Efectos de la difusión espectral en las propiedades ópticas no lineales

en sistemas cuánticos de dos y tres estados en presencia de una señal

de mezcla de cuatro ondas.
Fernando Moncadaa) , J. L. Paz, Luis Lascano, Cesar Costa-Vera
a)
fernando.moncada@epn.edu.ec
Departamento de Física, Escuela Politécnica Nacional, Ladrón de Guevara, E11-253, 170517, Apdo.17-12-866, Quito, Ecuador.

Introducción
Las propiedades ópticas no lineales de moléculas inorgánicas han sido ampliamente estudiadas en la literatura través de sistemas cuánticos de dos y
tres estados[1–4]. Se ha estudiado sistemas cuánticos de dos estados que relajan sobre un estado reservorio[1, 2]. Sistemas de tres estados han sido
caracterizados sin considerar difusión espectral[3]. La distribución de frecuencias naturales ha sido considerada mediante una función lorentziana[2].
En el presente trabajo planteamos y resolvemos las ecuaciones de bloch ópticas para un sistema de dos estados que puede relajar sobre el reservorio
y para un sistema de tres estados, ambos en presencia de difusión espectral. Determinamos el efecto de la relajación interna en las respuestas ópticas
no lineales absortivas y dispersivas en presencia de una señal de FWM. Comparamos los resultados en función del modelo cuántico. La caracterización
óptica de la respuesta de diferentes modelos cuánticos contribuye a identificar estructuras cuánticas de moléculas.

Sistema cuántico de dos estados y un estado reservorio. Sistema cuántico de tres estados
Con la ecuación de Liouville determinamos En sistemas reales, existen niveles adi-
la respuesta óptica generada de la interac- cionales de energía entre el estado base
ción entre la radiación y materia en el for- y el estado excitado conectados al siste-
malismo de la matriz de densidad. ma a través de procesos de relajación[3].
  El planteamiento de las ecuaciones de un
i ∂ρ sistema de tres estados se vuelve análo-
ρ̇ = − [H0 + H, ρ] + (1)
~ ∂t rel go al sistema de dos estados cuando el
tercer estado se encuentra lejos de la re-
La difusión espectral toma en cuenta la mi-
sonancia y se cumple ρac = ρbc = 0
gración de moléculas a diferentes sitios en
un solvente. La probabilidad de cambio en la (3) −iA(If3 + II g3 )
frecuencia natural de ω0 a ω0 + dω0 por uni- χ3 (ω3 )
= (11)
γa + γb + Γ3 − i∆
dad de tiempo es g(ω0 )T3−1 . En espectros-  
γb
copía de FWM se hace incidir dos campos Fig. 1: Sistema cuántico de dos f3 = 2 + Fig. 4: Sistema cuántico de tres es-
con frecuencias ω1 y ω2 en resonancia con estados con un estado reservorio. γc + Γ3 − i∆ + i(γc Γ3 )/∆ tados.
ω0 . El Hamiltoniano de interacción es (5). 2πΓ3 [∆2 + i∆(γb + γc + Γ3 ) − γc Γ3 − γb (γa + γb + Γ3 )/2]
g3 = −
(γa + γb − i∆)(γc + i∆)(Γ3 − i∆)
i ρaa g(ω0 ) R ∞ 0 0
ρ̇aa = − (Hab ρba − ρab Hba ) + γa ρbb + γc ρcc − + 0
ρ (ω
aa 0 , t)dω 0 (2)
~ T3 T3
i ρbb g(ω0 ) R ∞ 0 0
ρ̇bb = − (Hba ρab − ρba Hab ) − γb ρbb − γa ρbb − + 0
ρ (ω
bb 0 , t)dω 0 (3)
~ T3 T3
dρ∗ab i
ρ̇ba = = − Hba (ρaa − ρbb ) − (Γ2 + iω0 )ρba (4)
dt ~
∗ −iω1 t −iω2 t
Hba = Hab = −µba · (E1 e + E2 e + c.c.) (5)
Susceptibilidad no lineal a tercer orden
Resolvemos (2)-(4) en el dominio de las frecuencias a través de un méto-
do perturbativo considerando la RWA[6]. Fig. 5: Parte real de la susceptibilidad no li- Fig. 6: Parte imaginaria de la susceptibilidad
neal para un sistema de tres estados. no lineal para un sistema de tres estados.
( )
2 ~ ∗ 2 (0)
µab | µ~ ba · E2 E1 ρD

(3) i|~ 1 1
ρba (ω3 ) = − 3 + ∗ f2 + g(ω0 )g2 (6) Conclusiones
~ D3 (γa + γb + Γ3 − i∆) D1 D2
En ausencia de difusión espectral las
La polarización (P) se puede obtener a través de P = N < mu >ω0 dω0 respuestas absortivas y dispersivas
con < µ >ω0 = Tr (ρ(ω0 )µ) y sus componentes tensoriales se determinan al son independientes de la naturaleza
expresarla en un producto de los campos. del tercer estado. Cuando se consi-
Z ∞ dera relajación interna, en la región
(3) −iω3 t (3) 2 −iω3 t |∆| . T3 las respuestas del sistema
P(ω3 ) = N µab ρba (ω3 )e + c.c.dω0 = χ (ω3 )E1 E2 e + c.c. (7)
0 de tres estados disminuye en intensi-
dad y la parte imaginaria muestra un
De acuerdo a Mastrodomenico et al.[4] la susceptibilidad no lineal está efecto de ‘hole burning’. En los dos
asociada a las respuestas absortivas del sistema a través de su parte modelos, la difusión espectral redu-
imaginaria y a las respuestas dispersivas a través de su parte real. ce la intensidad de la respuesta óp-
  tica. La forma en la que se ha desa- Fig. 7: Comparación entre los modelos cuán-
(3) −iA(If2 + II g2 ) γb rrollado el trabajo permite reproducir ticos considerados.
χ2 (ω3 ) = (8) f2 = 2 + (9)
γa + γb + Γ3 − i∆ γc + Γ3 − i∆ trabajos previos de la literatura.
2πΓ3 [∆2 + i∆(γb + Γ3 ) − γc (γc + Γ3 ) − γb (γa + γb + γc + Γ3 )/2]
g2 = − Referencias
(γa + γb − i∆)(γc − i∆)(γc + Γ3 − i∆)
(10)
[1] J. J. Song, J. H. Lee, M. D. Levenson, “Picosecond relaxation measurements by polarization spec-
troscopy in condensed phases", Phys Rev A 17, 1439-1447 (1978).
[2] F. García-Golding, “Spectral-diffusion effects in polarization spectroscopy", J Opt Soc Am B 73, 59-62
(1983).
[3] T.Yajima, S. Hirotoshi, “Study of ultra-fast relaxation process by resonant Rayleight-type optical mi-
xing. I. Theory", Phys Rev A 17, 309-323 (1978).
[4] A. Mastrodomenico, M. Gorayeb, J.L.Paz, “Collisional effect of the solvent on the optical responses
of a two level system", J Nonlinear Opt Phys Mat 17, 213-224 (2008).
[5] R. W. Boyd. Nonlinear optics. New York, Academic Press (2007).
[6] J.L. Paz, A. Mastrodomenico, César Costa-Vera, Jaime F. Cárdenas-García, Luis G.Rodriguez, ‘’Ro-
tating wave approximation effects on the nonlinear optical responses of complex molecular systems
using a four-wave mixing sign"J Mod Opt 62, 403-411, (2015).

Agradecimiento
Los autores agradecen a la Escuela Politécnica Nacional (EPN) por el apoyo brindado para la presentación del presente
Fig. 2: Parte real de la susceptibilidad no li- Fig. 3: Parte imaginaria de la susceptibilidad trabajo. Fernando Moncada agradece a la Oficina de Programas y Servicios Internacionales (OPSI) de la EPN y al comité
neal para un sistema de dos estados. no lineal para un sistema de dos estados.
organizador del VI ENO-XVCANCOA por el apoyo económico brindado para la presentación del presente poster.