaching“ auf den mittleren Grauwert verwendet werden, wobei diese Ef-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 63

fekte nur unter bestimmten Versuchsbedingungen auftreten und wie folgt definiert sind [Wan00a
und Wan00b]:
• Thermal Blooming resultiert aus einer hohen Wärmeabsorption und einer ansteigenden
Temperatur im Messvolumen aufgrund einer zu hohen Laserleistung und Fluoreszenzmit-
telkonzentration. Dies führt zu einer Änderung der Dichte und somit zu einem Brechungs-
gradienten. Dieser Effekt kann bei ruhenden oder bei geringen Flüssigkeitsgeschwindigkei-
ten auftreten [Wan00a].
• Als Photobleaching wird das Phänomen bezeichnet, bei dem die Intensität vom Emissions-
licht des Fluoreszenzmittels mit der Zeit abfällt. Dieser Effekt tritt bei zu hoher Laserleis-
tung auf, wobei Photozersetzung oder Zunahme des molekularen kollidierenden Quen-
ching-Prozess ohne Strahlung erfolgt [Wan00a].
Die Effekte Thermal Blooming und Photobleaching können bei den hier eingestellten Versuchsbe-
dingungen ausgeschlossen werden, da die mittleren Grauwerte Gm in Abhängigkeit der Flüssigkeits-
leerrohrgeschwindigkeit wF0 nahezu konstant sind (s. Abb. 3.6) und aus weiteren Vorversuchen eine
mit der Zeit abnehmende Intensität des Emissionslichtes nicht festgestellt werden konnte.
3.1.2.2 Particle Image Velocimetry (PIV) und Particle Tracking Velocimetry (PTV) zur Er-
fassung lokaler Strömungsfelder und lokaler Blasenform und -bewegung
Die Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen erfordert die Untersuchung der Wechselwir-
kungen zur Blasenform und –bewegung sowie zum Strömungsfeld, wofür die berührungslosen opti-
schen Messtechniken Particle Tracking Velocimetry (PTV) und Particle Image Velocimetry (PIV)
mit hoher zeitlicher und örtlicher Auflösung eingesetzt werden. Hiermit werden absolute, lokale
Flüssigkeitsgeschwindigkeiten und charakteristische Kennwerte der Blasenform und –bewegung
vermessen sowie die für den Stofftransport maßgebende Relativgeschwindigkeit zwischen Gasblase
und Flüssigkeit bestimmt.
Prinzip der Particle Image Velocimetry (PIV)
Zur Untersuchung des lokalen Strömungsfeldes kommt die laseroptische PIV Messtechnik zur An-
wendung (s. Abb. 3.7), die eine Visualisierung und Quantifizierung der Flüssigkeitsströmung an-
hand von Geschwindigkeitsvektoren, Schwankungsgeschwindigkeiten und Schubspannungen er-
möglicht. Durch Pulsen eines Laserlichtschnitts werden mittels einer Korrelationskamera zwei auf-
einanderfolgende Momentaufnahmen der in der Strömung nahezu trägheitslos mitgeführten Tracer-
partikel (dP=10 μm) erfasst. Die einzelnen Partikel weisen in den Momentaufnahmen aufgrund der
Strömung eine geschwindigkeitsproportionale Verschiebung auf. Unter Berücksichtigung des zeit-
lich bekannten Pulsabstandes und des Abbildungsmaßstabes berechnet sich die Strömungsge-
schwindigkeit aus der Partikelverschiebung. Als Lichtquelle steht ein gepulster Nd:YAG Laser mit
50 mJ/Puls, einer Pulslänge von ca. 5 ns und einer Wellenlänge von 532 nm zur Verfügung. Der so
erzeugte Laserstrahl wird mittels eines Laserarms zur Lichtschnittoptik übertragen, die mit Hilfe
eines einstellbaren Öffnungswinkels verschiedene Lichtschnittflächen mit einer Dicke von ca. 1mm
aufspannt. Die Aufzeichnung der Momentaufnahmen erfolgt mit einer 12-Bit Kreuzkorrelationska-
mera des Typs Sensicam QE. Zum Ausschluss von Fremdlicht wird vor dem CCD-Chip der Kame-
ra ein Interferenzfilter mit einer Mittenwellenlänge von 532 nm entsprechend dem Laserlicht einge-
64 3.1 Versuchsaufbau zur Analyse des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter Schwarmbedingungen

baut. Die Synchronisation der Kamera mit der Laserpulsung kommt ein externer PIV Synchronizer
zum Einsatz. Der zeitliche Pulsabstand beträgt je nach Strömungsbedingung zwischen 1ms und 15
ms. Das im Laserlichtschnitt von den Tracerpartikeln reflektierte Licht wird in einem Ausschnitt
von ca. 4 cm x 4 cm in Sequenzen von 50 Doppelbildern bei 4Hz von der rechtwinklig zum Licht-
schnitt angebrachten Kreuzkorrelationskamera mit einer Auflösung von 1376x1040 Pixel aufge-
zeichnet und durch die VID-PIV Software (Fa. ILA) in Geschwindigkeitsvektoren umgerechnet (s.
Abb. 3.7). Die Auswertung der Bildpaare erfolgt mittels einer adaptiven Kreuzkorrelation, um die
Genauigkeit zu erhöhen.

Abbildung 3.7: Schematische Darstellung der Particle Image Velocimetry Messtechnik (PIV) und
verwendeter Auswertealgorithmus zur Berechnung von Strömungsfeldern (Fa. ILA)
Prinzip der Particle Tracking Velocimetry (PTV)
Der Stofftransport an Gasblasen ist mit Wechselwirkungen aus dem Form- und Bewegungsverhal-
ten der Blasen gekoppelt, so dass der simultanen Vermessung der Konzentrationsschleppe und des
Form- und Bewegungsverhaltens eine große Bedeutung zukommt (s. Abb. 3.3). Aus diesem Grund
wurde zur Charakterisierung der Blasenbewegung und -form eine messtechnische Erfassung von
Kenndaten mittels der zweidimensionalen Particle Tracking Velocimetry (2D-PTV) realisiert. Dafür
werden die mit Hilfe der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik aufgenommenen Bildsequenzen
(s. Kap. 3.1.2.1) auch mittels eines Bildanalysealgorithmus hinsichtlich des Form- und Bewegungs-
verhaltens von Gasblasen ausgewertet (s. Kap. 4.1.1).
3.1.2.3 Gaschromatographie zur integralen Bestimmung von Sauerstoffkonzentrationen in
der Gasphase
Die Verifizierung der ermittelten Stoffströme aus den Untersuchungen mit Hilfe der laserinduzier-
ten Fluoreszenzmesstechnik erfolgt mittels einer integralen Bilanzierung des ein- und austretenden
Sauerstoffmassenstromes der Gasphase. Zur Ermittlung der austretenden Sauerstoffkonzentration
werden am Kopf der Absorptionskolonne in einem Trichter Gasblasen aufgefangen und ein Volu-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 65

men von 500 μl zur Analyse entnommen (vgl. Abb. 3.1). Aufgrund der bei diesen Untersuchungen
relativ kurzen Kontaktzeit zwischen Gasblase und Flüssigkeit und der somit geringen Sauerstoffab-
reicherung aus der Gasphase eignet sich zur Analyse des Gases die Gaschromatographie (GC). Um
eine Abreicherung des Sauerstoffs aus der Gasphase zu detektieren, wird ein Gasgemisch aus Sau-
erstoff und Helium verwendet. Da Helium nur eine sehr geringe Löslichkeit in Wasser besitzt, kann
die Abreicherung des Heliums vernachlässigt werden. Bei der Analyse ist zu berücksichtigen, dass
sich die Flüssigkeit während der Experimente in der Desorptionskolonne mit Stickstoff anreichert.
Daher kommt es an der Gasblase zu einem konkurrierenden Stofftransport von Sauerstoff in die
Flüssigkeit sowie von Stickstoff in die Gasblase hinein, so dass das zu untersuchende Gasgemisch
hinsichtlich Sauerstoff, Helium und Stickstoff analysiert werden muss.
Als Messtechnik zur Analyse des Gasgemisches kommt ein Gaschromatograph 6890 Plus von
Hewlett Packard zum Einsatz, der mit einem Mikro-Wärmeleitdetektor (WLD) und einer mikrobe-
schichteten Dünnschichtkapillare mit 25 ml x 320 μl SCOT Molsieb 5A ausgestattet ist. Der Chro-
matograph wird bei einer Temperatur von 40 °C und einer Trägergasgeschwindigkeit von 35 cm/s
betrieben.
3.2 Versuchsaufbau zur Analyse des integralen Stofftransports an Gasblasen in Blasensäu-
lenströmungen
Die aus den Untersuchungen zum lokalen Stofftransport an Gasblasen im Laborströmungskanal
gewonnenen Erkenntnisse werden hinsichtlich ihrer Auswirkung auf den integralen Stofftransport
in praxisrelevanten Zweiphasenströmungen einer Blasensäule im halbtechnischem Maßstab über-
prüft und erweitert. Zur Vermessung der axialen und radialen Gelöstsauerstoffkonzentrationen bei
hohen Gasgehalten steht ein faseroptischer Sauerstoffsensor zur Verfügung. Da die Einflussnahme
lokaler Phänomene auf den Stofftransport, d.h. der Transport in der kontinuierlichen Phase, im
Vordergrund des Interesses dieser Arbeit steht, erfolgen die Untersuchungen zum Stofftransport in
praxisrelevanten Zweiphasenströmungen ausschließlich in der flüssigen Phase.
3.2.1 Blasensäule zur Untersuchung des Stofftransports bei hohen Gasgehalten
Die in Abbildung 3.8 schematisch dargestellte Versuchsanlage besteht aus einer offenen Absorpti-
ons- (HR=5.5 m, DR=100 mm) (Pos. 1) und Desorptionskolonne (HR=2 m, DR=190 mm) (Pos. 2),
wobei eine Gleich- und Gegenströmung in der Absorptionskolonne eingestellt werden kann. Beide
aus Acrylglas gefertigte Kolonnen werden zur Inbetriebnahme aus einem gemeinsamen Vorratsbe-
hälter (Pos. 3) durch eine frequenzgesteuerte Pumpe (Pos. 4) gespeist. Um das Versuchsmedium auf
eine Temperatur von T=20°C einzustellen, wird der hausinterne Kühlkreislauf und ein Regler kom-
biniert mit einem PT-100 Temperaturfühler (Pos. 6) verwendet. Mittels einer Pumpe P1 wird die
Flüssigkeit aus der Desorptionskolonne angesaugt und zum Kopf der Absorptionskolonne gefördert.
Aufgrund des höheren hydrostatischen Drucks in der Absorptionskolonne strömt das Versuchsme-
dium wieder in die Desorptionskolonne, wobei der Rücklaufvolumenstrom mit Hilfe eines manuel-
len Membranventils (Pos. 26) geregelt wird. Zum Einstellen des Zulaufvolumenstromes kommt ein
induktives Durchflussmessgerät (Pos. 7) und eine Pumpensteuerung zum Einsatz.
Im unteren Bereich der Absorptionskolonne werden Gasblasen mit Hilfe einer Sinterplatte
(dN=200 μm) oder Lochplatten (dN=1.5 mm x 7 Löcher, t=17 mm; dN=0.5 mm x 12 Löcher, t=14
mm; dN=1 mm x 7 Löcher, t=23.5 mm) (Pos. 22), bei der eine optimale Anordnung der Löcher nach
66 3.2 Versuchsaufbau zur Analyse des Stofftransports an Gasblasen in realen, praxisrelev. Zweiphasenströmungen

Räbiger und Schlüter [Räb02] berücksichtigt wurde, dispergiert, wobei der Gasvolumenstrom mit
einem Schwebekörperdurchflussmesser (Pos. 19) einzustellen ist. Zur Erzeugung einer konstanten
Sauerstoffkonzentration im Zulauf der Absorptionskolonne wird der in der Flüssigkeit gelöste Sau-
erstoff mit Stickstoffgas, welches am Boden der Desorptionskolonne mit Hilfe einer Begasungs-
membran (Pos. 30) zugeführt wird, gestrippt.

5.5 m

Abbildung 3.8: Schematische Darstellung der Absorptionskolonne im halbtechnischem Maßstab zur


Untersuchung des Stofftransports an Gasblasen mit praxisrelevanten Gasgehalten
Um die gewonnenen Erkenntnisse aus den Untersuchungen zum lokalen Stofftransport an Gasbla-
sen im Laborströmungskanal zu überprüfen und ergänzen, sind auch Untersuchungen zum integra-
len Stofftransport in Gas-Flüssig-Systemen mit hohem Gasgehalt durchzuführen. Hierfür werden
entlang der Reaktorhöhe an drei Messpositionen (Pos. 14, 15, 16) jeweils der Druck sowie die ein-
und austretenden Gelöstsauerstoffkonzentrationen mit Hilfe eines faseroptischen Sauerstoffsensors
(FOS) (Pos. 11) und mit herkömmlichen polarographischen Sauerstoffelektroden (TriOxmatik 201
der Firma WTW) (Pos. 8, 23) vermessen. Da der FOS im Durchmesser nur 1 mm beträgt, kann die-
ser, ohne die Strömung signifikant zu verändern, auch zur Bestimmung von radialen Konzentrati-
onsverteilungen im Reaktorquerschnitt eingesetzt werden. Ein Ultraschall-Impuls-Blasen-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 67

analysators (UBA) (Pos. 12) dient zur Bestimmung der spezifischen Phasengrenzfläche und der
Blasengröße.
Bei dieser Untersuchung des integralen Stofftransports wurden folgende Parameter festgelegt:

Tabelle 3.2: Parametervariation zur Untersuchung des Stofftransports mit hohem Gasgehalt

Parameter Festlegung
System offen
Flüssigphase Leitungswasser bzw. wässrige CMC-Lösungen
Gasphase Luft
Temperatur T=20 °C
effektive Viskosität 1; 10; 16 mPas
Flüssigkeitsströmung Gegenstrom
Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit 8.5 cm/s
Blasenäquivalentdurchmesser 3 bis 10 mm
Gasgehalt 2 Vol.-% bis 15 Vol.-%

Die Einstellung der Viskosität erfolgt mit Hilfe einer Carboxymethylcellulose (CMC) (Fluka
21902, medium viscosity), da hierdurch die Löslichkeit von Sauerstoff in den untersuchten Flüssig-
keiten nahezu konstant bleibt und somit dem Löslichkeitsverhalten z.B. bei der Abwasserreinigung
sehr gut entspricht. Des Weiteren ist das Fließverhalten von CMC-Wasser-Lösungen dem von bio-
logischen Medien vergleichbar.

3.2.2 Messtechniken zur Charakterisierung von Strömungsfeldern, Gasgehalten, Blasenauf-


stiegsgeschwindigkeiten und Gelöstsauerstoffkonzentrationen in Zweiphasenströmun-
gen bei hohen Gasgehalten
3.2.2.1 Messtechnik zur Erfassung von Gelöstsauerstoffkonzentrationen
Zur Vermessung axialer und radialer Gelöstsauerstoffkonzentrationen in Zweiphasenströmungen
bei hohen Gasgehalten kommt ein faseroptischer Sauerstoffsensor der Firma Comte GmbH zum
Einsatz, der einen Sensorkopfdurchmesser von 1 mm besitzt. Dieses Messverfahren basiert auf der
Fluoreszenzunterdrückung eines metallorganischen Farbstoffs (Rutheniumkomplex) durch Sauer-
stoff. Das in Abbildung 3.9 schematisch dargestellte Messprinzip zeigt am Glasfaserende einen
Sensor mit immobilisiertem Fluoreszenzfarbstoff, der mit einer blauen Light Emitting Diode (LED)
angeregt wird. Die in Abhängigkeit der Sauerstoffkonzentration emittierende Fluoreszenzintensität
wird mit Hilfe eines dichroitischen Spiegels und einer Detektoreinheit aufgenommen und in ein
Spannungssignal umgewandelt. Dieses ist linear proportional zur Sauerstoffkonzentration und kann
mit Hilfe einer Zweipunkt-Kalibrierung bei 0% und 100% (Luft) Gelöstsauerstoff in Konzentratio-
nen umgerechnet werden. Die Detektoreinheit ist an einem Rechner angeschlossen, so dass die er-
mittelten Sauerstoffkonzentrationen online erfasst werden können.
Im Gegensatz zu polarographischen Sauerstoffelektroden verbraucht dieses optische Verfahren kei-
nen Sauerstoff und benötigt keine minimale Anströmungsgeschwindigkeit. Gelöster Sauerstoff
68 3.2 Versuchsaufbau zur Analyse des Stofftransports an Gasblasen in realen, praxisrelev. Zweiphasenströmungen

(DO) kann in Gasgemischen und Flüssigkeiten in einem Bereich von 0 %-200 % (100 % = Luftsät-
tigung) gemessen werden, wobei vom Hersteller eine Auflösung des Messwertes von 0.02 % (0
bis10 % DO), 0.1 % (10 bis 50 % DO), 0.5% (50-100 % DO) und 5% (100-200 % DO) mit einer
Genauigkeit von 2% angegeben wird. Messwerte können mit einer maximalen Aufnahmefrequenz
von 1 Hz detektiert werden.

Abbildung 3.9: Schematische Darstellung des Messprinzips eines faseroptischen Sauerstoffsensors


(Fa. Comte)
Die Gelöstsauerstoffkonzentrationen am Zu- und Ablauf der Absorptionskolonne werden kontinu-
ierlich während der gesamten Versuchsdauer ermittelt, wofür konventionelle Sauerstoffelektroden
(TriOxmatik 201 der Firma WTW) verwendet werden, die an einem achtkanaligen Sauerstoffmess-
gerät InterLogOXI desselben Herstellers angeschlossen sind. Die Steuerung erfolgt über einen an-
geschlossenen Rechner im Dialogbetrieb, der während der Messung in einem fünfsekündigen Inter-
vall die gemessenen Gelöstsauerstoffkonzentrationen und Flüssigkeitstemperaturen aller am Inter-
LogOXI angeschlossenen Sonden aufzeichnet.
Die Hauptbestandteile der Sauerstoffsonden sind eine Goldkathode, eine Gegenelektrode (Silber-
elektrode) und eine Elektrolytlösung, die durch eine Membran von der Messlösung getrennt ist.
Gelangt der im Wasser gelöste Sauerstoff an die Goldkathode, erfolgt gemäß der chemischen Glei-
chung
O2 + 2H2O + 4e- → 4OH-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 69

im wässrigen Medium eine Reduktion des Sauerstoffs zum Hydroxidion. Die hierbei für jedes Sau-
erstoffmolekül benötigten vier Elektronen werden von der Silberelektrode bereitgestellt. Für jedes
Elektron oxidiert hier ein Silberatom zum Silberion
Ag → Ag+ + e-.
Bei dieser chemischen Reaktion fließt ein elektrischer Strom, der der Menge des umgesetzten Stof-
fes proportional ist. Dieser Strom, das Messsignal der Sonde, wird vom Sauerstoffmessgerät regist-
riert und in eine Gelöstsauerstoffkonzentration umgerechnet. Da es sich bei den Sauerstoffsonden
TriOxmatik 201 um nullstromfreie Sensoren handelt, ist eine Einpunkteichung ausreichend, die in
wasserdampfgesättigter Luft im Luftkalibriergefäß OxiCal S der Firma WTW durchgeführt wird.
Neben der Gelöstsauerstoffkonzentration wird auch die Temperatur der Flüssigkeit gemessen.
Damit nicht jede Bewegung der Messflüssigkeit das Sensorsignal beeinflusst, muss die Flüssigkeit
eine Mindestanströmgeschwindigkeit aufweisen, um durch die Membran an die Goldkathode zu
gelangen. Bei einer Anströmgeschwindigkeit von 30 cm/s beträgt die Messgenauigkeit der Sonden
±1%. Der hydrostatische Druck der Wassersäule hat bis zu 10 bar keinen Einfluss auf die Messung,
die maximale Abweichung beträgt 1%.
3.2.2.2 Messtechnik zur Erfassung von Strömungsfeldern
Zur Vermessung und Charakterisierung von lokalen Strömungsfeldern in Zweiphasenströmungen
bei hohen Gasgehalten und zur Absicherung der Übertragbarkeit der lokalen Strömungsfelder un-
terhalb des Partikelgitters (v. Kap. 3.1.1) kommt die PIV-Messtechnik unter Verwendung zweier
Endoskopen zum Einsatz (s. Abb. 3.10).

Abbildung 3.10: Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus zur Verwendung des endoskopi-
schen PIV in Zweiphasenströmungen bei hohen Gasgehalten
Die hier verwendete PIV-Messtechnik ist nahezu identisch zu dem in Kapitel 3.1.2.2 beschriebenen
Messverfahren mit dem Unterschied, dass der Laserlichtschnitt mit Hilfe eines Endoskops (d=8
70 3.2 Versuchsaufbau zur Analyse des Stofftransports an Gasblasen in realen, praxisrelev. Zweiphasenströmungen

mm) zu einem beliebigen Beobachtungspunkt innerhalb der Zweiphasenströmung geleitet wird. In


der so beleuchteten Fläche wird durch ein weiteres Endoskop (d=8 mm) von der Firma Karl Storz,
Typ Hopkins 0°, kombiniert mit einer PIV-Kamera, das lokale Strömungsfeld in Sequenzen von 50
Doppelbildern bei 4 Hz vermessen und durch die VID-PIV Software in Geschwindigkeitsvektoren
und Schwankungsgeschwindigkeiten umgerechnet.
3.2.2.3 Messtechnik zur Erfassung des Gasgehalts
Zur Bestimmung des Gasgehalts in Zweiphasenströmungen wird die Differenz der statischen Drü-
cke zwischen zwei vertikal am Reaktor versetzten Messstellen ermittelt. Die Messung des Diffe-
renzdrucks erfolgt mit einem elektrischen analogen Differenzdruck-Messumformer der Typenbe-
zeichnung DHC der Firma Fischer & Porter GmbH (s. Abb. 3.11) im Dialogbetrieb mit einem
DOS- basierenden Messrechner.

Messumformer Ausgangs-
signal

Messsignal

Silizium-
Sensor
Hydraulik-
flüssigkeit
Membran

LP HP

Abbildung 3.11: Schematischer Aufbau des Differenzdruck-Messumformers


Dem Differenzdruck-Messumformer DHC wird über die Anschlüsse HP und LP die Messflüssig-
keit zugeführt, wobei der Anschluss HP (high pressure) mit der Flüssigkeit höheren Druckes und
der Anschluss LP (low pressure) mit der Niederdruckseite der zugeführten Messflüssigkeit beauf-
schlagt wird. Die Messflüssigkeit trifft auf eine durch eine bewegliche Membran begrenzte, mit
Hydraulikflüssigkeit gefüllte Messzelle. Aus beiden Messzellen führen Kapillarleitungen zu einem
Silizium Drucksensor, der die Drücke beider Seiten registriert und in kapazitive Werte umwandelt.
Diese Messsignale werden anschließend in einem Messumformer in ein Ausgangssignal umgesetzt,
das zwischen 4 bis 20 mA liegt. Die Übertragung der Ausgangssignale erfolgt über eine Messkarte
an einen Messrechner und in einen entsprechenden Differenzdruck umgerechnet. Damit der Mess-
rechner die exakten Werte des Differenzdruckes angezeigt, ist eine Eichung des Nullpunktes und
die Angabe des Messbereiches vorzunehmen. Bei den Versuchen wurde ein Messbereich von 0 bis
200 mbar eingestellt.
3.2.2.4 Messtechnik zur Erfassung der spezifischen Phasengrenzfläche und der Blasengröße
Zur Ermittlung der spezifischen Phasengrenzfläche und Blasengröße in Zweiphasenströmungen bei
hohen Gasgehalten wird ein Ultraschall- Impuls- Blasenanalysator (UBA) eingesetzt, wobei das
3 Versuchsanlagen und -durchführung 71

Messprinzip auf der Reflexion eines emittierten Signals bestimmter Frequenz und Amplitude an
einer Phasengrenzfläche unter Ausnutzung des Doppler-Prinzips beruht (s. Abb. 3.12). Hieraus
können auch absolute Blasenaufstiegsgeschwindigkeiten ermittelt werden.

Sonde Blase

Sendesignal

Empfangssignal

Zeit
Laufzeit

Abbildung 3.12: Messprinzip des Ultraschalls-Impuls-Blasen-Analysators


Bei der hier verwendeten Gerätekonfiguration kommt eine Sonde mit einem Durchmesser von d=8
mm zum Einsatz, die mit Hilfe einer rechnergestützten Steuerung als Sender und Empfänger ge-
schaltet wird. Von der Sonde werden kurze Schallwellenbursts mit einer Frequenz von f=4 MHz
abgestrahlt. Treffen diese Wellen auf eine Blase, werden die Schallwellen an der Grenzfläche zwi-
schen Flüssig- und Gasphase reflektiert. Zwischen den Sendeimpulsen, die alle 100 μs mit einer
Länge von t=3 μs abgestrahlt werden, arbeitet die Sonde als Empfänger und nimmt die reflektierten
Schallwellen auf. Diese Signale werden anschließend einer Elektronik zur weiteren Auswertung
zugeführt. Zur Auswertung der Reflexionssignale für die Geschwindigkeitsmessung wird ein 256-
Punkte-FFT-Algorithmus verwendet, womit eine Auflösung von ca. ǻwG,abs=1 cm/s erreicht wird
[Sch02].
Während aus der Dopplerverschiebung auf die Geschwindigkeit der Blase geschlossen wird, kann
anhand der Laufzeit zwischen dem gesendeten und dem empfangenen Signal der Abstand zwischen
Blase und Sonde ermittelt werden. Weiterhin enthält die mittlere Amplitude des Reflexionssignals
Informationen über die Größe der Blasen, so dass aus Blasengröße und Blasenanzahl auf den loka-
len Gasgehalt in der begasten Flüssigkeit geschlossen werden kann. Zur Ermittlung der spezifischen
Phasengrenzfläche wird die mittlere Leistung der reflektierten Schallwelle als Funktion der Zeit und
des Abstandes der Blase zum Empfänger herangezogen.
Für die vorliegenden Messergebnisse wurde die Auswerteelektronik auf einen Laufzeitbereich ein-
gestellt, der die Erfassung von Blasen in einem Abstand von z= 3 cm ermöglicht. Eine Mittelung
72 3.3 Bildanalytische Auswertung

der mit Hilfe des Ultraschall-Impuls-Blasen-Analysators ermittelten Messdaten findet über einen
Zeitraum von 10 Minuten statt, um einen stationären, kumulierten Mittelwert zu gewährleisten.
3.2.2.5 Rheometer zur Bestimmung der dynamischen Viskosität
Wässrige Carboxymethylcellulosen (CMC)-Lösungen weisen in der Regel ein strukturviskoses
Fließverhalten auf und gehören somit in die Gruppe der nicht-Newtonschen Medien. Diese Flüssig-
keiten sind durch eine Abnahme der Schubspannung bei steigender Schergeschwindigkeit gekenn-
zeichnet und können durch ein Modell beschrieben werden, bei dem teilweise langkettige und un-
symmetrische Moleküle oder Flüssigkeitselemente im Ruhezustand der Flüssigkeit ineinander
verknäuelt sind. Mit ansteigender Schubspannung entflechten sich die Moleküle und orientieren
sich in Strömungsrichtung [Bra71].
Die dynamische Viskosität der wässrigen CMC-Lösungen wird mit dem schubspannungsgesteuer-
ten Rheometer der Firma Bohlin des Typs CS in einem Doppelspalt (IJmax=1.5 Pa) und mit einem
Kegel-Platte-System (4°) (IJmax=10 Pa) bestimmt. Dem Außenzylinder bzw. dem Kegel wird ein
Drehmoment aufgeprägt, bis eine vorgegebene Winkelgeschwindigkeit erreicht ist. Aus der aufzu-
wendenden Kraft sowie der Spaltbreite kann die dynamische Viskosität errechnet werden.
Eine Charakterisierung des Fließverhaltens der CMC-Lösungen erfolgt unter Anwendung des Po-
tenzgesetzes nach Oswald und de Waele (vgl. Gl. 2.19). Die mit dem Rheometer gemessenen
Schubspannungen τ und Schergeschwindigkeiten γ werden in einem Diagramm doppelt logarith-
misch aufgetragen, so dass sich ein linearer Zusammenhang ergibt. Der Fließindex n kann somit aus
dem Steigungswinkel α ermittelt und der Ostwald-Faktor KȘ bei einer Schergeschwindigkeit von 1
s-1 auf der Ordinate abgelesen werden [Bra71, Kra04]. Für die in dieser Arbeit eingesetzten wässri-
gen CMC-Lösungen werden unter Verwendung des Kegel-Platte-Systems und des Potenzgesetzes
Fließindizes von 1 < n ” 0.96 ermittelt.

Aufgrund des strukturviskosen Fließverhaltens ist zur Berechnung einer effektiven Viskosität in
einer Blasensäule die effektive Scherrate erforderlich. Dieser Parameter kann mit Hilfe der von Ni-
shikawa et al. [Nis77] aufgestellten Gleichung gemäß

Ȗeff = 50 ⋅ wG0 ( 3.1 )

mit der Gasleerrohrgeschwindigkeit wG0 abgeschätzt und damit auch die effektive Viskosität gemäß

n −1
Șeff = K Ș ⋅ Ȗeff ( 3.2 )

mit dem Konsistenzfaktor KȘ sowie dem Fließindex n berechnet werden [Sch82].


3.3 Bildanalytische Auswertung
Zur Untersuchung des Stofftransports an Gasblasen werden die mit den optischen Messtechniken
(LIF, PIV, PTV) aufgenommenen Bildsequenzen bildanalytisch ausgewertet, um aus den so ge-
wonnenen Daten lokale Stoffübergangskoeffizienten und Sherwood-Zahlen berechnen sowie Stoff-
transportphänomene beschreiben zu können. Die Auswertung der digitalisierten Bildsequenzen er-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 73

fordert Auswertealgorithmen zur Berechnung von lokalen Massenströmen, die im Folgenden darge-
stellt werden.
Ziel der bildanalytischen Auswertung ist die Berechnung von lokalen Sauerstoffmassenströmen an
Gasblasen, wofür Kenntnisse zum Form- und Bewegungsverhalten der Blasen notwendig sind. Um
den lokalen Stofftransport an Gasblasen mit und ohne Wirbelschleppenablösung ermitteln zu kön-
nen, kommen folgende Auswertealgorithmen zum Einsatz.
3.3.1 Form- und Bewegungsverhalten von Gasblasen
Wie bereits beschrieben kommt zur Charakterisierung des Form- und Bewegungsverhaltens von
Gasblasen die Particle Tracking Velocimetry (PTV) (v. Kap. 3.1.2.2) zum Einsatz. Aus den digita-
len Bildsequenzen der 2D-PTV werden mit Hilfe eines halbautomatischen, digitalen Bildanalyse-
systems unter Verwendung der Bildbearbeitungssoftware „Optimas“ der Firma „Bio Scan Incoope-
ration“ die Gasblasen hinsichtlich ihrer
- Blasenäquivalentdurchmesser dä,
- horizontalen und vertikalen Blasendurchmesser dh und dv,
- absoluten Blasenaufstiegsgeschwindigkeiten wB,abs,
- Aufstiegsbahnradien rBahn,
- Aufstiegsbahnfrequenzen fBahn,
- Verwindungszahlen ȟr und
- Blasendeformationsfrequenzen fB
ausgewertet.
Um Bildpixel in entsprechende Längeneinheiten umzurechnen, wird, bei einer vorgegebenen Kame-
ra- und Objektiveinstellung, ein Maßstab in der aufgespannten Lichtschnittebene bzw. Bewegungs-
ebene der Blase aufgenommen und im Rechner digitalisiert.
Die Ermittlung des horizontalen und vertikalen Blasendurchmessers dh und dv erfolgt unter Berück-
sichtigung des Blasenneigungswinkels und Flächenschwerpunktes sowie unter der Annahme einer
rotationssymmetrischen Blasenform. Unter dieser Annahme wird auch mit Hilfe der 2. Guldinschen
Regel der Blasenäquivalentdurchmesser dä bestimmt. Entsprechend der schematischen Darstellung
in Abbildung 3.13 wird das Volumen eines rotationssymmetrischen Körpers VB aus dem Produkt
des Flächeninhalts AF der in der Rotationsachse halbierten, erzeugenden Fläche und dem Umfang
des Kreises, den der Schwerpunkt der Fläche SF bei einer vollen Drehung beschreibt, aus

VB = AF 2π r ( 3.3 )
berechnet [Sta98].
Zur Bestimmung des Flächeninhalts AF sind die innerhalb der Blasenkontur liegenden Pixel aufzu-
summieren. Da der so bestimmte Wert den Flächeninhalt der Projektionsfläche beschreibt, liegt
dieser Art der Flächenbestimmung die Annahme eines rotationssymmetrischen Körpers zu Grunde.
Der in Abbildung 3.13 dargestellte Abstand r zwischen Flächenschwerpunkt der halbierten Fläche
74 3.3 Bildanalytische Auswertung

und der Rotationsachse wird aus einer Subtraktion der vertikalen Schwerpunktskoordinate der hal-
bierten Fläche von der Koordinate gewonnen, die für die Gesamtfläche ermittelt wird [Sta98]. Nach
Berechnung des Volumens VB wird mit

6 ⋅ VB 3
dä = 3 = 12 ⋅ AF ⋅ r ( 3.4 )
ʌ
der Blasenäquivalentdurchmesser dä bestimmt.
y

SF

r x

Abbildung 3.13: Volumenberechnung eines rotationssymmetrischen Körpers nach der 2. Guldin-


schen Regel [Sta98]
Aus der Koordinatendifferenz der Flächenschwerpunkte yS einer Blase zwischen zwei aufeinander-
folgenden Bildern und der bekannten Aufnahmefrequenz (f=500 Hz; ǻt=2ms) berechnet sich die
vertikale Komponente der absoluten Blasenaufstiegsgeschwindigkeiten wB,abs gemäß

y S,i − y S,i −1
wB,abs = ( 3.5 )
ǻt
(s. Abb. 3.14). Des Weiteren erfolgt die Bestimmung der minimalen und maximalen x-Koordinaten
xmin und xmax sowie der Zeiten tx,min und tx,max zwischen diesen Punkten zur Berechnung des Auf-
stiegsbahnradius rBahn und der Bahnfrequenz fBahn einer Gasblase gemäß

x min − x max
rBahn = , ( 3.6 )
2

1
f Bahn = . ( 3.7 )
2 ⋅ t x ,min − t x ,max

Zur Analyse der Bewegungsbahn einer Gasblase kommt die Verwindungszahl ȟr

¦i=1 (xi − xi−1 )2 + ( yi − yi−1 )2


N
ȟr = ( 3.8 )
¦i=1 ( yi − yi−1 )
N

zur Anwendung, die das Verhältnis zwischen horizontalem und vertikalem Anteil des Geschwin-
digkeitsvektors quantifiziert [Tsu95, Sch02].
3 Versuchsanlagen und -durchführung 75

4.0 Symmetrieachse
der Blasenaufstiegsbahn
3.5

3.0
Koordinate y / cm

2.5 xmin,
tx,min xS ; y S
2.0

1.5 rBahn
xmax,
1.0
tx,max
0.5

0.0
2.0 2.1 2.2 2.3 2.4 2.5
Koordinate x / cm

Abbildung 3.14: Zweidimensionale Aufstiegsbahn einer Gasblase und Blasenaufstiegsbahnradius


Schließlich erfolgt die Bestimmung der Blasendeformationsfrequenz fB anhand der zeitlichen Ände-
rung des Blasengrößenverhältnisses ț (vgl. Gl. 2.18) mit Hilfe einer Sinusfunktion gemäß

ț = A ⋅ sin(2 ⋅ ʌ ⋅ f B ⋅ t − ϕ ) , ( 3.9 )

wobei t die Zeit und ij die Phasenverschiebung bedeutet (s. Abb. 3.15) [Bor03]. Hierfür wird die
Blasendeformationsfrequenz fB angepasst, so dass die Sinuskurve und der Messdatenverlauf über-
einstimmen.
Eine Abschätzung der Messfehler für die optische Messmethode und die bildanalytische Auswer-
tung hat ergeben, dass bei der Ermittlung
• der Aufstiegsgeschwindigkeit ein mittlerer relativer Fehler von 4 %,
• von Blasengeometrien ein mittlerer relativer Fehler von 6 % und
• der Aufstiegsbahnradien und –frequenzen ein mittlerer relativer Fehler von 15 %
auftritt, wobei infolge der starken Bewegungsdynamik von Gasblasen in niedrig viskosen Medien
große natürliche Schwankungen auftreten und diese Fehler somit nicht auf einer Ungenauigkeit der
Messmethode beruhen. Um stabile Mittelwerte der Kenngrößen zu erhalten, wird eine Mindestan-
zahl auszuwertender Bildsequenzen pro Blasengröße und Stoffsystem durch die Bestimmung des
kumulierten Mittelwerts festgelegt. Zugunsten einer übersichtlicheren graphischen Darstellung der
Ergebnisse für das Form- und Bewegungsverhalten von Gasblasen wird auf die Eintragung von
Fehlerbalken verzichtet.
76 3.3 Bildanalytische Auswertung

fB fB
0,8
Gl. 3.9
Blasengrößenverhätnis ț =dv/dh / -

0,7

0,6

0,5

0,4

0,3

0,2 Blasengrößenverhältnis
Gasblase
Mittelwert des Blasengrößenverhältnisses
0,1
Sinusfunktion
0,0
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Zeit t / ms

Abbildung 3.15: Ermittlung der Blasendeformationsfrequenz aus dem sinusförmigen Verlauf des
Blasengrößenverhältnisses
3.3.2 Ermittlung der Relativgeschwindigkeit
Zur Bestimmung der auf den Stofftransport einflussnehmenden Relativgeschwindigkeit zwischen
Gasblase und Flüssigkeit (vgl. Gl. 2.6) müssen entlang der Aufstiegsbahn einer Gasblase die abso-
luten Blasenaufstiegsgeschwindigkeiten wG,abs und die vertikale Komponente der absoluten lokalen
Flüssigkeitsgeschwindigkeiten wF,abs ermittelt werden. Letzteres erfolgt aufgrund der komplexen
Strömungsstruktur unterhalb des Partikelgitters mit Hilfe der Particle Image Velocimetry und der
VIDPIV Software (s. Kap. 3.1.2.2). Hieraus ergeben sich jedoch nur die momentanen Flüssigkeits-
geschwindigkeiten als zweidimensionales Vektorfeld in einem vertikalen Lichtschnitt, obwohl das
für das Form- und Bewegungsverhalten einer Gasblase maßgebende Strömungsfeld dreidimensional
ist. Daher werden zur Ermittlung einer mittleren Relativgeschwindigkeit zweidimensionale Strö-
mungsfelder in drei Koordinaten (2D-3C) vermessen (s. Abb. 3.16a-d), aus denen auch die
Schwankungsgeschwindigkeiten der flüssigen Phase wx’ und wy’ auf der Anströmseite einer Blase
entlang ihrer Aufstiegsbahn gemäß

w' xy 2 = w'x ⋅ w'y ( 3.10 )

ermittelt werden.
3 Versuchsanlagen und -durchführung 77

A-A

v v v
v v
B-B
v v v

z v v

y v v v
x

a) x-z Ebene

unterste symmetrisches
Partikelebene Strömungsfeld
A-A B-B
ndh
x
z
vertikale wF,yi(xi)
Lichtschnitte y Δx
(Nd:YAG Laser) Bewegungsbahn
Gasblase

Δs=3mm Blase
zx dh
y
dh/2
rBahn

b) y-z Ebene c) x-y Ebene d) Ausschnitt


Abbildung 3.16: Schematische Darstellung zur Bestimmung der lokalen Flüssigkeitsgeschwindig-
keit unterhalb eines Partikelgitters im Anströmungsbereich der Blase
Nach Voruntersuchungen zum Strömungsfeld unterhalb des Partikelgitters kann von einem spiegel-
symmetrischen Strömungsfeld entlang der y-Achse ausgegangen werden. Ein zeit- und in z-
Richtung ortsgemitteltes Strömungsfeld (2D-3C) (s. Abb. 3.16c) wird aus einer Anzahl nL vertikaler
Lichtschnitte mit je 50 Doppelbildern erreicht, wobei sich die Anzahl nL aus dem Blasenaufstiegs-
bahnradius rBahn, dem horizontalem Blasendurchmesser dh und dem horizontalen Abstand der Licht-
schnitte zueinander mit ǻs=3 mm ergibt (s. Abb. 3.16b)
rBahn + 0.5 ⋅ d h
nL = +1 . ( 3.11 )
Δs
Die lokale mittlere Flüssigkeitsgeschwindigkeit, z.B. wF,yi,m am Koordinatenschnittpunkt yi, wird
abhängig vom horizontalen Blasendurchmesser dh aus einer Anzahl ndh horizontal nebeneinander-
liegender Flüssigkeitsgeschwindigkeiten wF,yi(xi) gemäß
78 3.3 Bildanalytische Auswertung

ndh
wF ,yi ,m = ¦ wF ,yi ( xi ) / ndh ( 3.12 )
i =1

(s. Abb. 3.16d) und anschließend die Relativgeschwindigkeit wr,yi mit Hilfe der absoluten Blasen-
aufstiegsgeschwindigkeit wG,abs,yi gemäß

wr,yi=wF,yi,m – wG,abs,yi ( 3.13 )


ermittelt. Schließlich erfolgt die Berechnung der mittleren Relativgeschwindigkeit wr,m aus der An-
zahl k ausgewerteter Bilder einer Blase entlang ihrer Aufstiegsbahn gemäß

k
wr ,m = ¦ wr , yi / k . ( 3.14 )
j =1

Die Vermessung der Strömungsfelder kann zwei Messfehler beinhalten, da


• Tracerpartikel nur nahezu trägheitslos der Strömung folgen und
• der Versatz der Tracerpartikel in die dritte Ortskoordinate (out-of-plane Komponente) nur
begrenzt erfasst wird.
Darüber hinaus treten bei der Bestimmung der Strömungsfelder nur wenige Fehlvektoren auf, die
mit Hilfe eines lokalen Filters, einer adaptiven Kreuzkorrelation sowie einer Interpolation (vgl.
Abb. 3.7) korrigiert werden.
3.3.3 Ermittlung von lokalen Sauerstoffmassenströmen an frei aufsteigenden Blasen
Die Vermessung von Sauerstoffkonzentrationsverteilungen in Wirbelschleppen hinter Gasblasen
erfolgt mit Hilfe der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik (LIF) (vgl. Kap. 3.1.2.1). Aus den
digitalen Bildsequenzen der LIF werden mit Hilfe der Bildbearbeitungssoftware „Optimas“ die
Konzentrationsschleppen hinsichtlich
• der Wirbelablösefrequenzen fW,
• der Längen der primären Wirbelschleppe hW,
• der Volumina der sauerstoffangereicherten Flüssigkeit der primären Wirbelschleppe VW,O2,
• der Flächen der sauerstoffangereicherten Flüssigkeit der sekundären Wirbelschleppe von
geradlinig aufsteigenden Gasblasen ASW,O2 und
• der mittleren Gelöstsauerstoffkonzentrationen in der primären und sekundären Wirbel-
schleppe ȡW,O2,m und ȡSW,O2,m
ausgewertet, wozu zu Beginn der bildanalytischen Auswertung eine Längenkalibrierung durchge-
führt wird.
Da entlang der Eindringtiefe des Laserlichtschnitts in den Versuchsreaktor eine Extinktion zu be-
rücksichtigen ist, kommt es trotz des homogen verteilten Fluoreszenzfarbstoffs und einer konstanten
Gelöstsauerstoffkonzentration zu einer Grauwertverteilung. Daher wird eine Extinktionskorrektur
vorgenommen, wofür das erste Bild einer Sequenz, welches keine Gasblase sowie keine Konzentra-
3 Versuchsanlagen und -durchführung 79

tionsschleppe abbildet und somit eine nahezu homogene Konzentrationsverteilung von ȡF,O2§0
mgL-1 aufweist, von allen weiteren Bildern einer Sequenz „dividiert“ wird. Folglich würde für den
Hintergrund bei einer idealen Aufnahme der Grauwert 255 (weiß) einer Gelöstsauerstoffkonzentra-
tion von ȡF,O2=0 mgL-1 entsprechen und alle weiteren Grauwerte können jeweils einer Gelöstsau-
erstoffkonzentration zugeordnet werden. Da aber geringe Temperatur- und Sauerstoffkonzentrati-
onsschwankungen in der kontinuierlichen Phase den Grauwert sowie Umgebungseinflüsse den
CCD-Chip der Hochgeschwindigkeitskamera beeinflussen können, ist für den Hintergrund eines
Bildes ein Grauwertebereich HHin* anzunehmen, der sich aus einer statistischen Auswertung zu

255 ” HHin* ” HHin,m – ıHin ( 3.15 )

HHin,u
ergibt, wobei HHin,u den unteren Grauwert des Hintergrundbereichs darstellt. Der mittlere Grauwert
des Hintergrundes HHin,m und die Standardabweichung ıHin berechnen sich gemäß

255 255
H Hin,m = ¦ (H Hin,i ⋅ k Hin,i )/ ¦ k Hin,i ( 3.16 )
i =0 i =0

mit
1/ 2
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2
¸
ı Hin = ¨ ¦ ⋅ 256» ⋅ 255 −1 ¸ ( 3.17 )
« 255 »
¨i =0 « ¦ k Hin,i » ¸
¨ «¬ »¼ ¸
© i =0 ¹
und i als die Laufvariable der Grauwerte HHin,i zwischen 0 und 255 sowie kHin,i der jeweiligen An-
zahl von Pixeln eines Grauwertes HHin,i.
Aufgrund der statistischen Auswertung zur Festlegung des Hintergrundbereiches HHin* ergibt sich
eine mögliche Fehlerquelle, da dieses zu einer „scharfen Trennung“ zwischen Grauwerten des Hin-
tergrundes und des Quenching Effektes führt. Daher werden bei der bildanalytischen Auswertung
von Konzentrationsverteilungen fälschlicherweise einige Hintergrundpixel dem Quenching Effekt
zugeordnet und umgekehrt. Dieses eben beschriebene Verhältnis von fehlerhaft detektierten Pixel
kann für den vorliegenden Anwendungsfall aber vernachlässigt werden, da nur Sauerstoffkonzent-
rationen kleiner 0.05 mgL-1 in diesen Bereich fallen.
Eine Umrechnung der als 8-Bit Werte zwischen den Graustufen 0 (schwarz) und 255 (weiß) digita-
lisierten Grauwerteverteilungen in Gelöstsauerstoffkonzentrationen erfolgt mit Hilfe einer Kalib-
rierfunktion (s. Abb. 3.17). Bei der Bestimmung des funktionalen Zusammenhangs zwischen
Grauwerten und Gelöstsauerstoffkonzentrationen ist darauf zu achten, dass die Grauwerte auf der
Ordinate aufgetragen werden. Hierdurch kann insbesondere im unteren, auswertungsrelevanten Be-
reich der Gelöstsauerstoffkonzentration (0.05 mgL-1 bis 2 mgL-1 für niedrigviskose Systeme) der
Verlauf der Ausgleichskurve an die Messpunkte exakter angepasst werden, da der Ordinatenab-
schnitt dem Grauwert 255 (ȡF,O2=0 mgL-1) direkt zugeordnet wird. Zwar führt dies zu einer Poly-
nomfunktion GO2,i=f(ȡF,O2) (s. Abb. 3.17) und erfordert somit eine iterative Bestimmung von Ge-
80 3.3 Bildanalytische Auswertung

löstsauerstoffkonzentrationen, verbessert aber signifikant die Genauigkeit der Bestimmung von Ge-
löstsauerstoffkonzentrationen.

300

GO2=a1ρO2 +a2ρO2 +a3ρO2 +a4ρO2+255


4 3 2
250
Graustufe GO2,i / -

200

150

100

50

0
0 2 4 6 8 10
Gelöstsauerstoffkonzentration ρF,O2 / mgL-1

Abbildung 3.17: Darstellung des funktionalen Zusammenhangs zwischen der Gelöstsauerstoffkon-


zentration ȡF,O2 in Abhängigkeit des Grauwertes GO2,i
Aus einer Analyse von Messergebnissen zur Bestimmung der Kalibrierfunktion lassen sich exem-
plarisch für den Einsatz der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik folgende Kenndaten ermitteln:
• Auflösung der Gelöstsauerstoffkonzentration ΔȡF,O2
a) 0.1 mgL-1 < ȡF,O2 < 3 mgL-1: ΔȡF,O2=0.05 mgL-1
b) 3 mgL < ȡF,O2 < 10 mgL :
-1 -1
ΔȡF,O2=0.07 mgL-1
• Genauigkeit für ȡF,O2 < 10 mgL : 3.5% vom Messwert.
-1

Quantitative Berechnung von Sauerstoffmassenströmen


Zur quantitativen Vermessung von Sauerstoffkonzentrationsverteilungen hinter Blasen wird durch
Aufspannen eines horizontalen Lichtschnitts, kombiniert mit dem Einsatz einer Hochgeschwindig-
keitskamera (vgl. Abb. 3.3), die Wirbelschleppe zeitlich hochaufgelöst in einzelne Bilder zerlegt,
die anschließend mit Hilfe einer bildanalytischen Auswertung dreidimensional rekonstruiert werden
kann. Abbildung 3.18 zeigt die visualisierte Konzentrationsschleppe einer geradlinig aufsteigenden
Gasblase im vertikalen Lichtschnitt sowie eine Rekonstruktion der Schleppe aus Aufnahmen im
horizontalem Lichtschnitt. Die in der Literatur oft beschriebene Annahme einer symmetrisch ausge-
bildeten Wirbelschleppe wird bereits durch diese Aufnahme deutlich widerlegt und bildet nur im
begrenzten Umfang (kleine Blasen) die Realität ab. Aufgrund der unsymmetrischen Konzentrati-
onsverteilung in dieser Wirbelschleppe ist eine dreidimensionale Vermessung erforderlich, um eine
zuverlässige Bilanzierung von lokalen Massenströmen durchführen zu können.
3 Versuchsanlagen und -durchführung 81

Bilanzraum x z
y
Blase

y
hw


M W
x
z

M SW

Abbildung 3.18: Visualisierte und dreidimensional rekonstruierte Konzentrationsschleppe hinter


einer geradlinig aufsteigenden Gasblase
Die Entwicklung von Auswertealgorithmen zur Berechnung des lokalen Massenstroms einer Kom-
ponente i aus einer Gasblase kann mit Hilfe der Kenntnis üer den Abtransport der Übergangskom-
ponente von der Phasengrenzfläche erfolgen. Aus Untersuchungen zum lokalen Stofftransport an
Gasblasen, welches in Kapitel 4 noch detailliert dargestellt wird, zeigt sich, dass beim physikali-
schen Stofftransport die Übergangskomponente von der Phasengrenze zunächst in die primäre Wir-
belschleppe gefördert und erst durch eine Wirbelschleppenablösung bzw. durch den Transport in
die sekundäre Wirbelschleppe mit der kontinuierlichen Phase (Kernströmung) vermischt wird.

Tritt eine Wirbelschleppenablösung auf, so ist der Massenstrom M  G,i an einer Gasblase nahezu

identisch mit dem Massenstrom in die primäre Wirbelschleppe M W,i

M G ,i ≈ M W ,i . ( 3.18 )

 G,i an einer Gasblase ohne Wirbelschleppenablösung


Anderenfalls setzt sich der Massenstrom M
aus den Teilmassenströmen in die primäre und sekundäre Wirbelschleppe M  W,i und M
 SW,i (vgl.
Kap. 2.2.3.1) gemäß

M G ,i ≈ M W ,i + M SW ,i ( 3.19 )

zusammen. Beide Vorgehensweisen werden im Folgenden für den Stofftransport an Gasblasen mit
Sauerstoff als Übergangskomponente detailliert dargestellt.
Bestimmung des lokalen Sauerstoffmassenstroms aus Gasblasen mit Wirbelschleppenablösung
 G,O2 lässt sich aus dem Sauerstoff-
Der an einer Gasblase übergehende Sauerstoffmassenstrom M

massenstrom in die primäre Wirbelschleppe M W,O2 bestimmen (vgl. Gl. 3.18), der sich aus dem
Produkt der Gelöstsauerstoffkonzentration ȡW,O2 und dem mit sauerstoffangereicherten Flüssig-
keitsvolumenstrom V W,O2 der primären Wirbelschleppe
82 3.3 Bildanalytische Auswertung

M W,O 2 = ȡW,O 2 ⋅ VW,O 2 ( 3.20 )

berechnet. Dieser Flüssigkeitsvolumenstrom wird aus

VW,O 2 = fW ⋅ VW,O 2 ( 3.21 )

ermittelt, wobei fW die Wirbelablösefrequenz und VW,O2 das mittlere Volumen der sauerstoffange-
reicherten Flüssigkeit einer vollausgebildeten primären Wirbelschleppe bezeichnen [Bor00, Bor03].
Da das gesamte primäre Wirbelschleppenvolumen VW,ges hinter einer Gasblase ein undefiniertes
Gebiet darstellt (s. Abb. 3.19, gestrichelte Linie) und somit für eine Bildanalyse nicht exakt ab-
grenzbar ist, erfolgt die Auswertung mit Hilfe des mittleren Volumens der sauerstoffangereicherten
Wirbelschleppenflüssigkeit VW,O2. Dieser Volumenanteil ist aufgrund einer Festlegung des Hinter-
grundbereiches (vgl. Gl. 3.15) vom gesamten Wirbelschleppenvolumen abgrenzbar und wird daher
auch zur Ermittlung der Gelöstsauerstoffkonzentration ȡW,O2 verwendet, so dass hierdurch eine Be-
rechnung des lokalen Sauerstoffmassenstroms ermöglich wird (vgl. Gl. 3.20 und 3.21).

VW,ges VW,O2
ȡW,O2,ges ȡW,O2

Abbildung 3.19: Abgrenzung des Volumenanteils der sauerstoffangereicherten Flüssigkeit vom


gesamten primären Wirbelschleppenvolumen
Die Wirbelablösefrequenz fW ist mit Hilfe der aus der bildanalytischen Auswertung ermittelten
Aufstiegsbahnfrequenz fBahn oder der Blasendeformationsfrequenz fB zu bestimmen. Basierend auf
einer Analyse dieser Frequenzen aus lokalen Untersuchungen in dieser Arbeit kann Gleichung 2.36
[Fan90] bestätigt und der funktionale Zusammenhang der Wirbelablösefrequenz
fW = 2 ⋅ f B = 4 ⋅ f Bahn ( 3.22 )

aufgestellt werden [Bor03]. Dieser Zusammenhang ist aus signifikanten Änderungen des Blasen-
größenverhältnisses ț (vgl. Abb. 3.15) ermittelt worden, wobei innerhalb einer Blasendeformations-
frequenz fB zwei Extremwerte des Blasengrößenverhältnisses (nahezu Kugelform und abgeflachtes
Ellipsoid) auftreten, die jeweils mit einer Wirbelablösung verknüpft sind.

Die Rekonstruktion des mit Sauerstoff angereicherten Flüssigkeitsvolumen VW,O2 einer primären
Schleppe (vgl. Gl. 3.21) erfolgt durch die Auswertung von Bildsequenzen aus dem horizontalen
Lichtschnitt. Hierzu muss zunächst die Anzahl auszuwertender Bilder q festgelegt werden, welche
sich aus der primären Wirbelschleppenlänge hW, der absoluten Aufstiegsgeschwindigkeit der primä-
ren Schleppe wW,abs und dem zeitlichen Abstand zwischen zwei Aufnahmen (ǻt=2 ms) gemäß
3 Versuchsanlagen und -durchführung 83

hW
q= ( 3.23 )
wB,abs ⋅ ǻt

ergibt. Da die primäre Schleppe bis zu ihrer Ablösung eine Einheit mit der Gasblase bildet, kann die
absolute Aufstiegsgeschwindigkeit der Gasblase wB,abs als Aufstiegsgeschwindigkeit der primären
Schleppe zugrundegelegt werden. Das Flüssigkeitsvolumen VW,O2 lässt sich somit aus dem Produkt
der mittleren primären Wirbelschleppenlänge hW und dem Mittelwert der horizontalen Fläche der
sauerstoffangereicherten Flüssigkeit AW,O2

q
¦ AW ,O 2, j
j =1
VW ,O 2 = hW ⋅ AW ,O 2 = hW ⋅ ( 3.24 )
q

berechnen. Die Fläche AW,O2,j eines Bildes j wird aus der Größe eines Pixels APixel und der Gesamt-
anzahl Pixel mit sauerstoffangereicherten Flüssigkeit nO2,j gemäß

AW,O 2 , j = APixel ⋅ nO 2 , j ( 3.25 )

ermittelt.
Während die mittlere Gelöstsauerstoffkonzentration ȡW,O2 in der primären Wirbelschleppe (vgl. Gl.
3.20)

q
¦ ȡW ,O 2, j
j =1
ȡW ,O 2 = ( 3.26 )
q

durch die Bildung eines Mittelwerts der Gelöstsauerstoffkonzentrationen aus den Flächen AW,O2,j (s.
Gl. 3.25) und der Anzahl (vgl. Gl. 3.23) auszuwertender Bilder q bestimmt wird, ergibt sich die
mittlere Gelöstsauerstoffkonzentration ȡW,O2,j eines Bildes j aus der Anwendung der Kalibrierfunk-
tion (s. Abb. 3.17) und aus den mit Hilfe einer statistischen Auswertung ermittelten Grauwerten
GO2,j gemäß

H Hin ,u −1 −1
§ H Hin ,u −1 ·
GO 2 ,j = ¦ (GO 2,i,j ⋅ nO 2,i,j )⋅ ¨¨ ¦ nO 2,i,j ¸¸
, ( 3.27 )
i =0 © i =0 ¹
wobei i die Laufvariable der Grauwerte und nO2,i,j die Anzahl eines Grauwertes GO2,i,j beschreibt.
Die Bestimmung der jeweiligen Anzahl nO2,i,j eines Grauwertes erfolgt durch die Festlegung einer
„Region of Interest“ (ROI) innerhalb eines Bildes, um eine halbautomatische Bildanalyse durchfüh-
ren zu können.
Zur Fehlerabschätzung des lokalen Sauerstoffmassenstroms wird auf die Standardabweichungen bei
der Darstellung der Ergebnisse zum Stofftransport verwiesen, wobei sich die Standardabweichung
aus dem Messfehler durch den Einsatz der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik und den natür-
lichen Schwankungen der Konzentrationsschleppenausbildung zusammensetzt. Da bei den Auf-
84 3.3 Bildanalytische Auswertung

nahmen von Bildsequenzen sicherzustellen ist, dass eine Gasblase nach Passieren des horizontalen
Lichtschnitts nicht den auswertungsrelevanten Bildausschnitt stört, kann eine hohe Genauig-
keit/Auflösung des LIF-Messsystems vorausgesetzt werden.

Bestimmung des lokalen Sauerstoffmassenstroms an Gasblasen ohne Wirbelschleppenablösung


Bei Gasblasen ohne Wirbelschleppenablösung wird nach [Fan90] zwischen einer offenen und ge-
schlossenen Wirbelschleppenstruktur unterschieden. Während bei einer geschlossenen Wirbel-
schleppe die Übergangskomponente entlang der Grenzschicht (vgl. Abb. 3.20) nur über Diffusion in
die primäre Schleppe transportiert wird, findet bei einer offenen Wirbelschleppenstruktur ein Aus-
tausch von Fluidelementen auch über Konvektion statt.
Potential-
strömung
aufsteigende Grenzschicht der
Blase geschlossenen
Wirbelschleppe

primäre
Wirbelschleppe
Grenzschicht

Stagnationspunkt reibungsfreie
Wirbelströmung

sekundäre
Wirbelschleppe

Abbildung 3.20: Modell für die Umströmung einer Gasblase mit geschlossener Schleppe und aus-
geprägter Wirbelstruktur [Fan90]

Der an einer Gasblase übertragende Sauerstoffmassenstrom M G,O 2 setzt sich gemäß

M G,O 2 = M W,O 2 ,E + M SW,O 2 ,E ( 3.28 )

aus einem in die primäre und sekundäre Schleppe M W,O 2 ,E und M SW,O 2 ,E eintretenden Sauer-
stoffmassenstrom zusammen.
Da bei einer geschlossenen Wirbelschleppe mit ausgeprägter Wirbelstruktur der von der Gasblase
abtransportierte Sauerstoff nur über Diffusion in die primäre Schleppe gelangen kann (s. Abb. 3.20)
[Fan90], entspricht der eintretende Sauerstoffmassenstrom

M W,O 2 ,E = M W,O 2 ,S ( 3.29 )


3 Versuchsanlagen und -durchführung 85

 W,O2,S, der sich aus der Differenz von Sauerstoffmassen in der primä-
gleich einem Speicherterm M
ren Schleppe zwischen zwei Zeitpunkten t1 und t2 bezogen auf die Kontaktzeit Δt12 zwischen Gas-
blase und Flüssigkeit
M W,O 2 ,t 2 − M W ,O 2 ,t1
M W,O 2 ,S = ( 3.30 )
ǻt12
ermitteln lässt. Hierzu im Vergleich reichert sich eine primäre Schleppe ohne ausgeprägte Wirbel-
struktur unmittelbar nach der Blasenbildung mit Sauerstoff an, so dass für die untersuchten Kon-
taktzeiten kein Speicherterm vermessbar ist.

Zur Berechnung des Speicherterms M  W,O2,S wird die Kontaktzeit ǻt12 aus dem vertikalen Abstand
zwischen zwei horizontalen Lichtschnitten (sL≈30 cm) und der Blasenaufstiegsgeschwindigkeit
wG,abs berechnet und die Sauerstoffmassen MW,O2,t der primären Schleppe aus
q-1
M W ,O 2 ,t = ¦ (ȡW,O 2,t,p ⋅ VW,O 2,KS,t,p ) ( 3.31 )
p =1

ermittelt, wobei ρW,O2,t,p die Gelöstsauerstoffkonzentration und VW,O2,KS,t,p das Volumen der sauer-
stoffangereicherten Flüssigkeit kennzeichnet. Während sich dieses Volumen mit Hilfe der Berech-
nungsformel eines Kegelstumpfes (KS)

ʌ § 4 AW ,O 2 , p 4 AW ,O 2 , p 4 AW ,O 2 , p +1 4 AW ,O 2 , p +1 ·
ǻh p ¨
VW ,O 2 ,KS,t , p = + + ¸ ( 3.32 )
12 ¨ ʌ ʌ ʌ ʌ ¸
© ¹
und aus den horizontalen Flächen Ap (1..q) und den Abständen Δhp (1..q-1) berechnet lässt (s. Abb.
3.21), ergeben sich die Abstände Δhp aus dem Produkt der Blasenaufstiegsgeschwindigkeit wG,abs
und dem zeitlichen Abstand ǻtKS,p.
Die Fläche der sauerstoffangereicherten Flüssigkeit AW,O2,p in Gleichung 3.32 werden mit Glei-
chung 3.25 bestimmt. Verdeckt dagegen die aufsteigende Gasblase teilweise die primäre Schleppe
(vgl. Abb. 3.21b linkes Bild), so wird eine repräsentative Teilfläche ATF,p ausgewertet. Dagegen
berechnet sich der mittlere Grauwert einer sauerstoffangereicherten Fläche Ap mit Hilfe der Glei-
chung 3.27.
Der eintretende Sauerstoffmassenstrom in die sekundäre Schleppe (vgl. Gl. 3.28)

M SW ,O 2 ,E = ȡ SW,O 2 ⋅ ASW ,O 2 ⋅ wSW ,r ( 3.33 )

berechnet sich aus dem Produkt der mittleren Gelöstsauerstoffkonzentration ρSW,O2, der Fläche der
sauerstoffangereicherten Flüssigkeit ASW,O2 und der Relativgeschwindigkeit wr,SW zwischen Gasbla-
se und sekundärer Wirbelschleppenflüssigkeit. Die Relativgeschwindigkeit wird mit Hilfe der Par-
ticle Image Velocimetry und Particle Tracking Velocimetry entsprechend
wSW ,r = wSW ,abs − wB,abs ( 3.34 )

aus der absoluten Flüssigkeitsgeschwindigkeit der sekundären Schleppe wSW,abs und der absoluten
Blasenaufstiegsgeschwindigkeit wB,abs bestimmt. Die Ermittlung der Gelöstsauerstoffkonzentration
86 3.3 Bildanalytische Auswertung

und der Fläche der sauerstoffangereicherten Flüssigkeit erfolgt mit den zuvor beschriebenen Glei-
chungen für die primäre Schleppe.

A1
ǻh1
Ap
ǻhP
hW ... ...

ǻhq-1
Aq
2 mm ASW

a) Visualisierte Konzentrationsschleppe im vertikalen Lichtschnitt

2 mm 2 mm 2 mm
Ap ASW
Ap+3

ATF,p

b) Visualisierte Konzentrationsschleppe im horizontalen Lichtschnitt

Abbildung 3.21: Schematische Darstellung zur Bestimmung des Volumens der sauerstoffangerei-
cherten Flüssigkeit anhand von visualisierten Konzentrationsverteilungen im ver-
tikalen und horizontalen Lichtschnitt
Bei einer offenen Wirbelschleppenstruktur kann ebenfalls eine Anreicherung der Übergangskom-
ponente in der primären Schleppe auftreten. Aufgrund von Anlaufvorgängen und der komplexen
Strömungsstruktur sind die in die primäre Schleppe ein- und austretenden Massenströme nicht er-
mittelbar, so dass eine Berechnung des Speicherterms M nicht erfolgen kann. Um dennoch
W,O 2 ,S
eine Bilanzierung von Sauerstoff durchführen zu können, wird vereinfachend angenommen, dass
der eintretende ungefähr gleich dem austretenden Sauerstoffmassenstrom der primären Schleppe ist
und somit Gleichung 3.28 zu

M G,O 2 ≈ M SW,O 2 ,E ( 3.35 )

wird. Des Weiteren kommt Gleichung 3.33 zur Anwendung.


3 Versuchsanlagen und -durchführung 87

3.4 Ermittlung von Stoffübergangskoeffizienten und Sherwood-Zahlen


Zur Ermittlung von Stoffübergangskoeffizienten kommen verschiedene Berechnungsansätze zur
Anwendung, die jeweils die verschiedenen Informationen der unterschiedlichen Messtechniken
berücksichtigen. Diese sind im Folgenden dargestellt.
Laserinduzierte Fluoreszenzmesstechnik
Aus den mit Hilfe der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik ermittelten lokalen Sauerstoffmas-
senströme (s. Gl. 3.18 und 3.19) berechnet sich der lokale Stoffübergangskoeffizient ȕF,O2. Hierfür
wird Gleichung 2.57 zu

M G ,O 2
ȕ F,O 2 = ( 3.36 )
ʌ ⋅ d ä2 ⋅ ( ȡ*F,O 2 − ȡ F,O 2 ,∞ )

umgestellt, wobei die Sättigungskonzentrationen ȡF,O2* unter Berücksichtigung des Druckes und der
Temperatur aus der Literatur ermittelt wird und die Gelöstsauerstoffkonzentration entsprechend der
vorliegenden Bedingungen zu ȡF,O2,’§0 mgL-1 gesetzt.
Gaschromatographie
Zur Verifizierung der mit Hilfe der laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik ermittelten lokalen
Stoffübergangskoeffizienten wird eine integrale Bilanzierung der zugeführten Gasphase durchge-
führt, wofür Gasproben aus der Zuleitung des zugeführten Gases sowie von im Trichter aufgefan-
genen Gasblasen entnommen (s. Abb. 3.1) und hinsichtlich der Sauerstoffkonzentration mittels
Gaschromatographie untersucht werden. Der integrale Sauerstoffmassenstrom errechnet sich aus

V
M G,O 2 = B ⋅ (ȡG,O 2 ,E − ȡG,O 2 ,A ) , ( 3.37 )
tK

wobei VB das Blasenvolumen und tK die Kontaktzeit bedeuten. Die Berechnung des Stoffüber-
gangskoeffizienten erfolgt mit Hilfe der Gleichung 3.36.
Faseroptischer Sauerstoffsensor / Sauerstoffelektroden
Mit Hilfe des faseroptischen Sauerstoffsensors (FOS) und Sauerstoffelektroden entlang der Reak-
torhöhe an fünf Messpositionen lassen sich Gelöstsauerstoffkonzentrationen bei hohen Gasgehalten
in der Gegenstromblasensäule im halbtechnischem Maßstab (vgl. Abb. 3.8) vermessen. Der sich
hieraus ergebende Massenstrom M  wird gemäß
F,O2

M F,O 2 = VF ⋅ (ȡ F,O 2 ,H R ,max − ȡ F,O 2 ,H1 ) ( 3.38 )

 dem Flüssigkeitsvolumenstrom berechnet. Der volumenbezogene Sauerstoffmassenstrom


mit VF

M F,O 2
m (V) = ( 3.39 )
F,O 2 V R ⋅ (1 − ε G )
88 3.4 Ermittlung von Stoffübergangskoeffizienten und Sherwood-Zahlen

ergibt sich aus dem in Gleichung 3.38 ermittelten Sauerstoffmassenstrom bezogen auf den Flüssig-
keitsinhalt des entsprechenden Reaktorvolumens VR, so dass der Stoffübergangskoeffizient gemäß

m (V)
F,O 2
ȕ F,O 2 = ( 3.40 )
a ⋅ ǻȡ m

aus der mittels der UBA gemessenen spezifischen Phasengrenzfläche a und der treibenden Konzent-
rationsdifferenz Δρm zu bestimmen ist. Die mittlere treibende Konzentrationsdifferenz wird durch
Integration gemäß
H R,max

³ ǻȡ(H ) dH
H1
ǻȡ m = ( 3.41 )
H R,max − H1
ermittelt (s. Abb. 3.22), wobei die höhenabhängige treibende Konzentrationsdifferenz ǻȡ(H) mit

ǻȡ(H ) = ȡ*F − ȡ F ( 3.42 )

der Gelöstsauerstoffkonzentration ȡF und der Sättigungskonzentration ȡF*


berechnet wird. Die Sätti-
gungskonzentrationen ist eine Funktion des Druckes, der Temperatur und der Abreicherung des
Sauerstoffs aus der Gasphase.
Reaktorhöhe H Gegenstrom
HR,max

Messposition H4
*
Sättigungskonzentration ρF,O2
Messposition H3

Messposition H2

H1=0 m
ρF,O2,E ρF,O2,A
Gelöstsauerstoffkonzentration ρF,O2

Abbildung 3.22: Schematische Darstellung der Sättigungs- und Gelöstsauerstoffkonzentration in


Abhängigkeit der Reaktorhöhe zur Berechnung einer mittleren treibenden Kon-
zentrationsdifferenz
Die mit Hilfe der Gleichungen 3.36 und 3.40 ermittelten Stoffübergangskoeffizienten werden zur
Berechnung der Sherwood-Zahl ShF,O2 in die Gleichung
3 Versuchsanlagen und -durchführung 89

ȕ F ,O 2 ⋅ d ä
ShF ,O 2 = ( 3.43 )
DO 2

eingesetzt. Der Diffusionskoeffizient DO2 von Sauerstoff in Wasser kann aus der einschlägigen Li-
teratur entnommen werden [Fog91, Fra79]. Dagegen ist der Diffusionskoeffizient in wässrigen
CMC-Lösungen abzuschätzen. Hierfür existieren bereits diverse empirische Gleichungen (s. An-
hang A2), wobei im Vergleich zu den anderen aufgelisteten Gleichungen die berechneten Diffusi-
onskoeffizienten mit Hilfe der Wilke-Chang-Gleichung näherungsweise einen Mittelwert darstellen
und somit im Weiteren verwendet werden (s. Abb. 3.23).

10
Wilke-Chang-Gleichung: T=293 K
Diffusionskoeffizient DO2*10-9 / m2s-1

χ=2.6
Ȥ ⋅ M r,B 3
υO2=25.6 cm mol
-1
DF,O 2 = 7.4 ⋅10 −12 ⋅ ⋅T
ȘF ⋅ ȞO0.26 Mr=18 gmol-1
1

0,1

0,01
1 10 100
dynamische Viskosität ηF / mPas

Abbildung 3.23: Diffusionskoeffizient von Sauerstoff in Wasser und wässrigen CMC-Lösungen in


Abhängigkeit der dynamischen Viskosität, abgeschätzt mit der Wilke-Chang-
Gleichung
90 4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen

4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion


Anhand der im Stand des Wissens dargelegten Erkenntnisse zum Stofftransport an Gasblasen
kommt der Beschreibung lokaler Phänomene in einer Blasenströmung eine große Bedeutung zu.
Die derzeit bestehenden empirischen Auslegungsgleichungen und Stofftransportmodelle für Gas-
Flüssig-Systeme berücksichtigen im Wesentlichen die Einflussgrößen durch Verwendung der di-
mensionslosen Reynolds-Zahl sowie Schmidt-Zahl und basieren auf integralen Betrachtungsweisen.
Lokale Wechselwirkungen zwischen Flüssigkeit und Gasblase werden in den empirischen Ausle-
gungsgleichungen nur mit Hilfe von Konstanten oder Exponenten berücksichtigt (vgl. Gl. 2.49),
wobei Änderungen in der Reaktorgeometrie und/oder von Betriebszuständen meist zu keiner be-
friedigenden Übertragbarkeit führen. Die derzeit zur Verfügung stehenden Stofftransportmodelle
basieren im Wesentlichen auf Untersuchungen an Einzelblasen, die aber signifikante Effekte beim
Stofftransport an Gasblasen in Schwärmen nicht berücksichtigen. Die unzureichende Anwendbar-
keit empirischer Auslegungsgleichungen und der Stofftransportmodelle wird daher vor allem auf
die Vernachlässigung lokaler Effekte zurückgeführt. Die Wirbelschleppenphänomenologie nimmt
hierbei eine maßgebende Rolle beim konvektiven Stofftransport ein, so dass lokale Untersuchungen
zum Stofftransport an Gasblasen dringend erforderlich sind. Dabei gilt es zu berücksichtigen, dass
die aus den Untersuchungen ableitbaren Stofftransportmechanismen in physikalisch anschaulichen
Modellierungsansätze überführt werden, um zukünftig eine gesichertere Auslegung von Gas-
Flüssig-Systemen mittels numerischer Simulation zu ermöglichen.

Da erst mit den in jüngster Vergangenheit entwickelten optischen Messtechniken eine Untersu-
chung des lokalen Stofftransports erfolgen kann, wird in der vorliegenden Arbeit die Einflussnahme
der Wirbelschleppe auf den Stofftransport an Einzelblasen und an Gasblasen unter schwarmrelevan-
ten Strömungsbedingungen untersucht. Anschließend werden die Auswirkungen der lokalen Stoff-
transportphänomene in einer Gegenstromblasensäule im halbtechnischem Maßstab mit praxisrele-
vanten Gasgehalten in homogener und heterogener Blasenströmung analysiert.
4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen
Die Untersuchung des Stofftransports erfolgt in der lokalen Umgebung von Einzelblasen in einem
Laborströmungskanal (vgl. Kap. 3.1) mit den beschriebenen optischen Messtechniken (vgl. Kap.
3.1.2). Die Bestimmung des Sauerstoffmassenstroms in die Blasenschleppe ermöglicht die Berech-
nung eines über die Blasenoberfläche gemittelten Stofftransports, der in dieser Arbeit als lokaler
Stofftransport beschrieben wird. Um eine systematische Analyse des Stofftransports an Gasblasen
zu gewährleisten, werden zunächst die sich ausbildenden Konzentrationsschleppen in Abhängigkeit
der Reynolds- und Schmidt-Zahl betrachtet.
4.1.1 Beschreibung von Konzentrationsschleppen
Zur Beschreibung von Stofftransportmechanismen und zur Berechnung des lokalen Stofftransports
an Gasblasen stellt die Konzentrationsschleppe ein wichtiges Phänomen dar. Im Folgenden erfolgt
zunächst eine qualitative Analyse auf der Basis visualisierter Konzentrationsschleppen, bevor an-
schließend quantitative Konzentrationsverteilungen der Schleppe diskutiert werden.
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 91

Hochviskoses System
Formstabile, deformierte Gasblasen werden im Bereich einer Reynolds-Zahl bis Reä=84, wie z.B.
aus Abbildung 4.1 zu ersehen, laminar ohne Wirbelablösung umströmt. Bei einer Reynolds-Zahl
von Reä=45 stellt sich eine geschlossene laminare Schleppe mit vernachlässigbarem Bereich innerer
Zirkulation und einem stabilen Auslauf ein, wobei die primäre und sekundäre Schleppe jeweils eine
gleichmäßige Konzentrationsverteilung aufweist.

Sc=300000 (ȘF§25 mPas)


vertikaler LS horizontaler Lichtschnitt (LS)
primäre Schleppe sekundäre Schleppe

Reä=45
dä=4.5 mm

Reä=61
dä=5.6 mm

Reä=68
dä=6.2 mm

Reä=76
dä=6.9 mm

Reä=84
dä=7.2 mm

Abbildung 4.1: Hochgeschwindigkeitsaufnahmen der Sauerstoffkonzentrationsverteilung hinter


einer aufsteigende Gasblasen in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl für Sc=300000
(ȘF§25 mPas)
92 4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen

Mit zunehmender Reynolds-Zahl (Reä=61) verändert sich zunächst nur die primäre Schleppe, die
sich nun durch eine ausgeprägte innere Zirkulation und nahezu symmetrische Wirbelstruktur mit
Gebieten hoher und niedriger Sauerstoffkonzentration auszeichnet. Mit zunehmender Entfernung
von der Blasenunterseite nimmt der Querschnitt der primären Konzentrationsschleppe konusförmig
ab, so dass die Gebiete mit unterschiedlichen Konzentrationen ineinander übergehen. Bei Reynolds-
Zahlen zwischen 68 ” Reä ” 84 treten offene laminare Schleppen mit Großwirbelstrukturen auf (s.
Abb. 4.1). Hierbei bilden sich im Vergleich zur geschlossenen Schleppe auch innerhalb der sekun-
dären Schleppe Gebiete mit hoher und niedriger Sauerstoffkonzentration aus, welches ein Indiz für
offene Schleppen ist.
Niedrig- / mittelviskose Systeme
Gasblasen in niedrig-/mittelviskosen Systemen können erwartungsgemäß eine laminare oder turbu-
lente Wirbelschleppe aufweisen, wobei eine Wirbelablösung von den deformationsrelevanten An-
strömbedingungen der Gasblase abhängt.
dä=3.1 mm dä=4.2 mm dä=6.2 mm dä=9.5 mm
Sc=120000 (ȘF§16 mPas)

Reä=47 Reä=70 Reä=100 Reä=150


Sc=17000 (ȘF§6 mPas)

Reä=150 Reä=180 Reä=240 Reä=400


Sc=460 (ȘF=1 mPas)

Reä=850 Reä=1100 Reä=1500 Reä=2400


Abbildung 4.2: Visualisierte, bildanalytisch überarbeitete Konzentrationsfelder hinter aufsteigenden
Gasblasen in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl für Schmidt-Zahlen
460 ” Sc ” 120000
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 93

Aus den aus Abbildung 4.2 zu ersehenden Konzentrationsverteilungen in der Schleppe von Gasbla-
sen für Reynolds-Zahlen bis Reä=2400 kann tendenziell mit zunehmender Reynolds-Zahl eine an-
steigende Formdynamik der Gasblasen mit plötzlichem Einsetzen einer Wirbelablösung festgestellt
werden. Lösen sich Wirbel von der Gasblase ab, so treten immer Gebiete mit höheren und niedrige-
ren Sauerstoffkonzentrationen im Nachlaufgebiet der Gasblase auf. Dagegen weisen geschlossene
laminare Schleppen mit vernachlässigbarem Zirkulationsbereich eine einheitliche Konzentrations-
verteilung auf.
Quantitative Konzentrationsverteilungen in der Wirbelschleppe
In der derzeitigen Lehrmeinung über das Nachlaufgebiet von fluiden Partikeln wird davon ausge-
gangen, dass sich in der Konzentrationsschleppe Linien konstanter Konzentrationen in Abhängig-
keit des Abstands und des Umfangswinkels einstellen (vgl. Abb. 2.25) [Bra71b, Oel73, Hon84].
Dementsprechend wird angenommen, dass die Vermischungs- und Stofftransportprozesse zu einer
symmetrisch ausgebildeten Wirbelschleppe in Form und Konzentrationsverteilung führen. Diese
Annahme kann aufgrund der bereits dargestellten Ergebnisse nicht mehr als allgemeingültig akzep-
tiert werden. Um die Abweichungen zwischen derzeitiger Theorie und Experiment aufzuzeigen,
sind in Abbildung 4.3 für Gasblasen mit einem Äquivalentdurchmesser dä=6.2 mm in verschiede-
nen Stoffsystemen gemessene dimensionslose Konzentrationsverläufe in Wirbelschleppen darge-
stellt. Hierfür ist die dimensionslose Konzentration ȟ über dem dimensionslosen radialen Abstand
von der Blase r* aufgetragen, wobei sich für Schmidt-Zahl Sc=300000 relativ starke Konzentrati-
onsgradienten im Vergleich zu Sc=460 ausbilden. Während im niedrig viskosen System (ȘF=1
mPas) die Durchmischung in der Wirbelschleppe näherungsweise mit der eines idealen Rührkessels
beschrieben werden kann, entspricht das Vermischungsverhalten im höher viskosen System (ȘF=25
mPas) eher dem eines idealen Strömungsrohres.

(ηF=25 mPas); θ=165°;


dimensionslose Konzentration ξ =ρ F,O2/ ρ F,O2* /

0,14
1,00 Sc=300000 (hF=25 Reä=68
t=165°; REä=68
F=1 mPas); θ=140°; Reä=1500
1Sc=460
mPas; (η
t=140° dä=6.2 mm
0,12 T=20 °C
θ=165°
0,10

0,08

0,06

0,04
θ=140°
0,02

0,00
-

1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5


dimensionloser radialer Abstand von der Blase r* = r/rä / -

Abbildung 4.3: Dimensionslose Konzentration in Abhängigkeit des dimensionslosen radialen Ab-


standes von der Blase für Reä=68 mit Sc=300000 und Reä=1500 mit Sc=460
94 4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen

Insbesondere aus dem abgebildeten Konzentrationsverlauf für Reä=68 lässt sich des Weiteren
schließen, dass die zur Auswertung getroffene Annahme einer vollständigen Aufnahme der Über-
gangskomponente in der primären Wirbelschleppe, bevor dieser sich mit der Kernströmung ver-
mischt, als richtig erweist. Daher ist der Wirbeldynamik an Gasblasen hinsichtlich des konvektiven
Stofftransports eine besondere Bedeutung zuzuschreiben, welches nachfolgend mit Hilfe einer
Quantifizierung des von einer Gasblase in die primäre Wirbelschleppe übergehenden lokalen Mas-
senstroms einer Komponente überprüft werden soll.
4.1.2 Der lokale Stofftransport an Sauerstoffblasen
Die in Abbildung 4.4 dargestellten Ergebnisse der Sherwood-Zahl ShF in Abhängigkeit von der
Konvektionszahl nehmen erwartungsgemäß mit zunehmender Konvektionszahl ReäSc zu und zei-
gen mit steigender Schmidt-Zahl einen steileren Verlauf. Während der Stofftransport an Gasblasen
mit laminarer Wirbelschleppe (vgl. Kap. 2.2.3.1) relativ stark mit zunehmender Konvektionszahl
ansteigt, ist die Zunahme im Bereich einer turbulenten Wirbelschleppe (vgl. Kap. 2.2.3.1) weniger
stark geprägt. Bildet die Umströmung der Blase eine laminar durchströmte Blasenschleppe, so ist
die Dicke der hydrodynamischen Grenzschicht und der Konzentrationsgrenzschicht maßgebend
durch die Reynolds- und Schmidt-Zahl charakterisierbar und stimmt mit der derzeitigen Lehrmei-
nung zum Stofftransport überein. Für formdynamische Gasblasen scheinen dagegen weitere Ein-
flussnahmen für den konvektive Stofftransport bedeutsam zu sein.

100000 wF0=8.5 cms-1 wF0=0 cms-1


Sc=460 Sc=17000 Sc=120000 Sc=300000
(ηF= 1 mPas) (ηF= 6 mPas) (ηF=16 mPas) (ηF=25 mPas)
1: dä=3.1 mm
2: dä=4.2 mm
lokale Sherwood-Zahl

10000 3: dä=6.2 mm
ShF=β Fdä/DO2 / -

9
4: dä=9.5 mm 4
5: dä=4.5 mm turbulente 4 3 8
6: dä=5.6 mm Wirbelschleppe
3 6 7
7: dä=6.1 mm 2
8: dä=6.9 mm 4 2 5
3
9: dä=7.2 mm
1000 2 1 1
Gl. 2.78
1

laminare He=33
Gl. 2.77 Wirbelschleppe T=20°C
100
105
1,0E+05 106
1,0E+06 107
1,0E+07 108
1,0E+08
Konvektionszahl ReäSc / -

Abbildung 4.4: Sherwood-Zahlen für Einzelblasen in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl und der
Schmidt-Zahl
Es stellte sich daher zuerst die Frage nach der Genauigkeit der Messung, da zur Ermittlung der über
die Blasenoberfläche gemittelten aber doch lokal im Reaktor auftretenden Sauerstoffmassenströme
die laserinduzierte Fluoreszenzmesstechnik (LIF) und ein neu entwickeltes Auswerteverfahren ver-
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 95

wendet wurde. Eine Überprüfung und Verifizierung der lokal ermittelten Sherwood-Zahlen wurde
mit Hilfe der Gaschromatographie (GC) durchgeführt. Hierfür werden zur integralen Bilanzierung
die Sauerstoffkonzentrationen der Gasphase der mit der Gasphase ein- und austretenden Sauer-
stoffmassenströme ermittelt und entsprechend Gleichung 3.39 ausgewertet. Diese Untersuchungen
erfolgten an Einzelblasen mit Äquivalentdurchmessern zwischen 3.2mm ” dä ” 6.1mm in einem
niedrig viskosen Stoffsystem (ȘF=1 mPas; Sc=460), da unter diesen Versuchsbedingungen relativ
hohe Wirbelschleppen- bzw. Vermischungsdynamiken vorliegen, so dass eine mögliche Diskrepanz
zwischen lokal und integral ermittelter Sherwood-Zahl deutlich aufgezeigt wird. Die für die Rey-
nolds-Zahlen der Flüssigkeit ReF=0 und ReF=8500 aus Abbildung 4.5 zu ersehenden lokalen (LIF)
und integralen (GC) Sherwood-Zahlen ShF zeigen in der Regel eine sehr gute Übereinstimmung,
woraus deutlich wird, dass das entwickelte Auswerteverfahren sehr gut zur Bestimmung von loka-
len Sauerstoffmassenströmen mittels laserinduzierter Fluoreszenzmesstechnik geeignet ist. Ledig-
lich die mit Hilfe der Gaschromatographie bestimmten Sherwood-Zahl für einen Äquivalentdurch-
messer von dä=4.2 mm und ReF=8500 weicht vom tendenziellen Verlauf ab. Eine physikalische
Begründung kann hierfür nicht gefunden werden.
Des Weiteren zeigen die in Abbildung 4.5 dargestellten Ergebnisse der Sherwood-Zahl ShF eine im
Mittel bei allen Reynolds-Zahlen der Relativbewegung auftretende doch deutliche Erhöhung im
Stofftransport, wenn eine Veränderung der Turbulenz durch die überlagerte Flüssigkeitsströmung
erwirkt wird. Anhand dieser Ergebnisse lässt sich vermuten, dass ein durch Aufprägen einer Rey-
nolds’schen Turbulenz zusätzlicher Impuls auf die Umströmung der Gasblase übertragen wird, der
zu einem erhöhten Stoffstrom an der Gasblase führt. Die Ursache für den höheren Stofftransport
kann möglicherweise auf eine Änderung der Formdynamik zurückgeführt werden, welches im Lau-
fe dieser Arbeit noch diskutiert wird.
Aufgrund der Wirbelschleppenausbildung/-dynamik weisen die für die Berechnung von lokalen
Sherwood-Zahlen an Gasblasen zu ermittelnden lokalen Sauerstoffmassenströme (vgl. Kap. 3.3.3)
eine große Streubreite auf, so dass auch der Mittelwertbildung eine besondere Aufmerksamkeit ge-
widmet werden muss. So verdeutlicht der in Abbildung 4.6 exemplarisch dargestellte kumulierte
Mittelwert der lokalen Sherwood-Zahl ShF, dass eine Mittelwertbildung über eine Mindestanzahl
von nB=16 Blasen erforderlich ist, um eine Messgenauigkeit von 2% zu erzielen. Da alle im Rah-
men dieser Arbeit ermittelten lokalen Sherwood-Zahlen unter Berücksichtigung einer Mindestan-
zahl von Blasen gemittelt werden, kann von einer hohen Sicherheit dieses Mittelwertes ausgegan-
gen werden.
96 4.1 Lokaler Stofftransport an Einzelblasen

1600
ReF=0 ReF=8500 Sc=460
1400 He=33
LIF LIF T=20°C
1200 GC GC
Sherwood-Zahl ShF / -

1000

800

600

400 dä=6.2 mm

dä=4.2 mm
200
dä=3.2 mm

0
600
0 800 1000 1200 1400 1600 1800
νF / -
Reynolds-Zahl Reä=wrdä/ν

Abbildung 4.5: Sherwood-Zahlen für Einzelblasen in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl der Blase
Reä und der Flüssigkeit ReF unter Anwendung der laserinduzierten Fluoreszenz-
messtechnik (LIF) und Gaschromatographie (GC)

1300
dä=6 mm
Sc= 460
He=33
der Sherwood-Zahl ShF / -

1200
kumulierter Mittelwert

εP=18 Vol.-%
T=20°C
+2%

1100
-2%

1000 Mittelwert:
ShF=1100

900
1 6 11 16 21
Blasenanzahl nB / -

Abbildung 4.6: Kumulierter Mittelwert der lokalen Sherwood-Zahl in Abhängigkeit der Blasenan-
zahl
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 97

Schlussfolgerungen
Aufgrund der erfolgreichen Verifizierung der lokal ermittelten Sherwood-Zahlen kann anhand die-
ser Ergebnisse der Stofftransport an Gasblasen physikalisch dahingehend beschrieben werden:
1. Die Übergangskomponente diffundiert aus der Gasblase in die Phasengrenzschicht.
2. Anschließend wird diese Übergangskomponente von der An- und Abströmseite der Gasbla-
se durch die äußere Umströmung entlang der Phasengrenzfläche zu den Ablösebereichen der
Strömung transportiert.
3. Von dort wird die Übergangskomponente in die primäre Wirbelschleppe gefördert.
4. Nach Passieren der primären Wirbelschleppe oder durch eine Wirbelablösung wird
schließlich die Übergangskomponente mit der Kernströmung vermischt.

Anhand dieser Beschreibung zeigt sich, dass die in der einschlägigen Literatur beschriebenen Stoff-
transportmechanismen für ellipsoide forminstabile Gasblasen den konvektiven Transport bisher
nicht ausreichend charakterisieren. Für den Stofftransport an einer turbulent umströmten Gasblase
ist aber die Einflussnahme einer Wirbelablösung von besonderem Interesse, so dass nun auch deren
Auswirkungen auf den Stofftransport an Gasblasen in Schwärmen zu untersuchen ist. Da in realen
Blasenschwärmen die optische Zugänglichkeit bei praxisrelevanten Gasgehalten unzureichend ist,
wird in die Strömung ein Gitter mit fixierten und versetzt angeordneten ellipsoiden Partikeln einge-
baut, um somit ein Strömungsfeld zu erzeugen, dass dem eines realen Blasenschwarms näherungs-
weise entspricht. Hiermit können Untersuchungen des lokalen Stofftransports an Gasblasen unter
schwarmrelevanten Strömungsbedingungen durchgeführt werden. Die Ergebnisse dieser Untersu-
chungen werden nachfolgend dargestellt.
4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Bedingungen
Die Untersuchung des lokalen Stofftransports erfolgt an Sauerstoffblasen unter schwarmrelevanten
Strömungsbedingungen in einem Laborströmungskanal (vgl. Kap. 3.1) mit den beschriebenen opti-
schen Messtechniken (vgl. Kap. 3.1.2). Hierbei werden als Variationsparameter der Blasenäquiva-
lentdurchmesser, die dynamische Viskosität und der Partikelgehalt des Gitters zur Erzeugung von
schwarmrelevanten Strömungsbedingungen variiert. Zur systematischen Analyse der verschiedenen
auf den Stofftransport wirksamen Einflussgrößen werden zunächst die Strömungsfelder und die
Blasenbewegung sowie das Wirbelschleppenverhalten an ellipsoiden Gasblasen untersucht.
4.2.1 Das lokale Bewegungsverhalten von Blasen
Zur Untersuchung des lokalen Stofftransports sind die Wechselwirkungen zum Bewegungsverhal-
ten von Gasblasen mit veränderter An- und Umströmung innerhalb eines schwarmrelevanten Strö-
mungsfeldes von Interesse, wozu der in Kapitel 3.1 beschriebene Versuchsaufbau mit Partikelgitter
verwendet wird. Die Gitter mit einem Partikelgehalt von ca. 11 Vol.-% und 18 Vol.-% werden je-
weils mit einer Flüssigkeit von oben durchströmt, wodurch unterhalb des Partikelgitters ein Strö-
mungsfeld mit schwarmrelevanten Anströmbedingungen für eine Einzelblase entsteht. Da sich die
Einzelblase auch relativ zu dem Partikelgitter bewegt, ist eine recht gute Vergleichbarkeit mit den
98 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen

Bedingungen im realen Schwarm gegeben. Während zur Erfassung und Analyse des Strömungsfel-
des das PIV-Messsystem eingesetzt wird, erfolgt die Untersuchung des Bewegungsverhaltens von
Gasblasen mittels des PTV-Messsystems (vgl. Kap. 3.1.2.2).
Abbildung 4.7 zeigt exemplarisch einige untersuchte momentane Strömungsfelder der reinen Flüs-
sigkeit anhand von Geschwindigkeitsvektoren. Während in einer ungestörten Strömung (İP=0 Vol.-
%) ein gerichtetes, stationäres Geschwindigkeitsprofil vorliegt (s. Abb. 4.7a), stellt sich bei der
Durchströmung eines Partikelgitters (İP=18 Vol.-%) ein dynamisches mit Wirbeln behaftetes Strö-
mungsfeld ein (s. Abb. 4.7b). Steigt aufgrund zunehmender Viskosität die Impulstromdichte an, so
nimmt die Dynamik der Flüssigkeitsströmung ab (s. Abb. 4.7c) und es bildet sich schließlich ein
Strömungsfeld mit relativ großen Wirbelgebieten aus (s. Abb. 4.7d). Unmittelbar hinter den Parti-
keln bildet sich dann ein Wirbelbereich aus, welcher von einem Strahlbereich umgeben ist (s. Abb.
4.7c). Diese Strömungsstruktur weist sowohl die von Fan [Fan90] an kappenförmigen Blasen als
auch die von Brauer [Bra79] an kugelförmigen festen Partikel beobachtete Strömung auf (vgl. Kap.
2.2.3).

Abbildung 4.7: Momentanes ungestörtes Strömungsfeld und momentane Strömungsfelder unterhalb


des Partikelgitters in Abhängigkeit der Viskosität und einer konstanten Flüssig-
keitsleerrohrgeschwindigkeit
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 99

Um die Dynamik des Strömungsfeldes aufzuzeigen, ist in Abbildung 4.8 die am Punkte 1 (vgl. Abb.
4.7b) zeitlich ermittelte Flüssigkeitsgeschwindigkeit dargestellt. Die um den Mittelwert schwan-
kenden Flüssigkeitsgeschwindigkeiten wF weisen den erwarteten unregelmäßigen zyklischen Ver-
lauf für die gesamte Zeitspanne von t=25s auf. Die relativ große Schwankungsbreite der Flüssig-
keitsgeschwindigkeit ist ein Indiz dafür, dass der sich ausbildende Strahl- und ablösende Wirbelbe-
reich unterhalb des Partikelgitters zeitlich und örtlich instationär das vermessene Strömungsgebiet
passiert.

70
ReF=8500
Flüssigkeitsgeschwindigkeit wF / mms-1

60 εP=18 Vol.-%
fPIV=4 Hz
50

40

30

20
Mittelwert
10

0
0 5 10 15 20 25
Zeit t / s

Abbildung 4.8: Flüssigkeitsgeschwindigkeit für den Punkt 1 innerhalb eines Strömungsfeldes in


Abhängigkeit der Aufnahmezeit (vgl. Abb. 4.7b)
Um die Strömungs-/Anströmbedingungen unterhalb des Partikelgitters näher charakterisieren zu
können, sind in Abbildung 4.9 exemplarisch für eine Reynolds-Zahl der Flüssigkeit von ReF=8500
die mittleren vertikalen Komponenten der Schwankungsgeschwindigkeit |wF,y,m’| für ein gestörtes
und ungestörtes Strömungsfeld dargestellt. Deutlich werden die für das gestörte Strömungsfeld er-
warteten hohen Schwankungsgeschwindigkeiten wiedergegeben, wobei die Schwankungsge-
schwindigkeiten im untersuchten Abstand vom Partikelgitter sowie im ungestörten Strömungsfeld-
nahezu konstant sind. Die schwarmrelevanten Anströmbedingungen bleiben für eine aufsteigende
Blase in diesem Bereich der Strecke also erhalten, so dass die lokale Untersuchung des Stofftrans-
ports an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen innerhalb des dargestellten
Bereiches der y-Koordinate erfolgen kann.
100 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen

5 εP=18 %
wF,y'
x
εP=0 %
wF,y'
y
10
y-Koordinate / mm

15

20

25

x=0 mm
30
ReF=8500
35
0 5 10 15 20 25 30 35 40
Schwankungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit |wF,y,m'| / mms-1

Abbildung 4.9: Verhalten der Schwankungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit entlang der y-


Koordinate unterhalb des Partikelgitters
Zur Beschreibung des Bewegungsverhaltens von Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungs-
bedingungen erfolgt die Berechnung der Relativgeschwindigkeit mit Hilfe der vertikalen Kompo-
nente der Flüssigkeitsgeschwindigkeit (vgl. Kap. 3.3.2). Ein Vergleich der in Abbildung 4.10 dar-
gestellten Messergebnisse für die Relativgeschwindigkeit wr in Abhängigkeit des Blasenäquivalent-
durchmessers dä für zwei Partikelgehalte İP und Viskositäten ȘF zeigt, dass die Relativgeschwindig-
keit im gestörten Strömungsfeld (İP=18 Vol.-%) im Vergleich zum ungestörten Strömungsfeld
(İP=0 Vol.-%) geringer ist und wird durch die Theorie von Richardson und Zaki sehr gut wiederge-
geben. Anders aber sind die hier ermittelten Ergebnisse für die Relativbewegung von Gasblasen im
Schwarm bei erhöhter Viskosität zu werten. In Übereinstimmung mit den bereits von John [Joh99]
an Dreiphasensystemen ermittelten Ergebnissen können veränderte Anströmbedingungen auch zu
einer Erhöhung der Relativbewegung im Schwarm führen. Diese Übereinstimmung mit experimen-
tellen Daten ergibt ein weiteres Indiz dafür, dass die durch das Partikelgitter erzeugte Flüssigkeits-
bewegung der in realen Blasenströmungen sehr ähnelt. Hierbei ist aber zu beachten, dass sich die
mit Hilfe eines Partikelgehaltes erzeugten Flüssigkeitsbewegungen von denen, die durch einen ä-
quivalenten Gasgehalt induziert werden, unterscheiden. So beträgt z.B. bei einem Partikelgehalt von
İP=18 Vol.-% und Blasenäquivalentdurchmesser von dä=4.2 mm die Relativgeschwindigkeit wr=23
cm/s, während bei einem äquivalenten Gasgehalt und Blasendurchmesser die mit Hilfe der von Ri-
chardson und Zaki aufgestellten Gleichung 2.29 berechnete Relativgeschwindigkeit nur wr=20 cm/s
ist. Wird dagegen ein Gasgehalt von ca. İG=10 Vol.-% in Gleichung 2.29 eingesetzt, so ergibt sich
eine Relativgeschwindigkeit von wr=23 cm/s. Aus diesem Vergleich lässt sich schließen, dass die
mit Hilfe des Partikelgitters İP=18 Vol.-% erzeugte Flüssigkeitsbewegung etwa dem von formdy-
namischen Blasen induzierten Strömungsfeld mit einem Gasgehalt von İG=10 Vol.-% entspricht
und somit im technisch relevanten Anwendungsbereich liegt.
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 101

35

30
Relativgeschwindigkeit wr / cms-1

25

20

15

10 ηhF=1
F= 1 mPas
mPas
εP=0 Vol.%
ηReihe6
F= 6 mPas
5 0
wF =8.5 cms
-1 ηReihe5
F= 1 mPas
εP=18 Vol.%
T=20°C ηReihe7
F= 6 mPas
0
02 3 4 5 6 7 8 9 10
Blasenäquivalentdurchmesser dä / mm

Abbildung 4.10: Relativgeschwindigkeit in Abhängigkeit des Blasenäquivalentdurchmessers und


Partikelgehalts für die Viskositäten ȘF=1 mPas und ȘF=6 mPas

1.50
1.45 ηF=1 mPas
hF=1 mPas
1.40 ηF=6 mPas
hF=6 mPas
Verwindungszahl ξ r / -

0 -1
1.35 wF =8.5 cms
T=20°C εP=0 Vol.-%
1.30
1.25
1.20
1.15
1.10 εP=18 Vol.-%
1.05
1.00
02 3 4 5 6 7 8 9 10
Blasenäquivalentdurchmesser dä / mm

Abbildung 4.11: Verwindungszahl in Abhängigkeit des Blasenäquivalentdurchmessers und des Par-


tikelgehalts
Zur weiteren Absicherung hinsichtlich eines schwarmrelevanten Bewegungsverhaltens der Gasbla-
sen wird die mit Hilfe der Verwindungszahl ȟr (vgl. Kap. 3.3.1) charakterisierte helixförmige Be-
wegungsbahn in Abbildung 4.11 dargestellt, die für die jeweiligen Messreihen mit zunehmenden
102 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen

Blasenäquivalentdurchmesser dä zunimmt. Hierbei sind die Verwindungszahlen für eine Viskosität


von ȘF=6 mPas geringer als für ȘF=1 mPas. Außerdem sind die Verwindungszahlen in gestörter
Strömung geringer als in ungestörter Strömung (ȟr,İP=18< ȟr,İP=0), welches mit einem geradlinigeren
Blasenaufstieg unter dem Einfluss von schwarmrelevanten Strömungsbedingungen gleichzusetzen
ist. Diese Einflussnahme tritt unabhängig von der Viskositäten auf. Auch das mit der Verwindungs-
zahl charakterisierte Bewegungsverhalten von Gasblasen bei hohen Gasgehalten im Vergleich zu
Einzelblasen wird in der Literatur bestätigt [Sch02].

Anhand der zuvor diskutierten Ergebnisse kann in erster Näherung angenommen werden, dass mit
Hilfe eines Gitters mit versetzt angeordneten ellipsoiden Partikeln hydrodynamische Verhältnisse
wie innerhalb eines realen Blasenschwarms erzeugt werden können. Hiernach ist es erstmals mög-
lich, lokale Untersuchungen zum Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungs-
bedingungen durchzuführen.
4.2.2 Hydrodynamik der Wirbelschleppe von ellipsoiden Gasblasen
Im Stand des Wissen wurde aufgezeigt, dass der Stofftransport an einer Gasblase maßgeblich durch
das Formverhalten und die Umströmungsverhältnisse einer Blase bestimmt wird. Da die Dynamik
der Änderungen des Blasengrößenverhältnisses (vgl. Gl. 2.18) eine Wechselwirkung mit der Wir-
belschleppenablösung aufweist (vgl. Gl. 3.22) und der Abtransport einer Übergangskomponente
von der Phasengrenzfläche zunächst in die Wirbelschleppe erfolgt (vgl. Kap. 4.1.2), stellen neben
der Relativgeschwindigkeit auch die Wirbelschleppenausbildung /-dynamik ein wichtiges Merkmal
zur Beschreibung von Stofftransportmechanismen dar. Im Folgenden werden daher zur Charakteri-
sierung des hydrodynamischen Wirbelschleppenverhaltens an einer Gasblase die Wirbelablösefre-
quenz und die primäre Wirbelschleppenlänge untersucht.
Die in Abbildung 4.12 dargestellte experimentell ermittelte Wirbelablösefrequenz fW ist für eine
Viskosität von ȘF=1 mPas nahezu unabhängig von der Reynolds-Zahl Redh. Eine deutliche Abhän-
gigkeit von den hier betrachteten Schwarmbedingungen kann hier ebenfalls nicht festgestellt wer-
den. Hiernach wirkt der durch das Partikelgitter induzierte turbulente Impuls nicht überlagernd, um
das Blasengrößenverhältnis (vgl. Gl. 2.18) und somit die Wirbelablösefrequenz signifikant zu be-
einflussen. Dagegen zeigt sich mit zunehmender Viskosität (ȘF=6 mPas, ȘF=16 mPas) ein mit der
Reynolds-Zahl degressiv steigender Verlauf der Wirbelablösefrequenz. Für Gasblasen unter
schwarmrelevanten Strömungsbedingungen ist die Wirbelablösefrequenz geringfügig höher als für
Einzelblasen. Da ab einer Viskosität von ȘF=25 mPas keine Wirbelablösung an den untersuchten
Blasen mit Äquivalentdurchmessern zwischen 4.5 mm ” dä ” 7.2 mm mehr festgestellt werden kann
(fW=0 s-1), sind diese hier nicht dargestellt und werden im Weiteren hinsichtlich des Stofftransports
nicht mehr behandelt.
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 103

45
wF0=8.5 cms-1
40 T=20°C
Brauer:
Wirbelablösefrequenz fW / s-1

35 wr nach Gl. 2.9-2.11

30

25

20 εep=0 Vo.-%; ηSc=458


P=0 Vol.-%; F=1 mPas
Fan:
Brauer: wr nach Gl. 2.13 εeP=18 Vol.-%;ηSc=458
P=18 Vol.-%; F=1 mPas
15 wr nach Gl. 2.9-2.11 εep=0 Vol.-%; ηSc=17032
P=0 Vol.-%; F=6 mPas
εeP=18 Vol.-%;ηSc=17032
P=18 Vol.-%; F=6 mPas
10
εReihe7
P=0 Vol.-%; ηF=16 mPas

5 εReihe8
P=18 Vol.-%; ηF=16 mPas
Miyahara(Brauer)
Miyahara [Miy93]
0 Miyahara
Fan (Fan)
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
νF / -
Reynolds-Zahl Redh=wrdh/ν

Abbildung 4.12: Wirbelablösefrequenz in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl, der dynamischen Vis-


kosität und des Partikelgehalts
Demzufolge ist in diesem Bereich des Dispersphasengehaltes der Einfluss von schwarmrelevanten
Strömungsbedingungen auf die Wirbelablösefrequenz als gering zu bewerten, so dass das Verhalten
von ellipsoiden Gasblasen im Schwarm näherungsweise mit dem von Einzelblasen beschrieben
werden kann. Um die experimentell ermittelten Wirbelablösefrequenzen mit denen aus empirischen
Gleichungen berechneten zu vergleichen, werden die hierfür benötigten Blasenaufstiegsgeschwin-
digkeiten mit den von Brauer aufgestellten Gleichungen 2.9 bis 2.11 berechnet und zur Abschät-
zung der Aufstiegsbahnfrequenz bzw. der Wirbelablösefrequenz (vgl. Gl. 3.22) einer Gasblase ver-
wendet (vgl. Gl. 2.37 bis 2.39). Tendenziell ist in Abbildung 4.12 eine gute Übereinstimmung zwi-
schen den experimentell ermittelten und theoretisch berechneten Wirbelablösefrequenzen festzustel-
len (vgl. Abb. 4.12, Brauer). Lediglich im unteren Gültigkeitsbereich der Gleichung 2.38 treten
größere Abweichungen auf, die darauf zurückzuführen sind, dass in diesem Bereich der Einfluss
von Verunreinigungen auf das Form- und Bewegungsverhalten einer Gasblase besonders groß ist.
Dies wird besonders deutlich bei der Berechnung der Blasenaufstiegsgeschwindigkeit unter Berück-
sichtigung von Verunreinigungen mit Hilfe der von Fan aufgestellten Gleichungen 2.13. Hierbei
zeigt sich, dass insbesondere im unteren Gültigkeitsbereich der Gleichung 2.38 nun eine sehr gute
Übereinstimmung mit den experimentell ermittelten Wirbelablösefrequenzen vorhanden ist.
Zur Untersuchung der Wirbelschleppenausbildung unter schwarmrelevanten Strömungsbedingun-
gen ist in Abbildung 4.13 die auf den Blasenäquivalentdurchmesser normierte primäre Wirbel-
schleppenlänge hW/dä in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl Reä dargestellt. Hierbei zeigt sich keine
signifikante Einflussnahme der hier eingestellten schwarmrelevanten Strömungsbedingungen
(İP=18 Vol.-%) auf die Wirbelschleppenlänge im Vergleich zum ungestörten Strömungsfeld (İP=0
104 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen

Vol.-%). Während im niedrigviskosen System (ȘF=1 mPas) die normierte Wirbelschleppenlänge


mit zunehmender Reynolds-Zahl Reä abnimmt, zeigt sich für erhöhte Viskositäten mit zunehmender
Reynolds-Zahl zunächst ein Anstieg und nach einem Maximum eine Abnahme der normierten Wir-
belschleppenlänge (ȘF=6 mPas und ȘF=16 mPas). Dieser Verlauf kann auf eine sich ändernde Um-
strömung bei Deformation der Gasblase zurückgeführt werden, da bei niedrigeren Reynolds-Zahlen
die Gasblase laminar ohne Wirbelablösung umströmt wird und erst bei größeren Reynolds-Zahlen
eine Wirbelablösung auftritt (vgl. Abb. 4.12). Diese Änderung der Wirbelschleppendynamik führt
ab einer stoffabhängigen charakteristischen Reynolds-Zahl zu einer Abnahme der normierten pri-
mären Wirbelschleppenlänge.

4.0
εP=0 Vol.-% εP=18 Vol.-%
3.5 ηF=1mPas
hF=1 mPas ηF=1 mPas
hF=1 mPas
normierte Wirbelschleppenlänge

ηF=6mPas
hF=6 mPas ηF=6 mPas
hF=6 mPas
3.0 ηF=16mPas
mPas ηF=16 mPas
hF=16 hF=16 mPas
ηF=25mPas
hF=25 mPas
2.5
ηF
hW/dä / -

2.0

1.5

1.0

0.5

0.0
10 100 1000 10000
νF / -
Reynolds-Zahl Reä=wrdä/ν

Abbildung 4.13: Normierte Wirbelschleppenlänge in Abhängigkeit der Reynolds-Zahl, der dynami-


schen Viskosität und des Partikelgehalts

4.2.3 Der lokale Stofftransport an Sauerstoffblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbe-


dingungen
Während qualitativ nur eine geringe Einflussnahme der hier eingestellten schwarmrelevanten Strö-
mungsbedingungen auf die Formdynamik einer Gasblase festgestellt werden kann, zeigen die in
Abbildung 4.14 dargestellten Ergebnisse eine umfangreiche Auswirkung auf den Stofftransport.
Hierbei wird die in die primäre Schleppe von Gasblasen transportierte Sauerstoffmasse als normier-
te Größe zwischen schwarmrelevanter Strömungsbedingung (İP=18 Vol.-%) und Einzelblase (İP=0
Vol.-%) mW,O2,İP=18/mW,O2,İP=0 für verschiedene Schmidt-Zahlen Sc betrachtet. Da die relevanten
Wirbelablösefrequenzen nahezu unabhängig von den untersuchten Strömungsbedingungen (vgl.
Abb. 4.12) und damit auch die Zeitkonstante (Wirbelablösezeit tW) für den Sauerstoffmassenstrom
nahezu konstant ist, können aus dem dargestellten Massenverhältnis Rückschlüsse auf den Stoff-
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 105

übergang gezogen werden. Hierbei zeigt sich mit zunehmendem Blasenäquivalentdurchmesser eine
deutliche Zunahme der normierten Sauerstoffmasse (mW,O2,İP=18/mW,O2,İP=0 > 1), d.h. der Stofftrans-
port nimmt unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen im Vergleich zur Einzelblase deutlich
zu.

1.3
der primären Schleppe mW,O2,eP=18/mW,O2,eP=0 / -

Sc=460
Sc=17000
normierte Sauerstoffmasse

He=33
1.2 0 -1
wF =8.5 cms
T=20°C

1.1

.
Zeitkonstante für Massenstrom MW,O2:
tW §konst.

1.0
02 3 4 5 6 7 8 9 10
Blasenäquivalentdurchmesser dä / mm

Abbildung 4.14: Normierte Sauerstoffmasse in der primären Wirbelschleppe in Abhängigkeit des


Blasenäquivalentdurchmessers und der Schmidt-Zahl
Zur Aufklärung des Phänomens eines besseren Stoffaustauschs unter schwarmrelevanten Strö-
mungsbedingungen ist in Abbildung 4.15 die aus den Ergebnissen ermittelte und normierte mittlere
Sauerstoffkonzentration ȡW,O2,İP=18/ȡW,O2,İP=0 und das normierte Volumen der sauerstoffangereicher-
ten Flüssigkeit VW,O2,İP=18/VW,O2,İP=0 der primären Schleppe in Abhängigkeit des Blasenäquivalent-
durchmessers dä dargestellt. Während das normierte Volumen der sauerstoffangereicherten Primär-
schleppe mit zunehmenden Blasenäquivalentdurchmesser im Wesentlichen ansteigt, nimmt die
normierte Gelöstsauerstoffkonzentration mit zunehmendem Blasendurchmesser tendenziell ab.
Hiernach ist für die kleineren Blasenäquivalentdurchmesser der Anstieg der Sauerstoffmasse in der
Schleppe infolge der schwarmrelevanten Strömungsbedingungen (vgl. Abb. 4.15) hauptsächlich auf
eine Zunahme der Gelöstsauerstoffkonzentration in der Schleppe zurückzuführen, während bei den
größeren Äquivalentdurchmessern der Anstieg der Sauerstoffmasse in der primären Schleppe aus
einer Zunahme des sauerstoffangereicherten Flüssigkeitsvolumens resultiert.
106 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen
normiertes sauerstoffangereichteres Flüssigkeitsvolumen

1.6 Sc=460 Sc=17000 VW,O2,εP=18/VW,O2,εP=0


Sc=460 Sc=17000 ρW,O2,εP=18/ρW,O2,εP=0
1.5
ρ W,O2,eP=18/ρ W,O2,eP=0; VW,O2,eP=18/VW,O2,eP=0; / -
normierte Sauerstoffkonzentration und

1.4

1.3
der primären Schleppe

1.2

1.1

1.0

0.9
0 -1
wF =8.5 cms
0.8
T=20°C
0.7
02 3 4 5 6 7 8 9 10
Blasenäquivalentdurchmesser dä / mm

Abbildung 4.15: Normierte Gelöstsauerstoffkonzentration und normiertes sauerstoffangereichertes


Flüssigkeitsvolumen in Abhängigkeit des Blasenäquivalentdurchmessers und der
Schmidt-Zahl
Anhand dieser Ergebnisse und unter Berücksichtigung der visualisierten Konzentrationsschleppen
(vgl. Abb. 4.2) kann auch auf das Vermischungsverhalten der primären Wirbelschleppe geschlossen
werden. Hieraus ergibt sich, dass die Vermischung im Wesentlichen von der Blasengröße, Wirbel-
ablösefrequenz und Viskosität abhängig ist. Zu dem weist die Wirbelablösefrequenz eine direkte
Wechselwirkung zur Aufstiegsbahnfrequenz auf (vgl. Gl. 3.22), so dass das Vermischungsverhalten
der Wirbelschleppe durch die Reynolds- und Strouhal-Zahl gemäß

1 ȞF
BoW = = ( 4.1 )
Reä ⋅ Srä d ä2 ⋅ f Bahn

beschrieben werden kann und weist eine Analogie zur aus der Literatur bekannten Bodenstein-Zahl
(vgl. Gl. 2.41) auf. Die so beschriebene Bodenstein-Zahl geht für niedrige Viskositäten oder für
große Blasenäquivalentdurchmesser bzw. Wirbelablösefrequenzen gegen Null und beschreibt somit
das Vermischungsverhalten eines idealen Rührkessels. Dagegen läuft die mit Gleichung 4.1 darge-
stellte Bodenstein-Zahl zur Beschreibung des idealen Strömungsrohres nicht gegen unendlich, son-
dern gegen einen Grenzwert (BoW=Bokrit), der durch die Wirbelschleppendynamik festgelegt wird.
Liegt keine Wirbelablösung vor (SräÆ0), so entspricht das Vermischungsverhalten der Wirbel-
schleppe dem eines idealen Strömungsrohres. Das Einsetzen der Wirbelablösung ist hierbei von der
Reynolds-Zahl Reä abhängig. Die praktische Bedeutung der Bodenstein-Zahl auf den Stofftransport
einer Gasblase und hier im besonderen in einer Blasenschleppe wird im Weiteren Verlauf dieser
Arbeit noch aufgezeigt.
Um den Einfluss von schwarmrelevanten Strömungsbedingungen auf den Stofftransport an Gasbla-
sen weitergehend zu verdeutlichen, sind in Abbildung 4.16 für eine Schmidt-Zahl von Sc=460 die
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 107

lokalen Sherwood-Zahlen ShF in Abhängigkeit des Partikelgehalts İP, des Blasenäquivalentdurch-


messers dä und der Reynolds-Zahl ReF der im Gegenstrom geführten Flüssigkeit aufgetragen. Für
einen konstanten Dispersphasengehalt und eine konstante Reynolds-Zahl der Flüssigkeit führt auch
unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen (İP>0 Vol.-%) ein zunehmender Blasenäquiva-
lentdurchmesser zu höheren Sherwood-Zahlen. Außerdem nimmt mit zunehmendem Dispersphase-
nanteil die Sherwood-Zahl für kleine Äquivalentdurchmesser dä=3.1 mm und 4.2 mm moderat und
für größere Durchmesser deutlich zu. Im Vergleich verschiedener Reynolds-Zahlen der Flüssigkeit
sind die Verläufe die Sherwood-Zahlen mit zunehmenden Partikelgehalt tendenziell parallel und für
ReF=8500 etwas größer als für ReF=3000, d.h. der Einfluss der Reynolds-Turbulenz ist sehr viel
kleiner als der der Gitterturbulenz auf den Stofftransport.

2500 ReF=8500 ReF=3000


ddä=3.1
ä=3.1 mm
mm dä=3.1 mm
dä=3.1 Sc=460
=4.2
ddä=4.2 mm
mm dä=4.2 mm
dä=4.2 He=33
ä
2000 T=20°C
lokale Sherwood-Zahl ShF / -

ä=6.2 mm
ddä=6.2 mm dä=6.2 mm
dä=6.2
ä=9.5 mm
ddä=9.5 mm

1500

1000

500

0
0 5 10 15 20
Partikelgehalt εP / Vol.-%

Abbildung 4.16: Lokale Sherwood-Zahl in Abhängigkeit des Partikelgehalts, des Blasenäquivalent-


durchmessers und der Reynolds-Zahl der Flüssigkeit für Sc=460
Da für den Abtransport einer Übergangskomponente von der Phasengrenzfläche einer forminstabi-
len Gasblase letztendlich die Wirbelablösung verantwortlich ist und diese sich nicht signifikant mit
den Strömungsbedingungen ändert (vgl. Abb. 4.13), wird als Grund für den erhöhten Stofftransport
an Gasblasen eine auf die im Schwarm sich einstellende veränderte stochastische Formdynamik der
Blasenoberfläche angenommen. Auch Schlüter [Sch02] hat in seinen experimentellen Untersuchun-
gen zum Formverhalten von Gasblasen in praxisrelevanten Zweiphasenströmungen beobachtet, dass
Gasblasen in realen Schwärmen im Vergleich zu Einzelblasen erhöhte stochastische Formschwan-
kungen aufweisen. Da in der Literatur u.a. von [Bra71] regellose Formschwankungen der Phasen-
grenzfläche mit dem Begriff der Deformationsturbulenz beschrieben werden, soll dieser Begriff zur
Beschreibung von Stofftransportphänomenen im Weiteren auch hier zur Anwendung kommen.
108 4.2 Lokaler Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen

Um den Einfluss von schwarmrelevanten Strömungsbedingungen auf den Stofftransport aufzuzei-


gen, ist in Abbildung 4.17 für unterschiedliche Schmidt-Zahlen Sc bzw. Viskositäten ȘF und Parti-
kelgehalte İP der lokale Stoffübergangskoeffizient ȕF in Abhängigkeit vom Blasenäquivalentdurch-
messer dä dargestellt. Hierbei zeigt sich, dass der Stoffübergangskoeffizient mit dem Blasenäquiva-
lentdurchmesser teilweise deutlich ansteigt und die Auswirkungen der schwarmrelevanten Strö-
mungsbedingungen zusätzlich blasengrößenabhängig sind. Im Vergleich der Stoffsysteme zeigen
sich für Sc=17000 größere Zunahmen des Stoffübergangskoeffizienten als für Sc=460. Während
aufgrund der höheren Zähigkeitskraft bei Sc=17000 und bei einem Äquivalentdurchmesser von
dä=3.1 mm die Gasblase formstabil ist, stellen sich bei größeren Durchmessern (dä=9.5 mm) sto-
chastische Formschwankungen ein (vgl. Abb. 4.2). Daher werden die größeren Zunahmen des
Stoffübergangskoeffizienten auf die Änderung des Formverhaltens der Gasblase zurückgeführt. Bei
Sc=460 setzt diese Deformation wesentlich früher ein (dä=6.2 mm), woraus ein entsprechend größe-
rer Einfluss der im Schwarm erzeugten Turbulenzen auf den Stoffübergangskoeffizienten resultiert.

0.00060 Sc=460 Sc=17000 : εP=0 Vol.-% He=33


0 -1
Sc=460 Sc=17000 : εP=18 Vol.-% wF =8.5 cms
lokaler Stoffübergangskoeffizient βF / ms-1

(ηF= 1 mPas) (ηF= 6 mPas) T=20°C


0.00050

ΔβF=29%
0.00040
ΔβF=11%
0.00030

ΔβF=56%
0.00020

ΔβF=27%
0.00010

0.00000
20 3 4 5 6 7 8 9 10
Blasenäquivalentdurchmesser dä / mm

Abbildung 4.17: Lokaler Stoffübergangskoeffizient in Abhängigkeit des Blasenäquivalentdurch-


messers für unterschiedliche Partikelgehalte und Schmidt-Zahlen
Als weitere Untersuchung die auf schwarmrelevante Strömungsbedingungen zurückzuführenden
Auswirkungen auf den Stofftransport an Gasblasen wurde das Stoffsystem mit Hilfe der Viskosität
weiter variiert. Die in Abbildung 4.18 dargestellten lokalen Sherwood-Zahlen ShF zeigen mit stei-
gender Schmidt-Zahl einen steileren Verlauf, der auf einen zunehmenden Einfluss der Umströ-
mungsbedingungen zurückgeführt wird. An forminstabilen Gasblasen mit periodischer oder sto-
chastischer Formänderung (vgl. Abb. 4.2) wird ein unter Schwarmbedingung erhöhter Stofftrans-
port für die untersuchten Schmidt-Zahlen im Vergleich zu Einzelblasen festgestellt. Auch hier sind
die Auswirkungen des turbulenten Impulstransports blasengrößenabhängig. Ebenfalls sind die Kur-
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 109

ven für die schleichende Strömung (Gl. 2.77) und Potentialströmung (Gl. 2.78) dargestellt. Im Ver-
gleich zu den Grenzkurven zeigen die ermittelten Sherwood-Zahlen, dass sich der Stoffübergang
verbessern, aber auch verschlechtern kann (vgl. Abb.2.22).

100000 Sc=460 Sc=17000 Sc=120000 : εP=0 Vol.-%


Sc=460 Sc=17000 Sc=120000 : εP=18 Vol.-%
(ηF= 1 mPas) (ηF= 6 mPas) (ηF=16 mPas)

1: dä=3.1 mm
lokale Sherwood-Zahl

2: dä=4.2 mm
10000
ShF=β Fdä/DO2 / -

3: dä=6.2 mm
4 4
4: dä=9.5 mm turbulente
3 3
Wirbelschleppe
4 2

3 2

1000 Gl. 2.78 2 1


1
1 He=33
laminare wF0=8.5 cms-1
Gl. 2.77 Wirbelschleppe T=20°C
100
105
1,0E+05 106
1,0E+06 107
1,0E+07 108
1,0E+08
Konvektionszahl ReäSc / -

Abbildung 4.18: Lokale Sherwood-Zahlen in Abhängigkeit der Konvektionszahl, der Schmidt-Zahl


und des Partikelgehalts

Schlussfolgerungen:
Anhand dieser Ergebnisse zum Stofftransport an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbe-
dingungen wird ein erhöhter Sauerstoffmassenstrom im Vergleich zu Einzelblasen festgestellt.
Auch hier erfolgt der Abtransport des Massenstroms zunächst in die primäre Wirbelschleppe, bevor
dieser mit der Kernströmung vermischt wird. Folglich stellt die Wirbelschleppenausbildung eine
dominierende Einflussgröße für den konvektiven Stofftransport dar. Während die Wirbelablösefre-
quenz an turbulent umströmten Gasblasen in schwarmrelevanten Strömungsbedingungen im Ver-
gleich zu Einzelblasen nahezu unverändert bleibt, zeigt sich eine deutlich Zunahme des Stofftrans-
ports in die primäre Wirbelschleppe. Hieraus kann als Grund für den erhöhten Stofftransport an
Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen eine veränderte stochastische Formdy-
namik der Blasenoberfläche angenommen werden. Damit sind wesentliche neue Erkenntnisse über
die an Gasblasen örtlich einflussnehmenden Stofftransportmechanismen erarbeitet worden, deren
Auswirkungen es nun auf den Stofftransport in technischrelevanten Blasenströmungen zu untersu-
chen gilt. Hierfür werden in einer Technikumsblasensäule mit Hilfe einer Sinterplatte und Lochplat-
te homogene sowie heterogene Blasenströmungen erzeugt und im Gegenstrom betrieben. Die Er-
gebnisse dieser Untersuchungen werden nachfolgend diskutiert.
110 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

4.3 Mittlerer Stofftransport an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem


Gasgehalt
Die Untersuchung des Stofftransports bei praxisrelevanten Gasgehalten erfolgt in einer Gegen-
stromblasensäule im halbtechnischen Maßstab (vgl. Kap. 3.2) mit den beschriebenen Sondenmess-
techniken (vgl. Kap. 3.2.2). Um unterschiedliche Blasenströmungen einzustellen, werden verschie-
dene Dispergierorgane im Reaktor verwendet sowie der mit Hilfe eines Differenzdruck-
Messumformers (vgl. Kap. 3.2.2.3) eingestellte Gasgehalt und die Viskosität variiert.
In Abbildung 4.19 sind in Abhängigkeit der Fourier-Zahl FoF und der Konvektionszahl ReSc die
aus den experimentellen Daten ermittelten Sherwood-Zahlen ShF,m dargestellt. Die Messergebnisse
liegen außerhalb der der in der Literatur beschriebenen Grenzgeraden für FoFƒ, wobei diese theo-
retisch hergeleiteten Grenzgeraden für den instationären Stofftransport u.a. den Einfluss der Defor-
mationsturbulenz vernachlässigen. Daher haben Brauer und Gläser [Bra79, Glä77, Hon84] zur Be-
schreibung des zusätzlichen Stoffstroms an formdynamischen Gasblasen einen turbulenten Aus-
tauschkoeffizienten (vgl. Gl. 2.54) eingeführt und begründen den erhöhten Stoffstrom mit starken
örtlichen Radialbewegungen, die den Abtransport der Übergangskomponente von der Phasengrenz-
fläche erhöhen. Auch Mersmann [Mer88] führt eine Zunahme des Stoffübergangskoeffizienten in
praxisrelevanten Zweiphasenströmungen auf höhere Schwankungsgeschwindigkeiten zurück (vgl.
Abb. 2.34). Hiernach wird derzeit angenommen, dass eine zunehmende Schwarmturbulenz die De-
formationsturbulenz (beschreibt nur stochastische Formschwankungen) erhöht und diese einen er-
höhten Stofftransport verursacht [Sch98]. Während an Gasblasen in niedrigviskosen Systemen sto-
chastische Formschwankungen festgestellt werden, tritt unabhängig von den Strömungsbedingun-
gen diese Art der Formschwankung in mittelviskosen Systemen (ȘF=10 mPas) nur bedingt und in
hochviskosen Systemen (ȘF=19 mPas) gar nicht auf (vgl. Kap. 4.1.1 und 4.1.2). Daher kann der
erhöhte Stoffstrom in höherviskosen Flüssigkeiten nicht ausschließlich mit den bereits in der Litera-
tur beschriebenen Stofftransportmechanismen begründet werden.
Anhand der Untersuchung des lokalen Stofftransports in dieser Arbeit kann die Zunahme des Stoff-
transports an Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen auf die hiermit verbun-
dene Erhöhung der stochastischen Formschwankungen sowie ständig wechselnden Anströmbedin-
gungen begründet werden. Physikalisch ist aber davon auszugehen, dass die Dynamik der Form-
schwankungen aufgrund des an der Phasengrenzfläche wirkenden Kräftegleichgewichts limitiert ist.
Des Weiteren konnte im vorherigen Kapitel keine entscheidende Einflussnahme der Wirbelablöse-
frequenz auf den konvektiven Stofftransport ermittelt werden. Hiernach sind die Umströmungsver-
hältnisse einer Gasblase hinsichtlich des Stofftransports von besonderem Interesse, so dass eine
Untersuchung der Auswirkung verschiedener Blasenströmungen erforderlich wurde.
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 111

100000
Gegenstrom ReSc=wslGdS3,2/DF,O2
Fo=f(Re,Sc) 5
He=33 8.6x10
8.2*10^5; Sη =1 mPas
für Fo<5*10-7 5 F

[Hon84] wF0=8.5 cms-1 8.1x10


8.6*10^5; SSinterplatte
Sherwood-Zahl ShF,m / -

5
T=20°C 9.2x10
1.3*10^6; S
6
10000 1.0x10
1.3*10^6; LP=1 mPas
5
ηF
Fo --> oo 9.4x10
1.5*10^6; LP
Lochplatte
5
9.7x10
1.8*10^6; LP
6
9.2*10^6;
9.6x10 LP
6 ηF=10 mPas
10.0*10^6;
8.1x10 LP
Lochplatte
1000 6
7.8*10^6;
9.9x10 LP
7
1.1*10^7;
1.4x10 LP=19 mPas
η F
7
1.3*10^7;
1.7x10 LP
Lochplatte
Fo --> 0
dä=6.2 mm dä=8.2 mm Fo-->0 Gl. 2.83
Fo-->oo Gl. 2.84
100
6.2 mm < dS3,2 < 8.2mm
1,E-04 1,E-03 1,E-02
Fourier-Zahl FoF=4tKDF,O2/dS3,22 / -

Abbildung 4.19: Sherwood-Zahl in Abhängigkeit der Fourier-Zahl und Konvektionszahl


Folglich muss die Frage geklärt werden, ob ein erhöhter Stofftransport in homogenen und heteroge-
nen Blasenströmungen allein auf stochastische Formschwankungen und/oder auf eine Erhöhung der
Wirbelablösefrequenz zurückzuführen ist. Während in einer homogenen Blasenströmung die Gas-
blasen eine über den Kolonnenquerschnitt nahezu gleich verteilte Schwarmturbulenz vorfinden, so
weisen Gasblasen in einer heterogenen Strömung stark unterschiedliche Relativgeschwindigkeit
auf, wobei diese Strömung auch durch Blasenagglomeratbildung geprägt ist. Daher wird im Weite-
ren zur systematischen Analyse des Stoffübergangskoeffizienten zwischen homogener und hetero-
gener Blasenströmung unterschieden. Des Weiteren werden zur Fehlervermeidung die sich in der
Kolonne einstellenden radialen und axialen Konzentrationsprofile des gelösten Sauerstoffs vermes-
sen. Hierfür wird die Absorptionskolonne mit Luft als Dispersephase kontinuierlich betrieben sowie
die mit Sauerstoff angereicherte Flüssigkeit in einer Desorptionskolonne wieder entgast (vgl. Abb.
3.8), so dass sich im Reaktor ein quasi stationäres Konzentrationsprofil ausbilden kann.
4.3.1 Der Stofftransport in homogener Blasenströmung
Zur Einstellung homogener Blasenströmungen wird als Dispergierorgan eine Sinterplatte eingesetzt.
Die hierdurch resultierenden Stoffübergangskoeffizienten werden im Folgenden in Abhängigkeit
des Gasgehalts bzw. der mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit diskutiert.
Radiale und axiale Konzentrationsverteilungen
In Abbildung 4.20 sind die sich in der Kolonne einstellenden Profile der dimensionslosen Ge-
löstsauerstoffkonzentration ξF,O2 in Abhängigkeit der dimensionslosen Reaktorhöhe HR* dargestellt.
Hierbei zeigt sich für eine relativ kurze Verweilzeit der Flüssigkeit (HR*=0.76) ein ausgeprägtes
112 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

radiales Konzentrationsprofil, welches an der Reaktorwand knapp 20% niedriger im Vergleich zur
Reaktormitte ist. Mit weiter zunehmender Verweilzeit der Flüssigkeit (HR*↓) wird das radiale Kon-
zentrationsprofil flacher und zeigt schließlich eine nahezu konstante Konzentration über den Reak-
torquerschnitt.

1.0 *
HR =1
HR*=0
/ F,O2* / -

0.9 H
*
R =0.76
HR*=0.24
dimensionslose Gelöstsauerstoff-

*
0.8 HR =0.38
HR*=0.62
*
HR =0.03
konzentration ξ F,O2= ρ F,O2ρ

0.7 HR*=0.97
*
HR =0
HR*=1
0.6
*
HR =HR/HR,max
0.5
HR,max=5.5 mm
0.4 R=0.1 m
0.3 He=33
.
VF Sc=460
0.2 *
HR =1 ReF=8500
0.1
* εG=15 Vol.-%
HR =0
0.0 . Sinterplatte
VG
-1 -0.5 0 0.5 1 T=20°C
*
dimensionsloser Reaktorradius rR =r/R

Abbildung 4.20: Dimensionslose Gelöstsauerstoffkonzentration in Abhängigkeit des dimensionslo-


sen Reaktorradius und der dimensionslosen Reaktorhöhe für Sc=460 (Sinterplatte)
Mit Hilfe der über den Reaktorquerschnitt ermittelten Gelöstsauerstoffkonzentrationen berechnet
sich für jede axiale Messposition eine mittlere Gelöstsauerstoffkonzentration. Die so bestimmten
Mittelwerte sind in Abbildung 4.21 für eine Schmidt-Zahl von Sc=460 als dimensionslose Sauer-
stoffkonzentrationen ξF,O2,m in Abhängigkeit der dimensionslosen Reaktorhöhe HR* und des Gasge-
halts εG dargestellt. Aus diesen Ergebnissen lassen sich die erwarteten in Abhängigkeit vom Gasge-
halt deutlichen Zunahmen in der dimensionslosen Sauerstoffkonzentration mit der Kontaktzeit er-
kennen. Da der Konzentrationsverlauf am Flüssigkeitseintritt (HR*=1) signifikant durch Rückvermi-
schungen im Reaktor beeinflusst werden kann, ist der Verlauf für 1”HR*”0.76 nur tendenziell mit
Hilfe einer gestrichelten Kurve dargestellt. Bei einem Gasgehalt von İG=5 Vol.-% und İG=10 Vol.-
% liegen die Eintrittskonzentrationen des gelösten Sauerstoffs und der Beginn des gestrichelten
Verlaufs nahezu übereinander, so dass eine Einflussnahme der Rückvermischung auf das Konzent-
rationsprofil vernachlässigt werden darf und somit dem Verhalten einer homogenen Strömung ent-
spricht. Da bei einem Gasgehalt von İG=15 Vol.-% das Konzentrationsprofil durch Rückvermi-
schung erheblich beeinflusst wird, liegt in diesem Fall bereits eine heterogene Blasenströmung vor
und muss zur Berechnung der treibenden Konzentrationsdifferenz berücksichtigt werden.
Außerdem zeigt sich am Gaseintritt (0”HR*”0.03) mit abnehmenden Gasgehalt ein zunehmender
Einfluss des Dispergierorgans auf den dimensionslosen Konzentrationsverlauf. Da bei niedrigeren
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 113

Gasgehalten die Gelöstsauerstoffkonzentration bei HR*Æ0 noch deutlich geringer als die Sätti-
gungskonzentrationen ist, werden die Auswirkungen der Blasenbildung am Dispergierorgan auf den
Konzentrationsverlauf erfasst.

1.0
.
0.9 VF
*
konzentration ξ F,O2,m=ρ F,O2,m/ρ F,O2
dimensionslose Gelöstsauerstoff-

HR*=1
0.8
0.7 HR*=0
.
VG
0.6
0.5
0.4
He=33
0.3 Sinterplatte
Sc=460
εG=5 Vol.-%
eG=5 Vol.-% ReF=8500
0.2
εG=10 Vol.-%
eG=10 Vol.-% HR,max=5.5 m Eintrittskonzentration
0.1 εG=15 Vol.-%
eG=15 Vol.-% T=20°C des gelösten Sauerstoffs
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
*
dimensionslose Reaktorhöhe HR =HR/HR,max / -

Abbildung 4.21: Dimensionslose Gelöstsauerstoffkonzentration in Abhängigkeit der dimensionslo-


sen Reaktorhöhe für Sc=460 (Sinterplatte)
Stofftransport
Mit Hilfe der im vorhergehenden Kapitel beschriebenen Konzentrationsprofile können sowohl die
sich in der Kolonne ausbildenden integralen sowie über den Querschnitt gemittelten Triebkraftpo-
tenziale ermittelt und in Verbindung mit der Stoffstrombilanz der volumetrische Stoffübergangsko-
effizient ȕFa sowie Stoffübergangskoeffizient ȕF bestimmt werden. In Abbildung 4.22 sind die so
ermittelten volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten ȕFa in Abhängigkeit der mittleren Gasleer-
rohrgeschwindigkeit wG,m0 zur Bestimmung der im Gesamtreaktor wirksamen mittleren Konzentra-
tionsdifferenzen ǻȡm dargestellt (s. Kap. 3.4), wobei der Einfluss der Blasenbildung nicht in der
Berechnung der mittleren treibenden Konzentrationsdifferenzen berücksichtigt wird (exkl.
0”HR*”0.03; vgl. Abb. 4.21). Hierdurch können eindeutige Rückschlüsse vom Strömungszustand
auf den Stoffübergang gezogen werden.
Erwartungsgemäß zeigen die experimentell ermittelten volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten
eine Zunahme mit zunehmender mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit (s. Abb. 4.22). Die degressi-
ve Zunahme der volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten kann u.a. auf die spezifische Phasen-
grenzfläche zurückgeführt werden, da unabhängig von der Bestimmung des volumetrischen Stoff-
übergangskoeffizienten hierfür ebenfalls ein degressiver Verlauf ermittelt wird (s. Abb. 4.22). Im
Vergleich zwischen den experimentell ermittelten und den mit Hilfe der Gleichung 2.96 theoretisch
berechneten volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten (für Sinterplatte) ist tendenziell für den
homogenen Strömungsbereich eine recht gute Übereinstimmung festzustellen, wobei für die größte
114 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

Gasleerrohrgeschwindigkeit bereits eine heterogene Blasenströmung vorliegt und somit eine größe-
re Abweichung auftritt.

0,07 250
volumetrischer Stoffübergangskoeffizient

0,06 SP: Δρm (Gl. 3.41)


β Fa:DrFläche

spezifische Phasengrenzfläche
β Fa:Gl.Gl.2.91
SP: 2.96[Dec85]
[Dec85] 200
0,05 a

150

a / m2m-3
0,04 Gegenstrom
-1
β Fa / s

He=33
0,03 Sc=460
ReF=8500 3 100
T=20°C 2
0,02
1: εG=5 Vol.-%; homogen 50
0,01 1 2: εG=10 Vol.-%; homogen
3: εG=15 Vol.-%; heterogen
0,00 0
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5
mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 / cms-1

Abbildung 4.22: Volumetrischer Stoffübergangskoeffizient und spezifische Phasengrenzfläche in


Abhängigkeit der mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit für Sc=460 (Sinterplatte)
Zur näheren Charakterisierung der in Blasenströmungen auf den Stofftransport wirksamen Ein-
flussgrößen muss neben dem volumetrischen Stoffübergangskoeffizient ȕFa auch der Stoffüber-
gangskoeffizient ȕF als einzelne Größe betrachtet werden (s. Abb. 4.23). Während bei einer homo-
genen Blasenströmung der mittlere Stoffübergangskoeffizient nahezu unabhängig von der mittleren
Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 ist, steigt der Stoffübergangskoeffizienten in einer heterogenen
Blasenströmung an. Im Vergleich zu den Untersuchungen des lokalen Stoffübergangskoeffizienten
βF,εP=18 an einer Gasblase unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen lassen sich für den ho-
mogenen Strömungsbereich nahezu identische Stoffübergangskoeffizienten ermitteln. Hierdurch
wird auch bestätigt, dass an Einzelblasen ohne Schwarmeinfluss ermittelte Stoffübergangskoeffi-
zient βF,εP=0 tendenziell zu niedrige Werte ergeben.
Da die derzeitige Lehrmeinung einen Anstieg des Stofftransports in Blasenströmungen mit hohem
Gasgehalt allein auf eine Erhöhung der Schwankungsgeschwindigkeiten in der flüssigen Phase und
die hieraus resultierende Erhöhung der Deformationsturbulenz (stochastische Formschwankungen)
zurückführt, ist zur Verifizierung dieser These das Produkt der Schwankungsgeschwindigkeiten der
Flüssigkeitsbewegung in x- und y-Richtung |wF,x’||wF,y’| ebenfalls in Abbildung 4.23 dargestellt.
Hierzu sind die durch den Blasenschwarm induzierten Schwankungsgeschwindigkeiten der Flüssig-
keit mit Hilfe eines endoskopischen PIV-Messsystems in der Reaktormitte trotz des hohen Gasge-
halts ermittelt worden (vgl. Kap. 3.2.2.2). Mit zunehmender mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 115

zeigt sich eine degressive Zunahme des Produktes der Schwankungsgeschwindigkeit. Allerdings
führt eine Erhöhung der mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit von wG,m0=0.8 cm/s auf wG,m0=1.4
cm/s zu einer deutlichen Zunahme in der Schwankungsgeschwindigkeit. Der Stoffübergangskoeffi-
zient bleibt hiervon in einer homogenen Blasenströmung nahezu unberührt. Wird die mittlere Gas-
leerrohrgeschwindigkeit weiter erhöht, steigen beide Parameter an, wobei nun eine heterogene Bla-
senströmung vorliegt (s. Abb. 4.23).

0,0007 160
βF,m
beta

Schwankungsgeschwindigkeiten der
mittlerer Stoffübergangskoeffizient

0,0006 |wF,x'||w 140


wF,x wfF,y'|

Flüssigkeit |wF,x'||wF,y'| / cm2s-2


120
0,0005
2 100
βF,εP=18
-1

0,0004
β F,m / ms

1 1 80
0,0003 βF,εP=0
Gegenstrom 60
LIF: dä=6.2 mm
0,0002 He=33
Sc=460 40

0,0001 1: homogen ReF=8500


20
2: heterogen T=20°C
0,0000 0
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5
mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 / cms-1

Abbildung 4.23: Stoffübergangskoeffizient und das Produkt der Schwankungsgeschwindigkeiten


der Flüssigkeit in x- und y-Richtung in Abhängigkeit der mittleren Gasleerrohrge-
schwindigkeit für Sc=460 (Sinterplatte)
Aus den bisherigen Untersuchungen lassen sich folgende wesentliche Erkenntnisse zum Stofftrans-
port an Gasblasen zusammenfassen:
• Da der ermittelte Stoffübergangskoeffizient von Gasblasen in homogener Blasenströmung
sehr gut mit denen von Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen über-
einstimmt, so ist auch unter praxisrelevanten Strömungsbedingungen von einem Abtransport
der Übergangskomponente von der Phasengrenzfläche zunächst in die primäre Wirbel-
schleppe auszugehen. Die anhand der lokalen Untersuchungen aufgestellte Annahme, dass
das Verhalten der Wirbelablösefrequenz an Gasblasen unter Schwarmbedingungen nähe-
rungsweise mit der von Einzelblasen beschrieben werden kann, wird ebenso bestätigt. Dem-
zufolge liegt unter Schwarmbedingungen ein erhöhter Stofftransport der Übergangskompo-
nente in die primäre Wirbelschleppe einer Gasblase im Vergleich zur Einzelblase vor.
• Der Stoffübergangskoeffizient an Gasblasen unter schwarmrelevanten Bedingungen einer
homogenen Blasenströmung ist im Vergleich zur Einzelblase größer, wobei die Ursache bei
116 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

geringer Schmidt-Zahl vermutlich in einer Zunahme der Deformationsturbulenz (stochasti-


schen Formschwankungen) infolge des durch den Blasenschwarm induzierten turbulenten
Impulstransportes und bei höheren Schmidt-Zahlen in den veränderten Anströmbedingungen
zu sehen ist.
• Trotz steigender Schwankungsgeschwindigkeiten innerhalb einer homogenen Blasenströ-
mung ist der Stoffübergangskoeffizient nahezu konstant und
• steigt erst in einer heterogenen Blasenströmung an.
Demzufolge muss durch weiterführende Untersuchungen zum Stofftransport in heterogenen Bla-
senströmungen die Frage beantwortet werden, ob unter heterogenen Strömungsbedingungen der
Stoffübergangskoeffizient eine proportionale Wechselwirkung zu den Schwankungsgeschwindig-
keiten der Flüssigkeit aufweist.
Anhand der zuvor aufgezeigten Ergebnisse bestätigt sich nun auch die signifikante Einflussnahme
der Wirbelschleppe auf die Hydrodynamik und den Stofftransport in praxisrelevanten Blasenströ-
mungen. Da in der vorliegenden Arbeit die Wirbelschleppenphänomenologie von besonderem Inte-
resses ist, haben sich hieraus auch Kenntnisse zur Einflussnahme der Wirbelschleppe auf das Ver-
mischungsverhalten der Flüssigphase in einer Blasensäule ergeben. Obwohl in dieser Arbeit die
Untersuchung des Vermischungsverhalten keinen Schwerpunkt bildet, sollen dennoch die wesentli-
chen Aspekte über den Einfluss der Wirbelschleppe auf das Vermischungsverhalten der Flüssigpha-
se erläutert werden.
Einfluss der Wirbelschleppe auf die Flüssigphasenvermischung in einer Blasensäule
Basierend auf einer theoretischen Untersuchung prognostizierten Wasoswki und Blaß [Was89],
dass die Flüssigphasenvermischung in einer Blasensäule entscheidend durch die Blasenschleppe
beeinflusst wird (vgl. Kap. 2.2.4). Hierfür definieren die Autoren für die Flüssigkeit zwei Gebiete
bzw. Zonen, wobei zwischen der Hauptzone mit der Flüssigkeit in der Kernströmung und einer Ne-
benzone mit der Flüssigkeit in der Blasenschleppe zu unterscheiden ist (vgl. Abb. 2.18). Für beide
Zonen werden Differentialgleichungen (vgl. Gl. 2.47 und Gl. 2.48) hergeleitet, in denen der Rezir-
kulationsgrad für die axiale Vermischung und der Fluidaustauschkoeffizient für die radiale Vermi-
schung implementiert sind. Während der Rezirkulationsgrad mit Hilfe des Flüssigkeitsvolumen-
stroms durch die Blasenschleppe ermittelt wird (vgl. Gl. 2.45), ist für den Fluidaustauschkoeffizien-
ten der Queraustauschkoeffizient maßgebend (vgl. Gl. 2.46), der das Fluidvolumen zwischen zwei
Gebieten pro Zeit- und Längeneinheit beschreibt. Aufgrund mangelnder experimenteller Daten e-
xistiert bisher kein funktionaler Zusammenhang für den Queraustauschkoeffizienten, der aber mit
den Ergebnissen und gewonnenen Erkenntnissen dieser Arbeit definiert werden kann. Hierfür wird
angenommen, dass
• die Blasenschleppe und die Kernströmung zwei individuelle Gebiete ohne Wechselwir-
kung sind,
• das ausgetauschte Flüssigkeitsvolumen zwischen diesen Gebieten dem Blasenschleppenvo-
lumen VW entspricht und näherungsweise mit Gleichung 2.35 berechnet werden kann,
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 117

• die charakteristische Zeiteinheit durch den Kehrwert der Wirbelablösefrequenz fW be-


schreibbar und
• die Wirbelschleppenlänge hW als charakteristische Längeneinheit repräsentativ ist.
Somit lässt sich der Queraustauschkoeffizient k einer Blase erstmalig mit charakteristischen Para-
metern der Blasenschleppe aus

VW VW ⋅ fW ʌ 2
k= = = ⋅ d h ⋅ fW ( 4.2 )
hW hW 4

berechnen.
Da die Stoffeigenschaften in der Haupt- und Nebenzone in den von Wasowski und Blaß aufgestell-
ten Modellgleichungen identisch sind, werden vermutlich beide Zonen ein sehr ähnliches Vermi-
schungsverhalten der Flüssigphase aufweisen [Was89]. Daher kann das Vermischungsverhalten der
Nebenzone durch das Verhalten der Wirbelschleppe beschrieben werden, wozu bereits in Kapitel
4.2.3 die Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe (vgl. Gl. 4.1) aufgestellt wurde. Als neue Erkenntnis
gilt es festzustellen, dass mit Hilfe des Vermischungsverhaltens der Wirbelschleppe einer Gasblase
Rückschlüsse auf das Vermischungsverhalten der Flüssigphase in einer Blasensäule möglich sein
sollten.
Für zukünftige Modellierungen der Flüssigphasenvermischung in homogen und heterogenen Bla-
senströmungen stehen neben den von Wasoswki und Blaß [Was89] aufgestellten Differentialglei-
chungen (vgl. Gl. 2.47 und Gl. 2.48) nun auch erstmals experimentell zugängliche Parameter sowie
experimentell ermittelte Daten (vgl. Abb. 4.13 und 4.14) zur Berechnung des Fluidaustauschkoeffi-
zienten K und des Rezirkulationsgrades r gemäß

k ⋅ HR π m H
K= = ⋅ ¦ ni ⋅ d h2,i ⋅ fW ,i ⋅ R ( 4.3 )
VF 4 i =1 VF

VW π m 1
r= = ⋅ ¦ ni ⋅ d h2,i ⋅ hW ,i ⋅ fW ,i ⋅ ( 4.4 )
VF 4 i =1 VF

zur Verfügung, wobei ni der Anzahl Blasen innerhalb einer Größenklasse und m der Anzahl der
Blasengrößenklassen für polydisperse Blasenschwärme entspricht. Zwar wird durch die Berücksich-
tigung der zusätzlichen Parameter die numerische Berechnung komplizierter, jedoch hat sich in der
Vergangenheit gezeigt, dass die klassischen Modelle das Vermischungsverhalten in praxisrelevan-
ten Reaktoren häufig nicht korrekt wiedergeben.
4.3.2 Der Stofftransport in heterogener Blasenströmung
Zur Erzeugung heterogener Blasenströmungen wird als Dispergierorgan eine Lochplatte mit sieben
Düsen und jeweils einem Durchmesser von 1.5 mm sowie einer Lochteilung von t=17 mm verwen-
118 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

det. Die hierdurch erzielbaren Stoffübergangskoeffizienten in Abhängigkeit des Gasgehalts bzw.


der mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit werden im Folgenden dargestellt.
Radiale und axiale Konzentrationsverteilungen
Wird das zugeführte Gas mittels einer Lochplatte dispergiert, so stellt sich bei einem Gasgehalt von
İG=5 Vol.-% eine degressive Zunahme der dimensionslosen Sauerstoffkonzentration ȟF,O2,m mit ab-
nehmender dimensionsloser Reaktorhöhe HR* ein. Bei Gasgehalten von İG=10 Vol.-% und İG=15
Vol.-% zeigt sich zunächst ebenfalls eine degressive Zunahme und schließlich eine Abnahme der
dimensionslosen Sauerstoffkonzentration (s. Abb. 4.24). Die Ursache für die Abnahme des Kon-
zentrationsverlaufs bei hohen Gasgehalten lassen sich auf die bereits relativ hohen Gelöstsau-
erstoffkonzentrationen am Kopf des Reaktors kombiniert mit dem Anstieg des Druckes in Richtung
des Reaktorbodens zurückzuführen. Hierbei muss ausdrücklich darauf hingewiesen werden, dass
die eintretende Flüssigkeit bis zum Austritt kontinuierlich mit Sauerstoff angereichert wird und
noch keine Übersättigung bzw. Desorption vorliegt. Da die Konzentration am Flüssigkeitseintritt
(HR*§1) durch die Rückvermischung bestimmt wird, ist der tendenzielle Konzentrationsverlauf zwi-
schen 1”HR*”0.88 nur mit Hilfe einer gestrichelten Kurve dargestellt. Aufgrund der hier vorliegen-
den Einflussnahme der Rückvermischung liegt bei den untersuchten Gasgehalten eine heterogene
Blasenströmung vor.

1.0
0.9
konzentration ξF,O2,m= ρ F,O2,m/ ρ F,O2*
dimensionslose Gelöstsauerstoff-

0.8
0.7
0.6
0.5
0.4 .
VF
LP: 7x1.5 mm; t=17 mm
He=33 *
0.3 HR =1
Sc=460
0.2 εG=5 Vol.-%
Reihe4 ReF=8500 *
Eintrittskonzentration
HR =0
εG=10 Vol.-%
eG=10 Vol.-% HR,max=5.5 m .
des gelösten Sauerstoffs
0.1 VG
εG=15 Vol.-%
Reihe6 T=20°C
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
*
dimensionslose Reaktorhöhe HR =HR/HR,max / -

Abbildung 4.24: Dimensionslose Gelöstsauerstoffkonzentration in Abhängigkeit der dimensionslo-


sen Reaktorhöhe für Sc=460 (Lochplatte)
Stofftransport
Die mittels der hieraus ermittelbaren mittleren Konzentrationsdifferenz und Stoffstrombilanz be-
stimmbaren volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten ȕFa steigen nahezu linear mit der mittleren
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 119

Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 an und verlaufen tendenziell wie die mit Gleichung 2.96 [Dec85]
berechneten Koeffizienten für eine homogene und heterogene Blasenströmung (s. Abb. 4.25). Des
Weiteren zeigt sich, dass die ermittelten volumetrischen Stoffübergangskoeffizienten deutlich klei-
ner als die in einer homogenen aber größer wie die in einer heterogenen Blasenströmung sind. Die
Abweichung zwischen Theorie und Experiment können vor allem auf reaktorspezifische Kenngrö-
ßen wie der Reaktordurchmesser oder die Auswahl des Dispergierorgans zurückgeführt werden.
Während die hier verwendete Lochplatte sieben Löcher mit jeweils einem Durchmesser von 1.5 mm
besitzt, hat Deckwer et al [Dec74] eine Lochplatte mit 56 Löchern mit jeweils einem Durchmesser
von 1 mm eingesetzt. Die hierdurch resultierende Blasengrößenverteilung kann die heterogenen
Strömungsbedingungen signifikant beeinflussen und damit auch den volumetrischen Stoffüber-
gangskoeffizienten. Diese Einflussnahmen auf den Stofftransport wurden bereits sehr deutlich in
Kapitel 2.3.4 beschrieben (vgl. Abb.2.25) und sind bisher mit den in der einschlägigen Literatur
beschriebenen Stofftransportmechanismen physikalisch nur begrenzt erklärbar.

0,12 βLP: Gl. 2.91 [Dec85] 1: εG=5 Vol.-%; heterogen 120


Fa: Gl. 2.96 [Dec85]
volumetrischer Stoffübergangskoeffizient

βLP: 2: εG=10 Vol.-%; heterogen


F Δρm (Gl. 3.41)
a: DrFläche
a 3: εG=15 Vol.-%; heterogen
0,10

spezifische Phasengrenzfläche
Gegenstrom
He=33
0,08 80
Sc=460 homogen

a / m2m-3
ReF=8500
-1

3
β Fa / s

0,06 T=20°C

2
0,04 40

1 heterogen
0,02

0,00 0
0 1 2 3 4 5
mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 / cms-1

Abbildung 4.25: Volumetrischer Stoffübergangskoeffizient und spezifische Phasengrenzfläche in


Abhängigkeit der mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit für Sc=460 (Lochplatte)
Hierdurch wird einmal mehr die Bedeutung der separaten Untersuchung der spezifischen Phasen-
grenzfläche und des Stoffübergangskoeffizienten aufgezeigt. Während die ermittelte spezifische
Phasengrenzfläche a mit zunehmender mittleren Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 in einer hetero-
genen Strömung degressiv zunimmt (s. Abb. 4.25), weist der Stoffübergangskoeffizienten ȕF,m,het
ein nahezu konstantes Niveau auf (s. Abb. 4.26). Im Vergleich zu einer Einzelblase und zu Gasbla-
sen in homogener Blasenströmung ist der Stoffübergangskoeffizient an Gasblasen in heterogener
Strömung deutlich größer. Hieraus zeigt sich eine deutliche Abhängigkeit des Stoffübergangskoef-
120 4.3 Mittlerer Stofftransports an Luftblasen in einer Gegenstromblasensäule mit hohem Gasgehalt

fizienten vom Strömungszustand innerhalb einer Blasensäule (ȕF,EB < ȕF,hom < ȕF,het), die aber bisher
in empirischen Auslegungsgleichungen bzw. Stofftransportmodellen nicht berücksichtigt wird.
Während in einer homogenen Blasenströmung der mittlere Stoffübergangskoeffizient ȕF,m,hom nahe-
zu unabhängig vom Produkt der Schwankungsgeschwindigkeit der Flüssigkeitsbewegung
(|wF,x’||wF,y’|)hom ist (vgl. Kap. 4.3.1), wird in einer heterogenen Blasenströmung keine einheitliche
Tendenz zwischen Stoffübergangskoeffizient ȕF,m,het und dem Produkt der Schwankungsgeschwin-
digkeit der Flüssigkeit (|wF,x’||wF,y’|)het mit zunehmender Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 festge-
stellt (s. Abb. 4.26). Hieraus kann geschlossen werden, dass zwar der turbulente Impulstransport
den Stoffübergang in Strömungen mit hohem Gasgehalt im Vergleich zur Einzelblase erhöht, aber
nicht als alleinige Ursache für den höheren Stoffübergang in einer heterogener Blasenströmung an-
gesehen werden kann.

0,0007 160
mittlerer Stoffübergangskoeffizient

140

der Flüssigkeit |wF,x'||wF,y'| / cm2s-2


0,0006

Schwankungsgeschwindigkeiten
2 2
120
0,0005
2 2
βF,εP=18 100
-1

0,0004
β F,m / ms

1 1
80
0,0003 βF,εP=0
60
LIF: dä=6.2 mm Gegenstrom
0,0002 βF,m,hom
beta hom
He=33 40
βF,m,het
beta het Sc=460
0,0001 (|wF,x'||w
wF,x F,y'|)hom
hom ReF=8500 20
1: homogen
2: heterogen (|wF,x'||w
wF,x hetF,y'|)het T=20°C
0,0000 0
0 1 2 3 4 5 6
mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit wG,m0 / cms-1

Abbildung 4.26: Stoffübergangskoeffizient und das Produkt der Schwankungsgeschwindigkeiten


der Flüssigkeit in x- und y-Richtung in Abhängigkeit der mittleren Gasleerrohrge-
schwindigkeit für homogene und heterogene Strömungen (Sc=460)
Da die in einer homogenen Blasenströmung vorhandene Schwarmturbulenz hinsichtlich des Form-
verhaltens einer Gasblase stofftransportrelevant nahezu ausschließlich die stochastischen Formän-
derungen der Phasengrenzfläche beeinflusst und offensichtlich die Dynamik der stochastischen
Formschwankungen limitiert ist, müssen weitere Impulsquellen den Stofftransport in einer hetero-
genen Blasenströmung prägen. In Analogie zu den unter schwarmrelevanten Strömungsbedingun-
gen ermittelten Einflussgrößen einer homogenen Blasenströmung konnte keine signifikante Ände-
rung in der Wirbelablösefrequenz ermittelt werden, so wird vermutlich in einer heterogenen Blasen-
strömung der konvektive Stofftransport durch eine Erhöhung der Wirbelablösefrequenz infolge von
4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 121

Blasenkollisionen gesteigert, welche verstärkt innerhalb eines Schwarmes mit heterogenen Strö-
mungsbedingungen auftreten [Pri90, Mil96].
Um diese Postulierung zu bestätigen, werden abermals die lokalen Untersuchungen mit Hilfe der
laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik und den daraus gewonnenen Erkenntnisse herangezogen.
Hierbei sind während eines Zusammenstosses zwischen einer aufsteigenden Gasblase und eines im
Gitter fixierten Partikels sowie von Gasblasen innerhalb einer Blasenkette Änderungen des Blasen-
größenverhältnisses kombiniert mit einer Wirbelablösung visuell festgestellt worden (s. Abb. 4.27).
a) dä=4.2 mm; ȘF=1 mPas; İP=18 Vol.-% (Partikelgitter)

festes festes
Partikel Partikel

Wirbelablösung

vor dem Zusammenstoss nach dem Zusammenstoss


b) dä=4.8 mm; ȘF=8 mPas; Blasenkette

Wirbelablösung

vor dem Zusammenstoss nach dem Zusammenstoss

Abbildung 4.27: Exemplarische Kollision zwischen Gasblase und fixiertem Partikel im Gitter sowie
von Gasblasen innerhalb einer Blasenkette
Aufbauend auf diesen Beobachtungen kann von einer Zunahme der Wirbelablösefrequenz infolge
von Blasenkollisionen ausgegangen werden, so dass der Stoffübergangskoeffizient in heterogenen
Blasenströmungen im Vergleich zur homogenen Strömung deutlich zunehmen sollte. Daher kann
im Gegensatz zur homogenen Blasenströmung in einer heterogenen Blasenströmung die Wirbelab-
lösefrequenz nicht mehr mit dem Verhalten einer Einzelblase beschrieben werden. Hiernach ist zu-
künftig in der Modellbildung für den Stofftransport in Blasenströmungen neben den stochastischen
Formschwankungen der Phasengrenzfläche auch Änderungen des Blasengrößenverhältnisses / Wir-
belablösefrequenz zu berücksichtigen. Erst hierdurch wird eine zuverlässigere Auslegung von Gas-
Flüssig Reaktoren ermöglicht. Daher ist es zwingend erforderlich, eine Modellbildung des Stoff-
transports durchzuführen, welche nachfolgend beschrieben wird.
122 5.1 Charakterisierung des Stofftransports von Zweiphasenströmungen

5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen


Im vorangegangenen Abschnitt konnte die Einflussnahme der durch die blaseninduzierte Turbulenz
veränderten Formdynamik der Phasengrenzfläche einer Gasblase auf den Stofftransport in Blasen-
strömungen aufgezeigt werden, wobei zwischen stochastischen Formschwankungen und zeitlichen
Änderungen des Blasengrößenverhältnisses zu unterscheiden ist. Während der sich durch den Kon-
zentrationsgradienten an der Blasenoberfläche einstellende diffusive Stofftransport durch die sto-
chastischen Formschwankungen beeinflusst wird, ist für den konvektiven Stofftransport von der
Phasengrenze die durch zeitliche Änderungen des Blasengrößenverhältnisses resultierende Wirbel-
ablösefrequenz entscheidend. Eine Berücksichtigung der Wirbelschleppenphänomenologie zur Be-
rechnung des Stoffübergangs in Blasenströmungen wurde in der Literatur bisher nur wenig Auf-
merksamkeit gewidmet. Diese bisher unzureichende Charakterisierung der Stofftransportphänome-
ne hat in der Vergangenheit dazu geführt, dass die Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren mit gro-
ßen Unsicherheiten behaftet war. Um ein maßstabsunabhängiges physikalisch anschauliches Stoff-
transportmodell zu entwickeln, sind die herausgearbeiteten Einflussgrößen zu berücksichtigen.

5.1 Charakterisierung des Stofftransports in Zweiphasenströmungen


Nach dem derzeitigen Stand des Wissens basiert die modellmäßige Beschreibung des Stofftrans-
ports auf den Erkenntnissen an Einzelblasen, die aber wesentliche Einflussgrößen in einer
Schwarmbewegung nicht erfassen. Die in der Literatur beschriebenen empirischen Auslegungsglei-
chungen wurden im Wesentlichen aus experimentellen Untersuchungen mit praxisrelevanten Gas-
gehalten gewonnen, in denen die Reynolds-Zahl und Schmidt-Zahl mit Konstanten und Exponenten
angepasst werden, um die physikalischen und häufig reaktorspezifischen Effekte zu implementie-
ren. Beide Vorgehensweisen kommen zwar zur Auslegung von Gas-Flüssig-Reaktoren zur Anwen-
dung, sind jedoch mit großer Sicherheit zu beaufschlagen. Wie anhand dieser Untersuchungen auf-
gezeigt wurde, kommt es innerhalb einer Blasenströmung zu lokalen Wechselwirkungen, die teil-
weise nicht mit dem Verhalten von Einzelblasen verglichen werden können. Um die Einflussnahme
einer veränderten Formdynamik von Gasblasen im Schwarm auf den Stofftransport zu berücksich-
tigen, bedarf es einer Unterteilung in den Um- und Anströmungsbedingungen von Gasblasen und
deren schwarmrelevante Beeinflussung.
Eine Einteilung von Blasenströmungen in definierte Bereiche erweist sich als äußerst komplex, da
die Strömungsbereiche empfindlich auf Stoffeigenschaften, die Art der Gasverteilung, die geometri-
schen Reaktorabmessungen und die Betriebsbedingungen reagieren. Um dennoch die Strömungsbe-
reiche abschätzen zu können, sind in den Abbildungen 5.1a und 5.1b homogene und heterogene
Strömungsbereiche in Abhängigkeit von der Gasleerrohrgeschwindigkeit wG0, des Reaktordurch-
messers DR und der effektiven dynamischen Viskosität ȘF,eff beispielhaft gegeneinander abgegrenzt.
Diese Diagramme basieren auf Untersuchungen in Wasser und Elektrolytlösungen mit feinporiger
Begasung und dienen lediglich zur tendenziellen Einteilung der Strömungsbereiche. Deckwer
[Dec85] gibt als Faustregel für niedrigviskose Stoffsysteme an, dass eine Gasleerrohrgeschwindig-
keit oberhalb von 4 cm/s durch schnell aufsteigende Großblasen in der Reaktormitte geprägt ist und
daher ein heterogener Strömungsbereich vorliegt.
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 123

a) niedrigviskoses Stoffsystem [Dec85] b) DR=14 cm, CMC-Lösung [Sch82]


Abbildung 5.1: Strömungsbereiche in Blasensäulen in Abhängigkeit von der Gasleerrohrgeschwin-
digkeit, des Reaktordurchmessers und der effektiven dynamischen Viskosität für
Sinterplattenbegasung
Weiterhin berichtet Deckwer [Dec85], dass im Fall von erhöhten Viskositäten bei der Begasung mit
Lochplatten der homogene Strömungszustand stark eingeschränkt ist (vgl. Abb. 5.1b), was durch
die Untersuchungen dieser Arbeit bestätigt werden kann. Der Grund hierfür liegt u.a. in der Wirbel-
schleppenausbildung, da die Wirbelschleppenlänge für einen konstanten Blasenäquivalentdurch-
messer mit zunehmender Viskosität ansteigt. Daher ist aufgrund des Gasgehalts eine ungestörte
Wirbelschleppenausbildung nicht mehr möglich. Hierdurch gelangen Gasblasen in das Nachlaufge-
biet der vorauseilenden Blase, so dass Blasenkollisionen auftreten und somit eine heterogene Bla-
senströmung induziert wird.
Die Umströmungsbedingungen einer Gasblase beeinflussen signifikant deren Formdynamik, so
dass eine allgemeingültige Charakterisierung der Blasenform in Zweiphasenströmungen mit dem
für Einzelblasen (vgl. Abb. 2.5) bekannten Reynolds-, Morton- und Eötvös-Zahl Modell nicht aus-
reichend ist. So kann z.B. eine Gasblase in erhöhter Viskosität in ungestörter und homogener Strö-
mung formstabil sein, dagegen in heterogener Strömung eine Formdynamik aufweisen. Letzteres
kann auf den direkten Impulsaustausches zwischen Blasen zurückgeführt werden. Daher muss ne-
ben einer Unterteilung in Blasenströmungen auch zwischen formstabilen und forminstabilen Gas-
blasen zur Berechnung des Stofftransports unterschieden werden.
Formstabile Gasblasen zeichnen sich u.a. durch einen geradlinigen Aufstieg und eine laminare
Umströmung ohne Wirbelablösung aus. Beim Stoffübergang an formstabilen ellipsoiden Gasblasen
ist unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen, im Vergleich zur formstabilen Einzelblase
kein signifikanter Unterschied festzustellen. Eine Charakterisierung der lokalen Stoffaustauschphä-
nomene in der Umgebung einer formstabilen Gasblase kann im Wesentlichen mit Hilfe der Rey-
nolds-Zahl und der Schmidt-Zahl beschrieben werden.
124 5.1 Charakterisierung des Stofftransports von Zweiphasenströmungen

Forminstabile Gasblasen sind durch eine helixförmige und/oder unstetige Aufstiegsbahn sowie
eine turbulente Umströmung mit Wirbelablösung geprägt. Anhand der Untersuchungen zum Stoff-
transport an forminstabilen Einzelblasen zeigt sich eine Zunahme des Stoffübergangskoeffizienten
mit zunehmenden Blasendurchmesser (vgl. Abb. 4.8). Die Ursache hierfür kann mit dem an der
Phasengrenzfläche wirkenden Kräftegleichgewicht begründet werden, da aufgrund zunehmender
Trägheits- und Auftriebskräfte die Oberflächenspannungskraft an Einfluss verliert. Hierdurch wird
die Phasengrenzfläche der Gasblase mit zunehmender Größe forminstabiler, so dass dies eine höhe-
re Dynamik der stochastischen Formschwankungen bewirkt und eine Zunahme des Stofftransports
verursacht. Während bei Einzelblasen allein die zunehmende Blasengröße eine Zunahme der De-
formationsturbulenz bewirkt, kann an einer Gasblase unter schwarmrelevanten Strömungsbedin-
gungen bzw. homogener Strömung ein zusätzlicher turbulenter Impuls der Flüssigkeit durch die im
Schwarm sich verändernden Anströmbedingungen übertragen werden, der die Deformationsturbu-
lenz verstärkt. Des Weiteren haben die Untersuchungen dieser Arbeit gezeigt, dass unabhängig von
den Strömungsbedingungen der Abtransport der Übergangskomponente von der Phasengrenzfläche
zunächst in die primäre Wirbelschleppe erfolgt, bevor diese Komponente mit der Kernströmung
vermischt wird. Da zwischen den zeitlichen Änderungen des Blasengrößenverhältnisses und der
Wirbelablösefrequenz eine direkte Wechselwirkung besteht, ist die Wirbelablösung ein wichtiges
Phänomen für den konvektiven Stofftransport. Während die Wirbelablösefrequenz an Gasblasen in
homogenen Strömungen näherungsweise mit dem Verhalten von Einzelblasen abgeschätzt werden
kann, wird die Wirbelablösefrequenz in heterogenen Blasenströmungen maßgeblich durch den di-
rekten Impulsaustausch zwischen Blasen beeinflusst und kann daher mit dem Verhalten einer Ein-
zelblase nicht mehr beschrieben werden. Der direkte Impulsaustausch führt zu einer zeitlichen Än-
derung des Blasengrößenverhältnisses bzw. zu einer höheren Wirbelablösefrequenz, welches den
Stofftransport in heterogenen Blasenströmungen erhöht (vgl. Abb. 4.28 und 4.29). Diese Zunahme
des Stofftransports kann aber nur dann erfolgen, wenn die Diffusion keinen limitierenden Schritt
darstellt.
Die Grenzschicht einer turbulent umströmten Blase setzt sich aus einer sehr dünnen laminaren vis-
kosen Unterschicht und einer sehr viel dickeren turbulenten Grenzschicht zusammen [Sch97]. Auf-
grund der Dünne der viskosen Unterschicht ist davon auszugehen, dass keine Diffusionslimitierung
an der Phasengrenzfläche einer Gasblase vorliegt, so dass eine Erhöhung der Konvektion ebenfalls
eine Zunahme des Stofftransports bewirkt. Diese Postulierung kann mit Hilfe der von Millies
[Mil94] ermittelten Ergebnisse zum Stofftransport an ebenen Phasengrenzflächen bestätigt werden,
da auch hier eine Erhöhung des Stofftransports mit steigender Dilatation einer ebenen Phasengrenze
festgestellt wird. Der Autor führt diese Erhöhung ebenfalls ausschließlich auf eine Verbesserung
des konvektiven Stofftransports zurück.
Treten dagegen ausschließlich periodische Formschwankungen an einer Gasblase auf, so wird die-
ses Verhalten einem Übergangsbereich zugeordnet, wobei die Umströmung von laminar zu turbu-
lent umschlägt. Dieser Bereich kann maßgeblich auch durch Verunreinigungen im System beein-
flusst werden.
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 125

Anhand dieser Beschreibung werden die Auswirkungen des Formverhaltens von Gasblasen sowie
die Beeinflussung der Formdynamik durch die an der Phasengrenzfläche vorherrschenden Umströ-
mungsverhältnisse auf den Stofftransport verdeutlicht, wobei für Wasser bzw. wässrige CMC-
Lösungen drei wichtige Strömungsbereiche für den Stofftransport an ellipsoiden Gasblasen unter-
schieden werden können:
• Bereich A (İG<0.5%):
Es ist kein wesentlicher Einfluss des Gasgehalts auf die Blasenform und -bewegung fest-
stellbar [Sch02], so dass die Gesetzmäßigkeiten von Einzelblasen für Hydrodynamik und
Stofftransport zugrundegelegt werden können
• Bereich B (homogener Strömungsbereich):
Die blaseninduzierte Turbulenz steigert die Dynamik der stochastischen Formschwankungen
und hierdurch auch den Stofftransport, wobei die zeitliche Änderung des Blasengrößenver-
hältnisses bzw. der Wirbelablösefrequenz im Blasenschwarm weiterhin näherungsweise mit
den Berechnungsgleichungen für Einzelblasen ermittelt werden kann.
• Bereich C (heterogener Strömungsbereich):
In diesem Bereich gewinnen Blasenkollisionen, Koaleszenzen und/oder Redispergierungen
an Einfluss. Während die Dynamik der stochastischen Formschwankungen im Vergleich
zum Bereich B nahezu unverändert bleibt, führt der erhöhte direkte Impulsaustausch zwi-
schen den Blasen zu einer zunehmenden zeitlichen Änderung des Blasengrößenverhältnis-
ses, welches somit eine Steigerung der Wirbelablösefrequenz bzw. des konvektiven Stoff-
transports induziert.
Diese physikalisch begründete Beeinflussung der Formdynamik von Gasblasen in Zweiphasenströ-
mungen erlaubt die Berücksichtigung von lokalen Wechselwirkungen zwischen Gasblasen und de-
ren Umströmungsbedingungen in Stofftransportmodellen und geht somit wesentlich weiter als der-
zeit bestehende Modelle bzw. empirische Auslegungsgleichungen. Durch eine Einteilung der Form-
dynamik in stochastische Formschwankungen und zeitliche Änderungen des Blasengrößenverhält-
nisses können unterschiedliche Einflussnahmen auf den Stofftransport berücksichtigt werden. Hier-
zu wird die zuvor beschriebene bereichsweise Einteilung zur Entwicklung eines Stofftransportmo-
dells verwendet und nachfolgend vorgestellt.
5.2 Modellbildung für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen
Anhand der zuvor beschriebenen Einflussnahme des Formverhaltens von Gasblasen auf den Stoff-
transport ist deutlich geworden, dass bei der Modellbildung zwischen formstabilen und forminstabi-
len Gasblasen zu unterscheiden ist. Während die Berechnung des Stofftransports an formstabilen
Gasblasen recht gut mit den bestehenden Auslegungsgleichungen (vgl. z.B. Gl. 2.85) erfolgen kann,
besteht ein sehr großer Bedarf an Stofftransportmodellen für forminstabile Gasblasen. Daher steht
in dieser Arbeit die Modellbildung für forminstabile Gasblasen im Vordergrund des Interesse, wel-
ches nachfolgend beschrieben wird.
Als Grundlage der Modellentwicklung wird die allgemein anerkannte Penetrationstheorie von Hig-
bie [Hig35] für den instationären Stofftransport verwendet. Die verwendete Differentialgleichung
126 5.2 Modellbildung für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen

für die instationäre Diffusion sowie die hieraus hergeleitete Lösung wurde bereits in Kapitel 2.3.6
erläutert, so dass im Folgenden auf

2 DF ,i
βF = ⋅ ( 5.1 )
π tM

mit DF,i dem Diffusionskoeffizient und tM der mittleren Verweilzeit eines Fluidelements an der Pha-
sengrenzfläche aufgebaut wird.
Die von Higbie hergeleitete Gleichung zur Berechnung der Verweilzeit eines Fluidelements an der
Phasengrenzfläche erfolgt gemäß

t M = d ä /wr , ( 5.2 )

wobei dieser Parameter für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen mit Hilfe der
in dieser Arbeit gewonnenen Erkenntnisse überprüft und gegebenenfalls exakter beschrieben wer-
den soll. Auch bei der neuen Modellbildung werden Diffusionsströme von der Phasengrenze an die
Kernströmung vernachlässigt, so dass zur Ermittlung der Verweilzeit eines Fluidelements (FE) eine
Komponentenbilanzierung an der Phasengrenzfläche (PG) gemäß

 =M  M FE,i ⋅ n FE M PG,i
M B,i PG,i = = ( 5.3 )
tM tM

durchgeführt wird (vgl. Abb. 5.2).

Flüssigkeit PG Blase
Kernströmung
MFE,i

Fluidelement 
M PG,i

M B,i
Kernströmung primäre
Wirbelschleppe

nFE

Abbildung 5.2: Schematische Ablauf der Anreicherung von Fluidelementen mit einer Übergangs-
komponente in Anlehnung an die Penetrationstheorie von Higbie und unter Berück-
sichtigung der Wirbelschleppenphänomenologie

Hierbei wird der von der Gasblase übertragene Massenstrom M B,i der Komponente i dem entlang

der Phasengrenzfläche einströmenden Massenstroms M PG,i gleichgesetzt. Letzterer entspricht dem
Produkt aus der Masse eines Fluidelements MFE,i und der Anzahl der Fluidelemente nFE bzw. der
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 127

übertragenen Masse in die Phasengrenzschicht MPG,i während der Verweilzeit der Fluidelemente tM
an der Phasengrenzfläche. Des Weiteren konnte in dieser Arbeit aufgezeigt werden, dass der von
der Gasblase übertragene Massenstrom M B,i einer Komponente i

 =M  M W,i
M B,i W,i = = M W,i ⋅ f W ( 5.4 )
tW

nahezu vollständig in die primäre Wirbelschleppe M  W,i transportiert wird, bevor dieser Massen-
strom, bestehend aus dem Quotienten der Masse MW,i einer voll ausgebildeten Wirbelschleppe und
der Wirbelablösezeit tW bzw. Wirbelablösefrequenz fW, mit der Kernströmung vermischt wird (vgl.
Abb. 5.2).
Werden die Gleichungen 5.3 und 5.4 gleichgesetzt, so kann die Verweilzeit eines Fluidelements
gemäß

M PG,i 1 1
tM = ⋅ tW = ⋅ ( 5.5 )
M W,i FPG ,i fW

bestimmt werden. Die experimentelle Ermittlung der Massen in Gleichung 5.5 ist äußerst komplex
und derzeit teilweise nicht möglich. Für das Massenverhältnis wird ein Koeffizient FPG,i
1 1
tM = ⋅ ( 5.6 )
FPG,i fW

eingeführt, der im Weiteren noch näher zu beschreiben ist. Durch Einsetzen dieser Berechnungs-
gleichung für die Verweilzeit eines Fluidelements in Gleichung 5.1 ergibt sich für den Stoffüber-
gangskoeffizienten die Beziehung

2
ȕ F,i = D F,i ⋅ FPG,i ⋅ fW . ( 5.7 )
ʌ
Diese neue Auslegungsgleichung erlaubt die Berücksichtigung unterschiedlicher Effekte des Form-
verhaltens einer Gasblase sowie die Einflussnahme der an der Phasengrenzfläche vorherrschenden
Umströmungsverhältnisse unter schwarmrelevanten Bedingungen auf den Stofftransport. Während
die zeitlichen Änderungen des Blasengrößenverhältnisses durch die Wirbelablösefrequenz fW be-
rücksichtigt werden, charakterisiert der Koeffizient FPG,i u.a. die Auswirkungen der stochastischen
Formschwankungen. Hiernach kann der Koeffizient FPG,i als ein Intensitätsfaktor der Phasengrenz-
fläche für den Stofftransport interpretiert werden, der eine Funktion von dimensionslosen Kennzah-
len ist. Da die Formdynamik einer aufsteigenden ellipsoiden Gasblase maßgeblich durch die Bla-
sengröße und die physikalischen Eigenschaften der Flüssigkeit bestimmt wird und dieses mit der
Reynolds-Zahl, Eötvös-Zahl Eö (vgl. Gl. 2.5) und Morton-Zahl Mo (vgl. Gl. 2.1) beschrieben wer-
den kann, erscheint mit Hilfe dieser Kennzahlen eine Charakterisierung des Intensitätsfaktors der
Phasengrenzfläche FPG,i gemäß
FPG ,i = f( Re− Zahl , Eö − Zahl, Mo − Zahl , Fo − Zahl , He − Zahl) ( 5.8 )
128 5.2 Modellbildung für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen

physikalisch sinnvoll. Des Weiteren ist davon auszugehen, dass dieser Faktor von der Kontaktzeit
(Fourier-Zahl) und dem Konzentrationssprung (Henry-Zahl) abhängig ist (vgl. Abb. 2.22).
Zur Bereitstellung der Gleichung 5.7 als dimensionslose Gleichung wird für die Wirbelablösefre-
quenz die Wechselwirkung zur Aufstiegsbahnfrequenz einer Gasblase fBahn gemäß

fW = 4 ⋅ f Bahn ( 5.9 )

verwendet (vgl. Gl. 3.22), so dass sich mit Hilfe der Strouhal-Zahl

f Bahn ⋅ d ä
Srä = ( 5.10 )
wr

und durch Einführen der Sherwood-Zahl die dimensionslose Gleichung

ȕF ⋅ d ä 4
ShF ,i = = FPG ,i ⋅ Reä ⋅ Sci ⋅ Srä ( 5.11 )
DF,i ʌ

ergibt. Die benötigte Strouhal-Zahl Srä kann nach Miyahara aus Gleichung 2.38 und 2.39 berechnet
werden. Zur Berücksichtigung der in Kapitel 4.2.3 aufgezeigten Wechselwirkungen zwischen Hyd-
rodynamik, Stofftransport und Vermischung der Wirbelschleppe kann Gleichung 5.11 auch gemäß

4 Sci
ShF ,i = FPG ,i ⋅ ( 5.12 )
ʌ BoW

mit der Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe BoW (vgl. Gl. 4.2) definiert werden.
Im nachfolgenden soll versucht werden, die Einflussnahme der stochastischen Formschwankungen
und Wirbelablösefrequenz auf den Stofftransport an Gasblasen in Abhängigkeit von den Umströ-
mungsbedingungen formeltechnisch zu charakterisieren, wozu die in Kapitel 5.1 vorgenommene
bereichsweise Einteilung des Strömungszustandes verwendet wird.
Bereich A (İG<0.5%):
Bis zu einem Gasgehalt von İG<0.5% wird keine wesentliche Beeinflussung des Form- und Bewe-
gungsverhaltens von Gasblasen festgestellt. Daher kann die zur Berechung des Stoffübergangskoef-
fizienten benötigte Wirbelablösefrequenz mit dem Verhalten von Einzelblasen

fW = fW,EB ( 5.13 )

abgeschätzt werden.
Zur Beschreibung des Intensitätsfaktors der Phasengrenzfläche FPG,i werden die Ergebnisse aus den
lokalen Untersuchungen mittels laserinduzierter Fluoreszenzmesstechnik herangezogen und folgen-
de empirische Zusammenhänge gemäß
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 129

ǻȡgd ä2
FPG,i = FPG,i,EB = 0.8 ⋅ 4 Eöä = 0.8 ⋅ 4 wF0= 0 cm/s ( 5.14 )
ı
Mo=2.6*10-11
FPG,i = FPG,i,EB = 0.95 ⋅ 4 Eöä 3 cm/s ≤wF0≤ 8.5 cm/s
FPG ,i = FPG ,i ≈ 1.8 Mo>2.6*10-11 ( 5.15 )

für Gasblasen in ruhender Flüssigkeit und in überlagerter Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeit wF0


ermittelt. Für den oben genannten Bereich der Flüssigkeitsleerrohrgeschwindigkeiten wird eine
Abweichung von kleiner 5% festgestellt. Die Gleichungen sind für Eötvös-Zahlen zwischen 1.3 <
Eöä < 12.8 validiert.
Bereich B (homogener Blasenströmungsbereich):
In homogener Blasenströmung kann die Wirbelablösefrequenz fW,BS,hom mit dem Verhalten der
Wirbelschleppe einer Einzelblase fW,EB abgeschätzt werden, so dass näherungsweise

fW = fW,BS,hom ≈ fW,EB ( 5.16 )

gültig ist.
Dagegen werden die stochastischen Formschwankungen an der Phasengrenzfläche einer Gasblase
infolge der blaseninduzierten Turbulenz eines Schwarms signifikant beeinflusst, so dass für den In-
tensitätsfaktor der Phasengrenzfläche FPG,i folgende Zusammenhänge gemäß

FPG ,i = FPG ,i ,hom = 1.1 ⋅ 2 Eöä für Rekrit1 ≤ Reä ≤ Rekrit2 und Mo=2.6*10-11

FPG,i = FPG,i,hom ≈ 2.4 für Reä > Rekrit2 und Mo=2.6*10-11 ( 5.17 )
FPG ,i = FPG ,i ,hom ≈ 2.7 für Reä > Rekrit1 und Mo>2.6*10-11

aufgestellt werden können. Die kritischen Reynolds-Zahlen werden wie folgt definiert (vgl. Gl. 2.10
und 2.11) [Bra71]:

Rekrit1 = 3.73 ⋅ K F0.209


und ( 5.18 )
Rekrit 2 = 3.1 ⋅ K F0.25 .

Bereich C (heterogener Blasenströmungsbereich):


Anhand der Untersuchungen dieser Arbeit konnte aufgezeigt werden, dass die Wirbelablösefre-
quenz u.a. durch Blasenkollisionen beeinflusst wird und dieser Einfluss auf den Stofftransport do-
minant werden kann. Um für den Stofftransport allgemeingültige Funktionen der Wirbelablösefre-
quenz in heterogenen Blasenströmungen aufzustellen, bedarf es weiterer umfassender Untersuchun-
gen. Hierfür besteht auch ein großes Interesse an einer detaillierten Charakterisierung von heteroge-
nen Blasenströmungen, wofür nähere Untersuchungen zur Blasenagglomeratbildung, Koaleszenz
und Redispergierung erforderlich sind.
130 5.2 Modellbildung für den Stofftransport an forminstabilen ellipsoiden Gasblasen

Zur Bestimmung des Intensitätsfaktors der Phasengrenzfläche FPG,i in einer heterogenen Strömung
wird anhand von Messergebnissen dieser Arbeit angenommen, dass dieser Faktor nahezu identisch
mit dem in einer homogenen Blasenströmung ist
FPG,i = FPG,i,het ≈ FPG,i,hom . ( 5.19 )

Einsetzen der Wirbelablösefrequenz


Zur Charakterisierung der Wirbelablösung ist das bisher ausschließlich für Einzelblasen in ruhender
Flüssigkeit genutzte Reynolds-, Eötvös- und Morton-Zahl Diagramm zur Beschreibung der Blasen-
form von Clift [Cli78] sehr gut geeignet. Zur Erstellung eines solchen Diagramms (s. Abb. 5.3)
werden die Reynolds-Zahlen mit der Relativgeschwindigkeit der Blasenbewegung im Schwarm ent-
sprechend der Gleichungen 2.9 bis 2.12 ermittelt. Komasawa [Kom80] hat Untersuchungen zum
Einsetzen der Wirbelablösung vorrangig an großen ellipsoiden und kappenförmigen Blasen in ver-
schiedenen Viskositäten durchgeführt und dabei festgestellt, dass eine laminare Wirbelschleppe oh-
ne Ablösung bis zu einer Reynolds-Zahl von Re<90 auftritt (s. Abb. 5.3, Kennlinie Nr. 1). Dieses
konnte auch durch eigene Untersuchungen bestätigt werden. Mit zunehmender Reynolds-Zahl folgt
ein Übergang von der laminaren zur turbulenten Wirbelschleppe, d.h. die Ablösung von Wirbeln
setzt ein [Kom80]. Des Weiteren ist bekannt, dass die Wirbelablösung auch von der Blasengröße
abhängig ist [Fan90]. So beginnt für Luftblasen in Wasser die Wirbelablösung ab einem Durchmes-
ser von ca. 2 mm (s. Abb. 2.6) bzw. Eö=0.54. Gewinnt die Zähigkeitskraft infolge einer zunehmen-
den Viskosität gegenüber der Trägheitskraft an Bedeutung, dann lösen sich Wirbel erst bei größeren
Blasendurchmessern bzw. Eötvös-Zahlen und geringeren Reynolds-Zahlen ab. Hieraus ergibt sich
eine weitere charakteristische Kennlinie (Nr. 2), die durch die kritische Reynolds-Zahl Rekrit1 (vgl.
Gl. 5.18) beschrieben wird. Durch eine weitere Kennlinie für das Einsetzen von kappenförmigen
Gasblasen (Nr. 3) ergibt sich ein Gebiet für ellipsoide Gasblasen mit Wirbelablösung gemäß der
schraffierten Fläche in Abbildung 5.3.
Berechnung der Wirbelablösefrequenz
Das Abschätzen der an Gasblasen sich einstellenden Wirbelablösefrequenz in den Strömungsberei-
chen A und B kann mit Hilfe der von Miyahara aufgestellten empirischen Korrelationen für die Be-
rechnung der Strouhal-Zahl Srdh (vgl. Gl. 2.38 und 2.39) erfolgen. Die hierfür benötigten horizonta-
len Blasendurchmesser dh können unter Kenntnis des Blasenäquivalentdurchmessers mit den aufge-
stellten Gleichungen von Tadaki (vgl. Gl. 2.14-2.17 und Gl. 2.22-2.24) berechnet werden. Außer-
dem wird zur Berechnung der Strouhal-Zahl die Relativgeschwindigkeit von Einzelblasen benötigt,
die für verunreinigtes Wasser mit der von Fan aufgestellten Gleichung 2.13 oder für reines Wasser
und wässrige CMC-Lösungen mit der von Brauer angegebenen Beziehungen (vgl. Gl. 2.9 – 2.12)
berechnet werden sollte [Sch01]. Die aus der Strouhal-Zahl (Gl. 2.36) ermittelte Aufstiegsbahnfre-
quenz fBahn,EB wird schließlich mittels Gleichung 5.9 zur Bestimmung der Wirbelablösefrequenz
fW,EB verwendet.
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 131

-11 ηF4Δρ/ρ
Mo=gη 2 3
Δρ ρF σ
10000 Reihe9
Mo=2.63*10 ; ηF=1 mPas
-8 Mo=2.63*10-11
Reihe10
Mo=3.41*10 ; ηF=6 mPas
-6
Reihe11
Mo=1.73*10 ; ηF=16 mPas Mo=2.13*10-9
Reynolds-Zahl Re=wrdä/ ν F / -

-5
Reihe12
Mo=1.02*10 ; ηF=25 mPas Mo=3.41*10-8
1000 ellipsoide Blasen
Mo=1.33*10-6
mit Wirbelablösung
2
Mo=2.13*10-5

kugelförmige Blasen
100 ohne Wirbelablösung
1 kappenförmige
Blasen
ellipsoide Blasen 3
ohne Wirbelablösung

10
0.1 1.0 10.0 100.0
2
Eötvös number Δρd
Eö=gΔρ σ
Δρ ä /σ / -

Abbildung 5.3: Reynolds-, Eötvös-, Morton-Zahl Diagramm zur Festlegung eines Gebiets für el-
lipsoide Gasblasen mit Wirbelablösung
5.3 Anwendungspotenzial der vorgestellten Modellierungsansätze
Abbildung 5.4 zeigt gemittelte Messwerte für die Sherwood-Zahl von Einzelblasen in ruhender
Flüssigkeit (Bereich A), von Gasblasen unter schwarmrelevanten Strömungsbedingungen in homo-
gener Blasenströmung (Bereich B) sowie die mit Gleichung 2.92, 2.110 und 5.11 berechneten Kur-
ven. Während bei niedrigen Reynolds-Zahlen die Sherwood-Zahl für Einzelblasen (Bereich A) na-
hezu gleich mit der für Gasblasen in homogener Blasenströmung (Bereich B) ist, zeigt sich mit zu-
nehmender Reynolds-Zahl ein wachsender Einfluss der blaseninduzierten Turbulenz, welches zu
höheren Sherwood-Zahlen in homogener Blasenströmung führt.
Im Vergleich zu den mit Hilfe der Penetrationstheorie von Higbie (vgl. Gl. 2.110) berechneten
Sherwood-Zahlen werden zunächst bei niedrigen Reynolds-Zahlen mit dem aufgestellten Modell
geringere Sherwood-Zahlen und mit zunehmender Reynolds-Zahl höhere Sherwood-Zahlen ermit-
telt, wobei der Umschlagspunkt von den Umströmungsbedingungen der Gasblase abhängt. Hierbei
zeigen sich insbesondere zu den für Gasblasen in homogener Blasenströmung geltenden Sherwood-
Zahlen deutliche Differenzen, welches auf die von Higbie festgelegte Berechnungsgleichung für die
Verweilzeit eines Fluidelements an der Phasengrenzfläche sowie auf Vernachlässigung von
Schwarmeffekten zurückgeführt wird. Dagegen weisen die mit Hilfe des empirischen Ansatzes von
Calderbank und MooYoung (vgl. Gl. 2.92) ermittelten Sherwood-Zahlen im Vergleich zu dem Ver-
lauf der für Gasblasen in homogener Blasenströmung ermittelten Ergebnisse eine gute Überein-
stimmung auf. Diese beiden Verläufe der Sherwood-Zahl zeigen im Reynolds-Zahlenbereich für
Rekrit1<Reä< Rekrit2 einen steileren Anstieg mit zunehmender Reynolds-Zahl als die Verläufe der
Sherwood-Zahl für Reä>Rekrit2. Während die Abweichung ab einer kritischen Reynolds-Zahl von
Reä>Rekrit2 zwischen diesen Verläufen für die Sherwood-Zahl kleiner 10% ist, zeigen sich für Rey-
132 5.3 Anwendungspotenzial der Berechnungsmethoden

nolds-Zahlen zwischen Rekrit1<Reä<Rekrit2 größere Abweichungen. Da in diesem Reynolds-


Zahlenbereich das Form-/Bewegungsverhalten von Gasblasen und damit auch der Stofftransport
stark durch Verunreinigungen beeinflusst werden kann (vgl. Abb. 2.26), wird dieses als Ursache für
die Abweichungen verantwortlich gemacht. Dennoch kann aus dem Vergleich zum empirischen
Ansatz von Claderbank & MooYoung geschlossen werden, dass das neu entwickelte physikalische
Stofftransportmodell die vorherrschenden Phänomenologien in homogenen Blasenströmungen bes-
ser erfasst.

Calderbank &
2000 MooYoung Gl. 2.92
forminstabile ellipsoide Gasblasen Modell:
1800 3 mm < dä < 10 mm Blasen im Schwarm
in homogener Strömung
Sc=460
1600 εG = konstant
(Bereich B)
Sherwood-Zahl ShF / -

1400
Messwerte: Blasen in
1200 homogener Strömung
Messwerte: Blasen unter
1000 Schwarmbedingungen
Higbie Gl. 2.110
Messwerte: Einzelblasen
800
Modell:
600 Einzelblase
(Bereich A)
400
200
Rekrit1=606 Rekrit2=1368
0
0 500 1000 1500 2000 2500
Reynolds-Zahl Reä / -

Abbildung 5.4: Vergleich zwischen Modellen, Messwerten und empirischer Auslegungsgleichung


der Sherwood-Zahl für Gasblasen (Sc=460)
Des Weiteren wird der Stofftransport signifikant durch das Vermischungsverhalten der Wirbel-
schleppe beeinflusst (s. Abb. 5.5). Dieses Vermischungsverhalten wurde in Kapitel 4.2.3 mit Hilfe
der Bodenstein-Zahl charakterisiert (vgl. Gl. 4.1). Wird hierdurch eine kritische Bodenstein-Zahl
der Wirbelschleppe BoW,krit unterschritten bzw. ein kritischer Blasenäquivalentdurchmesser über-
schritten, so lösen sich Wirbel von der Gasblase ab. Mit weiter zunehmendem Blasenäquivalent-
durchmesser nähert sich die Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe gegen Null und das Vermi-
schungsverhalten der Wirbelschleppe kann mit dem Verhalten eines idealen Rührkessels beschrie-
ben werden. In diesem Bereich nimmt mit abnehmender Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe die
Sherwood-Zahl zu (s. Abb. 5.5). Dagegen kann der Einfluss der Wirbelschleppe bei laminar um-
strömten Gasblasen auf die Flüssigphasenvermischung in einer Blasensäule vernachlässigt werden,
da hier keine Wirbelablösung einsetzt. Dennoch kann sich eine laminare Wirbelschleppe aufgrund
der geringen Vermischung innerhalb der Schleppe negativ auf den Stofftransport auswirken. Die
Ursache liegt darin begründet, dass die Gasblasen aufgrund der geringen Flüssigphasenvermischung
jeweils im Schleppengebiet erhöhter Sauerstoffkonzentration der vorherigen Blase aufsteigen (s.
5 Modellierung des Stofftransports in Blasenströmungen 133

Abb.5.6). Dies führt zu einer abnehmenden lokalen treibenden Konzentrationsdifferenz, welches


den Stoffmengenumsatz an einer Gasblase erheblich reduzieren kann und derzeit nicht in Ausle-
gungsdiagrammen für den Stofftransport berücksichtigt wird. Daher sollte für die verfahrenstechni-
sche Prozessführung innerhalb eines Stoffaustauschapparates eine Unterschreitung der kritischen
Bodenstein-Zahl vermieden werden. Durch entsprechende Maßnahmen wie z.B. Auswahl des
Dispergierorgans kann dieser Effekt verhindert und eine turbulente Wirbelschleppe erzielt werden.

turbulente Sc=47300
10000 Wirbelschleppe Sc=17000 (ηF= 10 mPas)
(idealer Rührkessel) (ηF= 6 mPas)

Sc=4250
Sherwood-Zahl ShF / -

dä=4.0 mm
(ηF= 3 mPas)

dä=3.2 mm
Sc=460
1000 (ηF= 1 mPas)
dä=2.6 mm


dä=1.9 mm laminare
Wirbelschleppe
(ideales Strömungsrohr)
homogener Strömungszustand BoW,krit=1/(Rekrit1Srä)
100
0.001 0.010 0.100
Bodenstein-Zahl der Wirbelschleppe
2
BoW=1/(ReäSrä)=ν νF/(dä fW) / -

Abbildung 5.5: Wechselwirkungen zwischen Stofftransport (Sherwood-Zahl), Form-/Bewegungs-


verhalten von Gasblasen und Flüssigphasenvermischung (Bodenstein-Zahl der Wir-
belschleppe) in homogener Strömung (Bereich B)

i. Blase

i+1. Blase

Abbildung 5.6: Konzentrationsfelder um Blasen innerhalb einer Blasenkette (Sc=300000)


134 5.3 Anwendungspotenzial der Berechnungsmethoden

Zusammenfassend kann festgestellt werden, dass neben der spezifischen Phasengrenzfläche insbe-
sondere der Zustand der Blasenströmungen im Gas-Flüssig-System und hier die vom Dispersphase-
nanteil abhängigen, ständig wechselnden Anströmbedingungen signifikant den Stoffmengenumsatz
beeinflusst, da der Stoffübergangskoeffizient an Gasblasen im Schwarm im Vergleich zur Einzel-
blase um mehr als 50% größer sein kann. Daher müssen auch entsprechende Stoffübergangskoeffi-
zienten unter der Berücksichtigung der hier definierten Strömungsbereiche A, B oder C ausgewählt
werden, um zukünftig eine zuverlässigere Auslegung des Stofftransports in Blasensäulen zu ge-
währleisten.
Der validierte Geltungsbereich des vorgestellten Modells beschränkt sich auf Gas-Flüssig-Systeme
mit
• Eötvös-Zahlen zwischen 1,3 ” Eö ” 12,8
• Morton-Zahlen zwischen 1,0*10-5 ” Mo ” 2,6*10-11
• mittlere Gasleerrohrgeschwindigkeit zwischen 0,9 cms-1 ≤ wG,m0 ≤ 5 cms-1
• Henry-Zahl He=33 (Gasphase: Luft oder Sauerstoff mit Sauerstoff als Übergangskomponen-
te)
• Schmidt-Zahlen zwischen 460 ” Sc ” 300000
Für eine Überprüfung der Leistungsfähigkeit und eine Festlegung von weiteren Anwendungsgren-
zen sind zusätzliche Untersuchungen erforderlich. Hierbei empfiehlt sich insbesondere der Einfluss
der Kontaktzeit und der Oberflächenspannung/Verunreinigungen im System zu untersuchen. Erste
integrale Untersuchungen zum Einfluss der Oberflächenspannung/Verunreinigung auf den Stoff-
transport in homogenen Blasenströmungen haben bereits Bischof et al [Bis91, Bis93] (vgl. Abb.
2.21) durchgeführt, wobei mit einer Erhöhung in der Konzentration von oberflächenaktiven Sub-
stanzen eine Abnahme des Stofftransports festgestellt wird. Diese Abnahme kann aus den in dieser
Arbeit gewonnenen Erkenntnissen auf eine Reduzierung/Unterdrückung der stochastischen Form-
schwankungen zurückgeführt werden. Dennoch liegen über die Einflussnahme von oberflächenak-
tiven Substanzen auf die Wirbelablösefrequenz nur unzureichende Informationen vor. Eine zukünf-
tige Implementierung dieser Einflussgröße ermöglicht bereits das neu entwickelte Stofftransport-
modell. Des Weiteren sind zur detaillierten Beschreibung des Intensitätsfaktors der Phasengrenzflä-
che Untersuchungen zum Stofftransport an der Phasengrenzfläche erforderlich, um schließlich auch
diesen Parameter mit physikalischen Gesetzmäßigkeiten beschreiben zu können.
Literatur 135

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Anhang 151

Anhang A1

Luft
technischer Bunsenscher Spalding Hong
Löslichkeits- Henry- Henry- Absorptions- Henry- Henry- Henry-
Temperatur koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient Zahl Zahl
T λLuft HLuft* HLuft αLuft HLuft' HeLuft* HeLuft
Ncm3/(g bar
°C bar) gbar/Ncm3 bar Nm3/(m3bar) m3/kmol - -
0 0,0286 36 43612,4 0,0285 785 27107 35
10 0,0224 45 55506,6 0,0224 1000 34500 42
20 0,0173 59 71832,1 0,0173 1295 44647 53
30 0,0122 83 101762,2 0,0122 1840 63250 73
40 0,0082 125 152643,2 0,0081 2769 94875 106
60 0,0041 250 305286,5 0,0040 5593 189750 202
80 0,0025 400 488458,3 0,0025 9059 303600 308

Sauerstoff
technischer Bunsenscher Spalding Hong
Löslichkeits- Henry- Henry- Absorptions- Henry- Henry- Henry-
Temperatur koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient Zahl Zahl
T λO2 HO2* HO2 αO2 HO2' He* He
Ncm3/(g bar
3 3 3
°C bar) gbar/Ncm bar Nm /(m bar) m3/kmol - -
0 0,0489 21 25441 0,0489 458 14310 20
10 0,0367 28 33921 0,0367 611 19080 26
20 0,0306 33 40705 0,0305 734 22896 31
30 0,0255 40 48846 0,0254 883 27476 35
40 0,0224 45 55507 0,0223 1007 31222 39
50 0,0204 50 61057 0,0201 1113 34345 42
60 0,0184 56 67841 0,0180 1243 38161 45
70 0,0163 63 76322 0,0159 1406 42931 50
80 0,0145 70 85996 0,0141 1595 48373 55

Stickstoff
technischer Bunsenscher Spalding Hong
Löslichkeits- Henry- Henry- Absorptions- Henry- Henry- Henry-
Temperatur koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient koeffizient Zahl Zahl
T λN2 HN2* HN2 αN2 HN2' HeN2* HeN2
Ncm3/(g bar
°C bar) gbar/Ncm3 bar Nm3/(m3bar) m3/kmol - -
0 0,0224 45 55507 0,0224 999 71366 88
10 0,0163 63 76322 0,0163 1374 98128 117
20 0,0102 100 122115 0,0102 2202 157004 181
30 0,0061 167 203524 0,0061 3680 261674 292
40 0,0041 250 305286 0,0040 5539 392511 426
60 0,0015 667 814097 0,0015 14913 1046696 1077
80 0,0010 1053 1285417 0,0009 23838 1652679 1624
152 Anhang

Anhang A2

Empirische Gleichungen zur Abschätzung von Diffusionskoeffizienten [Jak91]


Autoren Gleichung Hinweise
Wilke-Chang χ ⋅ M r ,B Assoziationskonstante χ:
F
D AB = 7.4 ⋅ 10 −12 ⋅ ⋅ T , m 2 s −1 Wasser=2.6;
F
η AB ⋅ν 0A.6 Methanol=1.9;
Ethanol=1.5; Benzol =
und andere unpolare
Lösungsmittel =1. Nach
Angaben der Autoren
beträgt der
Durchschnittsfehler ihrer
Gleichung 10%.
Scheibel 0.66 Von Reid/Sherwood
§ 3 ⋅ν B ·
1 + ¨¨ ¸ (1958) wird der
ν ¸
F
D AB = 8.2 ⋅ 10 −12 ⋅ © A ¹ ⋅ T , m 2 s −1 durchschnittliche Fehler
F
η AB ⋅ν 0A.33 mit Wasser als
Lösungsmittel mit 9%
Diese Gleichung vereinfacht sich: und mit Benzol als
für Wasser als Lösungsmittel und νA ≤ νB: Lösungsmittel mit 10%
T
F
D AB = 25.2 ⋅ 10 −12 ⋅ , m 2 s −1 angegeben.
η AB ⋅ν A0.33
F

für Benzol als Lösungsmittel und νA ≤ 2 νB:


T
F
D AB = 18.9 ⋅ 10 −12 ⋅ , m 2 s −1
F 0.33
η AB ⋅ν A
für andere Lösungsmittel und νA ≤ 2 νB:
T
F
D AB = 17.5 ⋅ 10 −12 ⋅ , m 2 s −1
F 0.33
η AB ⋅ν A
Reddy- M r0,.A
5 Der Durchschnittsfehler
Doraiswamy F
D AB =C⋅ ⋅ T , m 2 s −1 beträgt für Systeme nach
F 0.33 0.33
η AB ⋅ν A ⋅ν B a): 13%, für Systeme
Die Konstante C hat den Zahlenwert: nach b): 18%. Für Wasser
a) C=10*10-12 für νB≤ 1.5νA als gelösten Stoff beträgt
b) C=8.5*10-12 für νB> 1.5νA der Fehler 25%.
Lusis- 0.33 Diese Gleichung liefert
§ν · ν
Ratcliff 1.4 ⋅ ¨¨ B ¸¸ + B Durchschnittsfehler um
F −12 © νA ¹ νA 2 −1 15 bis 20%, der Fehler
D AB = 8.52 ⋅10 ⋅ ⋅T , m s
F
η AB ⋅ν B0.33 nimmt zu bei assoziierten
Lösungsmitteln.