Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg

Institut für Physik

Masterarbeit

Untersuchungen des Einflusses

dielektrischer Materialien auf die
elektrische Feldverteilung in
Atmosphärendruckplasmen

eingereicht im: Juli 2018

von: Tilman Teschner
Matrikelnummer: 208212195
1. Gutachter: Prof. Dr. Detlef Reichert
2. Gutachter: Prof. Dr. Klaus-Dieter Weltmann
ii
Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Grundlagen 3
2.1 Geschichte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.2 Plasmabegriff . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.3 Plasmamedizin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.4 Eigenschaften von Plasmen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.4.1 Makroskopische Neutralität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.4.2 Plasmafrequenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.4.3 Plasmatemperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.5 Arten von Plasma Jets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.6 Zündungsbedingung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.7 Dawson-Theorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.8 Medizinisch relevante Wirkkomponenten des Plasmas . . . . . . . . . . . . . . 15
2.9 Chemische Bestandteile von Atmosphärendruck-Plasmen . . . . . . . . . . . . 17
2.9.1 Reaktive Spezies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.9.2 Elektronen und Ionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

3 Methoden zur elektrischen und optischen Charakterisierung 19

3.1 Aufbau der Plasmaquelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.1.1 Dielektrika . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.2 Leistungsmessungen von CAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.3 Phasenaufgelöste optische Bildgebung an CAP . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.4 Stark-Polarisation an CAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

4 Experimentelle Ergebnisse 27
4.1 Charakterisierung der Plasmaquelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
4.1.1 Entladungsdynamik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
4.1.2 Modi-Übergang innerhalb der Entladung . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
4.2 Leistungsmessungen an der Plasmaquelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.3 Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
4.4 Auswertung der Stark-Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

5 Zusammenfassung und Diskussion 56

5.1 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

A Anhang 75

iii
1. Einleitung
In der Medizin stellen viele Arten von Mikroorganismen einschließlich multiresistenter Bak-
terien, wie MRSA1 , eine Herausforderung dar. Insbesondere in medizinisch-therapeutischen
Einrichtungen in denen häufig Antibiotika eingesetzt werden, tritt ein erhöhtes Infektionsrisi-
ko auf. Die Einführung von kaltem physikalischem Plasma in das Instrumentarium von Klinik,
Praxis und Pflege gehört zu einer Sprunginnovationen. Zu den medizinischen Anwendungs-
gebieten kalter Atmosphärendruckplasmaquellen gehören neben der Desinfektion von Kör-
peroberflächen und von lebendem Gewebe insbesondere die Beeinflussung der Wundheilung,
der Blutgerinnung und der Geweberegeneration. Einsatzgebiete für derartige Plasmageräte
liegen in der Dermatologie, der plastischen und ästhetischen Chirurgie, der Allgemein- und
Unfallchirurgie sowie in der Zahnheilkunde. Somit stellt die Plasmatechnologie eine wich-
tige Schlüsseltechnologie dar. Durch die Gründung der „International Society for Plasma
Medicine“ im Jahr 2009 wurde die Plasmamedizin als eigenständiges, interdisziplinäres For-
schungsgebiet international etabliert. „Das Nationale Zentrum für Plasmamedizin e.V.“, ein
deutschlandweites Netzwerk, welches Unternehmen, Forschungsinstitute sowie Universitäten
vereint, wurde am 03. Juni 2013 in Berlin gegründet und hat den gemeinnützigen Zweck, For-
schungen und Entwicklungen im Bereich der Plasmamedizin deutschlandweit zu fördern [1].
Die Plasmamedzin wird heute zweckmäßig neben der Therapie in die Bereiche Dekontami-
nation und Oberflächenbehandlung gegliedert. Bislang konnten zahlreiche Anwendungsmög-
lichkeiten erschlossen werden, darunter neben der therapeutischen Anwendung auch die Ste-
rilisation temperatursensitiver Oberflächen. Die erfolgreiche Anwendung der Plasmatherapie
basiert auf einer Vielzahl an Wirkmechanismen. Die wesentlichen Alleinstellungsmerkmale
sind in den folgenden Punkten zu sehen [2]:
• Inaktivierung von Mikroorganismen und krankhaft veränderter Zellen ohne eine Schä-
digung benachbarter, gesunder Zellstrukturen durch eine selektive Wirkung,
• Erfolgreiche Behandlung multiresistenter Keime ohne die Ausbildung weiterer Resis-
tenzen, sowie
• begrenztes Auftreten unerwünschter Nebenwirkungen nach jetzigem Kenntnisstand.
Die physikalischen Eigenschaften von Niedrigtemperaturplasma, wie Partikel- und Infra-
rotstrahlung sowie reaktive Spezies und deren lokale Anwendung bietet neue Behandlungsan-
sätze in der Medizin. Positive therapeutische Effekte der Plasmabehandlung auf verschiedene
Krankheiten (chronische Geschwüre, Wunden, bakterielle Dermatitis, Augenlidinfektionen
und Lungentuberkulose) wurden berichtet [3, 4]. Andere Studien zeigten, dass Plasma auf
Titansubstraten eine hydrophile Oberfläche erzeugt, welche die Ausbreitung von Osteoblas-
tenzellen fördert. Diese Oberflächen ermöglichen eine erhöhte Akzeptanz durch Zellstrukturen
und kompaktere Verbindung zu dem Material, das zu verringerten Risiken bei Implantationen
führt [5, 6]. Zudem wurden antibakterielle und antimykotische Wirkungen durch Plasmabe-
handlung festgestellt [7].
Zu den aktiven Plasmabestandteilen zählen elektrische Felder, sowie Elektronen und Io-
nen. Gepulste elektrische Felder können bei Zellen zur Elektroporation führen. Hierbei öffnen
sich vorübergehend Poren in der Zellmembran und ermöglichen den Transport von reaktiven
Spezies in die Zelle. Elektrischen Feldern von 10 bis 20 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 führen zum Absterben von
E. coli-Bakterien [8]. In der Elektrotherapie unterstützen elektrische Felder die Wundheilung.
Der Transport geladener Teilchen führt schon durch den reinen Stromfluss zu therapeutischen
1
MRSA: Multi-resistenter Staphylococcus aureus

1
 1. Einleitung

Effekten ähnlich der Reizstromtherapie, wobei positiv und negativ geladene Ionen eine wich-
tige Rolle bei Zellsignalwegen einnehmen [9].
Aus physikalischer Sicht hat die Plasmaphysik in dem letzten Jahrzehnt beachtliche Fort-
schritte, insbesondere in diagnostischen Verfahren und in Herstellung von Plasmaquellen, ge-
tätigt und einen hohen Sicherheitsstandard für den Einsatz in der Therapie geschaffen [10, 11].
Das Verstehen der elektrischen Wirkmechanismen ist ein wichtiger Forschungsschwerpunkt,
welcher die Grundlage für die Weiterentwicklung und der Optimierung von Plasmaquellen
für den medizinischen Einsatz darstellt.
Das Elektrische Feld, welches für die Ionisation des Arbeitsgases und somit der Bereit-
stellung des Plasmas und deren medizinisch und dekontaminierenden relevanten reaktiven
chemischen Bestandteile nötig ist, soll ein Kernthema dieser Arbeit sein und in Bezug auf
zu behandelnde Oberflächen untersucht werden. Das Ziel dieser Arbeit ist die Erweiterung
und Verbesserung des vorhandenen optischen und elektrischen Methodenspektrums zur Cha-
rakterisierung von Atmosphärendruck-Plasmen. Die Untersuchungen können als Basis für die
Erforschung von Gesetzmäßigkeiten zwischen Dielektrizitätskonstanten und der Dynamik von
Plasmen dienen.
Die Zusammensetzung prinzipiell zu behandelnder Oberflächen reicht von Kunststoffen,
Flüssigkeiten und biologischem Gewebe bis hin zu Metallen. Die Dielektrizitätskonstante
dieser Materialien reicht von nur 1,5 für Kunststoffe bis nahe 80 für Flüssigkeiten und im
Wesentlichen unendlich für Metalle [12]. Die elektrischen Eigenschaften der Oberfläche sind
keine unabhängigen Variablen, da die Permittivität des behandelten Materials sich auf die
Dynamik des einfallenden CAP2 auswirkt. In dieser Arbeit werden Dielektrika mit einer
Permittivität in einem Bereich von 2,3 bis 160 unter verschiedenen Plasmaparametern eines
Plasmajets einer Behandlung ausgesetzt und experimentell verglichen.
Die Atmosphärendruck-Plasmaquellen basieren überwiegend auf dem Jet-Prinzip oder
dem der dielektrisch behinderten Entladungen (DBDs3 ) [13, 14]. Bisherige Untersuchungen
von CAP wurden bereits in der Luft, an einem metallischen Target [15] sowie an dielektrischen
Gegenelektroden [16–19] durchgeführt, ohne jedoch den materialspezifischen Einfluss genau-
er in Betracht zu ziehen. Aufschlussreiche Simulationen für Plasmen, die auf eine Oberfläche
mit variierenden elektrischen Eigenschaften gerichtet sind, wurden kürzlich durchgeführt [12]
und bieten Anknüpfungspunkte für mögliche Untersuchungsmethoden. Der Zugang zu Mes-
sungen elektrischer Feldern im Plasma stellt aufgrund schneller Entladungsprozesse in der
Gas- und Plasmaphase eine Herausforderung dar. Die hier vorliegende Arbeit thematisiert
diese Problematik.
Die genutzten Methoden zur Charakterisierung des dynamischen Verhaltens von Plas-
maspezies in Atmosphärendruck-Plasmen lassen sich in elektrische und optische Diagnosti-
ken unterteilen. Mit elektrischen Strom-, Spannungs-, [20] und Leistungsmessungen [21, 22]
werden dynamische Prozesse von Ladungsträgern örtlich und zeitlich eingeordnet. Die Diffe-
renzierung verschiedener Plasmamoden und deren Übergänge sollen untersucht werden [15].
Mit dem Wissen über Entladungsdynamiken wird versucht, Abhängigkeiten des elektrischen
Feldes von der Permittivität der Gegenelektrode aufzudecken. Als optische Methode wird
die phasenaufgelöste optische Fotografie (PROI) [19, 23]) angewandt. Dabei wird die Entla-
dungsdynamik in verschiedenen Konfiguration der Plasmaquelle analysiert. In dieser Arbeit
soll insbesondere auf Auswirkungen auf die Plasmadynamik und die elektroschen Felder bei
der Variation des Targetdielektrikums eingegangen werden. Ein weiteres optisches angewan-
tes Verfahren ist die Stark Polarisation [24–26], mit der sich über Wellenlängendifferenzen
emittierender Komponenten des Plasmas das elektrische Feld direkt bestimmen lassen. Bei
all diesen Untersuchungen sollen die genutzten Dielektrika und deren materialspezifische Ei-
genschaften im Mittelpunkt stehen.
2
CAP: cold atmospheric plasma
3
DBD: dielectric barrier discharge

2
2. Grundlagen

2.1 Geschichte
Die frühesten Wurzeln der Plasmaforschung reichen bis zum 18. Jahrhundert zurück. G. C.
Lichtenberg (1752-1799), ein Mathematikprofessor der Universität Göttingen beobachtete
bürstenartige Muster auf Isolierflächen nach Entladungen von einer spitzen Elektrode [27].
Die ersten Erklärungsversuche solcher Phänomene kamen von Michael Faraday (1791-1867),
der 1830 ein DC-Hochspannungs-Entladungsrohr entwickelte und damit einen Zustand der
Materie beobachtete, den sogenannten „Radiant Matter“ [28, 29].
Sir William Crookes (1832-1919) beobachtete bei Anlegen einer Spannung an Elektroden
in einem evakuierten Glasrohr ein Leuchten. Crookes postulierte korrekt die Existenz von
elektrisch geladenen Teilchen, Ionen, in seiner Röhre. Bereits 1857 patentiert Werner von
Siemens die erste technologische Anwendung von Gasplasma, ohne dass er sich dessen wis-
senschaftlichen Hintergrundes bewusst war [30]. Der „Ozonizer“ aus Glas gilt als Vorreiter für
das, was heute noch zu den wichtigsten Versuchsanwendungen der plasmachemischen Techno-
logie zählt: die Synthese von Ozon (𝑂3 ) aus molekularem Sauerstoff (𝑂2 ). 1928 veröffentlichte
Irving Langmuir (1881-1957) „Oscillations in Ionized Gases“ und beschrieb den Plasmazu-
stand erstmals als vierten Aggregatzustand. Langmuir etabliert den Begriff „Plasma“ (aus
dem Griechischen Wort Plassein, bilden oder formen):

„Except near the electrodes, where there are sheaths containing very few electrons,
the ionized gas contains ions and electrons in about equal numbers so that the
resultant space charge is very small. We shall use the name plasma to describe
this region containing balanced charges of ions and electrons.“[31]

Johannes Stark (1874-1957) wies die heute als Stark-Effekt bezeichnete Aufspaltung der
Spektrallinien in elektrischen Feldern nach und entdeckte den optischen Doppler-Effekt in Ka-
nalstrahlen. Für seine beiden Entdeckungen erhielt er den Physik-Nobelpreis. Starks Lehrbuch
„Elektrizität in Gasen“, veröffentlicht im Jahr 1902, kann als erste theoretische Abhandlung
der Gasentladungsphysik angesehen werden [30].
Infolge intensiver Forschungen kam es in den letzten Jahrzehnten zu vielerlei Entdeckun-
gen auf dem Gebiet der Plasmaphysik, sodass sich der Begriff „Plasma“ für teilweise oder
vollständig ionisierte Gase immer mehr durchsetzte. Neben der Fusionsforschung und der
Untersuchung von thermischen Plasmen etablierte sich die Niedertemperatur-Plasmaphysik.
In Medizin, Raumfahrt, Pflanzenzucht und Technologie hat kaltes Plasma in dem letzten
Jahrzehnt erstaunliche Anwendungen hervorgebracht.

2.2 Plasmabegriff
Als Plasma bezeichnet man ionisierte Gase, dessen Bestandteile teilweise geladene Komponen-
ten, Ionen und Elektronen sind. Das bedeutet, dass ein Plasma freie Ladungsträger enthält.
Im Universum stellt der Plasmazustand den am häufigsten vorkommenden Aggregatzustand
dar. Natürliche Vorkommen von Plasmen sind beispielsweise die Sonne, Blitze oder das Po-
larlicht. Aufgrund der Anwesenheit von positiven und negativen Ladungsträgern, spricht man
nicht mehr von einem neutralen Gas, da es lokal zu einem Überschuss einer Sorte von La-
dungsträgern kommen kann. Die Anzahl positiver sowie negativer Ladungsträger ist jedoch

3
 2. Grundlagen

bei der Betrachtung des gesamten Gasraums gleich, was man als Quasineutralität bezeichnet.
Aufgrund der lokalen Verteilung der Ladungsträger unterscheiden sich diese quasineutralen
Gase jedoch von herkömmlichen Gasen. Eine für das Verhalten von Plasmen, aber auch für
die technische Nutzung, wesentliche Eigenschaft ist deshalb deren hohe elektrische Leitfähig-
keit und chemische Reaktivität. Aufgrund dieser Eigenschaften, kommt es bei der Entladung
des Plasmas zur Freisetzung von geladenen Teilchen, energetischen Photonen und aktiven
Radikalen in die Umgebung. Schwach ionisierte Gase unter Atmosphärendruck nennt man
Gleichgewichtsplasmen, bei welchem sich die Temperaturen der verschiedenen enthaltenden
Teilchen signifikant voneinander unterscheiden.
In der jüngeren Vergangenheit gewannen Plasmaprozesse, die unter Atmosphärendruckbe-
dingungen ablaufen, zunehmend an Bedeutung. Die Aufbereitung von Luft und Wasser, Ober-
flächenbehandlung, moderne Verfahrenstechnik und Methoden wie plasmachemische Gas-
phasenabscheidung und Plasmaätzen sind einige mögliche Anwendungsgebiete. Besonders im
medizinischen Bereich finden sich dafür immer mehr Anwendungsfelder.
Bei absoluten Temperaturen über Null Kelvin hat jedes Gas eine bestimmte Anzahl io-
nisierter Atome, bestehend aus geladenen Komponenten wie Ionen und Elektronen. Jedoch
beeinflussen die geladenen Teilchen die Eigenschaften des Gases nur in Konzentrationen, bei
denen die von ihnen gebildete Raumladung ihre Bewegung einschränkt. Mit zunehmender
Konzentration wird diese Beschränkung immer stringenter. Eine hinreichend hohe Konzen-
tration der Wechselwirkung positiv und negativ geladener Teilchen zieht eine anhaltende ma-
kroskopische Neutralität in Volumina, die der des Gases entspricht, nach sich. Störungen der
makroskopischen Neutralität induzieren starke elektrische Felder, die sie schnell wiederher-
stellen. Bei ausreichend hohen Ladungsträgerkonzentrationen kann also das ionisiertes Gas
als Plasma bezeichnet werden. Die natürlichste Methode, ein Plasma zu erhalten, besteht
darin, das Gas auf Temperaturen zu erhitzen, bei denen die mittlere Energie der Teilchen
mit der notwendigen Energie zur Ionisierung der Atome oder Moleküle vergleichbar ist [32].
Führt man festen Körpern Energie zu, so führt dies zum Aufbrechen von Gitterstrukturen,
gefolgt von einem Schmelzvorgang, welcher den Körper in einen flüssigen Zustand versetzt.
Über weitere Energiezufuhr wird der mittlere Teilchenabstand erhöht, sodass das Materi-
al über den Verdampfungsprozess in einen gasförmigen Zustand versetzt wird, dem dritten
Aggregatzustand. Hierbei steigt die mittlere Bewegungsenergie der einzelnen Teilchen an.
Einige Teilchen können dabei ein ausreichendes Energieniveau erreichen um Ionisations-
und Anregungsprozesse sowie chemische Reaktionen auszulösen. Dieses Teilchengemisch, des-
sen Bestandteile teilweise geladene Komponenten, Radikale, Phononen, Ionen und Elektronen
aber auch angeregte Atome und Moleküle sind, nennt man Plasma. Durch Relaxations- und
Rekombinationsprozesse lassen sich die Plasmen bezüglich der Teilchensorten und deren Ei-
genschaften charakterisieren.

2.3 Plasmamedizin
Das Forschungsgebiet der Plasmamedizin ist eine relativ junge und hochgradig interdiszi-
plinäre Schnittstelle zwischen Physik, Medizin und Lebenswissenschaften, die im Laufe der
vergangenen Jahre einen bemerkenswerten Aufschwung erfahren hat [32].
Der Grundstein für die Etablierung dieses Forschungsfeldes wurde in Arbeiten über mi-
krobiologische Wirksamkeitsnachweise von Plasmen in den frühen 1990er Jahren geschaffen.
Inzwischen liegt ein Schwerpunkt auf der Erforschung moderner medizinisch-therapeutischer
Behandlungsmethoden am lebenden Patienten [33]. Weitere Schwerpunkte sind die Oberflä-
chenbehandlung und die biologische Dekontamination [11].
Die meisten Anwendungen medizinisch wirksamer Plasmen befinden sich dementspre-
chend im Stadium der experimentellen und vorklinischen Erforschung und lassen sich in

4
 2.4. Eigenschaften von Plasmen

Abbildung 2.1: Schematische Darstellung der Aggregatszustände und deren Teilchenver-

bundsstruktur des festen, flüssigen und gasförmigen Zustand, sowie des Plasmazustands [36].

drei Felder einteilen, die nicht scharf voneinander zu trennen sind [32, 33]. Seit den 1960er
Jahren werden plasmabasierte Oberflächenmodifikationen zur Gestaltung und Optimierung
biorelevanter Oberflächen genutzt, sodass die Biokompatibilität bzw. Biofunktionalität von
Medizinprodukten, wie Implantaten durch Plasmabehandlung verbessert werden kann [34].
Etablierte Sterilisations- und Desinfektionsverfahren können aufgrund der Anwendung
hoher Temperaturen, radioaktiver Strahlung oder der Einwirkung hochreaktiver Chemika-
lien in der Medizin oder im Bereich der Hygiene oft nicht eingesetzt werden [32]. Hierbei
bietet die Anwendung von Plasma eine vielversprechende Alternative, da sich neben der be-
reits erforschten Inaktivierung und Tötung von Mikroorganismen und Viren herausstellte,
dass mit Plasma auch organisches Material vollständig entfernt werden kann. Dies bietet be-
sonders bei infektionsübertragenden Proteinen, die unempfindlich gegenüber herkömmlichen
Sterilisations- und Dekontaminationsverfahren sind, eine weitere perspektivische Anwendung
von Plasma im Bereich der Infektionskontrolle.
Neben der voranschreitenden Untersuchung von Plasma-Zelle- und Plasma-Gewebe-Wech-
selwirkungen werden auch Plasma-Oberflächen-Wechselwirkungen und Oberflächenfunktio-
nalisierungen für biomedizinische Anwendungen, sowie Applikationen im Bereich der Land-
wirtschaft und Lebensmittelindustrie immer häufiger diskutiert [35].
Grundsätzlich werden Atmosphärendruckplasmen bereits seit Jahrzehnten zur Anwen-
dung im und am menschlichen Körper medizinisch verwendet. Der sogenannten Argon-Plas-
makoagulator (APC) ist seit den 1970er Jahren in zahlreichen Kliniken im täglichen Einsatz
und wird zur lokalen Koagulation, zur Verödung, aber auch zum Gewebeabtrag genutzt [1].
Seit 2013 wurden plasmamedizinische Geräte durch das Medizinproduktegesetz zugelassen
[1], bei denen es sich vorwiegend um Plasmageräte für die Behandlung chronischer Wun-
den und infektiöser Hauterkrankungen handelt [36]. Ziel ist es, diese Plasmen für weitere
medizinische Anwendungen nutzbar zu machen.

2.4 Eigenschaften von Plasmen

Wie in Abb. 2.1 dargestellt, befinden sich die Elektronen von Plasmen vom Atomkern unge-
bunden in einem definierten Volumen, jedoch nicht vollständig frei, im Raum. Zur Beschrei-
bung der Eigenschaften des Plasmas betrachtet man dieses als Vielteilchensystem, bestehend
aus ionisierten Atomen oder Molekülen, freien Elektronen, sowie Neutralteilchen in unter-
schiedlich angeregten Zuständen. Um ein solches System zu erzeugen, fügt man einem Gas
soviel Energie zu, dass gewisse Plasmakriterien erfüllt werden [37].
Ein Plasma kann durch vielfältige Energieeinkopplungsmechanismen erzeugt werden. Hier-

5
 2. Grundlagen

bei steht ein breites Spektrum thermischer und nichtthermischer Plasmaquellen zur Verfü-
gung. Bei thermischen Plasmaquellen handelt es sich insbesondere um Bogenentladungen. Das
hierbei entstehende Plasma ist durch hohe Temperaturen der Ionen, Elektronen und Neutral-
teilchen gekennzeichnet, die sich miteinander im thermischen Gleichgewicht befinden. Dem
gegenüber stehen die nichtthermischen Plasmaquellen, die sich nach der Erzeugung kalter
und heißer Plasmen unterscheiden lassen. Bei gleitenden Bogenentladungen, Plasmafackeln
und Bogenjets ist die kinetische Energie der Elektronen wesentlich höher als die der Ionen,
welche ebenso höhere Temperaturen als die Umgebungsluft aufweisen. Die plasmamedizini-
sche Forschung setzt einen starken Fokus auf die kalten nichtthermischen Plasmaquellen. Die
Elektronentemperatur befindet sich hierbei im Bereich von einigen 104 𝐾, während die Ionen
und Neutralgasteilchen Temperaturen bis zur Raumtemperatur aufweisen.
Dies ermöglicht die Aktivierung von Atomen und Molekülen bei gleichzeitig kalter Wirk-
temperatur und somit nichtinvasiver Natur. Folglich eignet sich die Anwendung von Plas-
maquellen besonders für die Behandlung thermisch labiler Oberflächen. Möglichen Betriebsar-
ten von Plasmaquellen reichen von dielektrisch behinderten Entladungen, über Microplasma-
Arrays und Koronaentladungen bis zu den Plasmajets [32]. In dieser Arbeit liegt der Fokus
auf einem Atmosphärendruckplasmajet im Niedertemperaturbereich.

2.4.1 Makroskopische Neutralität

In Abwesenheit von äußeren Störungen ist ein Plasma makroskopisch neutral. Dies bedeu-
tet, dass unter Gleichgewichtsbedingungen, ohne Anwesenheit externer Kräfte, die netto-
resultierende elektrische Ladung gleich Null ist. Im Inneren des Plasmas heben sich die mi-
kroskopischen Raumladungsfelder auf und es existiert keine Nettoraumladung über einem
makroskopischen Bereich.
Bereits ein kleiner Überschuss einer Art von Ladungsträgern würde so große Raumladun-
gen erzeugen, dass die dadurch entstandenen elektrischen Felder eine Entladung unmöglich
machen würden. Bei Plasmen kann man daher in jedem Fall davon ausgehen, dass ein mög-
licher Überschuss einen Art Ladungsträgern, nur gering gegenüber der Gesamtanzahl der
Teilchen in der betrachteten Volumeneinheit sein kann. Plasmen werden daher als quasineu-
tral bezeichnet.
Abweichungen von der Neutralität dürfen nur in dem Maße entstehen, in dem das Gleich-
gewicht zwischen der thermischen Teilchenenergie, welche die elektrische Neutralität beein-
flussen kann, und der durch Ladungsseparation entstehenden elektrostatischen potentiellen
Energie nicht gestört wird. Diese Größenordnung wird durch den Längenparameter des Plas-
mas charakterisiert, die sogenannten Debye-Länge
√︂
𝜖0 𝑘𝐵 𝑇𝑒
𝜆𝐷 = (2.1)
𝑛𝑒 𝑒 2
mit der elektrischen Feldkonstante 𝜖0 , der Elektronendichte 𝑛𝑒 , der Boltzmannkonstante 𝑘𝐵 ,
der Elektronentemperatur 𝑇𝑒 und der Elementarladung 𝑒.
Aufgrund der Coulomb-Wechselwirkung stoßen sich gleich geladene Teilchen ab und un-
gleich geladene Teilchen ziehen sich an. Im zeitlichen Mittel kann es vorkommen, dass die
Anzahl der einen Art der Ladungsträger jene der anderen überwiegt. Durch diesen Über-
schuss wird das Potential Φ(𝑟) des ersten Teilchens abgeschirmt. Je näher man jedoch an das
Teilchen herangeht, desto größer wird das Potential
√
𝑒 − 2𝑟
Φ(𝑟) = − 𝑒 𝜆𝐷 (2.2)
4𝜋𝜖0 𝑟
Betrachtet man mit der Gleichung 2.2 den Fall 𝑟 << 𝜆𝐷 , so erhält man für das Potential
Φ(𝑟) das herkömmliche Coulombpotential. Für den Fall 𝑟 >> 𝜆𝐷 fällt das Potential jedoch

6
 2.4. Eigenschaften von Plasmen

exponentiell ab. Die Teilchen werden vom restlichen Plasma abgeschirmt. Außerhalb einer
gedachten Kugel mit dem Debye-Radius gibt es also keine Abweichungen von der Quasineu-
tralität. Folglich wechselwirken Ladungen nur innerhalb einer Debye-Kugel. Die Anzahl der
Elektronen 𝑁𝐷 innerhalb einer Debye-Kugel ist somit
4
𝑁𝐷 = 𝜋𝜆3𝐷 𝑛𝑒 (2.3)
3
Der Debye-Abschirmungseffekt ist eine Eigenschaft aller Plasmen. Hieraus lassen sich die
folgenden Randbedingungen ableiten:
1. Eine notwendige Voraussetzung für die Existenz eines Plamas ist, dass die Ausdehnung
des Systems groß im Vergleich zu Debye-Länge ist

𝐿 >> 𝐿𝐷 (2.4)

2. Da die Abschirmwirkung das Ergebnis des kollektiven Partikelverhaltens ist, ist es in einer
Debye-Kugel auch notwendig, dass die Anzahl der Elektronen sehr groß ist. Eine weitere
Voraussetzung für die Definition eines Plasmas ist daher

𝑛𝑒 𝜆3𝐷 >> 1 (2.5)

3. Das bedeutet, dass der mittlere Abstand der Elektronen sehr klein gegenüber der Debye-
Länge sein muss. Dies ist durch den Plasma-Parameter

1
𝑔= (2.6)
𝑛𝑒 𝜆3𝐷

gegeben und die Bedingung 𝑔 << 1 heißt Plasma-Approximation. Dieser Parameter ist
somit auch ein Maß für das Verhältnis der mittleren Energie der interpartikulären Energie
zur mittleren kinetischen Energie des Plasmas.

2.4.2 Plasmafrequenz
Eine wichtige Plasmaeigenschaft ist die Stabilität der makroskopischen Raumladungsneu-
tralität. Wird der Gleichgewichtszustand eines Plasmas augenblicklich gestört, führen die
resultierenden inneren Raumladungsfelder zu kollektiven Teilchenbewegungen, welche dazu
tendieren, die ursprüngliche Ladungsneutralität wiederherzustellen. Diese oszillierenden, kol-
lektiven Bewegungen sind durch eine Eigenfrequenz gekennzeichnet, bekannt als die Plasmaf-
requenz
√︃
𝑛𝑒 𝑒2
𝜔𝑝 = (2.7)
𝜖0 𝑚𝑒
mit Elektronenmasse 𝑚𝑒 .
Da diese kollektiven Schwingungen hochfrequente Schwingungen sind, können die Ionen
aufgrund ihrer schweren Masse der Bewegung der Elektronen nicht folgen. Die Elektronen
oszillieren kollektiv um die schweren Ionen, wobei die notwendige kollektive Rückstellkraft
durch die Ionen-Elektronen-Coulomb-Anziehung bereitgestellt wird. Aufgrund des Masseun-
terschieds der Elektronen und Ionen, kann die Schwingung der Ionen vernachlässigt werden.
Elektronen mit einer bestimmten Plasmafrequenz können also fast instantan Bewegungen
ausführen, die langsamer als die Plasmafrequenz ablaufen. Das heißt insbesondere, dass Plas-
men elektromagnetische Wellen mit Frequenzen unterhalb der Plasmafrequenz reflektieren,
für Wellen mit oberhalb der Plasmafrequenz liegenden Frequenzen hingegen transparent sind.

7
 2. Grundlagen

2.4.3 Plasmatemperatur
2.4.3.1 Gleichgewichtszustand
Ein Plasma kann als thermodynamisches System durch die Temperaturen 𝑇𝑖 , die Dichten 𝑛𝑖 ,
die Drücke 𝑝𝑖 und die chemische Potentiale 𝜇𝑖 der Spezies i charakterisiert werden. Die ein-
zelnen Eigenschaften und Prozesse im Plasma im thermodynamischen Gleichgewicht können
mit Verteilungsfunktionen mikroskopisch vollständig beschrieben werden. Folgende Relatio-
nen können hierbei betrachtet werden [38, 39]:
1. Geladene Partikel in elektrischen Feldern lassen sich mit der Maxwellschen Vertei-
lungsfunktion beschreiben. Sie ist die wahrscheinlichste Verteilung der Geschwindig-
keiten für eine Gruppe von Partikeln im thermischen Gleichgewicht in einem räumlich
abgegrenztem System und gibt abhängig von der kinetischen Temperatur 𝑇𝑖 einer Spezies
𝑖 die Geschwindigkeitsfunktion
)︂3/2
𝑚𝑖 𝑣 2
(︂ (︂ )︂
𝑚𝑖
𝑓𝑖 (𝑣) = 𝑛𝑖 𝑒𝑥𝑝 − (2.8)
2𝜋𝑘𝐵 𝑇𝑖 2𝑘𝐵 𝑇𝑖
mit der Boltzmannkonstante 𝑘𝐵 an [40]. Ein stoßbedingter Energieübertrag zwischen den
Teilchen erzeugt den Gleichgewichtszustand, welcher durch die Verteilungsfunktion be-
schrieben wird [41, 42].
2. Mit der Boltzmannverteilung lässt sich für die Energieniveaus in Abhängigkeit von
der Besetzungsdichte 𝑛𝑘 mithilfe der Anregungstemperatur 𝑇𝑒𝑥𝑐 die Besetzungsdichte 𝑛𝑖
bestimmen [41, 43]:
(︂ )︂
𝑔𝑖 𝐸𝑖 − 𝐸𝑘
𝑛𝑖 = 𝑛𝑘 𝑒𝑥𝑝 − (2.9)
𝑔𝑘 𝑘𝐵 𝑇𝑒
Dabei sind 𝑔𝑖 und 𝑔𝑘 statistische Gewichte.
3. Die Saha-Eggert-Gleichung beschreibt die Abhängigkeit des Ionisationsgrades eines
Gases oder Plasmas von der Elektronentemperatur 𝑇𝑒 . Mit ihr lässt sich die Rate zwischen
der Konzentration von geladenen und neutralen Partikeln berechnen [41, 44]:

(2𝜋𝑚𝑒 )3/2 2𝐺𝑖 3/2

(︂ )︂
𝑛𝑒 𝑛𝑖 𝜉𝑖
= 𝑇 𝑒𝑥𝑝 − (2.10)
𝑛𝑎 ℎ3 𝐺𝑎 𝑒 𝑇𝑒
Hierbei sind 𝑛𝑒 die Elektronendichte, 𝑛𝑖 die Ionendichte, 𝐺𝑖 und 𝐺𝑎 interne statistische
Wichtungsfaktoren für Ionen bzw. Atome und 𝜉𝑖 die Ionisationsenergie. Betrachtet man
nun ein quasineutrales Plasma mit 𝑛𝑒 = 𝑛𝑖 = 𝑛 unter Gleichsetzen der internen Wich-
tungsfaktoren folgt

𝑛𝑒 𝑛𝑖(𝑘) (2𝜋𝑚𝑒 )3/2 2𝐺𝑖(𝑘+1)

(︂ )︂
3/2 𝜉𝑖
= 𝑇𝑖𝑜𝑛 𝑒𝑥𝑝 − (2.11)
𝑛𝑖(𝑘+1) ℎ3 𝐺𝑖(𝑘) 𝑇𝑖𝑜𝑛

Die Saha-Eggert-Gleichung dient somit der Angabe des Besetzungsanteils der Ionisations-
stufen 𝑛𝑖(𝑘+1) . Mit Kenntnis der Ionisationstemperatur 𝑇𝑖 𝑜𝑛 kann das Ionisationsgleich-
gewicht beschrieben werden. Gleichung (2.11) bezieht sich auf die Ionisationsreaktion

𝑞 + 𝐴𝑘+ −−→ 𝐴(𝑘+1)+ + 𝑒 + 𝑞 (2.12)

mit dem Ion 𝐴𝑘+ mit der Ladungszahl k [41].
4. Das Massenwirkungsgesetz definiert die Dissoziation von Molekülen im Plasma durch

8
 2.4. Eigenschaften von Plasmen

𝐴𝐵 ←−→ 𝐴 + 𝐵. (2.13)
Über das Massenwirkungsgesetz ergibt sich für die Teilchendichten folgende Beziehung:

𝐴 𝑄(𝑇 )𝐵 𝑄(𝑇 )
(︂ )︂3/2 (︂ )︂
𝑛𝐴 𝑛𝐵 𝑚𝐴 𝑚𝑀 2𝜋𝑘𝑇𝐷𝑖𝑠𝑠 𝐸𝐴𝐵
= 𝐴𝐵 𝑄(𝑇 )
𝑒𝑥𝑝 − (2.14)
𝑛𝐴𝐵 𝑚𝐴𝐵 ℎ2 𝑘𝑇𝐷𝑖𝑠𝑠
mit der internen Verteilungsfunktion 𝑄(𝑇 ), der Dissoziationsenergie des Moleküls 𝐸𝐴𝐵
und der Dissoziationstemperatur 𝑇𝑑𝑖𝑠𝑠 [45].
5. Für die Strahlungsdichte eines sich im thermischen Gleichgewicht befindlichen Plasmas gilt
das Plancksche Gesetz für die Strahlung eines schwarzen Körpers. Die Strahlungsdichte
𝑈 (𝑇 ) wird in Abhängigkeit von der Temperatur durch folgende Gleichung wiedergegeben:

8𝜋ℎ𝑐 𝑑𝜆
𝑈 (𝑇 )𝑑𝜆 = 5
(︁ )︁ (2.15)
𝜆 𝑒𝑥𝑝 ℎ𝜆 − 1
𝑘𝑇𝑟𝑎𝑑

Befindet sich das betrachtete Plasma im vollständigen thermischen Gleichgewicht, so sind

alle durch die Beziehungen definierten Temperaturen gleich

𝑇𝑖 = 𝑇𝑒𝑥𝑐 = 𝑇𝑖𝑜𝑛 = 𝑇𝑑𝑖𝑠𝑠 = 𝑇𝑟𝑎𝑑 (2.16)

2.4.3.2 Partielles Gleichgewicht im Plasma

Die Gültigkeit von Gleichung (2.16) ist nur im Falle eines vollständigen thermodynamischen
Gleichgewichts gegeben. Dieses ist unter realen Bedingungen nahezu nicht realisierbar. Die
Strahlungsemission des Plasmas steht mit ihrem Umkehrprozess der Strahlungsabsorption
des Plasmas oft nicht vollständig im Gleichgewicht. Der daraus resultierende Energieverlust
verhindert das Erreichen eines vollständigen thermischen Gleichgewichtes. Zudem stören Dif-
fusionsprozesse am Rand und Emissionen das vollständige Gleichgewicht. Zur Beschreibung
von Plasmen im Labor oder im Weltraum wird sich daher des lokalen thermodynamischen
Gleichgewichts (LTE4 ) bedient.
Da die Beschreibung als schwarzer Körper beziehungsweise als optisch dickes Medium nur
in Spezialfällen gegeben ist, sind die Punkte 4 und 5 auf das LTE nicht anwendbar. Die Be-
schreibung erfolgt ferner mit einer Ortsabhängigkeit, bei welcher die betrachteten Plasmabe-
reiche geeignet gewählt werden müssen, damit beispielsweise der Randbereich ausgeschlossen
wird.
Plasmen sind chemisch aktive Medien. Je nachdem, wie sie aktiviert werden, können
sie niedrige oder sehr hohe Temperaturen erzeugen und werden dementsprechend als kalte
oder thermische Plasmen bezeichnet. Dieser breite Temperaturbereich ermöglicht verschiede-
ne Anwendungen für Plasmatechnologien wie Oberflächenbeschichtungen, Abfallzerstörung,
Gasbehandlungen, chemische Synthese oder maschinelle Bearbeitung.
Abhängig von der Art der Energieversorgung und der Energie, die auf das Plasma über-
tragen wird, verändern sich die Eigenschaften des Plasmas in Bezug auf die Elektronendichte
oder Temperatur. Diese zwei Parameter teilen Plasmen in verschiedene Kategorien [46]:
• lokale thermodynamische Gleichgewichtsplasmen (LTE)
• non-lokal thermodynamische Gleichgewichtsplasmen (non-LTE)
4
LTE: local thermodynamic equilibrium

9
 2. Grundlagen

2.5 Arten von Plasma Jets

Plasma Jets bestehen aus einer Versorgungseinheit, einer Gas und Stromzuleitung und ei-
nem Plasmaerzeuger. Letzterer ist eine hohlraumbasierte Anordnungen von Elektroden und
Isolatoren, in die ein Arbeitsgasstrom geführt wird. Inzwischen haben sich viele Typen ver-
schiedener Quellen entwickelt [13]. In Abbildung 2.2 sind zwei Grundkonzepte dargestellt.
Typischerweise werden Edelgase wie Argon oder Helium oder auch bestimmte Mischungen
als Arbeitsgase verwendet. In einem Hohlraum innerhalb der Vorrichtung wird das Plasma
zwischen der ersten und der zweiten Elektrode gezündet. In der Regel werden Ringelektro-
den oder Stabelektroden verwendet. Eine Kombination aus Gasströmung und elektrischer
Feldgeometrie treibt das Plasma aus dem Hohlraum in die Umgebungsluft, bei der es auf-
grund lokaler Reaktionen zur Entstehung reaktiver Spezies, Sekundärladungsträgern und
damit auch elektrischen Feldern kommt. Das durch die Reaktion entstandene Produkt wird
als „Effluent“ bezeichnet [14]. Plasmajets weisen in ihrem Aufbau gleichzeitig Unterschiede

Abbildung 2.2: Schematische Darstellung zweier typischer Plasmajets. Die Quelle links nutzt
zwei Ringelektroden während die rechte Quelle eine Ringelektrode und eine zentrale Stabelek-
trode zur Generierung des Plasmas nutzt (in Anlehnung an [13]).

und Gemeinsamkeiten mit den Korona- oder Barriereentladungen auf. Bei der Geometrie von
Abb. 2.2 (rechts) wird das Zusammenspiel von Koronaentladung5 und Barrierenentladung6
deutlich [47]. Während die Spitze durch inhomogene Felder die Zündbedingung optimiert,
verhindert das Dielektrikum vor der Masseelektrode ein Abfließen der Ladungsträger. Das
Zentrum der Entladung breitet sich aufgrund der Feldgeometrie der inneren Elektrode in
Richtung Ausgang aus und wird mit hoher Geschwindigkeit in Richtung des Arbeitsgases
herausgetragen. Dadurch wird der für die Anwendung relevante Effluent erzeugt. Für zeitauf-
gelöste Untersuchungen werden häufig Fotografien mit empfindlichen Kameras durchgeführt
[13, 19, 48, 49]. Mit dieser Methode sind die als Plasmabullets bezeichneten Plasmakugeln
gefunden worden, welche sich im Gasstrom mit sehr hohen Geschwindigkeiten ausbreiten
[50]. Die Ausbreitungsgeschwindigkeit von 105 𝑚/𝑠 lässt auf die lawinenartige Fortpflanzung
einer Ionisationsfront schließen. Daher erweist sich der Gasstrom (𝑣𝐺𝑎𝑠 < 150𝑚/𝑠) als quasi
5
Koronaentladung - elektrische Entladung, oft verbunden mit büschelartigen Leuchterscheinungen und inho-
mogenen elektrischen Feldern durch unsymmetrische Elektrodengeometrie
6
Barriereentladung - gekennzeichnet durch eine dielektrische Schicht im Entladungsraum zwischen zwei me-
tallischen Elektroden

10
 2.6. Zündungsbedingung

ruhend bezüglich der Bulletausbreitung [14, 39]. Auf die Fotografie wird in Abschnitt 3.3
eingegangen.

2.6 Zündungsbedingung
Die elektromagnetische Energieeinkopplung ist die verbreitetste Methode zur Plasmaerzeu-
gung medizinischer Atmosphärendruckplasmen. Hierbei werden gepulste Felder, Mikrowel-
len mit hoher Feldstärke oder kapazitiv eingekoppelte Wechselfelder genutzt. Üblicherweise
wird ein Arbeitsgas in den Reaktionsraum eingeführt. Gase sind unter Normalbedingungen
elektrische Isolatoren. Trotzdem existieren in jedem Gas einige wenige Ladungsträger, die
maßgeblich durch Fremdionisation (kosmische, radioaktive oder Röntgenstrahlung) gebildet
werden [51]. Durch das Anlegen einer Spannung werden diese Ladungsträger aus dem Gas-
volumen abgezogen.
Einer weiteren Erhöhung der Elektrodenspannung folgt ein Anwachsen des Entladungs-
stromes. Mit Erreichen der Einsatzspannung werden die durch Fremdionisation gebildeten
Elektronen so beschleunigt, dass ihre kinetische Energie ausreicht, um infolge von unelasti-
schen Zusammenstößen mit neutralen Gasmolekülen neue Elektronen aus diesen Molekülen
herauszuschlagen. Die durch diese Stoßionisationsprozesse gebildeten Elektronen beteiligen
sich lawinenartig ebenfalls an der Ladungsträgerneubildung. Eine geeignete Größe zur Quan-
tifizierung dieses Prozesses ist der erste Townsend-Ionisierungskoeffizient 𝛼. Dieser setzt sich
aus der Stoßfrequenz 𝜈𝑠 und der Driftgeschwindigkeit 𝑣𝑑
𝜈𝑠
𝛼= . (2.17)
𝑣𝑑

zusammen. Die Wahrscheinlichkeit auf einer bestimmten Wegstrecke 𝑑𝑥 einen weiteren La-
dungsträger 𝑁 zu ionisieren, ist beschrieben durch

𝑑𝑁
= 𝛼𝑁 (2.18)
𝑑𝑥
𝑁 (𝑥) = 𝑁0 𝑒𝛼𝑥 (2.19)
mit der Anzahl der Startelektronen 𝑁0 und den Elektronenabstand 𝑥. Der erste Townsend-
Koeffizienten 𝛼 gibt an, wie viele neutrale Gasteilchen von einem Elektron beim Durchlaufen
einer Wegstrecke ionisiert werden.
Treffen die Ionen auf die Oberfläche der Gegenelektrode, lösen sie weitere Sekundärelek-
tronen aus, die wiederum zur Ionisation im Gasvolumen beitragen. Dabei spielt der zweite
Townsend-Koeffizient 𝛾 eine wichtige Rolle. Er gibt an, wie viele Elektronen pro auftreffen-
dem Ion aus der Oberfläche herausgelöst werden und ist eine materialspezifische Konstante.
Wenn die Anzahl der an der Kathode ankommenden Ionen

𝑁𝐼𝐺 = 𝑁0 𝑒𝛼𝑥 − 1 (2.20)

beträgt, so erhöht sich durch die Sekundärelektronenemission die Anzahl der Elektronen, die
eine Lawine auslösen können auf

𝑁𝛾 = 𝛾𝑁0 𝑒𝛼𝑥 − 1. (2.21)

Der gleichzeitige Ablauf vieler verschiedener Elektronenlawinen ruft eine homogene Entla-
dung hervor.
Um ein Plasma zu zünden, muss das Arbeitsgas die Durchbruchsspannungen 𝑈𝑑 über-
schreiten. Diese Spannung hängt von dem Elektrodenabstand 𝑑 und dem Druck 𝑝 ab und

11
 2. Grundlagen

Abbildung 2.3: Verlauf der Durchbruchsspannung 𝑈𝑑 über Druck und Abstand pd für ver-
schiedene Gase in doppellogarithmischer Darstellung (Paschenkurve). Konstanten 𝐴 und 𝐵
wurden aus [42] entnommen, für 𝛾 wurde wie in der Literatur typisch 0,01 angenommen [52].

kann mit dem Paschengesetz

𝐵
𝑈𝑑 = [︀ ]︀ · 𝑝 · 𝑑 (2.22)
𝑙𝑛(𝐴 · 𝑝 · 𝑑) − 𝑙𝑛 𝑙𝑛(1 + 𝛾 −1 )
beschrieben werden [53], wobei 𝛾 der zweite Paschenkoeffizient und 𝐴 und 𝐵 hergeleitete
Konstanten sind. Abb. 2.3 zeigt die graphische Darstellung des Paschengesetzes. Der gasspe-
zifische Verlauf der Paschenkurve lässt sich in unterschiedliche Bereiche einteilen. Je höher der
𝑝𝑑-Wert ist, desto mehr Stöße vollziehen die Elektronen. Ihre kinetische Energie verringert
sich bei jedem Stoß, so dass sie stärker beschleunigt werden müssen. Die Beschleunigungs-
spannung muss somit größer werden, um eine Zündung hervorzurufen.
Für niedrige 𝑝𝑑, links des Paschenminimums, ist der steile Anstieg der Zündspannung
darauf zurückzuführen, dass bei geringen Drücken weniger Stoßpartner vorhanden sind. Der
nötige Ladungsaustausch und damit der Stromfluss ist jedoch nur gewährleistet, wenn genü-
gend viele Ladungsträger durch Stöße erzeugt werden. Da auf dem direkten Weg zu wenige
Stoßpartner vorhanden sind, wird die Entladung gezwungen, einen längeren Weg durch den
Gasraum zu nehmen. Dies ist als eine Vergrößerung des Elektronenabstands 𝑑 zu verstehen.
Für biologische Anwendungen sollte die Temperatur eines Plasmas in Bereichen unterhalb
von 40∘ 𝐶 liegen und bei Atmosphärendruck zur Verfügung stehen, um schädliche Effekte zu
minimieren. Die Elektronen, welche in der Entladung entstehen, haben Temperaturen einiger
weniger 𝑒𝑉 , das Gas jedoch sollte Raumtemperatur besitzen [54].
Um dies zu erreichen, müssen kalte Plasmaquellen niedrige Wärmeverluste und redu-
zierte applizierte Leistungen aufweisen. Dies wird durch Verringerung der Plasmaoberfläche-
Volumen-Rate und Operationsspannungen und des Stroms erreicht. Aufgrund der niedrigen
Spannungen, die genutzt werden, eignen sich Helium und Argon, welche besonders niedrige
Durchbruchsspannungen aufweisen (Abb. 2.3).
Ist die Paschenbedingung erfüllt und die Zündspannung erreicht, so wird die weitere Ent-
ladungsentwicklung vom Verhältnis der Oberflächenprozesse an den Elektroden und der Pro-
zesse im Volumen bestimmt [55]. Abhängig davon kann die Entladung in einen diffusen Modus
oder in eine glimmartige Entladung übergehen. Die Ausprägung einer filamentären Entladung

12
 2.6. Zündungsbedingung

durch einen Kanaldurchbruch ist ebenso möglich [51]. Im Folgenden werden die Kriterien für
diese drei Möglichkeiten diskutiert.
Mithilfe des Kathodenstrahloszillographen wurden Zeitspannen zwischen Anlegen einer
Stoßspannung und dem Durchbruch einer Entladung in Größenordnungen von 10−8 𝑠 er-
mittelt. Hierbei wurden Elektrodenabstände von einigen Millimetern eingestellt. Die Zeiten
konnten nicht mit der Townsend-Theorie erklärt werden, da solche Geschwindigkeiten nicht
durch den elektrische Drift verursacht werden können [56]. Mit der Theorie des Kanaldurch-
bruchs (streamer breaktdown) wird jedoch eine Erklärung für die hohen Geschwindigkeit einer
solchen filamentären Entladung gegeben. Hierbei bildet sich ein durch hochenergetische Pho-
tonen ionisierter Kanal. Elektronen und Ionen können durch die Anwesenheit dielektrischer
Materialien nicht durch die metallischen Elektroden abgeleitet werden, sodass sich Raumla-
dungsgebiete mit einem elektrischen Feld 𝐸𝑠 ausbilden [51]. Stimmt die Größenordnung mit
der des angelegten Feldes 𝐸0 überein, so entstehen lokale Verzerrungen. Dadurch entsteht
eine Ionisationswelle, die in Richtung der Kathode propagiert [51].
𝑒
𝐸𝑠 = 𝑒𝑎𝑥 ≈ 𝐸0 (2.23)
4𝜋𝜖0 𝑅2
Dabei ist R der Radius des Elektronenlawinenkopfes. Dieser kann mit der mittleren Ioni-
sationslänge 𝑅 = 1/𝛼 gleichgesetzt werden [57]. Mit der Einführung der Schmierbildtechnik
war es erstmals möglich, die einzelnen Phasen der Filamententwicklung zu beobachten [58].
Beschrieben wurde diese als eine Leuchtentwicklung, die sich mit fortschreitender Zeit in
Richtung Kathode bewegt. Dieses Phänomen lässt sich durch das in der Theorie des Kanal-
durchbruchs postulierte Modell des kathodengerichteten Streamers erklären. Nach Erreichen
des Streamers an der Kathode wird weiterhin ein anodenseitiges Leuchten beobachtet. Es wird
durch die Anregung von Neutralteilchen durch Elektronen verursacht, die nach Durchqueren
des Raumladungsgebietes erneut beschleunigt werden. Simulationen und experimentelle Mes-
sungen zeigten, dass sich im Gebiet des sich ausbreitenden Streamers eine relative homogene
elektrische Feldstärke einstellt [59, 60]. Zudem ist er durch eine gleichmäßige hohe Elektro-
nenkonzentration entlang der Achse zur Kathode gekennzeichnet. Nach Zusammenbruch der
Entladung sind weiterhin Leuchterscheinungen beobachtbar. In dieser Phase relaxieren ange-
regte Spezies in niedrigere Energiezustände unter Emission von charakteristischen Photonen
[51].
Alternativ zum Streamerdurchbruch kann es zur Ausbildung einer diffusen glimmartigen
Entladung (APGD7 ) kommen. Dies ist bei der Vorionisation des Arbeitsgases in einer Halb-
welle der Eingangsspannung zu beobachten. Durch die Vorionisation ist die Elektronendichte
dementsprechend groß. Metastabile Spezies, welche durch Penning-Prozesse Elektronen pro-
duzieren, begünstigen diesen die hohe Dichte von Elektronen.Negative Ladungsträger werden
in der positiven Säule der diffusen Entladung gespeichert und gelangen so in die folgende
Halbwelle [55].
Die Entladung wird durch 𝛾-Prozesse dominiert, falls das Verhältnis 𝛾/𝛼 groß ist. Infolge-
dessen steigt die Wahrscheinlichkeit der Bildung einer Townsend-Entladung (APTD8 ). Dabei
ist das elektrische Feld innerhalb des Entladungsraumes weiterhin quasi-gleichmäßig [61]. Die
APTD unterscheidet sich von einer nicht sichtbaren Niederdruck-Townsend-Entladung durch
eine Lichtemission an der Anode [51].
7
APGD: atmospheric pressure glow discharge
8
APTD: atmospheric pressure Townsend discharge

13
 2. Grundlagen

2.7 Dawson-Theorem
Mit zunehmendem Interesse befassen sich immer mehr Publikationen mit der zeitlichen und
räumlichen Entwicklung des CAP Jets. Gezeigt wurde, dass sich im Effluent schnell bewegliche
Plasmabullets bilden, welche Ausbreitungsgeschwindigkeiten von mehr als 10 𝑘𝑚/𝑠 mit einer
Reichweite von mehreren 𝑐𝑚 besitzen [48]. Diese Bullets sind kathodengerichtet und in dieser
Hinsicht Streamern sehr ähnlich. Plasmabullets erscheinen jedoch in einer gut definierten
Säule ohne Verzweigung und ähneln in ihren Eigenschaften denen von Glimmentladungen.
Eine bessere Differenzierung zwischen den Eigenschaften von Plasmabullets und Streamern
ist deshalb weiterhin Gegenstand aktueller Forschungsarbeiten.
Einen Erklärungsansatz für die Plasmabullets bietet die Photonionisierungstheorie von
Dawson [62, 63]. Dawsons ursprüngliche Arbeit bezog sich auf die Generation von kathoden-
gerichteten Streamern in der Luft bei atmosphärischem Druck. Gezeigt wurde, dass sich die
Streamerspitze aufgrund eines Photoionisationseffekts in Bereichen eines elektrischen Strö-
mungsfeldes mit sehr hoher Geschwindigkeit ausbreiten kann. Es wurde von Dawson postu-
liert, dass die Streamerspitze aus zahlreichen positiven Ionen besteht [62]. Photonen, die von
der Streamerspitze emittiert werden, erzeugen Photoelektronen in einem kleinen Abstand
vor der Spitze. Das starke elektrische Feld zwischen der Photoelektronen- und der positiven
Streamerspitze führt zu einer schnellen Beschleunigung der Elektronen, wodurch eine Lawine
entsteht. Vorausgesetzt, dass die Lawine eine ausreichende Anzahl von Elektronen produziert,
wird die Streamerspitze vollständig neutralisiert. Das führt zur Erzeugung eines neuen po-
sitiven Bereichs in einem kleinen Abstand vor der ursprünglichen Streamerspitze und einem
quasineutralen Schwanz [15].

Abbildung 2.4: Schematische Darstellung von Dawsons Photoionisationstheorie für die An-
nahme vollständiger Neutralisierung der positiven Ionen durch Photoelektronen. Eine positiv
geladene Plasmafront emittiert Photonen (a). Durch Photoionisation produzierte Elektronen
üben ein starkes elektrisches Feld aus (b). Photoelektronen bewegen sich zur ursprünglichen
Plasmafront und hinterlassen neue positiv geladene Ionen, welche eine neue Plasmafront bilden
(c). Ursprüngliche Ionen sind neutralisiert (d). Die neue Plasmafront emitiert Photonen (e).
Eine bewegliche Plasmafront entsteht (f) (in Anlehnung an [15]).

14
 2.8. Medizinisch relevante Wirkkomponenten des Plasmas

Abbildung 2.5: Wirkkomponenten kalter Atmosphärendruckplasmaquellen [36].

Dieser Ausbreitungsmechanismus ist in Abb. 2.4 grafisch dargestellt und kann zur Erklä-
rung der Ausbreitung von Plasmabullets verwendet werden. Von Bedeutung ist dabei, dass
die Dawson-Theorie eine vollständige Neutralisierung positiver Ionen durch Elektronen, die
durch Photoionisation erzeugt werden, annimmt. Durch einen wiederholten Prozess der Pho-
toionisation und Neutralisation kollabiert der Plasmakopf und regeneriert sich dann in kurzer
Distanz vor seinem ursprünglichen Ort. Diese Wiederholung der Erzeugung, des Zusammen-
bruchs und der Regeneration, erfolgt zu schnell, um den Prozess auf einer Zeitskala abbilden
zu können [15]. Somit erscheint das Plasma als ein Leuchtmittel und räumlich begrenztes
Objekt kontinuierlich zur Kathode. In ähnlicher Weise folgt der Plasmastrom dicht hinter
dem Plasmakopf, da Ladungen im Nachlauf des Plasmakopfes vollständig neutralisiert sind
[62].
Daher ist eine vollständige Neutralisation entscheidend für die Unterstützung eines dy-
namischen optischen Musters, bei dem sich die Plasmafront mit einem nachlaufenden Plas-
maschwanz bewegt. Dawsons ursprüngliche Arbeit wurde in Abwesenheit einer dielektischen
Barriere durchgeführt. Jüngste Studien zu atmosphärischen Plasmen verwenden dielektrische
Barrieren unter der Annahme, dass deren Oberflächen Ladungen einfangen und die Akku-
mulation positiver Ladungen im Streamer bzw. im Plasmabulletkopf unterstützen können.
Das Dawson-Theorem für die Erklärung von Plasmabullets in CAPs ist ein möglicher
Erklärungsansatz und es wurden Hinweise für das sequentiell auftretende Muster von Erzeu-
gung, Kollaps und Regeneration der Plasmafront in phasenaufgelösten Fotografien gefunden
[15]. Jedoch gilt der von der Dawson-Theorie postulierte Streamer-Ausbreitungsmechanismus
noch als spekulativ. Alternierende Muster heller und blasser Plasmakopfbilder wurden bereits
aufgenommen, was auf eine gewisse Periodizität im Plasmabulletkopf hindeutet [15].

2.8 Medizinisch relevante Wirkkomponenten des Plasmas

Aufgrund der Vielfalt der Wirkkomponenten steht die Wirkungsweise des Plasmas in der
Plasmamedizin noch zur Diskussion. Wie in Abb. 2.5 dargestellt ist, setzt sich Plasma aus
Komponenten wie Neutralteilchen, Ladungsträgern und reaktiven Spezies, insbesondere Ra-
dikalen, zusammen, die durch chemische Gasphasenreaktionen unter anderem dissoziativ

15
 2. Grundlagen

entstehen. Darüber hinaus sind Plasmen Quellen elektromagnetischer Strahlung, da einige

Teilchen ihre zuvor absorbierte Energie als definierte Lichtquanten abgeben. Des Weiteren
kann eine signifikante Gaserwärmung mit der Plasmaerzeugung verbunden sein, welche in
Form von Wärmeübertragungen ebenso relevant sein kann. Als Konsequenz sind eine erhöh-
te chemische Reaktivität, elektrische Leitfähigkeit, Strahlungsemission sowie die Anfälligkeit
gegenüber magnetischen Kräften eines Plasmas im Vergleich zu einem Gas assoziiert [32].
Temperatur

Die Temperatur ist einer der kritischsten Faktoren bei der therapeutischen Plasmabehand-
lung. Gewebetemperatur sollte einen Grenzwert von 40∘ 𝐶 im Allgemeinen nicht überschrei-
ten, um irreversible Zellschädigungen zu verhindern [64]. Zwischen 40∘ 𝐶 und 50∘ 𝐶 können
Phänomene auftreten, die unter dem Begriff Hyperthermie zusammengefasst werden. Verän-
derungen an Zellmembranen und molekularen Strukturen sind möglich und die interstitielle
Flüssigkeit kann aufgrund der Wassersekretion der Zellen zu Ödemen führen [65]. Höhere
Temperaturen verursachen eine Denaturierung interner Proteine, die sogenannte Koagulati-
on und führen zur Nekrose [65]. Messungen von therapeutischen Plasmaapplikationen haben
ergeben, dass sich Temperaturen von sichtbaren Plasmastrahlspitzen nahe der biologischen
Intoleranzen bewegen. Die Risiken einer Schädigung durch erhöhte Temperaturen können je-
doch durch Anwendungsanweisungen und geeignete Behandlungsabstände minimiert werden
[64].

(V)UV-Strahlung

Prinzipielle Auswirkungen von UV-Strahlung auf biologische Systeme wurden intensiv auf
molekularer, zellulärer und organischer Ebene untersucht. Dabei hängen die Effekte der UV-
Strahlung von der UV-Dosis sowie von der Wellenlänge ab. Es gibt zwei Hauptmechanismen
für die UV-induzierte Zellschädigung auf molekularer Ebene [66, 67]:
• direkte Wirkmechanismen von UV-Strahlung, die auf der Energieabsorption durch zel-
luläre Makromoleküle basieren
• DNA-, Protein- und Lipidveränderungen, die auf der UV-induzierten Störung zellulärer
Strukturen basieren (oxidativen Stress).

Elektromagnetische Felder

Eine weitere Wirkkomponente des Plasmas ist die Ausbildung eines elektromagnetischen Fel-
des, welches bei bestimmten Frequenzen die Elektrolyse im Gewebe induziert oder Nerven-
oder Muskelzellen stimuliert [65]. Auch können gepulste elektrische Felder bei Zellen zur
Elektroporation führen. Dabei öffnen sich vorübergehend Poren in der Zellmembran und er-
möglichen den Transport von reaktiven Spezies in die Zelle [8].

Reaktive oxidative und nitrogene Spezies

Reaktive Spezies wurden traditionell als gefährliche Nebenprodukte des Zellstoffwechsels be-
trachtet und sind an der Entwicklung einer Vielzahl verschiedener Humanerkrankungen be-
teiligt [68]. Jedoch werden reaktive Spezies ebenso von Makrophagen, sowie von neutrophilen
Granulozyten erzeugt. Diese spielen eine fundamentale Rolle bei der antibakteriellen und
antiviralen Abwehr [67]. Auf reaktive Spezies und Elektronen soll im Folgendem näher ein-
gegangen werden.

16
 2.9. Chemische Bestandteile von Atmosphärendruck-Plasmen

2.9 Chemische Bestandteile von Atmosphärendruck-Plasmen

Atmosphärendruckplasmen sind als Quelle einer Vielzahl von biologisch wirksamen Atomen
und Molekülen zu betrachten. Aus der Ionisation des Arbeitsgases und der Umgebungsluft
können auch aufgrund des hohen Energiespektrums des CAPs Elektronen, Radikale, Ionen
und angeregte Atome oder Moleküle entstehen. Der Reaktionsmechanismus umfasst über
50 Spezies und mehr als 750 Reaktionen. Eine Auswahl von Reaktionen die zur Bildung
wichtiger reaktiver Spezies führen ist in Tab A.2 im Anhang beigefügt. Eine Diskussion des
vollständigen Reaktionsmechanismus von Elektronenstoßprozessen, Ion-Ion-Neutralisationen,
Ionen-Molekül-Reaktionen, Penning-Ionisierungen, Quenchen und der Drei-Körper-neutralen
Rekombination waren das Thema einiger neuerer Untersuchungen [69–73].

2.9.1 Reaktive Spezies

Den bedeutendsten biologischen Einfluss im Plasma besitzen die reaktiven neutralen Spe-
zies [64]. Wie bereits erwähnt wurden diese traditionell als gefährliche Nebenprodukte des
Zellmetabolismus betrachtet, da sie zur Entwicklung verschiedener Erkrankungen beitragen
können [68]. Es ist jedoch seit Langem bekannt, dass reaktive Spezies, die von Säugetier-
Immunzellen, Makrophagen und Neutrophilen produziert werden, eine fundamentale Rolle
bei der antibakteriellen und antiviralen Abwehr spielen [67]. Durch Wechselwirkung von ak-
tivierten Metastabilen, Atomen und Elektronen des Arbeitsgases mit der Umgebungsluft bil-
den Plasmen eine Quelle für diese reaktiven Sauerstoff- und Stickstoffspezies (RONS9 ). Diese
können jedoch auch direkt am Zielort erzeugt werden. Als wichtige Vertreter der RONS sind
𝑂, 𝑂2 , 𝑂3 , 𝑁 𝑂, 𝑁 𝑂3− zu nennen.
Die beiden hauptsächlichen Wirkungsweisen der RONS sind der oxidative Stress und die
pH-Wert-Änderung. Oxidativer Stress in der Wunde wird hauptsächlich über reaktive Stick-
stoffspezies (RNS), wie 𝑁 𝑂 und Peroxynitrit 𝑁 𝑂3− , oder reaktive Sauerstoffspezies (ROS)
wie das Hydroxidradikal 𝑂𝐻, Wasserstoffperoxid 𝐻2 𝑂2 oder das Superoxid-Radikal 𝑂2− ver-
mittelt [74]. 𝑂𝐻 ist sehr reaktiv und kann eine Reihe von Veränderungen einschließlich Lipi-
doxidation, Protein- und DNA-Modifikation auslösen, welche Stress, Apoptose oder Nekrose
einer Zelle zur Folge haben können. [74].
Für die Veränderung des pH-Wertes bei entzündeten Wunden sind u.a. 𝐻 + , 𝑁 𝑂, 𝑁 𝑂2− ,
𝑁 𝑂3− , 𝐻2 𝑂2 , sowie 𝑂3 zu nennen. In der Therapie erscheint die Beeinflussung des pH-Wertes
sinnvoll, da ein saueres pH-Milieu das bakterielle Wachstum und die Protease-Aktivität
hemmt, die Fibroblasten-Proliferation steigern kann und zudem zu einer verbesserten Sauer-
stoffversorgung des Gewebes führt [75].
Jedoch ist zu nennen, dass das räumliche Diffusionsausmaß der reaktiven Spezies auf-
grund ihrer hohen Reaktivität begrenzt ist. Die reaktivste Spezies 𝑂𝐻 diffundiert nur eine
Strecke von circa dem Durchmesser eines kleines Proteins bis es reagiert. Hingegen diffun-
diert 𝑁 𝑂3− , welches im Organismus mit anderen Verbindungen (Proteine, DNA) reagiert und
durch oxidativen Stress Schaden verursachen kann, etwa 105 mal weiter [67]. Auch 𝑂3 , 𝑁 𝑂
und 𝑁 𝑂2 weisen mit ihren geringen Reaktivitäten hohe Lebenszeiten auf und können so auch
über gewisse Strecken zum Wirkort in das Medium transportiert werden. Hierbei wird Ozon
𝑂3 seit geraumer Zeit neben Anwendungen zur Dekontamination sowie zum Schadstoffabbau
auch zur Wundversorgung eingesetzt [32, 67]. Da die meisten Wunden hypoxisch, also regel-
recht von der Sauerstoffzufuhr abgeschnitten sind, konzentrieren sich neuere Ansätze auf die
lokale Zufuhr von Sauerstoffspezies [76].
9
RONS: reactive oxygen and nitrogen species

17
 2. Grundlagen

2.9.2 Elektronen und Ionen

Die Tabelle 2.1 bildet einige Elementarprozesse in Plasmen ab. Dabei kommt den Elektronen-
Stoßreaktionen zur Anregung von Atomen (A,B) oder Molekülen (AB) in technischen Plas-
men eine besondere Rolle zu. Die Elektronen fungieren sozusagen als initialer Energieträger
und verteilen diese Energie im Gas durch Stöße um.
Insbesondere soll hier auf die Penning-Ionisation eingegangen werden. Diese ist eine Über-
tragung von Anregungsenergien bei der Kollisionen eines angeregten Gasatoms 𝐴 mit Frem-
datomen 𝐵, die zur Erhöhung der effektiven Ionisationsrate des Gases führt (Gl. 2.24) [69].
Bedingung hierfür ist, dass die Anregungsenergie höher ist als die Ionisationsenergie. Für die
Penning-Ionisation gibt es zwei mögliche Reaktionswege:

𝐴* + 𝐵 → 𝐵𝐴* → 𝐵 + + 𝑒− + 𝐴
(2.24)
𝐴* + 𝐵 → 𝐵𝐴* → 𝐵𝐴+ + 𝑒−

Bei der Kollision eines metastabilen Heliumatoms mit einem Stickstoffmolekühl kann es somit
zur Ionisation des Stickstoffs kommen.
Wird die Plasmaquelle mit einer sinusförmigen Eingangsspannung versorgt, detektiert
man neben der Emission von Photonen während der Bulletfortbewegung zu bestimmten Pha-
senpunkten der Eingangsspannung auch optische Emissionen an Nulldurchgängen der Strom-
und Spannungswellen. Im Spalt zwischen Plasmaquelle und einer Gegenelektrode erhöhen sich
die Dichten von energetischen Stickstoff- und metastabilen Heliumspezies. Es ist bekannt,
dass bei Stickstoffgemischen mit Edelgasen Kollisionen zwischen 𝑁2 -Metastabilen auftreten
können, welche vermittelt durch den Penning-Effekt Elektronen freisetzen können [77]. Wenn
die Elektronen in dem Spalt bleiben, nimmt die Gasleitfähigkeit zu, was bedeutet, dass ein
leichter Anstieg der angelegten Spannung zu einem starken Anstieg des Entladestroms führen
kann.

Tabelle 2.1: Zusammenfassung der Reaktionen von Helium in Entladungen [51, 69]

Prozess Reaktion
Elektronenstoßanregung
(R01) Elektronenanregung 𝑒 + 𝐴 → 𝑒 + 𝐴*
(R02) Dissoziation 𝑒 + 𝐴𝐵 → 𝑒 + 𝐴 + 𝐵
(R03) Ionisation 𝑒 + 𝐴 → 𝑒 + 𝑒 + 𝐴+
(R04) dissoziative Ionisation 𝑒 + 𝐴𝐵 → 𝑒 + 𝑒 + 𝐴+ + 𝐵
(R05) Anlagerung 𝑒 + 𝐴𝐵 → 𝐴𝐵 −
(R06) dissoziative Anlagerung 𝑒 + 𝐴𝐵 → 𝐴 + 𝐵 −
(R07) Rekombination 𝑒 + 𝐴+ → 𝐴
Schwerteilchen-Stoßreaktion
(R8) Additionsreaktion 𝐴* + 𝐵 → 𝐴𝐵
(R9) Quenching 𝐴* + 𝑀 → 𝐴 + 𝑀
(R10) Penning-Ionisation 𝐴* + 𝐵 → 𝐴 + 𝐵 + + 𝑒
(R11) assoziative Ionen-Umwandlung 𝐴𝐵 + + 𝐴𝐵 + 𝑀 → 𝐴𝐵2+ + 𝑀
(R12) Ionenrekombination 𝐴+ 𝐵 − → 𝐴𝐵
Photochemische Reaktion
(R13) Photo-Emission 𝐴* → 𝐴 + 𝜈ℎ
(R14) Photo-Anregung 𝜈ℎ + 𝐴 → 𝐴*
(R15) Photo-Ionisation 𝜈ℎ + 𝐴 → 𝐴+ + 𝑒

18
3. Methoden zur elektrischen und
optischen Charakterisierung

3.1 Aufbau der Plasmaquelle

Die in dieser Arbeit verwendete Plasmaquelle ist ein Atmosphärendruck-Plasmajet, bestehend
aus einer Kapillare und zwei Ringelektroden. Das Schema ist in Abb. 3.1 dargestellt. Die
Kapillare besteht aus einer Aluminiumoxid-Keramik mit einem Innendurchmesser 𝑑(𝑖𝑛) =
1, 1 𝑚𝑚 und einem Außendurchmesser 𝑑(𝑜𝑢𝑡) = 3 𝑚𝑚. Auf der Kapillare befinden sich zwei
Ringelektroden aus Kupferdraht mit der Dicke 𝑑1 = 𝑑3 = 2 𝑚𝑚 im Abstand von 𝑑2 =
5 𝑚𝑚. Die vordere Ringelektrode ist 𝑑4 = 2 𝑚𝑚 vor Ende der Kapillare angebracht. Im
Abstand 𝑑𝑇 = 2 𝑚𝑚 bis 10 𝑚𝑚 befindet sich das Target, ein Dielektrikum, welches auf einer
Kupferplatte aufgebracht und geerdet ist. Das Target dient ebenso als Gegenelektrode.
An der ersten Ringelektrode wird eine sinosoidale Hochspannung angelegt. Diese wird
vom Funktionsgenerator des Picoscope 3460B mit einer Frequenz von 𝑓 = 17, 9 𝑘𝐻𝑧 erzeugt
und vom T&C Power Conversion AG 1021 (AMP) auf 1, 1 𝑘𝑉 bis 5 𝑘𝑉 verstärkt. Für Mes-
sungen der Spannung werden an den geerdeten Elektroden Kondensatoren mit Kapazitäten
von 𝐶2 = 𝐶3 = 220 𝑝𝐹 angebracht (Abb. 3.1). Über diesen Kondensatoren werden die Span-
nungsverläufe mit den Tastköpfen (𝑈1 : Tektronix 6015A, 𝑈2 und 𝑈3 : Pico Technology TA
31) gemessen.
Für Messungen des Entladungsstroms werden an den geerdeten Elektroden statt der Kon-
densatoren Messwiderstände mit 𝑅 = 100 𝛺 angebracht, über die der Spannungsabfall ge-
messen wird. Zusätzlich kann mit Hilfe einer Stromsonde noch der Eingangsstrom induktiv

Abbildung 3.1: Schematischer Aufbau des Plasmajets.

19
 3. Methoden zur elektrischen und optischen Charakterisierung

gemessen werden. Durch die Kapillare fließt Helium mit 2 𝑠𝑙𝑚10 mit der mittleren Strömungs-
geschwindigkeit von 𝑣𝐴 = 35 𝑚/𝑠, gesteuert durch einen Massendurchflussregler (MFC11 ).
Um näherungsweise konstante Gasbedingungen zu schaffen, wird das Arbeitsgas Helium
durch zwei Kanäle des Flow-Controllers bereitgestellt. Ein Kanal stellte 10 𝑠𝑐𝑐𝑚12 hochrei-
nes Heliumgas bereit, welches durch einen Gasbefeuchter geleitet wird. Zusammengeführt
wird dieses mit einem durch einen zweiten Kanal zur Verfügung gestellten hochreinen Heli-
umgas mit einer Flowrate von 2990 𝑠𝑐𝑐𝑚. Bei starker Veränderung der Luftfeuchtigkeit der
Umgebungsluft im Labor wird das Verhältnis leicht angepasst.

3.1.1 Dielektrika
Klinische Behandlungen von Wunden durch CAPs können elektrisch als dielektrisch behin-
derte Entladung mit schlecht definierter Gegenelektrode angesehen werden. Da von Patient
zu Patient die systemischen Bedingungen wie Oberflächenbeschaffenheit oder Feuchtigkeit
der Haut und Umgebung variieren, stellt sich das Modellieren solcher Targetbedingungen
als komplex dar [12]. Besonders aufgrund unterschiedlicher Feuchtigkeitsgrade der Haut des
Patienten ändert sich im Einzelnen die Permitivität der Haut. Hinsichtlich der Reproduzier-
barkeit der Messungen für diese Arbeit wurde daher eine einfache Geometrie der Targets
gewählt.
Für die geerdeten Gegenelektroden (siehe Abb. 3.1) wurden 6 verschiedene Dielektri-
ka in Form einer Kreisscheibe mit ca. 1 𝑚𝑚 Dicke und einem Durchmesser von 1 𝑐𝑚 auf
je eine Kupferplatte aufgebracht. Diese wurden wiederrum auf einer Glashalterung fixiert.
Der Abstand 𝑑𝑇 der kompletten Halterung, das Dielektrikum inbegriffen, konnte mit einem
Schrittmotor variiert werden. Die elektrischen Eigenschaften der Materialien, auf denen der
Plasmajet auftrifft, wurden basierend auf mögliche Anwendungen von CAPs ausgewählt. Die
relative Permittivität (𝜖𝑟 = 𝜖/𝜖0 ) der Materialien umfasst Werte von 2,25 (Polyethylen, 𝑃 𝐸)
bis 160 (bzw. 220, je nach Kristallorientierung von Rutil, TiO2 ).

Tabelle 3.1: Verwendete Targetmaterialien mit ihren Dielektrizitätskonstanten

Dielektrikum PE SiO2 B270 Al2 O3 ZrO2 TiO2

rel. Permitivität 2,25 4,3 7,0 9 23 160

Von allen Dielektrika wurde zuvor die Permittivität experimentell bestimmt, indem zwi-
schen zwei runden Elektroden das jeweilige Dielektrikum luftabgeschlossen geführt wurde.
Über die Messung der Kapazität dieses konzipierten Kondensators lässt sich die relative Per-
mittivität

4𝐶
𝜖𝑟 = (3.1)
𝜋𝑑𝜖0
bestimmen [78].

3.2 Leistungsmessungen von CAP

In vielen Anwendungen mit großen behandelnden Gasvolumina werden DBDs aufgrund ihrer
relativ einfachen Konstruktion, der robusten Elektrodenkonstruktion und der Temperaturbe-
ständigkeit verwendet. Dabei ist die spezifische Energiedichte die entscheidende Information
10
slm: standard liter per minute
11
MFC: Mass Flow Controller
12
sccm: standard cubic centimeters per minute

20
 3.2. Leistungsmessungen von CAP

über die Leistung des Gesamtsystems. Es haben sich unterschiedliche Methoden zur Bestim-
mung der Plasmaleistung entwickelt.
Eine frühe Veröffentlichung auf dem Gebiet der Elektrochemie beschrieb eine analytische
Lösung für das Bestimmen der Plasmaleistung. Die Manley’s-Gleichung [22]

𝐶𝐷
𝑃 = 4 𝑈𝑖𝑔 𝐶𝐷 𝑓 (𝑈𝑝𝑒𝑎𝑘 − 𝑈𝑖𝑔 ) (3.2)
𝐶𝐷 + 𝐶𝐺
liefert für die kritische Spannung 𝑈𝑖𝑔 , die Eingangsfrequenz 𝑓 für die Spannungsspitze 𝑈𝑝𝑒𝑎𝑘 ,
die Kapazitäten für die dielektrische Barriere 𝐶𝐷 und die Gapkapazität 𝐶𝐺 eine solche Leis-
tungsbestimmung. Dieser Ansatz könnte aufgrund nichtlinearer Veränderungen von Plasma-
parametern jedoch zu fehlerhaften Berechnungen der Plasmaleistungen führen.
Vom elektrischen Standpunkt aus gesehen ist die natürlichste Herangehensweise die Be-
stimmung der Leistung über die Bildung des Verhältnisses der Last und der Wirkleistung,
basierend auf den momentanen Strom- und Spannungswerten [79]:
∫︁
1
𝑃 = 𝑢 · 𝑖 𝑑𝑡. (3.3)
𝑇 𝑇
Dieser Ansatz ist manchmal aufgrund der starken Verzerrung der Wellenform, vor allem
in sinusförmigen Spannungsversorgungen, und Aufgrund der Notwendigkeit, alle filamentä-
ren Entladungen in einer einzigen Entladungsperiode einzubeziehen, praktisch nicht einfach
durchführbar [22].
Eine Variation von Manleys Ansatz wird häufig verwendet und kann als Leistungsbestim-
mung mittels Lissajousfiguren bezeichnet werden. Ausgehend von der Annahme
∮︁ ∮︁
𝑑𝑄
𝑃 =𝑓 ·𝐸 =𝑓 · 𝑈 (𝑡) 𝑑𝑡 = 𝑓 · 𝐶𝑖 𝑈 (𝑡) 𝑑𝑈𝑖 (3.4)
𝑇 𝑑𝑡
kann die Leistung über den Messkondensator 𝐶𝑖 (Abb. 3.2,a) bestimmt werden. Basierend
auf der gemessenen Spannung am Kondensator wird über die Energie zum Laden des Kon-
densators die Leistung berechnet.
In Abb. 3.2(b) ist ein Schema für eine Lissajousfigur dargestellt. Die Lissajousfigur erhält
man, wenn die übertragene Ladung 𝑄(𝑡) an der geerdeten Elektrode der Kapillare bestimmt
und in Abhängigkeit von der Eingangsspannung 𝑈 (𝑡) aufgetragen wird [79, 80]. Die Ladung
lässt sich mit dem oszillographierten Spannungsabfall am Kondensator der Kapazität 𝐶𝑖 an
der geerdeten Elektrode bestimmen:

𝑑𝑄𝑖 (𝑡)
𝐶𝑖 (𝑡) = (3.5)
𝑑𝑉𝑖 (𝑡)
Im ungezündeten Fall bildet die Lissajousfigur idealerweise aufgrund der Phasengleicheit eine
Gerade, während bei der Zündung die Ladungsänderung ein Aufklappen der Lissajousfigur
bewirkt. Diese Ladungsänderung bezeichnet die äußere Wirkladung. Änderungen der Entla-
dungscharakteristik kann man deutlich in der Lissajousfigur beobachten. Durch Integration
über die Fläche der entstandene Figur kann die pro Halbperiode in die Entladung dissipierte
Energie 𝐸𝑒𝑙 bestimmt werden [81, 82]:
∫︁ ∫︁
1 1
𝐸𝑒𝑙 = 𝑈 (𝑡)𝐼(𝑡)𝑑𝑡 = 𝑈 (𝑡)𝑑𝑄(𝑡) (3.6)
2 2
In Kenntnis der Frequenz kann nun mit Gleichung 3.6 die mittlere ins Plasma eingekoppelte
Leistung bestimmt werden:

𝑃¯ = 2𝑓 𝐸𝑒𝑙 (3.7)

21
 3. Methoden zur elektrischen und optischen Charakterisierung

(a) (b)

Abbildung 3.2: Schematisch Darstellung für die Aufnahme von Lissajousfiguren einer DBD
(links) und für die klassische Lissajousfigur mit ihren Basisparametern [22].

Die Sogenannte Reaktorkapazität der Plasmaquelle kann infolgedessen mit der Gleichung

𝐶𝐷 𝐶𝐺
𝐶𝑅 = (3.8)
𝐶𝐷 + 𝐶𝐺
bestimmt werden.

3.3 Phasenaufgelöste optische Bildgebung an CAP

Die phasenaufgelöste optische Fotografie (PROI13 ) kann als eine Korrelation des elektrischen
Signals mit einer spezifizierten bildgebenden Methode beschrieben werden. Hierbei wird der
Phasenbezug zwischen Plasmaquelle und einer ICCD14 -Kamera über den Funktionsgenerator
hergestellt. Ein vom Funktionsgenerator bereitgestelltes Sinussignal wird verstärkt und als
Betriebsspannung der Plasmaquelle übergeben, während die ICCD-Kamera das zugehörige
TTL-Signal übermittelt bekommt. Da die verwendete ICCD-Kamera auf extern bereitgestell-
te Triggersignale angwiesen ist und aufgenommene Bilder über mehrere Zyklen an bestimmten
Bereichen der Phase mittelt, ist eine reprozierbare stabile Entladung nötig. Wie in Abb. 3.1
wird die Eingangsspannung 𝑈1 , die Spannung 𝑈2 an der geerdeten Ringelektrode und die
Spannung 𝑈3 an der geerdeten Gegenelektrode mittels Spannungstastköpfen am Oszilloskop
zur Stabilitätsprüfung ausgelesen.
In Abb. 3.3 (links) ist das Funktionsprinzip der PROI dargestellt. Über einen kurzen, an
die Phase der Eingangsspannung gekoppelten, Zeitraum von 1 ns (Gate) wird der Chip der IC-
CD belichtet. Die Akquisitionszeit pro Bild der ICCD-Kamera beträgt 20 bis 5000 𝑚𝑠, sodass
über eine gewisse Anzahl von Gates das Bild aufsummiert wird. Das Gate wird anschließend
an eine andere Phase gekoppelt, um so Informationen über jede Phasenlage innerhalb eines
Zyklus zu erhalten. Die PROI -Untersuchungen geben Aufschluss über x,y-Ortsinformationen,
Emissionsintensitäten 𝐼 und beinhalten Zeitinformationen 𝑡. Die zeitliche Auflösung des Gates
13
PROI: Phase Resolved Optical Imaging
14
ICCD: Intesified Charged Coupled Device

22
 3.3. Phasenaufgelöste optische Bildgebung an CAP

16,52 17,80 19,76 20,11 20,23 20,27

20,32 20,37 20,41 20,55 21,49 22,44

Abbildung 3.3: Funktionsprinzip der PROI: Das Gate ist immer für eine Nanosekunde geöffnet
und wird nach jeder Messung weiter verschoben, bis der komplette Zyklus durchlaufen ist (links).
2 Sekunden-ICCD-Aquisition eines Vorwärtsbullets mit 𝑍𝑟𝑂2 als Target im Abstand 𝑑𝑇 = 5𝑚𝑚
zu unterschiedlichen Zeitpunkten in 𝜇𝑠 (rechts).

beträgt 20ns, sodass auch charakteristische optische Prozesse des Effluenten, wie Entladungen
und insbesondere lichtintensive Bullets und deren Propagation detektiert werden können.
Werden ausreichend intensive Emissionsprofile der Entladungen beobachtet, so können
durch Verwendung von spektralen Filtern einzelne atomare oder molekulare Übergänge in
Raum und Zeit gemessen werden (PROES15 ) [83, 84]. Dies bietet sich insbesondere bei lichtin-
tensiven Argon-Entladungen an.
Die in Abb. 3.1 dargestellte Plasmaquell, in eine bewegliche Haltevorrichtung gespannt,
wurde vertikal nach unten auf eine geerdete Gegenelektrode gerichtet. Die Gegenelektrode
lässt sich durch einen Schrittmotor in der x-y-Achse frei bewegen um somit Abstände zwischen
Plasmaquelle und Target genau einzustellen. Nach dem Zünden des Plasmas, wurde das Licht
über einen Hohlspiegel auf den Eingangsspalt eines Spektrografen (Andor Shamrock 750) fo-
kussiert. Durch den Spektrografen konnte nun ein beliebiger Wellenlängenbereich betrachtet
werden. Aufgrund des schwachen Lichtsignals wurde der komplette Spektralbereich gewählt.
Das Ausgangssignal des Spektrografen wurde mittels einer ICCD Kamera der Firma LaVisi-
on aufgenommen. Diese Kamera besteht aus einem Bildverstärker (PicoStar HR12), der sich
zusammensetzt aus einer Fotokathode, einer Mikrokanalplatte (MCP16 ), einem Phosphor-
schirm und einer ICCD Kamera (Imager QE). Der Plasmajet und der Bildverstärker sind
über eine Kontrolleinheit mit zwei PCI-Karten zur Umwandlung von TTL- in ECL-Signalen
und zum Bereitstellen eines Delays sowie einem Hochfrequenzverstärker (High Rate Imager
Intensifier Controller) der Firma Kenntech Instruments Ltd. miteinander verbunden. Prin-
zipiell wird vom Frequenzgenerator des Plasmajets ein TTL-Signal so verarbeitet, dass die
MCP 1 Nanosekunde „gegated“ wird. Das Gate wiederholt sich an der gleichen Stelle im
Zyklus, bis die Belichtungszeit der Kamera erreicht wird. Die Kontrolleinheit steuert dabei
den Versatz zwischen dem Gate und dem TTL-Signal, sodass dadurch die Phasenauflösung
erzeugt wird.
Vor jeder längeren Messreihe, wurde ein Darkimage aufgenommen, welches von jedem Bild
als Offset abgezogen wurde. Für die PROI Messungen wurde ein Bubbler zur Anfeuchtung des
Arbeitsgases der Plasmaquelle vorgeschaltet. Durch diesen wurden von den ursprünglichen
2 𝑠𝑙𝑚 He Grundversorgung 5 bis 10 𝑠𝑐𝑐𝑚 angefeuchtet.
15
PROES: Phase Resolved Optical Emission Spectroscopy
16
MCP: Microchannelplate

23
 3. Methoden zur elektrischen und optischen Charakterisierung

3.4 Stark-Polarisation an CAP

In den letzten Jahrzehnten wurde eine Reihe von experimentellen Methoden der Emissi-
onsspektroskopie zur Messung von elektrischen Feldern in Plasmen entwickelt [85–88]. Die-
se Methoden basieren üblicherweise auf einem atomphysikalischen Effekt, dem sogenannten
Stark-Effekt und dem damit verbundenen Verschieben und Aufspalten von atomaren Linien
durch starke elektrische Felder [89]. Im Vergleich zu möglichen Lasermessmethoden zur Be-
stimmung von elektrischen Feldern [90], ist die Emissionsspektroskopie nur bei höheren elek-
trischen Feldstärken einsetzbar. Sie liefert zwar eine reduzierte räumliche Auflösung, erfordert
jedoch nur eine einfachere Apparatur und bietet eine einfache Handhabung, insbesondere bei
höheren Linienintensitäten. Die bisher entwickelten Methoden basieren hauptsächlich auf der
Verwendung von Helium- und Wasserstofflinien und wurden bei verschiedenen Entladungs-
typen angewendet [24, 85–89, 91].
Eine dieser elektrischen Feldmessmethoden basiert auf dem polarisationsabhängigen Stark-
Effekt und der Verschiebung von Heliumlinien und deren verbotenen Linien durch das anlie-
gende elektrische Feld. Die Grundlage für diese Methode wurde 1927 durch die Untersuchung
der Störungstheorie der Quantenmechanik mit der Betrachtung des Stark-Effekts in Licht-
bogenspektren in Helium durch J.S. Foster geschaffen [92]. Ab einem bestimmten äußeren
elektrischen Feld können Restriktionen von der Drehimpulsquantenzahl (l) überwunden wer-
den. Somit werden unter dem Einfluss des äußeren elektrischen Feldes die verbotenen Linien
des Spektrums sichtbar. Die spektrale Position dieser Linien verschiebt sich durch Verände-
rungen im elektrischen Feld. Die Verschiebung der Linien führt zu eine spektrale Trennung
von verbotenen und erlaubten Linien. Diese Wellenlängentrennung lässt sich aus der elek-
trische Feldstärke berechnen. Kuraica und Konjević konnten durch Untersuchungen funktio-
nelle Abhängigkeiten der Wellenlängentrennung und des elektrischen Feldes nachweisen und
verwendeten diese, um eine experimentelle Methode für die elektrischen Feldmessungen zu
etablieren [93]. Im Fokus dieser Untersuchungen lag die Stark-Aufspaltung der 𝐻𝑒 𝐼 Linie bei
492, 19 𝑛𝑚 (2𝑝1 𝑃 0 − 4𝑑1 𝐷) und der zugehörigen verbotenen Linie (2𝑝1 𝑃 0 − 4𝑓 1 𝐹 ), welche
in folgenden Jahren für weitere 7 Heliumlinien erweitert wurde. Jeder der Übergänge besteht
aus Komponenten, mit unterschiedlichen magnetischen Quantenzahl (𝑚 = 0, 1, 2). Damit
ergeben sich Spektren, die in Feldrichtung polarisiert sind (𝜋-Komponenten mit Δ𝑚 = 0) und
einfache Spektren, die durch Eliminieren von orthogonal polarisierten Komponenten zur Feld-
richtung gewonnen werden können (𝜎-Komponenten mit Δ𝑚 = ±1). Üblicherweise werden
nur die 𝜋-Komponenten betrachtet, da diese sich als praktischer in der Handhabung erweisen.
Das 𝜋-polarisierte Spektrum hat weniger Teilkomponenten, höhere Intensitäten und weniger
Überlappung der einzelnen Linienprofile. Die untersuchte Singulett- und Triplett-Heliumlinie
und der entsprechende erlaubte und verbotene Übergang ist in Tab 3.2 gelistet.

Tabelle 3.2: Verwendete Heliumlinie zur elektrischen Feldmessung

Linie erlaubter Übergang verbotener Übergang

2𝑝 1 P𝑜 − 4𝑝 1 P𝑜
492,2 nm 1𝑠 2𝑝 1 P𝑜 − 4𝑑 1 D𝑜
2𝑝 1 P𝑜 − 4𝑓 1 F𝑜

Jeder Übergang enthält zwei Emissions-𝜋-Komponenten mit magnetischen Zahlen 𝑚 = 0

und 𝑚 = 1, d.h. Übergänge [0 − 0] und [1 − 1]. Die dazugehörigen Feldabhängigkeiten der
Verschiebung sind in Abb.3.4 (a) für die erlaubten und verbotenen Übergänge dargestellt. Die
𝑚-Komponenten sind mit Linien für die [0−0] Übergänge und die [1−1] Übergänge gepunktet
mit einfacher polynomieller Anpassung dargestellt. Die funktionellen Abhängigkeiten der er-

24
 3.4. Stark-Polarisation an CAP

laubten und verbotenen Komponenten auf die elektrische Feldstärke können direkt durch den
peak-to-peak-Wellenlängenabstand der einzelnen Komponenten bestimmt werden. In realen

(a) (b)

Abbildung 3.4: Typische Sub-Level-Verschiebungen der 4𝑑 1 D - und 4𝑓 1 F Heliumlinien ab-

hängig von der Feldstärke, hevorgerufen durch den Stark-Effekt [89] (a). 𝜋-polarisiertes Spek-
trum mit typischer Heliumlinie bei 492, 2 𝑛𝑚, repräsentiert durch den polynomiell gefitteten
verbotenen Linienanteil (rot), den erlaubten Übergang (grün) und deren Summe (blau). Zu-
sätzlich bei 491, 7 𝑛𝑚 ist ein Peak für die Stickstofflinie zu sehen (b).

experimentellen Bedingungen können die Komponenten innerhalb des gleichen Übergangs

nicht aufgelöst werden, insbesondere bei starken Linienverbreiterungen. Hierfür bedient man
sich polynomialer Anpassungen aus Tab. A.1, um die Verschiebungen der beobachtbaren Li-
nien zu erhalten (erlaubt oder verboten), d.h. die Verschiebung einer einzelnen beobachteten
Linie wird als eine durchschnittliche Verschiebung der angepassten Wellenlängenkomponen-
ten berechnet. In den meisten experimentellen Fällen ist die Berechnung des elektrischen
Felds durch Verwendung einer Anpassungskurve für die funktionellen Abhängigkeiten der
Verschiebungskomponenten deutlich verbessert. Eine typische 𝐻𝑒 𝐼 Linie bei 492, 2 𝑛𝑚 und
deren Anpassungskurven sind in 3.4 (b) dargestellt. Ab Feldstärken von 20 𝑘𝑉 /𝑐𝑚 sind die
erlaubten und verbotenen Komponenten gut auflösbar und eine einfachere, direkte, jedoch
weniger genaue Methode ist anwendbar. Mithilfe des Peak-to-Peak Wellenlängenabstandes
Δ𝜆𝑝𝑝 zwischen den erlaubten und verbotenen Linien kann der Feldwert direkt durch

𝐸(𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 ) = (−58, 557 + 18, 116 · Δ𝜆𝑝𝑝 + 3130, 96 · Δ𝜆2𝑝𝑝 + 815, 6 · Δ𝜆3𝑝𝑝 )0.5 (3.9)

bestimmt werden. Diese Methode lässt sich jedoch nur in Bereichen von 1 − 100 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 an-
wenden [89]. Unterhalb dieser Grenze (1 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 entspricht einem Wellenlängenabstand von
Δ𝜆3𝑝𝑝 ≈ 0, 133 𝑛𝑚) ist die Wellenlängendifferenz der Peaks viel kleiner als die Dopplerbreite
bei Raumtemperatur [89]. Oberhalb dieser Grenze überlagert die feldfreie Komponente das
Spektrum, sodass die verbotene und erlaubte Linie nicht mehr aufgelöst und unterschieden
werden können.
Der Messaufbau für die Messung der Stark-Polarisation ähnelt dem PROI-Aufbau aus
Abb. 3.3 (a). Der ICCD-Kamera werden ein Linsensystem mit einem Polarisator und ein
Spektrometer vorgeschaltet [25]. Die angelegte Spannung wurde mit einem P6015A Tektro-
nix Hochspannungstastkopf gemessen, während der Strom und die Spannung an der geerde-
ten Elektrode mit einem digitalem Speicheroszilloskop Tektronix TDS 2024B aufgenommen
wurden. Für die ortsaufgelöste Emissionsmessung wurde mithilfe einer Optik der gesamte
Plasmajet auf den Eingangsspalt eines Spektrometer mit einem Strahlengang von 1 𝑚 mit

25
 3. Methoden zur elektrischen und optischen Charakterisierung

Abbildung 3.5: Typische Zeitliche und axiale Entwicklung des elektrischen Feldes einer 𝐻𝑒 𝐼
492, 19 𝑛𝑚 Linie für einer Abstand Plasmajet-Gegenelektrode 𝑑𝑇 von 2 𝑐𝑚 über eine Zeitspanne
von 700 𝑛𝑠 [94]

einem 1200 𝑔𝑚𝑚−1 Beugungsgitter projiziert. Die Strahlung des Effluenten wurde unter Ver-
wendung eines Kunststoffpolarisators axial in Feldrichtung (𝜋-Polarisation) polarisiert und
mit einer ICCD-Kamera (PI-MAX2, Princton Instruments) mit 256 x 1024 Pixeln detektiert.
Durch die parallele Orientierung der Achse des Polarisators zum externen elektrischen Feld
ist es möglich, die Komponenten der in Tab. 3.2 genannten Übergänge und, falls vorhan-
den, die feldfreien (ff ) Komponenten mit Ursprung aus dem Bereich, in dem das elektrische
Feld vernachlässigbar ist, zu detektieren. Durch die Verwendung des Spektrometers wird die
ortsauflösende horizontale Achse durch die spektroskopische Komponente ersetzt, sodass eine
vertikale Ortskomponente (Z) zeitlich und spektroskopisch aufgelöst, und wie in Abb. 3.5
gezeigt, aufgenommen werden kann. Hierbei ist zu erwähnen, dass abgesehen von der bereits
nötigen minimalen Feldstärke auch eine optische Emission notwendig ist. Dementsprechend
lassen sich die elektrischen Felder nur während der Propagation des Plasma-Bullets bestim-
men. Bei möglichen folgenden Emissionseffekten nach dem Auftreffen des Bullets auf das
Target ist die polynomiale Anpassung durch die Überlagerung starker Stickstofflinien be-
schränkt.
Dawson’s Photonionisationstheorie behauptet, dass der Streamer-Kopf aus zahlreichen
positiven Ionen besteht, die wiederum Photonen emittieren, die lokal vor dem Kopf Photo-
elektronen erzeugen können. Das hohe elektrische Feld zwischen Photoelektronen und dem
positiven Streamer-Kopf verursacht eine schnelle Beschleunigung der Elektronen, wodurch
eine Lawine entsteht. Innerhalb des elektrischen Feldes bewegen sich die Ladungsträger
aufeinander zu und es bildet sich ein quasineutraler Bereich. An der Erzeugungsstelle der
Elektronen befinden sich nun positive Ionen, die eine hohes elektrisches Feld erzeugen (sie-
he Abb. 2.4). Der Ausbreitungsmechanismus ist hier nur kurz erwähnt und mit ähnlicher
Plasma-Jet-Geometrie in [63] im Detail untersucht.
Die Messungen selbst wurden in freundlicher Kooperation mit der physikalischen Fakultät
der Universität in Belgrad, vertreten durch Dr. Goran Sretenović und Dr. Vesna V. Kovaće-
vić, am dortigen Institut durch Dr. Torsten Gerling mit der Kapillaranordnung und den ver-
messenen Dielektrika 𝑆𝑖𝑂2 und 𝑍𝑟𝑂2 , sowie Metall als Targetelektroden durchgeführt. Die
Auswertung der Daten geschah am INP-Greifswald mit freundlicher Unterstützung durch Dr.
Goran Sretenović und Dr. Vesna V. Kovaćević.

26
4. Experimentelle Ergebnisse

4.1 Charakterisierung der Plasmaquelle

4.1.1 Entladungsdynamik
Im folgenden wird mit Hilfe von Strom- und Spannungsdaten für die vorliegende Plasmaquel-
le mit Helium als Arbeitsgas die Entladungsdynamik beschrieben und diskutiert. Bei dieser
Kapillarentladung dient die dielektrische Kapillare der Strombegrenzung. Wird der Plas-
maquelle eine sinusoidale Eingangsspannung von mindestens 𝑈1 = 1, 05 𝑘𝑉 peak-to-peak
mit der Resonanzfrequenz von 𝑓 = 17, 9 𝑘𝐻𝑧 angelegt, kommt es innerhalb der Kapillare
zwischen den Elektroden zur Zündung. Aufgrund der Anordnung der Ringelektroden auf der
Kapillare werden die Ladungsträger entlang der elektrischen Feldlinien aus den Innenraum
der Kapillare in die Umgebungsluft abgegeben.
In Abb. 4.1(a) sind typische Strom- und Spannungsdaten für eine Entladung mit 𝑆𝑖𝑂2
als Gegenelektrode aufgetragen. Wenn im Folgenden von der Eingangsspannung gesprochen
wird, handelt es sich hierbei um Spitze-Spitze Werte. In den Darstellungen wurde die Ein-
gangsspannung auf 𝑈1 = 4, 5 𝑘𝑉 erhöht.
Zunächst befindet sich die angelegte Sinusspannung in der negativen Halbperiode. Die

(a) (b)

Abbildung 4.1: Entladungsdynamik bei einer sinosoidalen Eingangsspannung 𝑈1 = 4, 5 𝑘𝑉

(Schwarz) mit Abstand 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚 mit Targetdielektrikum SiO2 (a) Stromsignal für geer-
dete Ringelektrode (blau) und Gegenelektrode (rot) mit typischem positivem Strompuls nahe
des Nulldurchgangs der aufsteigenden Flanke (1), zeitlich versetztem negativem Überschwinger
(2), diffuser Entladung mit Glimmentladungscharakter in Form eines negativen Strompulses
(3) und typischem negativem Strompuls nahe des Nulldurchgangs der absteigenden Flanke der
Eingangsspannung an Gegenelektrode (4). Weiterhin ist das Stromsignal an der Gegenelek-
trode (rot) mit den positiven Strompulsen als Antwort auf den Überschwinger (2’) und der
diffusen Entladung (3’) zu sehen (a). Zugehörige Spannungsverläufe an den Kondensatoren an
der Ringelektrode 𝐶2 (grün) und an der Gegenelektrode 𝐶3 (magenta) (b)

27
 4. Experimentelle Ergebnisse

Entladung hat bereits stattgefunden. Durch die von außen angelegte Spannung werden in der
Kapillare die erzeugten Ladungsträger getrennt. Die Ionen lagern sich an der Oberfläche der
geerdeten Elektrode innerhalb der Kapillare an, die Elektronen an der HV-Ringelektrode.
Durch die Trennung der Ladungsträger wird ein elektrisches Feld und somit eine Spannung
erzeugt, die der äußeren Spannung entgegenwirkt. Schließlich kommt es innerhalb der Kapil-
lare zur Entladung. Die ersten Strompulse (’1’ in Abb. 4.1) an der Ringelektrode je Halbwelle
werden nahe der Nulldurchgänge der Spannung detektiert und weisen je nach Parameterwahl
Amplituden bis 𝐼2 = 5 𝑚𝐴 auf. Die Entladungsevents des Entladungsstroms sind in jedem
Zyklus wiederkehrend und haben die gleiche Periodizität wie die angelegte Spannung.
Die durch die Entladung entstandenen, freibeweglichen Elektronen werden auf die HV-
Elektrode beschleunigt und die Ionen werden von der HV-Elektrode durch den entstandenen
Kanal in Richtung der geerdeten Ringelektrode abtransportiert. Ein Teil der Ionen drifetet in
die Nähe der Kapillarkante und bildet dort ein elektrisches Feld. In der Stromkurve ist dies
als kurzes Plateau (1)-(2) nach dem ersten Strompuls (1) zu erkennen. Infolgedessen ist nahe
des Nulldurchgangs der Eingangsspannung das elektrische Feld der deponierten Ladungsträ-
ger groß genug, sodass es zur Bildung eines Ionenstroms in Form eines sogenannten Bullets
von der Kapillarkante zur dielektrischen Gegenelektrode, der Targetelektrode, kommt. Dieser
Überschwinger (2), der durch das Entladen von Oberflächenladungsträgern auf der Kapillare
in Verbindung mit einem Kanal zur Gegenelektrode erzeugt wird, wird bei 0, 5 𝜇𝑠 detektiert.
Der Polaritätswechsel der Eingangsspannung begünstigt diesen Effekt. Ein sogennanter re-
turn stroke, ein Elektronenstrom der dem Ionenstrom entgegengerichtet ist, entsteht infolge
des Auftreffens des Bullets auf dem Target [95, 96]. Durch den entstandenen Ladungskanal
kommt es zu einem schnellen Abfluss der Elektronen auf der Kapillare zur Targetelektrode.
Außerdem ist ein langsamer Abfluss von Ionen zu beobachten. Diese Ionen werden mög-
licherweise durch die steigende Eingangsspannung an der HV-Elektrode zur Kapillarkante
beschleunigt und entladen sich über einen Zeitraum von mehreren 𝜇𝑠 zum Target.
Nach einer Plateauphase nach dem Überschwinger von einigen 𝜇𝑠 wird eine weitere Ent-
ladung (3) detektiert. Hier kann man von einer Entladung im diffusen Zustand sprechen (3).
Räumlich und zeitlich aufgelöst sieht man die Bildung einer Entladung mit Glimmentladungs-
charakter. Diese wird für den CAP-Jet als Spezialfall angesehen.
Typisch für Plasmajets ist wiederum der entgegengesetzte Strompuls an der Ringelek-
trode auf der negativen Halbwelle (4) bei etwa 23 𝜇𝑠. Diese Entladung zündet innerhalb der
Kapillare aufgrund der Spannung, die durch jene Ladungen induziert wird, die sich während
der vorhergehenden Entladung auf der Oberfläche der dielektrische Kapillare angesammelt
haben [63]. Durch diese Ladungsträger entsteht ein negatives elektrisches Feld und Elektro-
nen werden auf die Gegenelektrode beschleunigt. Infolgedessen ist bei niedrigen Abständen
𝑑𝑇 zwischen Kapillare und dem Target ein positiver Überschwinger des Stroms an der Gegen-
elektrode zu messen. Ein rückwärtsgerichteter Bullet entsteht als Ionenstrom, welcher neben
dem vorwärtsgerichteten Bullet insbesondere in Abschnitt 4.3 behandelt wird.
In Abb. 4.1(b) wurden statt der Stromstärken an den Widerständen 𝑅2 und 𝑅3 die Span-
nungen an den jeweiligen Kapazitäten 𝐶2 und 𝐶3 gemessen. Die beschriebenen Effekte der
Entladungen lassen sich übertragen. Die Interpretation der Spannungsdaten würde sich je-
doch ohne die Stromkurven als besonders anspruchsvoll erweisen. Anwendung finden diese
jedoch insbesondere bei der Bestimmung der Leistung des Plasmas, welche in Abschnitt 4.2
erörtert wird. Dennoch lässt sich in den steileren Abschnitten der Spannungskurven ein der
Spannung proportionaler Ladungstransfer durch die Entladungen zuordnen. Dies lässt ins-
besondere für (3) und (3’) vermuten, dass es sich hierbei um eine Überlagerung mindestens
zweier zeitnaher Entladungen handelt, da der Kondensator kein lineares Ladeverhalten zeigt.
Grundsätzlich hängt die Form und die Anzahl der Entladungen von der Eingangsspannung
𝑈1 , dem Dielektrikum des Targets mit der Dielektrizitätskonstante 𝜖𝑟 und dem Abstand von
Kapillarkante zur Gegenelektrode 𝑑𝑇 ab.

28
 4.1. Charakterisierung der Plasmaquelle

(a) (c)

(b) (d)

Abbildung 4.2: Vergleich der Stromverläufe bei unterschiedlichen Eingangsspannungen von

1, 1 𝑘𝑉 bis 5, 0 𝑘𝑉 . Links: Ausschnitt der positiven Entladungspeaks mit Überschwingern und
diffusen Entladungen an der geerdeten Ringelektrode (a) und an der Targetelektrode (b).
Rechts: Ausschnitt der negativen Entladungspeaks an der geerdeten Ringelektrode (c) und
an der Targetelektrode (d)

Durch Erhöhen der Eingangsspannung wird die Zündspannung zeitiger erreicht, sodass
die Entladungen bezogen auf die Phase eher stattfinden. In Abb. 4.2 sind die Stromkurven
ausschnittsweise für die positve und die negative Halbwelle für unterschiedliche Eingangsspan-
nungen von 𝑈1 = 1, 1 bis 5, 0 𝑘𝑉 für die geerdete Ringelektrode (a, b) und die Targetelektrode
(c, d) dargestellt. Der Plasmajet zündet innerhalb der Kapillare bei einer Eingangsspannung
von 1, 1 𝑘𝑉 bei 𝑡 = 10, 8𝜇𝑠 in einer breiten Entladung mit einer Halbwertsbreite 𝑡𝐹 𝐷𝐻𝑀 17
= 2, 81 𝜇𝑠 und einer Amplitude von 𝐼2 = 0, 7 𝑚𝐴.
In der negativen Halbwelle der Eingangsspannung bei 𝑡 = 37, 6 𝜇𝑠 findet die Entladung
innerhalb der Kapillare in entgegengesetzter Richtung statt. An der Gegenelektrode lässt
sich kein signifikanter Strom detektieren. Die Eingangsspannung reicht nicht aus, um ge-
nügend Ladungsträger für eine Entladung zum Target bereitzustellen, somit kommt es nur
zur Wechselwirkung mit der als Kapazität wirkenden Umgebungsluft. Die durch den posi-
tiven bzw. negativen Strompuls bereitgestellte Ladung lässt sich durch Integration über die
entsprechenden Stromwerte mit
17
FDHM: Full Duration at Half Maximum, zeitabhängige Halbwertsbreite

29
 4. Experimentelle Ergebnisse

∫︁
𝑄+
−
= 𝐼2 (𝑡′ ) 𝑑𝑡 (4.1)
𝑡(𝐼+
−
)

abschätzen und in Tab 4.1 mit der Ladung höherer Eingangsspannungen vergleichen. Bei
Erhöhung der Eingangsspannung verringert sich die Breite des Peaks, während die Peakam-
plitude steigt. Die früher einsetzende Entladung ist damit zu begründen, dass die Durch-
bruchsspannung nach Paschen bereits zeitiger in der Eingangsspannungsperiode erreicht wird
[48]. Zudem wird ab 1, 5 𝑘𝑉 an der Targetelektrode ein Signal als Antwort auf die Entladung
zwischen den Ringelektroden detektiert bei 𝑡 = 6, 0 𝜇𝑠 und 32, 0 𝜇𝑠. Durch die Entladung
innerhalb der Kapillare diffundieren genügend Ladungsträger an die Kapillarkante um einen
Ladungskanal mit dem Dielektrikum der Targetelektrode aufzubauen. Dieser Effekt verstärkt
sich durch Erhöhung der Eingangsspannung auf 2, 0 𝑘𝑉 . Bei der Integration des Stroms über
mehrere Perioden wurde eine stetige Erhöhung der Ladung nach jeder Periode festgestellt. Es
kann hierbei von einem individuellen Offset aller Stromkurven ausgegangen werden, welcher
durch Verschiebung der Integrationsbasislinie berücksichtigt wurde. In anderen Experimenten
wurde bereits beobachtet, dass durch den Bullet entstandene negativ geladene Sauerstoffio-
nen in die Umgebung diffundieren und über eine Erde des Messaufbaus abgeleitet werden
[21, 84].

Tabelle 4.1: Charakteristische Werte für Strompeaks verschiedener Eingangsspannungen

Spannung Strompeak 𝐹 𝐷𝐻𝑀+ Ladung Strompeak 𝐹 𝐷𝐻𝑀− Ladung

𝑈1 in 𝑘𝑉 𝐼2,𝑚𝑎𝑥 in in 𝜇𝑠 𝑄+ in 𝑛𝐶 𝐼2,𝑚𝑖𝑛 in in 𝜇𝑠 𝑄− in 𝑛𝐶
𝑚𝐴 𝑚𝐴
1,1 0,70 2,55 1,80 -0,94 1,84 -1,69
1,5 1,20 1,65 1,98 -1,53 1,27 -1,67
2,0 1,70 1,21 2,06 -2,02 1,07 -1,72
3,0 1,79 1,08 1,94 -2,36 1,00 -1,85
4,0 2,11 1,00 2,12 -2,42 0,97 -1,82
5,0 2,21 0,92 2,04 -2,20 0,94 -1,55

Ab Eingangsspannungen über 3 𝑘𝑉 wird nach einer Plateauphase nach dem initialen

Strompuls der Überschwinger detektiert. Die Dauer der Plateauphase korreliert mit der Bul-
letpropagationsdauer. Mit Auftreffen des Bullets auf der Gegenelektrode entsteht der return
stroke für Elektronen von der Targetelektrode zur Kapillare [39]. Dieses Abfließen der La-
dungsträger korreliert mit dem Überschwinger. Treffen die Elektronen auf die Kapillarkante,
so kommt es zum wesentlichen Abfluss von Oberflächenladungsträgern in Form eines Ionen-
stroms zur Targetelektrode, der durch den Strompeak repräsentiert wird.
Ab 4 𝑘𝑉 werden nach dem Überschwinger weiterhin Ionen zur Kapillarkante nachtrans-
portiert, sodass sich ein erneutes Ladungsträgerungleichgewicht zwischen Kapillare und Tar-
get aufbaut. Infolgedessen ist eine diffuse Entladung mit Glimmentladungscharakter zu be-
obachten, die zeitlich stark von der Eingangsspannung abhängt. Während bei 4 𝑘𝑉 diese
bei 16, 2 𝜇𝑠 stattfindet, kann man diese Entladung bei einer Eingangsspannung von 5 𝑘𝑉
bereits bei 10, 8 𝜇𝑠 beobachten. Die Entladung überschreitet schnell die Amplitude der Ent-
ladungsantwort des Überschwingers an der Targetelektrode und ist deutlich instabiler als
die sonstigen Entladungen, was sich in der Formveränderung und der starken Zeitabhängig-
keit der Eingangsspannung veranschaulichen lässt. Deutlich zeigt sich auch ein Platau an
der Targetelektrode zwischen den beiden Peaks bei 5𝜇𝑠 bis 9 𝜇𝑠. Hierbei handelt es sich um
einen langsamen Rückwärtsbullet der zur Kapillarkante gerichtet ist. Bereits durchgeführte

30
 4.1. Charakterisierung der Plasmaquelle

Untersuchungen mit Sauerstoffbeimischungen in das Arbeitsgas weisen darauf hin, dass diese
Phase wahrscheinlich von negativen geladenen Ionen (𝑂− , 𝑂2− ) bestimmt wird und mit einem
Lumineszensphänomen einhergeht (siehe Abschnitt 4.3)[95].
Betrachtet man nun genauer den Stromverlauf der negativen Halbperiode, so stellt man
man eine von der Eingangsspannung zeitlich abhängige Koronaentladung fest. Das Konzept
der Koronaentladung basiert auf einer Spitze-Fläche-Anordnung (point-to-plane), bei der
es aufgrund der Geometrie zu lokalen Feldstärkeüberhöhungen an der Elektrode kommt [32].
Koronas, die an negativen Elektroden erzeugt werden, können die Form eines allgemeinen, sich
schnell bewegenden Glimmens annehmen oder können in kleinen aktiven Flecken konzentriert
sein, die „beads“ oder „tufts“ genannt werden [97]. Die Koronaentladung kennzeichnet sich im
Stromverlauf als ein negativer Puls an der Targetelektrode mit einer Dauer von 1, 3 ± 0, 1 𝜇𝑠.
Neben der geometriebedingten Asymmetrie des Aufbaus geht bei Veränderung des Ab-
standes 𝑑𝑇 weiterhin die Symmetrie zwischen der positiven Halbperiode und negativen Halb-
periode verloren, sodass sich die Beträge der Entladungsmaxima bzw. -minima unterschei-
den. Das elektrische Feld der symmetrischen Anordnung der Ringelektroden an der Kapillare
wird durch die in 𝑑𝑇 befindliche Gegenelektrode gestört, sodass sich insbesondere bei der Ab-
standsvariation die Zündbedingungen ändern. In Abb. 4.3 ist für eine Eingangsspannung von
𝑈1 = 4, 0 𝑘𝑉 für verschiedene Abstände 𝑑𝑇 im Bereich von 3 𝑚𝑚 bis 8 𝑚𝑚 die Stromstär-
ke über die Zeit aufgetragen. Analog zu Abb. 4.2 sind links der initiale positive Strompuls,
der Überschwinger und der negative Strompuls in der positiven Halbperiode der Eingangs-
spannung zu sehen. Die Amplitude des initialen Strompuls, sowie die zeitliche Differenz vom
initialen Strompuls zum Überschwinger erhöht sich bei Vergrößerung des Abstandes der Ka-
pillare zur Targetelektrode 𝑑𝑇 . Zwischen diesen beiden Entladungen entsteht ein Plateau,
dessen Stromwert als Folge des erhöhten initialen Strompuls ebenfalls abstandsabhängig zu-
nimmt. Die zeitliche Verschiebung des Überschwingers lässt sich auf die Propagationsdauer
des Bullets zurückführen. Erst nach Überwinden des Raums zwischen Kapillarkante und
Targetelektrode baut sich aufgrund der übertragenen Ladungsträger der Ladungskanal zur
Kapillare auf.

Abbildung 4.3: Vergleich der Stromverläufe bei einer Eingangsspannung von 4, 0 𝑘𝑉 für Va-
riation für Abstände 𝑑𝑇 von 3𝑚𝑚 (schwarz), 4𝑚𝑚 (rot), 5 𝑚𝑚 (grün), 6 𝑚𝑚 (blau) bis 8 𝑚𝑚
(magenta) mit 𝑆𝑖𝑂2 als Targetdielektrikum. Links: positive Entladungshalbwelle mit Ausschnitt
für die Überschwinger nach dem Strompeak ab −1 𝜇𝑠, rechts: negative Entladungshalbwelle mit
Ausschnitt für den Ladungsausgleich nach dem Strompeak ab −25, 5 𝜇𝑠

31
 4. Experimentelle Ergebnisse

Nach dem Überschwinger ab ca 6 𝜇𝑠 kann es zu einer weiteren Ladungsträgerakkumulation

an der Kapillarkante kommen, die zu einer Entladung, sichtbar als negativer Strompuls,
führen kann. Dieser Strompuls ist in Form und Amplitude nicht nur spannungs-, sondern
auch abstandsabhängig und tritt besonders bei kleinen Abständen 𝑑𝑇 auf. Ebenso korreliert
dieser negative Strompeak wie der Überschwinger zeitlich mit dem Abstand. Darüber hinaus
ist insbesondere bei Abständen von 4 𝑚𝑚 (rot) und 5 𝑚𝑚 (grün) nach der aufsteigenden
Flanke des negativen Strompeaks ein positiver Überschwinger zu beobachten, sodass davon
ausgegangen werden kann, dass durch diese Glimmenentladung ein Ladungskanal zwischen
Targetelektrode und Kapillarkante aufgebaut wird.
Die negative Halbwelle der Eingangsspannung ist in Abb. 4.3 rechts dargestellt. Die In-
tensität und das zeitliche Auftreten des Strompuls, der die Zündung in der Kapillare reprä-
sentiert, ist von der Vorgeschichte der Entladungsdynamik bestimmt. Vermutet wird, dass die
Amplitude ohne negativen Strompeak in der positiven Halbwelle steigt, da das Ladungsver-
hältnis zwischen Kapillare und Targetelektrode ausgeglichen werden muss. Direkt nach dem
Strompuls ist ein kleiner Überschwinger zu beobachten, gefolgt von einem weiteren lokalen
Maximum der Stromstärke bei 29 bis 30 𝜇𝑠.
Für das Verständnis der Entladungsdynamik des Versuchsaufbaus wurde ein Ersatzschalt-
bild in Abb. 4.4 erstellt, welches den elektrischen Eigenschaften aus makroskopischer Sicht
entspricht.
Ausgegangen wird hierbei von Entladungen mit homogenem dielektrisch behindertem
Entladungscharakter. Betrachtet man die dielektrisch behinderte Entladung im dynamischen
nichtgezündeten Fall unter elektrischen Gesichtspunkten, so erhält man ein Modell von drei
in Reihe geschalteten Kapazitäten. Hierbei handelt es sich um ein Dielektrikum an der die
Spannung über eine äußere Elektrode anliegt, einen Zwischenraum in dem das Plasma zün-
den kann und ein Dielektrikum mit einer geerdeten äußeren Elektrode. Wenn die angelegte
Spannung den Wert der Durchbruchsspannung nach Paschen 𝑈1 (𝑡) = 𝑈𝑑 erreicht, steigt der
Widerstand auf einen bestimmten Wert und die Ladungsübertragung über den Zwischenraum
beginnt [79].
Aufgrund der Geometrie des Plasmajets ist es sinnvoll eine Unterteilung in die Bereiche des
Core Gap, des Air Gaps und des Target vorzunehmen. Des Weiteren ist die 𝐴𝑙2 𝑂3 -Kapillare
des Plasmajets einzubeziehen, welche als dielektrische Kapazität gesehen werden kann. Im
Core Gap findet die dielektrische Entladung statt, die zwischen der HV-Elektrode und der
geerdeten Ringelektrode gezündet wird. Nach der Kernzündung kommt es zu einer zweiten
Entladung von der Öffnung der Kapillare in die Umgebungsluft in Form des Effluenten,
welche im Ersatzschaltbild durch den Air Gap repräsentiert wird. Ist die Eingangsspannung

Abbildung 4.4: Erste Näherung eines vereinfachten Ersatzschaltbildes für die Entladung mit
Kapazitäten 𝐶𝑐,𝑔,𝑡 und Widerständen 𝑅𝑐,𝑔,𝑡 für die Bereiche Core Gap, Air Gap und Target

32
 4.1. Charakterisierung der Plasmaquelle

Abbildung 4.5: Simuliertes elektrisches Feld extern durch angelegte Spannung an der Ring-
elektrode (a), durch Oberflächenladungsträger 𝑄+ = 1, 94 𝑛𝐶 an geerdeter Ringelektrode und
𝑄+ = −1, 85 𝑛𝐶 an Hochspannungselektrode lokal auf der Kapillarinnenwand (b), Summe des
externen und lokalen Feldes (c)

groß genug um genügend Ladungsträger für die Bildung eines Bullets, der die Targetelektrode
erreicht, bereitzustellen, so muss man das Target mit in Betracht ziehen.
Jede Entladung kann durch die Parallelschaltung einer Kapazität (𝐶𝑐 ,𝐶𝑔 ,𝐶𝑇 ) und eines
regelbaren Widerstands (𝑅𝐶 ,𝑅𝑔 ,𝑅𝑇 ) dargestellt werden. Die Kapazität des Air Gaps ist über
die Umgebungsluft an eine Masse in der Nähe gekoppelt, sodass die Kapazität nicht be-
stimmt werden kann. Es ist hervorzuheben, dass das Ersatzschaltbild nicht ausreichend ist,
um die Komplexität des gesamten elektrischen Messaufbaus vollständig darzustellen, sondern
lediglich einen allgemeinen Einblick in die Plasmaquelle gibt.
Mit den durch die Integration der Strompulse gewonnenen Informationen über die de-
ponierten Ladungsträger aus Tab. 4.1 wurde für die Eingangsspannung von 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 mit
COMSOL Multphysics ein vereinfachtes anschauliches statisches Modell für die Ausbreitung
des elektrischen Feldes für die vorliegende Geometrie des Messaufbaus in Abb. 4.5 angefertigt.
Von der vertikalen Achse ausgehend, ist im unteren Bereich rotationssymetrisch der Innen-
raum der Kapillare und die 𝐴𝑙2 𝑂3 -Kapillare mit ihren Ringelektroden dargestellt. Im oberen
Bereich sieht man das Targetdielektrikum, welches auf einer dünnen Kupferplatte aufgebracht
und darüber geerdet ist. Legt man an der Ringelektrode die Eingangsspannung an (a), so
breitet sich ein elektrisches Feld 𝐸1 mit Spitzenwerten von 20 𝑘𝑉 𝑐𝑚− 1 im Innenbereich der
Kapillare und in der 𝐴𝑙2 𝑂3 Kapillare selbst zwischen HV-Ring- und geerdeter Ringelektrode
aus. Dieses elektrische Feld führt zur Ionisation des Gases und ist die Voraussetzung für das
Akkumulieren von Ladungsträgern, welche sich auf der Innenseite der Kapillare an den Ring-
elektroden absetzen. Zur Veranschaulichung wurden in (b) auf die Innenseite der Kapillare
die deponierten Oberflächenladungsträger 𝑄+ = 1, 94 𝑛𝐶 an der horizontalen Position der
geerdeten Ringelektrode und die deponierten Oberflächenladungsträger 𝑄+ = −1, 85 𝑛𝐶 an
der Position der HV-Ringelektrode platziert. Diese induzieren ein elektrisches Feld 𝐸2 . Zu
sehen ist, dass am oberen Teil der Kapillare ein starkes elektrisches Feld mit Werten von bis
zu 30 𝑘𝑉 𝑐𝑚− 1 zur Kapillarspitze zeigt. Dieses ist für die Diffusion von Ladungsträgern an die
Kapillarkante verantwortlich, an der die Entladung zur Gegenelektrode stattfindet. Auch von
der Kapillarspitze wirkt ein elektrisches Feld in Richtung der Gegenelektrode. Die Elektri-
schen Felder entstehen insbesondere an geometriebedingten Kanten und an Übergängen von
dem Dielektrikum zur Luft. Durch die Überlagerung beider elektrischer Felder 𝐸1 + 𝐸2 (c)

33
 4. Experimentelle Ergebnisse

lässt sich der Zustand vor der Entladung im optimalen Fall veranschaulichen. Hierbei befin-
den sich die Ladungsträger wie in (b) auf der Kapillarinnenseite und die Eingangsspannung
liegt an, sodass sich beide Felder überlagern.
In Abb. 4.5 wurde jedoch in erster Linie angenommen, dass sich die generierten Ladungs-
träger auf der Innenseite der Kapillare ausschließlich im Bereich der Ringelektroden anlagern.
Vermutlich ist die Ladungsträgerdichte jedoch nicht so Ortsgebunden wie hier modelliert. Ent-
scheidend ist jedoch, dass das nach außen wirkende Feld Feld an der Innenseite der oberen
Ringelektrode die Ladungsträger zur Kapillarkante beschleunigt, die für die Entladung zur
Gegenelektrode entscheidend sind.
In der Realität findet zunächst die Entladung in der Kapillare und anschließend die Ent-
ladung zur Gegenelektrode nahe des Nulldurchgangs der Eingangsspannung statt. Dennoch
ist insbesondere in der Überlagerung beider elektrischen Felder im Bereich zwischen der Ka-
pillare und der Gegenelektrode zudem ein elektrisches Feld mit Werten bis zu 5 𝑘𝑉 𝑐𝑚− 1
zu detektieren, ohne dass eine Entladung stattgefunden hat. Dieses kann zur Diffusion von
Ladungsträgern führen.

4.1.2 Modi-Übergang innerhalb der Entladung

Unter bestimmten Parameterkonfiguration konnten die bereits von Walsh et al [15] unter-
suchten drei Modi eines CAP Jets klar nachgewiesen werden. Die von Walsh et al verwendete
Quelle bestand aus nur einer HV-Ringelektrode um eine Quarzkapillare, währenddessen die
geerdete Elektrode das in 15 𝑚𝑚 entfernte Metalltarget war. In dem vorliegenden Messauf-
bau mit zwei Ringelektroden und der zusätzlichen Targetelektrode lassen sich zusätzlich die
Entladungen innerhalb der Kapillare darstellen.
Die aufgenommenen Stromkurven für die drei Modi sind in Abb. 4.6 dargestellt. Doku-
mentiert sind hierbei neben der Betriebsart bullet mode auch der sogenannten chaotic mode
und der continuous mode, welche sich in den Strom-Spannungs Signalen unterscheiden.
Der chaotic mode wird direkt nach der Durchbruchsspannung des Arbeitsgases nach Pa-
schen beobachtet. Erhöht man nun die Eingangsspannung, so gelangt man in den periodi-
schen bullet mode, in welchem ein Plasmabullet pro Periode entsteht. Mit einer weiteren
Erhöhung der Spannung überführt man das Plasma schließlich in den continuous mode, in
welchem angeregte Spezies innerhalb des Zwischenelektrodenraums während des gesamten
Zyklus der angelegten Spannung verbleiben. Im Strom-Spannungs-Diagramm ist dies durch
eine vermehrte Anzahl von Entladungen auf der positiven Halbwelle zu sehen. Die Übergänge
sind durch Walsh als abrupt beschrieben, wobei jeder Modus charakteristische Betriebseigen-
schaften besitzt. Im Folgenden werden die unterschiedlichen Modi des verwendeten CAP-Jets
beschrieben. Dabei wird insbesondere auf die Übergänge eingegangen.
Wird der Plasmaquelle eine ausreichende Eingangsspannung für die Zündung in der Ka-
pillare zugeführt, ist diese geometriebedingt aufgrund der zwei Ringelektroden bereits sehr
stabil (4.6 a, schwarz). Findet in der positven Halbwelle der Eingangsspannung eine Entla-
dung bei 6 𝜇𝑠 in Form eines positiven Strompulses in der Ringelektrode statt, so ist in der
Gegenelektrode ein entgegengesetzter Strompuls zu detektieren (b). Durch das in der Kapilla-
re entstandene elektrische Feld werden Ladungsträger von der Gegenelektrode gezogen. In der
negativen Halbwelle findet der gleiche Prozess umgekehrt bei 35 𝜇𝑠 statt. Die absolute detek-
tierte Stromstärke an der Ringelektrode ist jedoch sehr gering, sodass die Ladungsträger, die
aufgrund der Eingangsspannung zwischen Gegenelektrode und Ringelektrode diffundierend,
den Stromverlauf bestimmen. Durch die Zündung in der Kapillare kommt es zwar zur Bildung
von Ladungsträgern, jedoch ist das elektrische Feld dieser Ladungsträger nicht ausreichend,
um die Ausprägung eines Bullets zu initiieren. Der chaotic mode besitzt die Eigenschaft,
dass die Auftrittszeiten und die Größe der Stromspitzen je Halbperiode insbesondere an der
Gegenelektrode signifikant variieren.

34
 4.1. Charakterisierung der Plasmaquelle

(a) (b)

Abbildung 4.6: Darstellung des chaotic mode (schwarz) bei 𝑈1 = 1, 5 𝑘𝑉 , des bullet mode
(rot) bei 𝑈1 = 3, 0 𝑘𝑉 und des continuous mode(Blau) bei 𝑈1 = 4, 0 𝑘𝑉 in Form von normierter
Stromstärke einer Periode an der geerdeten Ringelektrode (a) und der geerdeten Gegenelektrode
(b) am Beispiel von 𝑍𝑟𝑂2 bei einem Abstand Kapillarkante-Target von 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚.

Bei einer Eingangsspannung von 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 (Abb. 4.6 rot) arbeitet der Plasmajet im
bullet mode. Dieser ist charakterisiert durch den bereits in Abschnitt 4.1.1 beschriebenen
Überschwinger kurz nach der Entladung innerhalb der Kapillare. Er initiiert die Ausbildung
eines Bullets zur Gegenelektrode. Ist die Entladung innerhalb der negativen Halbwelle aus-
reichend um genügend Ladungsträger für die Bildung eines Rückwärtsbullets zu akquirieren,
so wird ca. 2 𝜇𝑠 nach der Entladung innerhalb der Kapillare ein negativer Strompuls an
der Gegenelektrode detektiert. Hierbei handelt es sich um Entladungen, die für dielektrische
behinderte Entladungen typisch sind [98]. Diese starken Stromspitzen sind auf den schnel-
len Anstieg der Gasleitfähigkeit bei der Plasmazündung zurückzuführen, gefolgt von einer
Ansammlung von Oberflächenladungen, die die Entladung löschen [15].
Der continuous mode (Abb. 4.6 blau) besitzt neben den charakteristischen Eigenschaften
des bullet mode zusätzliche deutlich instabilere, aber dennoch klar differenzierbare Peaks in
der positiven Halbwelle. Diese treten zeitgleich bei Ring- und Gegenelektrode mit gleichen
Intensitäten aber umgekehrten Vorzeichen auf. Die Auftrittszeiten können jedoch von Peri-
ode zu Periode variieren. Durch die im Vergleich zum bullet mode erhöhte Eingangsspannung
können diese Entladungen aufgrund des Bestrebens hin zu einem Ladungsträgergleichgewicht
als Antwort auf die kontinuierlich stattfindende Ladungsträgergeneration durch die Eingangs-
spannung gesehen werden.
Neben der Eingangsspannung spielt jedoch auch der Abstand zwischen der Kapillare und
der Gegenelektrode eine entscheidende Rolle. Niedrige Abstände begünstigen den Übergang
in den nächsten Modus, sodass die Übergänge bei kleineren Eingangsspannungen stattfinden
können. Dies wird im Abschnitt 4.2 genauer betrachtet.
Betrachtet man nun den Übergang vom chaotic mode zum bullet mode in Abb 4.7, so wird
deutlich, dass in einem kleinen Regime der Eingangsspannung relevante Effekte stattfinden.
Durch die Erhöhung des Abstandes der Kapillare und der Gegenelektrode auf 𝑑𝑇 = 8 𝑚𝑚
war es möglich diese Übergänge stabil aufzunehmen. In den Stromkurven lässt sich bei einer
Eingangsspannung von 𝑈1 = 2, 80 𝑘𝑉 (schwarz) eine Stromspitze zunächst aller vier Peri-
oden auflösen. Erhöht man die Eingangsspannung, erhöht sich jene Periodizität (rot), bis
sich schließlich der bullet mode (blau) einstellt. Die Übergänge wurden als diskret beobachtet
und lassen auf ein sich einstellendes Gleichgewicht zwischen Kapillare und Gegenelektrode

35
 4. Experimentelle Ergebnisse

Abbildung 4.7: Strom- (links) und Spannungskurve der Gegenelektrode im Übergangsbereich

von chaotic mode zum bullet mode von 𝑍𝑟𝑂2 bei einem Abstand Kapillarkante-Target von
𝑑𝑇 = 8 𝑚𝑚 mit einer Eingangsspannung von 𝑈1 = 2, 80 𝑘𝑉 (schwarz), 𝑈1 = 2, 85 𝑘𝑉 (rot)
und 𝑈1 = 2, 90 𝑘𝑉 (blau). Markierte Bereiche zeigen Entladungen, die den Übergang von dem
chaotic mode in den bullet mode signalisieren.

schließen. Dies wird durch den negativen Peak im bullet mode bekräftigt, da durch die nun
in jeder Periode in der Kapillare und im Zwischenraum zwischen Kapillare und Gegenelek-
trode generierten Ladungsträger eine Rückentladung für das Einstellen eines Ladungsträger-
gleichgewichts nötig ist. Die Periodizität lässt sich auch in den Spannungsmessungen an den
Messkondensatoren detektieren. So wird deutlich, dass zum Zeitpunkt des Auftretens der
Entladungen ein Aufladen des Kondensators stattfindet.
Bei dem Übergang von den bullet mode in den continuous mode findet neben der zu-
sätzlich entstehenden Strompulse auf der positiven Halbwelle insbesondere bei sehr hohen
Eingangsspannungen eine Verbreiterung des Negativpeaks statt wie in Abb 4.8. Durch die
hohe Eingangsspannung nimmt die Ionisation von Helium und den Spezies im Spalt zu, so-
dass Elektronen im Spalt zwischen Kapillare und Gegenelektrode verbleiben. Dies führt dazu,
dass die Gasleitfähigkeit sprunghaft zunimmt, sodass es zu Lichtbogenentladungen kommen
kann [15, 99]. In dem continuous mode konnte Walsh keine Plasmabullets direkt nachweisen,
jedoch schloss er den Photoionisationsmechanismus der Dawsonschen Theorie nicht aus. Da
während der gesamten Dauer eines Anregungszyklus beträchtliche Heliummetastabile und
angeregte Stickstoffmoleküle im Elektrodenspalt vorhanden sind, werden Elektronen durch
schrittweise Ionisation, superelastische Ionisation und Quenching von Helium-Metastabilen
sowie durch Penning-Ionisationen unter Anwesenheit von angeregten Stickstoffmolekülen effi-
zient hergestellt [15]. Diese Effekte können die Bulletentwicklung überlagern (Abschnitt 4.3).

36
 4.2. Leistungsmessungen an der Plasmaquelle

Abbildung 4.8: Stromkurve der Gegenelektrode des CAP-Jets im continuous mode von 𝑍𝑟𝑂2
bei einem Abstand Kapillarkante-Target von 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚 mit einer Eingangsspannung von
𝑈1 = 4, 0 𝑘𝑉 (schwarz) und 𝑈1 = 6, 9 𝑘𝑉 (rot).

4.2 Leistungsmessungen an der Plasmaquelle

Da die verwendete Plasmaquelle die Eigenschaften einer DBD besitzt, kann die Bestimmung
der Leistung grundsätzlich über die Lissajousfiguren erfolgen. Die Lissajousfiguren für die in
Abb. 4.1 dargestellten Spannungskurven sind in Abb 4.9 dargestellt. Zu sehen ist, dass es
sich hierbei nicht um ein DBD-typisches Parallelogramm handelt, sodass die klassische Form
der Berechnung der Leistung angepasst werden muss. Aufgrund des Aufbaus der Messap-
paratur mit drei Elektroden, statt der klassischen zwei wie in der DBD, finden zusätzliche
bereits beschriebene Ladungstransportmechanismen statt, wodurch sich die Ladekurven der
Messkondensatoren und somit die Form der Lissajousfiguren deutlich verändern. Das Prinzip
der Leistungsmessung findet jedoch, wie auch in der klassischen Methode über die Fläche
der Lissajousfigur, statt. Für die Berechnung der Fläche wurde die gaußsche Trapezformel
verwendet
⃒ 𝑛 ⃒
1 ⃒⃒∑︁ ⃒
𝐴= ⃒ −1(𝑦𝑖 + 𝑦𝑖+1𝑚𝑜𝑑 𝑛 )(𝑥𝑖 − 𝑥𝑖+1𝑚𝑜𝑑 𝑛 )⃒⃒. (4.2)
2
𝑖=0

Dabei sind (𝑥𝑖 , 𝑦𝑖 ) die Koordinaten der 𝑛 ≥ 3 Eckpunkte des aufgespannten Polygons. Je
nach Verlauf der übertragenen Ladung 𝑄𝑖 (𝑡) auf die geerdete Ringelektrode oder die geer-
dete Gegenelektrode können sich innerhalb der Lissajousfigur Schnittpunkte bilden, sodass
jede zweite eingeschlossene Teilfläche der Lissajousfigur ein negatives Vorzeichen hätte. Zu-
dem würde insbesondere an Knotenpunkten der Formalismus zur Bestimmung der Flächen
scheitern. Für die vorliegende Arbeit wurde daher eine angepasste Auswertung konzipiert,
die im Folgenden vorgestellt wird. Teilt man die Figur am Minimum 𝑈𝑚𝑖𝑛 und Maximum
𝑈𝑚𝑎𝑥 der Eingangsspannung, so erhält man zwei Graphen, die wiederum in infinitesimal klei-
ne Abschnitte gesplittet werden können, welche Polygone bilden. Die Fläche dieser Polygone
wird mittels gaußscher Trapezformel bestimmt und summiert. Zur Optimierung der Flächen-
berechnung wurden kritische Bereiche, in denen sich die beiden Grafen nähern, in kleinere
Flächen und Bereiche, in denen die Grafen nahezu linear sind, in große Flächen geteilt.
Für die Leistungsmessungen wurden die sechs unterschiedlichen Dielektrika bei Eingangs-

37
 4. Experimentelle Ergebnisse

(a) (b)

Abbildung 4.9: Anwendung der Auswertungsroutine für Flächenbestimmung über Summie-

rung der mittels gaußscher Trapezformel errechneten Teilflächen für Ring- (a) und Gegenelektro-
de (b) mit dem Targetdielektrikum 𝑆𝑖𝑂2 im Abstand 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚 bei einer Eingangsspannung
von 𝑈1 = 4, 5 𝑘𝑉 .

spannungen 𝑈1 von 1, 1 𝑘𝑉 bis 5 𝑘𝑉 in Δ𝑈1 = 0, 5 𝑘𝑉 Schritten vermessen. Als weiterer Pa-

rameter wurde der Abstand 𝑑𝑇 zwischen Kapillare und Gegenelektrode von 2 𝑚𝑚 bis 10 𝑚𝑚
in 1 𝑚𝑚 Schritten variiert.
In Abb 4.10 ist für eine Auswahl unterschiedlicher Abstände das entsprechende Leistungs-
profil der verwendeten Plasmajetgeometrie für 𝑍𝑟𝑂2 als Targetdielektrikum abgebildet. Die
Leistung 𝑃1 nimmt bei einem Abstand der Kapillare zur Gegenelektrode von 𝑑𝑇 = 2 𝑚𝑚 an
der geerdeten Ringelektrode (a, blau) bei geringen Eingangsspannungen deutlich geringere
Werte an, als die anderen Leistungsverläufe. Hier findet neben der Entladung innerhalb der
Kapillare bereits die Entladung zur Gegenelektrode statt. Ein Streamer bildet sich aus und
durch die Bullets entstehen Ladungskanäle, sodass aufgrund des Zusammenhangs zwischen
der Ladung und der Leistung (Gl. 3.6, Gl. 3.7) ein höherer Leistungseintrag 𝑃2 bereits bei
geringen Eingangsspannungen in der Gegenelektrode detektiert wird (b, blau). Die Leistung
steigt in Abhängigkeit der Eingangsspannung 𝑈1 an der Ringelektrode (a) nahzu linear. Den-
noch wird ein Sprung bei der Eingangsspannung zwischen 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 und 3, 5 𝑘𝑉 festgestellt.
Es wird davon ausgegangen, dass die Plasmaquelle in den continuous mode wechselt und sich
deshalb mehr Ladungsträger an der Kapillarinnenseite anlagern.
Bei größeren Abständen 𝑑𝑇 = 4 𝑚𝑚 bis 7 𝑚𝑚 findet die Entladung zur Gegenelektrode
erst bei Spannungswerten über 𝑈1 = 1, 5 𝑘𝑉 statt, sodass die detektierte Leistung 𝑃1 an
der Ringelektrode zunächst steigt, bis der Durchbruch zur Gegenelektrode stattfindet. Ein
starker Leistungseinbruch wird an der Ringelektrode festgestellt, der mit einer Steigerung der
Leistung mit stärkerem Anstieg an der Gegenelektrode verbunden ist (magenta, braun, a).
Dort führt der Durchbruch zu einem Leistungssprung und die Leistungskurve nimmt ähnliche
Werte wie bei einem Kapillar-Target-Abstand von 𝑑𝑇 = 2 𝑚𝑚 an (b).
Durch weitere Vergrößerung des Abstands 𝑑𝑇 auf 8 𝑚𝑚 bis 10 𝑚𝑚 findet der Leistungs-
einbruch bei noch höheren Spannungswerten statt. Dieser ist deutlich intensiver und der
Leistungssprung an der Gegenelektrode nimmt deutlich zu, sodass das Leistungsmaximum
𝑃2,𝑚𝑎𝑥 bei 5 𝑘𝑉 am höchsten für den Abstand 𝑑𝑇 = 10 𝑚𝑚 detektiert wird (rot, b).
Betrachtet man nun die Summe beider gemessener Leistungen 𝑃𝑔𝑒𝑠 in Abb. 4.11, so er-
kennt man, dass bei höheren Eingangsspannungen ab 𝑈1 = 3, 7 𝑘𝑉 die Gesamtleistung mit
dem Abstand steigt. Durch die Vergrößerung des Abstandes wird zunächst das Generieren des
Bullets zu höheren Eingangsspannungen verschoben. Doch anschließend wird eine Wechsel-
wirkung mit der Gegenelektrode aufgebaut und es kommt aufgrund des erhöhten Abstandes

38
 4.2. Leistungsmessungen an der Plasmaquelle

(a) (b)

Abbildung 4.10: Leistungsverläufe in Abhängigkeit der Eingangsspannung 𝑈1 mit 𝑍𝑟𝑂2 als

Targetdielektrikum für verschiedene Abstände zwischen 2 𝑚𝑚 und 10 𝑚𝑚 für die geerdete Rin-
gelektrode (a) und die geerdete Gegenelektrode (b).

Abbildung 4.11: Gesamtleistung der Ring- und Gegenelektrode in Abhängigkeit der Ein-
gangsspannung 𝑈1 mit 𝑍𝑟𝑂2 als Targetdielektrikum für verschiedene Abstände zwischen 2 𝑚𝑚
und 10 𝑚𝑚.

zu einer gesteigerten Ionisation der Luft im Zwischenraum. Dadurch werden mehr Ladungs-
träger durch den Bullet generiert. Wenn das ionisierte Heliumgas mit der Umgebungsluft in
Wechselwirkung tritt, können hoch energetische metastabile Heliumatome eine Ionisation von
Stickstoff bewirken [100]. Innerhalb der Aluminiumoxid-Kapillare werden Helium-Metastabile
mit langen Lebenszeiten erzeugt. Aufgrund der schnellen Penning-Reaktion [100]

𝐻𝑒* + 𝑁2 → 𝑟𝑁2+ (𝐵 2 𝛴𝑢+ ) + (1 − 𝑟)𝑁2+ (𝑥2 𝛴𝑔+ ) + 𝐻𝑒 + 𝑒 𝑘1 = 7, 6 · 10−11 𝑐𝑚3 𝑠−1 (4.3)

𝐻𝑒*2 + 𝑁2 → 𝑟𝑁2+ (𝐵 2 𝛴𝑢+ ) + (1 − 𝑟)𝑁2+ (𝑥2 𝛴𝑔+ ) + 2𝐻𝑒 + 𝑒 𝑘1 = 7, 0 · 10−11 𝑐𝑚3 𝑠−1 (4.4)
werden die effektiven Lebensdauern von Helium-Metastabilen verkürzt, was zu einer schnel-
len Reduktion der metastabilen Dichte von Helium führt, wenn die Helium-Entladung auf die
Umgebungsluft trifft. Darüber hinaus wächst die Häufigkeit von angeregten Stickstoffspezies
im continuous mode schnell und führt zu starken Stickstoffemission [15]. Somit werden durch
die Erhöhung des Abstandes neben Kollisionen zwischen Stickstoff-metastabile auch chemi-

39
 4. Experimentelle Ergebnisse

(a) (b)

Abbildung 4.12: Leistungsverläufe in Abhängigkeit des Kapillar-Gegenelektrodenabstands

von B270 Glas bei verschiedenen Eingangsspannungen von 𝑈1 = 2, 5 𝑘𝑉 (schwarz), 3 𝑘𝑉 (rot),
3, 5 𝑘𝑉 (blau) und 4 𝑘𝑉 (grün) an der geerdeten Ringelektrode (a) und der geerdeten Gegen-
elektrode (b).

sche Reaktionen mit Sauerstoff und Hydroxidionen wahrscheinlicher. Norberg et al zeigte

bei ähnlicher Plasmaparameterkonfiguration ohne Gegenelektrode, dass zwar die 𝑂𝐻-Dichte
an der Spitze der dielektrischen Kapillare am höchsten ist, jedoch mit steigendem Abstand
feuchte Luft besser in den Heliumstrahl diffundiert und somit weitere Reaktionsmöglichkeiten
zur Verfügung stehen [73]. Insbesondere steigt die Dichte von 𝐻2 𝑂2 , das hauptsächlich durch
die Reaktion von zwei OH-Radikalen erzeugt wird, mit dem Abstand zur Kapillare. Es findet
eine Vielzahl von chemischen Reaktionen statt, auf die hier nicht weiter eingegangen wird.
Jedoch wurde mit Simulationen gezeigt, dass in der Ionisationswelle des Bullets die Anzahl
der Sekundärelektronen über den Abstand zunimmt, auch wenn sich die Elektronendichte
während der Fortbewegung des Bullets verringert [73]. Durch die zusätzliche Gegenelektro-
de verlagert sich die Elektronendichte, die Kationendichte und die Anionendichte weit in
Richtung der Gegenelektrode [12].
In der vorliegenden Arbeit wurde eine automatisierte Mess- und Auswertungsroutine für
eine abstandsabhängige Leistungsbestimmung erstellt. Hierbei rastert ein Schrittmotor in
0, 1 𝑚𝑚 Schritten den Abstand 𝑑𝑇 zwischen 2 𝑚𝑚 und 10 𝑚𝑚 für bestimmte Eingangsspan-
nungen 𝑈1 ab und die Leistung wird für jeden Punkt berechnet. In Abb. 4.12 sind abstands-
abhängige Leistungskurven für B270 Glas dargestellt. Für 𝑈1 = 2, 5 𝑘𝑉 (schwarz) steigt mit
dem Abstand die Leistung an der Ringelektrode, während an der Gegenelektrode ein zunächst
fast liniearer Verlauf bis zu einem Abstand 𝑑𝑇 = 5 𝑚𝑚 zu beobachten ist. Ab diesem Punkt
nimmt die Leistung zunächst mäßig und nach wenigen Zehntel 𝑚𝑚 schwach ab.
Der Plasmajet befindet sich hier im bullet mode. Die Leistung nimmt in der Ringelektrode
durch das reduzierte elektrische Feld, das durch die Eingangsspannung hervorgerufen wird, bei
Erhöhung des Abstandes zu und in der Gegenelektrode ab. Vereinfacht sei angenommen, dass
sich das elektrische Feld wie ein homogenes elektrisches Feld im Plattenkondensator verhält.
Folglich nimmt das elektrische Feld bei konstanter Spannung umgekehrt proportional mit
zunehmenden Abstand ab.
Dem wirkt das elektrische Feld der Ladungsträger, die im Zwischenraum generiert werden,
entgegen, sodass der Leistungsverlauf zunächst annährend konstant ist. Bei 𝑑𝑇 = 5𝑚𝑚 ist der
Eingangsspannungseffekt dominierend und folglich bricht die Leistung an der Gegenelektrode
zusammen.
Ähnliches lässt sich bei 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 (rot) feststellten, jedoch sinkt die Leistung zunächst
an der Ringelektrode (a) und ab 𝑑𝑇 = 4, 7 𝑚𝑚 bis 6, 7 𝑚𝑚 ist ein instabiles Regime zu beob-

40
 4.2. Leistungsmessungen an der Plasmaquelle

achten. Darauffolgend steigt die Leistung bei ähnlicher Instabilität an. An der Gegenelektrode
steigt die Leistung 𝑃2 linear schwach und hat das Maximum bei 6, 7 𝑚𝑚.
Durch die höhere Eingangsspannung werden mehr Ladungen in der Kapillare und infolge
dessen auch im Raum zwischen Kapillare und Gegenelektrode generiert, sodass die gemessene
Leistung höher ist, als bei 𝑈1 = 2, 5 𝑘𝑉 und nahezu konstant bis 6, 7 𝑚𝑚. Vermutlich bricht
der Ladungskanal anschließend zwischen Kapillare und Gegenelektrode zusammen, da bei
höheren Abständen die Wechselwirkung zwischen Kapillare und dem Dielektrikum nicht aus-
reicht, um genügend Energie für die Bildung eines Bullets aufzubringen. Nicht auszuschließen
ist jedoch auch, dass es sich um einen chemischen Effekt, wie dem Quenching, handelt.
Bei 𝑈1 = 3, 5 𝑘𝑉 (blau) befindet sich der Plasmajet zunächst in einem instabilerem Re-
gime, dem continuous mode und wechselt dann ab 𝑑𝑇 = 4, 7 𝑚𝑚 in den bullet mode. Aufgrund
der geringeren Anzahl von Entladungen zwischen Kapillare und Gegenelektrode werden we-
niger Ladungsträger generiert und übertragen, sodass es zu einer verringerten Deponierung
von Leistung in die Gegenelektrode kommt. Bei höheren Abständen ab 8, 8 𝑚𝑚 erhöht sich
der Leistungsübertrag auf die Gegenelektrode wieder sprunghaft (b). Der Plasmajet befindet
sich jedoch immer noch im bullet mode.
Vermutlich findet die lawinenartige Ladungsträgergeneration in Abhängigkeit der Span-
nung zunächst diskret und ab bestimmten Abständen deutlich stärker statt, oder die bereits
schwächere Rückentladung in der negativen Halbwelle der Eingangsspannung bricht zusam-
men. Die Aufklärung dieses Phänomens erfordert jedoch noch weitere Untersuchungen.
Der Verlauf für die Eingangsspannung von 𝑈1 = 3, 5 𝑘𝑉 (grün) ist wiederum wie erwar-
tetet. Aus dem continuous mode wechselt der Jet in den bullet mode ab 𝑑𝑇 = 6, 4 𝑚𝑚. Doch
auch dort werden zwei Regime detektiert mit unterschiedlicher Leistungsdeposition in die
Gegenelektrode. Dabei kann grundsätzlich festgestellt werden, dass die Leistung 𝑃1 mit dem
Abstand zunimmt und die deponierte Leistung in die Gegenelektrode abnimmt.
Für weitere Untersuchung der instabile Regime der Eingangsspannung 𝑈1 = 2, 5 𝑘𝑉
(rot) zwischen 𝑑𝑇 = 5 𝑚𝑚 und 8, 5 𝑚𝑚 wurde eine Fast Fourier Transformation während
einer Messung mit einem Teledyne LeCroy WaveRunner 4000 Oszilloskop durchgeführt. In
Abb. 4.13 ist das Frequenzspektrum bis 𝑓 = 35 𝑘𝐻𝑧 abgebildet. Auf höhere Frequenzen wur-
de hier verzichtet, da die Harmonischen, also die ganzzahligen Vielfachen der Grundfrequenz
keinen weiteren Informationsgehalt zu dem untersuchten Phänomen zeigen.
Die idealen Spektren periodischer Prozesse bestehen aus Spitzen der Breite Null (Delta-
Peaks) bei Vielfachen der Grundfrequenz, in diesem Fall der Anregungsfrequenz und gleich-
zeitig der Resonanzfrequenz von 𝑓𝑅 = 17, 9 𝑘𝐻𝑧. Zu sehen ist, dass genau beim instabilen
Regime ab dem Abstand von 𝑑𝑇 = 4, 7 𝑚𝑚 zusätzliche Frequenzen erfasst werden. Diese tre-
ten zunächst bei 𝑓1 = 26, 85 𝑘𝐻𝑧, also bei 3/2 der Resonanzfrequenz 𝑓𝑅 , auf. Ab 𝑑𝑇 = 8 𝑚𝑚
werden neben der Resonanzfrequenz die Frequenzen 𝑓2𝑎 = 23, 87 𝑘𝐻𝑧 und 𝑓2𝑏 = 29, 83 𝑘𝐻𝑧
detektiert. Hierbei handelt es sich um subharmonische Frequenzen, verursacht durch Nichtli-
nearitäten. Diese heben sich deutlich vom kontinuierlichen Rauschuntergrund ab. Erhöht man
die Beobachtungszeit, werden die Spitzen schärfer und der Hintergrund schwächer. Ander-
seits sind Spektren von deterministisch chaotischen und zufälligen Prozessen kontinuierliche
Funktionen der Frequenz. Sie können scharfe Spitzen enthalten, aber diese würden auf einen
kontinuierlichen, normalerweise glatten Hintergrund wirken, der nicht verschwindet, wenn die
Beobachtungszeit zunimmt. Möglich erscheint auch, dass sich die Resonanzfrequenz in die-
sem Bereich ändert, da durch Endladungsprozesse sich die Plasmakapazität oder -induktivität
ändern kann.
Ein weiterer entscheidender Parameter für das Verhalten des Plasmas ist das Material
des Targets. In dieser Arbeit wird sich auf die Verwendung der in Abschnitt 3.1.1 genannten
Dielektrika beschränkt. In erster Linie spielt das Target eine entscheidende Rolle als Element
des elektrischen Aufbaus des CAP-Jets. Der Strom in Form eines Leitungs- oder Verschie-
bungsstroms muss zur elektrischen Masse zurückkehren, während der Gesamtstrom durch

41
 4. Experimentelle Ergebnisse

Abbildung 4.13: Fast Fourier Transformation von B270 Glas für eine Eingangsspannung von
𝑈1 = 2, 5 𝑘𝑉 in Abhängigkeit des Abstands 𝑑𝑇 an der Ringelektrode (vgl. Abb. 4.12, a, rot).

(a) (b)

Abbildung 4.14: Leistungen für verschiedene Dielektrika im Kapillare-Gegenelektrode Ab-

stand 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚 in Abhängigkeit der Eingangsspannung 𝑈1 an der geerdeten Ringelektrode
(a) und der geerdeten Gegenelektrode (b).

den Stromkreis erhalten bleibt. Ein Teil dieses Stroms fließt zur Erde zurück, indem der Ver-
schiebestrom auf der geerdeten Ringelektrode zur Erde abfließt, ein anderer Teil kehrt durch
die zu behandelnde Oberfläche des Targets zur Erde. Wenn diese Oberfläche ein Dielektrikum
ist, lädt der Strom, der durch die Oberfläche zur Erde zurückkehrt, seine Kapazität auf, was
wiederum den Spannungsabfall über den CAP-Jet reduziert. Dieser Effekt ist die Grundlage
der dielektrischen Barrierenentladung (DBD), bei der nahezu der gesamte Strom als Verschie-
bungsstrom durch ein Dielektrikum zur Erde zurückkehrt [12]. Die verwendeten Dielektrika
haben keine elektrische Leitfähigkeit, doch die relativen Permittivitäten (𝜖𝑟 = 𝜖/𝜖0 ) bewegen
sich im Bereich zwischen 1 und 160.
In Abb. 4.14 sind die Leistungsverläufe für einen Abstand 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚 dargestellt. Die
Leistungsmessung bietet hierfür ein geeignetes Tool für den Vergleich des Energieübertrags
auf das Target. Bis zur Eingangsspannung von 𝑈1 = 2 𝑘𝑉 findet die Entladung in der

42
 4.2. Leistungsmessungen an der Plasmaquelle

Kapillare statt. Das Targetdielektrikum nimmt keinen entscheidenden Einfluss auf den Verlauf
der Leistung an der geerdeten Ringelektrode (a) und an der Gegenelektrode (b). Durch die
Eingangsspannung werden Ladungsträger in der Entladung der Kapillare generiert, sodass
die Spannungen an den Messkondensatoren 𝐶2 und 𝐶3 für alle Dielektrika nahezu gleich
sind. Ab 𝑈1 = 2 𝑘𝑉 findet die Entladung zur Gegenelektrode bei allen Dielektrika statt, die
bei den Dielektrika mit höherer Permittivität zum Leistungseinbruch an der Ringelektrode
führt. So fällt die Leistung bei 𝑇 𝑖𝑂2 (rot) von 𝑃1 = 27 𝑚𝑊 bei 𝑈1 = 2 𝑘𝑉 auf 𝑃1 =
98 𝑚𝑊 bei 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 ab, während bei 𝑃 𝐸 die Entladung zur Gegenelektrode zwar auch
zündet, jedoch kein Leistungsabfall zu verzeichnen ist. Stattdessen steigt die Leistung 𝑃1 in
der Ringelektrode weiter von 95 𝑚𝑊 auf 103 𝑚𝑊 . Der Leistungsabfall ist stark abhängig
von der stoffabhängigen relativen Permittivität 𝜖𝑟 . Werden in der Kapillare im Core Gap
(siehe Abb. 4.4) durch die Eingangsspannung Ladungsträger 𝑄𝑖𝑛 = 𝐶𝑐 · 𝑈1 im Arbeitsgas
Helium generiert und über die Umgebungsluft zur geerdeten Gegenelektrode transportiert,
so lagern sie sich auf der Oberfläche des Dielektrikums mit der Targetkapazität 𝐶𝑇 an. 𝐶𝑇 ist
linear abhängig von der Permittivität 𝜖𝑟 , sodass bei steigender Permittivität die Spannung im
Dielektrikum sinkt und infolgedessen durch eine konstante Eingangsspannung die Spannung
im Air Gap steigt. Das elektrische Feld erhöht sich somit im Zwischenbereich und mehr
Ladungsträger werden generiert und die gemessene Leistung 𝑃2 steigt.
Erhöht man nun weiter die Eingangsspannung 𝑈1 , so treten weitere Effekte auf, welche
einerseits mit der Entladungsdynamik, andererseits auch materialwissenschaftlich zu erklären
sind. Bei 𝑈1 = 4 𝑘𝑉 finden bei 𝐴𝑙2 𝑂3 , 𝐵270 𝐺𝑙𝑎𝑠, 𝑃 𝐸 und 𝑆𝑖𝑂2 zusätzliche Entladungen
in der ersten Halbwelle statt, sodass mehr Energie im Target durch die Wechselwirkung des
Plasmas im Air Gap dissipiert.
𝑍𝑟𝑂2 bildet zwar auch einen sekundären Peak auf der ersten Halbwelle der Eingangs-
spannung, jedoch ist dieser sehr schwach ausgeprägt und ist somit nicht ausschlaggebend für
die Leistungsentwicklung in diesem Bereich. Durch die höhere Permittivität besitzt 𝑍𝑟𝑂2
eine höhere Kapazität, was zu einer schwächeren Entladung führt. Der Strompeak auf der
negativen Halbperiode ist deutlich intensiver als beispielsweise bei 𝑆𝑖𝑂2 , sodass über den
Rückwärtsbullet und den damit entstandenen Ladungskanal ein Ladungsträgergleichgewicht
hergestellt werden kann.
𝑇 𝑖𝑂2 bildet einen solchen zweiten Peak nicht aus. Stattdessen dominieren die beiden Ent-
ladungspeaks in der positiven und negativen Halbwelle. Nach dem initalen Peak flachen die
Stromwerte nur sehr langsam ab. Aufgrund der sehr hohen Permittivität können sich die La-
dungsträger auf der Oberfläche sammeln. Für die unter dem Einfluss des elektrischen Feldes
→
−
𝐸 entstehende Permittivität 𝜖𝑟 können vier verschiedene Polarisationsmechanismen verant-
wortlich sein (siehe Abb. A.1). Hierbei ist insbesondere bei 𝑇 𝑖𝑂2 neben der elektronischen
und der ionischen Polarisation der Beitrag zur Orientierungspolarisation, also der Ausrich-
tung von permanenten Dipolen ein nicht vernachlässigbare stoffspezifische Eigenschaft. Je
höher die anliegende Spannung ist, desto höher ist auch die Kapazität in der Keramik, auf-
grund der Energiedeponierung in der Dipolbildung. Das bedeutet, dass für 𝑇 𝑖𝑂2 , aber auch
𝑍𝑟𝑂2 oder 𝐴𝑙2 𝑂3 die Permittivität eine Funktion der Eingangsspannung ist [101].
Für technische Gläser und auch für 𝑃 𝐸 sind die ionische und elektronische Polarisation
der Polarisationsmechanismen ausschlaggebend. 𝑃 𝐸 wird durch Kettenpolymerisation herge-
stellt, sodass hier vorrangig kovalente Bindungen existieren. Zwischen den Makromolekülen
wirken zwischenmolekulare Nebenvalenzkräfte. Aufgrund der kovalenten Bindung liegen keine
freien Elektronen vor.
Bei der Ionenbindung erfolgt vorwiegend bei anorganischen nichtmetallischen Werkstoffen
Elektronen ein Elektronenaustausch von Atomen. Der Abstand zwischen den Ionen stellt sich
auch hier aus dem Gleichgewicht von elektrostatischen anziehenden und repulsiven Kräften
ein. Allerdings muss man unterscheiden zwischen Werkstoffen, die sowohl eine Nah- als auch
eine Fernordnung haben (kristalline Struktur: Basis für Keramiken) und Werkstoffen, die nur

43
 4. Experimentelle Ergebnisse

eine Nahordnung der Bausteine aufweisen (amorphe Struktur: Basis für Gläser). Bei Kera-
miken und Gläsern treten vor allem Hybridbindungen zwischen Ionenbindung und kovalenter
Bindung auf [101].
Zudem gibt es durch Ladungstransporte eine Änderung der elektrischen Flussdichte, wor-
aus ein Verschiebestrom resultiert. Dieser führt zur Ausrichtung oder Bildung elektrischer
Dipole in Materie. Für das Dielektrikum, insbesondere für Keramiken, werden Dipole er-
zeugt, sodass sich die Dielektrizitätskonstante und der dielektrische Verlustfaktor wesentlich
ändern kann. Bei Kunststoffen und Gläsern spielen vor allem Durschlagsfestigkeit, die Ober-
flächenleitfähigkeit, sowie die Kriechstromfestigkeit eine Rolle [101].

4.3 Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung

Die räumliche und zeitliche Stabilität der Entladung ist eine wesentliche Voraussetzung für
die phasenaufgelöste Bildgebung. Aufgrund der aufbaubedingten veränderten Positionierung
der Kapillare aus der Horizontalen in die Vertikale wurde der Gasfluss mit einem Flowcon-
troller variiert, da bei dem bisherigen Fluss von 2 𝑠𝑙𝑚 leichte Instabilitäten vermutlich durch
Turbulenzen auftraten, welche bei den elektrischen Messungen keinen bemerkbaren Einfluss
hatten. Zusätzlich wurde versucht, Luftfeuchtigkeitsschwankungen mit einem Gasbefeuchter
auszugleichen. Hierbei wurde ein kleiner Teil des Gasflusses (im Bereich von einigen 𝑠𝑐𝑐𝑚)
durch einen Bubbler geführt und danach wieder dem Gasfluss zugeführt. Als Targetmateria-
lien wurden die in Tab. 3.1 aufgeführten Dielektrika verwendet. Da Heliumjets im Vergleich
zu argonbetriebenen Plasmaquellen eine schwache Emission aufweisen, wurde für je eine Auf-
nahme eine vergleichsweise hohe Belichtungszeit von 𝑡𝑎𝑘𝑞 = 3 𝑠 gewählt.

Abbildung 4.15: Entladung des CAP-Jets während der positiven Halbwelle der Eingangs-
spannung 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 mit 𝑍𝑟𝑂2 als Gegenelektrode im Abstand 𝑑𝑇 = 6𝑚𝑚 zur Kapillare.
Schematisch hinzugefügt wurden die Kapillare und die Gegenelektrode sowie der für den Kon-
turgrafen relevante Bereich (ROI). Glimmentladungsmerkmale wurden beschriftet.

Der Plasmajet wurde so positioniert, dass die Emission über einen Hohlspiegel auf den
Eingangsspalt des Spektrometers abgebildet wurde. Dabei wurde versucht, die Gegenstands-
weite auf die doppelte Brennweite einzustellen, sodass ein reelles invertiertes Bild entsteht
wie in Abb. 4.15. Diese Abbildung zeigt das Auftreffen eines Bullets auf die Gegenelektrode,
überlagert von der schnellen Rückentladung zur Kapillare, in einem Zeitfenster von 24 𝑛𝑠.
Während der positiven Halbwelle der Eingangsspannung ist die Kapillare die momentane

44
 4.3. Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung

Anode und die Gegenelektrode die momentane Kathode, zu der sich der Bullet hinbewegt.
Die Leuchtmuster lassen sich mit einer klassischen Niederdruck-Glimmentladung in einer
Kathodenstrahlröhre vergleichen.
In Reihenfolge von der Kathode zur Anode sieht man zunächst den Aston dark space. In
der Nähe der Kathode herrscht ein sehr hohes Potential, aufgrund dessen Elektronen schnel-
ler entweichen als die schweren positiven Ionen und es keine Lichtabgabe gibt, da es keine
Kombination von positiven Ionen und Elektronen gibt. Durch das elektrische Feld werden die
Elektronen beschleunigt und erhalten dadurch ausreichend Energie für weitere Anregungspro-
zesse. Dies führt zum sogenannten cathode glow. Eine weitere Beschleunigung der Elektronen
im Kathoden-Dunkelraum führt eher zur Ionisierung als zur elektronischen Anregung, was
die schwache Emission im cathode dark space erklärt. Die hohe Elektronendichte am Ende des
cathode dark space zieht eine Abnahme des elektrischen Feldes und damit eine Abnahme der
Elektronenenergie- und Ionisationsrate nach sich, führt jedoch zu einer signifikanten Strah-
lungsintensivierung. Daher ist der hellste Bereich der negative glow. Je weiter man sich von
der Kathode entfernt, desto niedriger ist die Elektronendichte. Anschließend kommt der Be-
reich des positive column welcher zur Anode hin aufgrund des steigenden elektrischen Feldes
stärker wird [102].
Zudem ist die ROI18 markiert. Zur Auswertung der Bilder wurden mit einem Matlab
Skript die zeitlich hintereinander aufgenommene Bilder eingelesen. Über die X-Achse der
ROI werden die Intensitäten gemittelt, sodass die zweidimensionalen Ortsauflösung in ei-
ne eindimensionale Linie umgerechnet wird. Durch die Aneinandereihung dieser Linien von
nacheinander aufgenommenen Bildern kann die zeitliche Entwicklung ergänzt werden, sodass
ein Konturplot entsteht [95]. Durch die Aufnahme von Reflexionen einer Schieblehre und
die Vermessung der Skala, konnte ein Korrekturfaktor zur genauen Ortsbestimmung gesetzt
werden.
In Abb. 4.16 ist ein Konturgraph der PROI mit den zugehörigen Strom- und Spannungs-
kurven und einer vollständigen Periode mit 𝑍𝑟𝑂2 als Targetelektrode aufgetragen. Die Ka-
pillare ist vertikal von oben nach unten ausgerichtet. Das Ende der geerdeten Ringelektrode
befindet sich bei 0 𝑚𝑚, die Kapillarkante bei 2 𝑚𝑚 und die Targetelektrode 𝑍𝑟𝑂2 bei 10 𝑚𝑚.
Die Zeitachse des Konturgraphs stimmt mit der Zeitachse der elektrischen Messung überein.
Die durch die PROI gemessene Intensität ist die Anzahl der detektierten Photonen.
Das Minimum der Eingangsspannung ist in der Nähe der Zeit von 2 𝜇𝑠. Steigt die Ein-
gangsspannung, wird ein Strompeak (blau) nahe des Nulldurchgangs der Eingangsspannung
𝑈1 bei 15, 5 𝜇𝑠 detektiert, der bei 16, 6 𝜇𝑠 sein Maximum hat und sich bis 17, 5 𝜇𝑠 auf ein
Plateau relaxiert. Im Phasenbild sind Anregungen durch die von der Ringelektrode zur Ka-
pillarkante diffundierenden Ladungsträger in diesem Bereich zu sehen. Aufgrund der bereits
vorhandenen Untersuchungen in der Kapillare [103] wurde sich auf den Zwischenraum zwi-
schen Kapillare und Gegenelektrode beschränkt, nicht zuletzt wegen der eingeschränkten
Höhe des Eingangsspalts des Spektrografen.
Kurz darauf bilden sich schwache Emissionen an der Kapillarkante, ein Bullet bildet
sich, der sich zunächst an der Kapillarkante akkumuliert und schließlich zur Gegenelektrode
beschleunigt. Hierbei gewinnt dieser an Intensität, bis er die Gegenelektrode erreicht und
aufgrund der Wechselwirkung mit dem Dielektrikum sein Emissionsmaximum hat. Dort bildet
sich eine negative glow und cathode fall Region aus, die als starke Elektronenquelle angesehen
werden kann [96].
Durch den vom Bullet aufgebauten Ladungskanal kommt es zu einem Spannungseinbruch
an der Ringelektrode und an der Gegenelektrode zu einem intensiven Strompeak (rot). Er-
zeugte Elektronen werden zur Kapillare beschleunigt durch das dort herrschende positive
elektrische Feld. Durch diesen schnellen return stroke [95, 96] kommt es vermutlich durch
18
ROI: region of interest

45
 4. Experimentelle Ergebnisse

Abbildung 4.16: Phasenbild (oben) einer Kapillarentladung mit 𝑍𝑟𝑂2 zwischen der Kapillar-
kante, schematisch markiert bei 2𝑚𝑚, und der 𝑍𝑟𝑂2 - Targetelektrode bei 10𝑚𝑚 mit zugehöri-
gen Strom- und Spannungskurven (unten). Die Amplitude der angelegte Spannung 𝑈1 (schwarz)
beträgt 3, 5 𝑘𝑉 . Der Strom an der Ringelektrode (blau) und der Targetelektrode (rot) werden
nach Abb. 3.1 gemessen.

Rekombinationsprozesse der noch im Zwischenraum befindlichen Ionen und der Elektronen

zu einer Emission. Die Auflösung von 24 𝑛𝑠 genügt nicht, um die Prozesse zu beurteilen, doch
erkennt man wie in Abb. 4.15 einen Glimmentladungscharakter [104]. Die Rekombination
zieht sich bis in die Kapillare. In der axialen Position zwischen 0 und 2 𝑚𝑚 wird durch die
Kapillare nur die transmittierende Emission detektiert, sodass die Intensität hier deutlich
schwächer ausfällt.
Beobachtungen haben gezeigt, dass sich aus dem return stroke an dem Ort der minimalen
Leitfähigkeit ein schneller sogenannter midgap streamer ausbilden kann [96, 104]. Dies würde
die Emission im axialen Bereich zwischen 2 und 8 𝑚𝑚 bei 21 bis 22 𝜇𝑠 erklären.
Direkt nach Auftreffen des Bullets auf das Target bei 21 𝜇𝑠, bildet sich auf der Oberfläche
eine cathode zone [105], welche sich zunächst wenige zehntel Millimeter in den Raum und
nach Ausbilden eines cathode streamers bei 22, 5 𝜇𝑠 zurück zur Gegenelektrode bewegt. Die
Kathodenaktivität ist nicht konstant, sondern zeigt mit der Zeit einen exponentiellen Intensi-
tätsabfall und hört dann abrupt auf [96, 105]. Die cathode zone kann als Kapazität angesehen
werden, die sich über den cathode streamer in den Elektrodenzwischenraum selbst entläd. In
der aktuelleren Literatur wird die cathode zone auch als negative glow (discharge) [15, 106]
bezeichnet. In der Stromkurve ist die Entladung in den Raum durch ein leichtes positives
Plateau des Stroms an der geerdeten Gegenelektrode (rot) zu beobachten.
Auf der Kapillarseite ist nach dem Auftreffen des return stroke auch eine Emission von
der Anode in den Raum festzustellen, welche zwar schwächer, aber von längerer Dauer ist.
Eine mögliche Erklärung ist, dass es sich bei dieser Emission um ein nicht fertig ausgebildetes
Filament handelt. Durch dieses Filament kommt es zu einer Deponierung von Ladungsträgern
aus dem Entladungsspalt auf die Oberfläche der Kapillare [103].
In der negativen Sapnnungshalbwelle in Abb. 4.16 gibt es ähnliche Beobachtungen zur
Ausbildung des rückwärtsgerichteten Bullets. Dieser ist von der Gegenelektrode (Anode) zur

46
 4.3. Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung

Kapillare (Kathode) gerichtet. Die Ausrichtung des Bullets wird also durch das elektrische
Feld und nicht durch den Gasfluss bestimmt. Die Intensität des Bullets ist deutlich schwä-
cher. Da der rückwärtsgerichtete Bullet vor der Gegenelektrode erzeugt wird, ist das kleinere
inhomogene elektrische Feld der Grund für eine weniger intensive Plasmalumineszenz. Die
Durchbruchsspannung ist immer noch die gleiche, aber die Stärke des Stroms ist niedriger als
in der positiven Spannungshalbwelle [95]. Außerdem kann die Nachentladung an der Kathode
für diese Polaritäts-Abstands-Kombination nicht beobachtet werden. An der Anode lässt sich
eine schwache Glimmentladung bei 44, 5 𝜇𝑠 bis 45, 5 𝜇𝑠 detektieren und anschließend deutet
sich im Raum bei der axialen Position von 8, 5 𝑚𝑚 eine weitere schwache Emission an.

(a) (b) (c)

(d) (e) (f)

Abbildung 4.17: Darstellung der Bullet verschiedener Dielektrika. Die Kapillarkante befin-
det sich bei der axialen Position von 0 𝑚𝑚, die Dielektrikumsoberfläche bei 3, 5 𝑚𝑚. Zeit-
lich getriggert wurde auf den Nulldurchgang der negativen Flanke der Eingangsspannung, mit
𝑈1,𝑚𝑎𝑥 = 3 𝑘𝑉

Für den Abstand der Kapillare zum Target 𝑑𝑇 = 3, 5 𝑚𝑚 wurde für jedes Dielektrikum
jeweils der Bullet vermessen. Die Entladungen der Dielektrika sind mit steigender Dielek-
trizitätskonstante von Polyethylen 𝑃 𝐸 (a) zu Titandioxid 𝑇 𝑖𝑂2 (f) in Abb 4.17 dargestellt.
Hierbei wurde im Nulldurchgang der fallenden Eingangsspannung auf 0 𝜇𝑠 getriggert. Als
Amplitude wurde für alle Messungen 𝑈1 = 3 𝑘𝑉 eingestellt. Die primäre Entladung in Form
des Bullets war für alle Dielektrika räumlich und zeitlich unter gleichen Bedingungen gut
aufzulösen, anders als sekundäre Entladungen auf der positiven Halbwelle oder der rück-
wärtsgerichtete Bullet. Festzustellen ist, dass die Bildung und das Auftreffen des Bullets auf
das Target mit steigender Dielektrizitätskonstante 𝜖𝑟 zeitiger stattfindet. Dies ist in erster
Linie darauf zurückzuführen, dass der Bullet die Kapillare zeitiger verlässt. Eine logische
Erklärung wäre, dass mit steigender Dielektrizitätskonstante das nötige elektrische Feld der
Eingangsspannung und der Oberflächenladung (siehe 4.5) für die Akkumulation der Ionen für
den Bullet nach Dawson zeitiger erreicht wird. So detektiert man den Bullet für 𝑃 𝐸 als Tar-
get an der Kapillaröffnung bei 29, 3 𝜇𝑠 und bei 𝑇 𝑖𝑂2 bereits bei 28, 3 𝜇𝑠. Auch unterscheiden
sich die Geschwindigkeiten des Bullets. Hierfür wurde der Bereich zwischen Kapillare und Di-
elektrikum in drei Bereiche (0 - 1 𝑚𝑚, 1 - 2 𝑚𝑚, 2 - 3, 5 𝑚𝑚) eingeteilt, für die jeweils mittels
linearer Regression die Geschwindigkeiten berechnet wurden. Für 𝑃 𝐸 ergaben sich für diese

47
 4. Experimentelle Ergebnisse

Bereiche 𝑣𝑃 𝐸,1 = 821, 69 𝑚𝑠−1 , 𝑣𝑃 𝐸,2 = 1886 𝑚𝑠−1 und 𝑣𝑃 𝐸,3 = 11538 𝑚𝑠−1 , während bei
𝑇 𝑖𝑂2 Geschwindigkeiten von 𝑣𝑇 𝑖,1 = 1108 𝑚𝑠−1 , 𝑣𝑇 𝑖,2 = 2056 𝑚𝑠−1 und 𝑣𝑇 𝑖,3 = 13157 𝑚𝑠−1
erreicht wurden. In Tab. 4.2 sind die Startzeiten und mittleren Geschwindigkeiten der Bullets
für die einzelnen Dielektrika aufgetragen.

Tabelle 4.2: Austrittszeiten der Bullets aus der Kapillare 𝑡𝑖𝑛𝑖𝑡 in Richtung der Targetdielek-
trika mit den Dielektrizitätskonstanten 𝜖𝑟 und deren mittlere Geschwindigkeiten 𝑣¯𝐵𝑢𝑙𝑙𝑒𝑡 über
Abstand zwischen Kapillare und Gegenelektrode 𝑑𝑇 = 3, 5𝑚𝑚

Dielektrikum 𝜖𝑟 𝑡𝑖𝑛𝑖𝑡 in 𝜇𝑠 𝑣¯𝐵𝑢𝑙𝑙𝑒𝑡 in 𝑚/𝑠

𝑃𝐸 2, 25 29, 36 1819 ± 37
𝑆𝑖𝑂2 4, 3 29, 07 2025 ± 44
𝐵270 7, 0 29, 02 1872 ± 39
𝐴𝑙2 𝑂3 9, 0 28, 88 2104 ± 47
𝑍𝑟𝑂2 23 28, 53 2147 ± 46
𝑇 𝑖𝑂2 160 28, 31 2205 ± 48

Die Wahl des Dielektrikums hat nicht nur signifikante Auswirkungen auf die Entste-
hungsdynamik sondern auch deutliche Unterschiede in den Emissionsintensitäten zur Folge.
So steigern sich von 𝑃 𝐸 zu 𝐴𝑙2 𝑂3 (d) die detektierten Intensitäten auf das doppelte am Auf-
treffort des Bullets, kurz vor 𝑑𝑇 = 3, 5 𝑚𝑚. Auch die Intensitäten der cathode zone und die
Entladung anodenseitig in den Raum sind deutlich verstärkt, was auf eine erhöhte Erzeugung
geladener und damit auch reaktiver Spezies schließen lässt.
Erhöht man also die Dielektrizitätskonstante, führt dies zu einer zunehmenden Geschwin-
digkeit der Ionisationswelle zum Target, zu einer größeren Elektronendichte und anschließen-
der Ionendichte im Plasma. Durch die größere Elektronendichte im Leitungskanal und an der
Oberfläche der Materialien mit hoher Dielektrizitätskonstante ist eine erhöhter Produktion
wichtiger Neutralteilchen festzustellen, die durch die Entladung erzeugt werden. Diese können
wiederum für biologische Anwendungen genutzt werden.
Bemerkenswert sei auch, dass 𝑍𝑟𝑂2 vom Dielektrikum ausgehend aus der cathode zone,
einen cathode streamer in den Raum öffnet, während bei den restlichen Dielektrika aus-
schließlich eine Oberflächenglimmentladung (cathode zone) zu beobachten ist. Insbesondere
für 𝑍𝑟𝑂2 und 𝑇 𝑖𝑂2 wird nach dem return stroke eine stark ausgeprägte anodenseitige Emis-
sion detektiert, welche sich von 0 𝑚𝑚 bis zu einer scheinbaren Grenze von 2 𝑚𝑚 ausbreitet.
Elektronen, die zur Anode beschleunigt werden, müssen eine minimale Wegstrecke zurückle-
gen, sodass es durch Anregungswechselwirkungen zu dem Ionisationsglühen kommen kann.
Dies wird durch eine erhöhte Dielektrizitätskonstante und vermutlich durch materialspezifi-
sche Polarisationswechselwirkungen der Dielektrika verstärkt. Zudem ist der Streamer durch
eine hohe Elektronenkonzentration entlang der Achse zur Kathode gekennzeichnet. Nach dem
Zusammenbruch relaxieren angeregte Spezies in niedrigere Energiezustände unter Emission
von Photonen. Die höhere Emissionsintensität bei höheren Dielektrizitätskonstanten ist ein
Indiz dafür, dass die Elektronenkonzentration mit 𝜖𝑟 steigt.
In Abb 4.18 sind die Konturgraphen von 𝑍𝑟𝑂2 und 𝑆𝑖𝑂2 dargestellt. Dabei wurden je-
weils Parameterkonfigurationen gewählt, bei denen der continuous mode sichtbar und stabil
ohne größeren Jitter als 25 𝑛𝑠 war. Bei den Messungen wurden insbesondere in der zweiten
Entladung zwischen der Kapillare und der Gegenelektrode auf der positiven Halbwelle In-
stabilitäten des Systems festgestellt, welche sich auch auf den rückwärtsgerichteten Bullet
der negativen Halbwelle auswirkten. Durch die darauffolgende Diffussion der Ladungsträger

48
 4.3. Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung

Abbildung 4.18: Konturplot einer kompletten Periode im continuous mode für 𝑍𝑟𝑂2 (oben)
und 𝑆𝑖𝑂2 unten. Die Kapillarkante befindet sich bei der 0 𝑚𝑚, die Dielektrikumsoberfläche bei
6 𝑚𝑚.

wird ein Ladungsträgergleichgewicht wiederhergestellt, sodass die erste Entladung auf der
positiven Halbwelle stabilisiert wurde. Der Abstand wurde für beide Targets auf 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚
eingestellt, während der Gasflow für 𝑍𝑟𝑂2 bei 1, 05 𝑠𝑙𝑚 und für 𝑆𝑖𝑂2 bei 0, 5 𝑠𝑙𝑚 gehalten
wurde.
Im oberen Grafen ist der Konturgraph für eine Periode mit 𝑍𝑟𝑂2 als Targetelektrode
einschließlich der drei Entladungen zu sehen. Zwischen 20, 5 𝜇𝑠 bis 28 𝜇𝑠 ist die erste Ent-
ladung der positiven Halbwelle inklusive Bullet und der zuvor beschriebenen Mechanismen
dargestellt. Die zweite Entladung der positiven Halbwelle startet bei 38 𝜇𝑠 und endet bei
44, 5 𝜇𝑠. Hierbei handelt es sich um die Entladung des continuous mode, welche komplexere
Entladungsmechanismen zeigt. Die dritte Entladung beginnt bei 51 𝜇𝑠. Der untere Graph
stellt die Periode für 𝑆𝑖𝑂2 als Targetmaterial dar. Hierbei ist die initiale Entladung bei 17 𝜇𝑠
bis 22 𝜇𝑠 der ersten für 𝑍𝑟𝑂2 sehr ähnlich, jedoch unterscheiden sich insbesondere die zweite
bei 28 𝜇𝑠 bis 31 𝜇𝑠 und dritte Entladung, welche ansatzweise bei 46 𝜇𝑠 beginnt. Für einen
detaillierten Vergleich wurden die Graphen in Abb. 4.19 in diese drei Regime unterteilt und
mit individuellen Intesitätsskalen aufgelöst.
Abb 4.19 (a) zeigt die erste Entladung für 𝑍𝑟𝑂2 . Nach der Diffusion der durch die in-
itiale Entladung innerhalb der Kapillare generierten Ionen zur Kapillarkante folgt direkt eine
schnelle Bulletenwicklung, während bei 𝑆𝑖𝑂2 (d) die Zeit zwischen initialer Zündung und
Bulletentwicklung deutlich höher ist. Dies könnte an der niedrigeren Flowrate von Arbeitsgas
𝐻𝑒 für die Messung mit 𝑆𝑖𝑂2 liegen, jedoch wurde hier eine höhere Spannung angelegt.
Die Ionen bauen ein elektrisches Feld auf, welches zur geerdeten Gegenelektrode gerichtet
ist. Die Materialien mit hoher Permittivität erzeugen eine große Kapazität ohne Veränderung
der Oberfläche oder des Abstands zur Elektrode. Die Impedanz, die umgekehrt proportional
zur Kapazität ist, nimmt mit steigendem 𝜖𝑟 ab. Die niedrigere Impedanz verbraucht einen
kleineren Bruchteil der angelegten Spannung, wodurch die Spannung über der Elektroden-
zu-Dielektrikum-Lücke erhöht wird [12]. Hat also das Targetdielektrikum wie 𝑍𝑟𝑂2 eine hohe
relative Permittivität 𝜖𝑟 , so wird das elektrische Feld aus dem Material ausgeschlossen. Die im
Zwischenraum anliegende Spannung steigt, wodurch das dort herrschende Feld größer wird.
Somit könnte es zur schnelleren Bildung des Bullets mit 𝑍𝑟𝑂2 -Targets kommen.

49
 4. Experimentelle Ergebnisse

(a) (b) (c)

(d) (e) (f)

Abbildung 4.19: Entladungen von 𝑍𝑟𝑂2 (oben) und 𝑆𝑖𝑂2 (unten) : Vorwärtsbullet (a, d),
zweite Entladung der positiven Halbwelle (b, e), Rückwärtsbullet (c, f)

Nachdem der Bullet auf das Dielektrikum auftrifft, tritt eine Aufladung der Kapazität der
Oberfläche auf. Diese Aufladung hat eine signifikante Rückkopplung auf die Eigenschaften
des Plasmabildes. Nach dem Aufprall spreizt sich die Ionisationswelle über die Oberfläche.
Ein radial nach innen gerichtetes elektrisches Feld entsteht, welches eine sogenannte Lichten-
bergfigur, eine gewisse Anzahl von streamern, die sich wie in Abb. 4.20 sternförmig auf dem
Dielektrikum ausbreiten, verursacht [2, 83].

Abbildung 4.20: Foto der Entladung mit sternenförmigen Streamer auf dem Dielektrikum

Diese Streamer breiten sich auf dem Dielektrikum bei größeren Spannungen weiter aus,
sodass die Spaltbreite des Spektrometers möglicherweise nicht ausreicht um diese zu detek-
tieren. Dies hat zur Folge, dass die cathode zone für 𝑍𝑟𝑂2 in Abb. 4.16 größer ausfällt, als bei
höheren Spannungen wie in Abb. 4.19 (a). Zudem können bei niedrigen Permittivitäten die
Spannungskonturen in das Dielektrikum eindringen, was zu einer niedrigeren Ionisation auf
der Oberfläche führt, wodurch der Effekt in der cathode zone schwächer ausfällt. Dementspre-
chend wird keine Bildung eines cathode streamers bei 𝑆𝑖𝑂2 festgestellt. Eine andere Erklärung
wäre, dass die charakteristische Entladung des continuous mode einen Einfluss auf die La-
dungsträgerverteilung hat, sodass es zu keiner Ausbildung einer cathode zone kommt.
Abb. 4.19 (b, e) zeigt die zweite Entladung der postiven Halbwelle. Auch hier ist die

50
 4.3. Ergebnisse der phasenaufgelösten Bildgebung

Ausbreitung eines Bullets von der Kapillare zur Gegenelektrode sichtbar (insbesondere bei
𝑍𝑟𝑂2 ). Dieser besitzt eine deutlich schwächerer Intensität als der primäre Vorwärtsbullet. Die
Rückentladung über den darauffolgenden return stroke ist jedoch verhältnismäßig stark ausge-
prägt. Für 𝑆𝑖𝑂2 ist diese zudem stufenförmig und auch bei 𝑍𝑟𝑂2 könnte man eine überlagerte
Entladung bei 40, 4 𝜇𝑠 vermuten. Es ist jedoch nicht auszuschließen, dass es sich hierbei um
eine Verzerrung, die durch mangelhafte Signalsynchronisierung hervorgerufen wird, handelt.
Beobachtet wurde insbesondere für die charakteristische Entladung des continuous mode ein
unregelmäßiger Jitter von bis zu Δ𝑡 = 50 𝑛𝑠. Für 𝑍𝑟𝑂2 (b) ist der Bereich zwischen 40, 5
bis 42 𝜇𝑠 sehr gut vergleichbar mit einer Glimmentladung. Die Elektronen von der Kathode
gewinnen an Energie und regen Atome an, welche zurück in den Grundzustand fallen und da-
bei Licht emittieren (cathode zone). Wenn die Elektronen mehr Energie gewinnen, tendieren
sie eher dazu, Atome zu ionisieren anstatt sie anzuregen. Dies führt zu einer erhöhten Dichte
von Ionen, aber zu keiner Emission. Dieser cathode dark space ist im Bereich zwischen 4 und
5, 5 𝑚𝑚 zu sehen. Da über den return stroke wiederum Ionen von der Anode in Richtung der
Kathode beschleunigt werden, nimmt die Anzahl der Ionen anodenseitig ab. Mit weniger Io-
nen nimmt das elektrische Feld zu, sodass Elektronen genügend Energie besitzen, um Atome
anzuregen und Licht zu erzeugen. Daher beobachtet man ein anodenseitiges Glimmen, welches
mit der Zeit nachlässt, da die Elektronendichte zeitlich abnimmt. Die anodenseitige optische
Emission basiert auf der Anregung der Heliumatome durch Elektronen. Diese angeregten Ato-
me fallen schnell in den Grundzustand zurück und emittieren Licht. Bei 𝑆𝑖𝑂2 (e) sind zwei
deutliche zwei filamäntere Entladungen und eine kurze davon zeitlich getrennte Emission auf
der Targetoberfläche zu sehen. Hier überwiegen vermutlich Effekte durch Heliummetastabile
und angeregte Stickstoffmoleküle im Elektrodenspalt nahe der Kathode, welche typisch für
den continuous mode sind [15]. Aufgrund der erhöhten Eingangsspannung von 𝑈1 = 5, 2 𝑘𝑉
findet hier möglicherweise schrittweise ein Ladungsträgerausgleich statt. Durch die niedri-
ge Dielektrizitätskonstante sinkt die Kapazität, was eine stufenweise Entladung begünstigt.
Ähnliche Beobachtungen wurden für PE gemacht, welche in Abb. A.3 dargestellt sind. Die
Instabilität der Entladung im continuous mode, insbesondere für Dielektrika mit niedrigen 𝜖𝑟
erfordert aufgrund ihrer Komplexität weitere Untersuchungen.
Eine andere Erklärung ist die Veränderung der Entladungsbedingungen. Diese resultiert
aus den langen Messzeiten der 2400 Einzelbilder für den Konturplot. Die Akquisitionszeit
einer Einzelaufnahme beträgt 3 𝑠. Über diesen Zeitraum sind thermische und luftfeuchtig-
keitsbedingte Änderungen schwer zu unterbinden. Somit ist nicht auszuschließen, dass es sich
bei den zwei Filamenten um eine Entladung handelt.
Der Rückwärtsbullet von 𝑍𝑟𝑂2 ist in Abb. 4.19 (c) dargestellt. Die Eingangsspannung
befindet sich auf der negativen Halbperiode, die Polarität der Elektroden ist umgekehrt.
Zunächst findet die Entladung in der Kapillare bei 50, 8 𝜇𝑠 statt, durch welche ein Elektro-
nenstrom zur Gegenelektrode generiert wird. Der Rückwärtsbullet bewegt sich infolgedessen
über den entstandenen Ladungskanal zur Kapillare. Zeitgleich bildet sich auf dem Dielektri-
kum, also der Anode, ein Bereich mit hoher Emissionsintensität (anode glow), welcher durch
das elektrische Feld der negativen Raumladung entsteht. Zudem wird ein Glimmzentrum bei
4 𝑚𝑚 und 53 𝜇𝑠 als Folge von Rekombinationen detektiert. Für 𝑆𝑖𝑂2 (f) beobachtet man ei-
ne anfängliche Bulletentwicklung, die sich jedoch im Raum auflöst. Für niedrige 𝜖𝑟 wurde in
der Regel kein Rückwärtsbullet detektiert, wenn überhaupt, nur bei hohen Spannungen und
kleinen Abständen. Stattdessen ist ein kontinuierlicher aber emissionsschwacher Bereich über
dem Spalt festzustellen, insbesondere zwischen 2 und 5, 5𝑚𝑚. Dieser entsteht aus diffundie-
renden Elektronen und Ionen, welche im Spalt rekombinieren. Die Diffusion resultiert aus dem
elektrischen Feld durch die äußere angelegte Spannung und den Oberflächenladungsträgern
des Targetdielektrikums.

51
 4. Experimentelle Ergebnisse

4.4 Auswertung der Stark-Polarisation

Für die Untersuchung der elektrischen Feldstärken mittels Stark-Polarisation wurden einer-
seits 𝑍𝑟𝑂2 und 𝑆𝑖𝑂2 als dielektrische Targets, andererseits Metall als Vergleichstarget ver-
wendet.

Tabelle 4.3: Messparameter für Stark-Polarisation

Spannung Frequenz Abstand Gasflow Zeitfenster

𝑈1 [𝑘𝑉 ] 𝑓 [𝑘𝐻𝑧] 𝑑𝑇 [𝑚𝑚] 𝑄 [𝑠𝑙𝑚] Δ𝑇 [𝑛𝑠]
3, 95 ± 0, 03 12, 65 6, 0 2, 0 1200

Der Effluent der vertikal eingespannten Plasmaquelle wurde, wie in Abschnitt 3.4 be-
schrieben, vermessen. In Tab. 4.3 sind die konstanten Messparameter aufgelistet. In Abb. 4.21
sind zwei typische 𝜋-Polarisations-Spektren der 𝐻𝑒 𝐼 Linie bei 492, 2 𝑛𝑚 aufgetragen. Laut
Kuraica et al. [93] werden bei der Montage des Polarisators parallel zum äußeren Feld drei
Komponenten detektiert: die erlaubte Linie (4D), die verbotene Linie (4F) und eine feldfreie
Komponente (ff), welche bezüglich der elektrischen Feldberechnung vernachlässigbar ist. Um
eine gesamte Fitfunktion 𝐹 (𝜆) für die spektrale Intensitätsverteilung zu erlangen, müssen die
drei genannten Komponenten betrachtet werden:
1. Summe der erlaubten Komponenten 𝑓4𝐷
2. Summe der verbotenen Komponenten 𝑓4𝐹
3. die unverschobene feldfreie Komponente 𝑓𝑓 𝑓
Aus der Summe dieser Kompononten ergibt sich die Fitfunktion:
⎧ ∑︁
⎪
⎪
⎪ 𝑓4𝐷,𝑖 (𝜆, 𝑤, Δ𝜆4𝐷,𝑖 , 𝐼4𝐷,𝑖 )
𝑖
⎪
⎪
⎨ ∑︁
𝐹 (𝜆) = + 𝑓4𝐹,𝑖 (𝜆, 𝑤, Δ𝜆4𝐹,𝑖 , 𝐼4𝐹,𝑖 ) (4.5)
⎪
𝑖
⎪
⎪
⎪
⎪
+𝑓𝑓 𝑓 (𝜆, 𝑤, Δ𝜆𝑓 𝑓 , 𝐼𝑓 𝑓 )
⎩

mit

Δ𝜆4𝐷,𝑖 = 𝑃4𝐷,𝑖 (𝐸) ; Δ𝜆4𝐹,𝑖 = 𝑃4𝐹,𝑖 (𝐸) (4.6)

Hierbei ist 𝑓 die Profilfunktion der jeweiligen Komponente, 𝑤 die Linienbreite, 𝐸 das elek-
trische Feld, Δ𝜆 die Verschiebung der Komponente, 𝐼 die Intensität und 𝑃 die Polynom-
abhängigkeitsfunktion. Jedes Element der Summe wird einer magnetischen Quantenzahl 𝑚
zugeordnet, also den Verschiebungen für verbotene und erlaubte Übergänge. Die Spektralli-
nien werden mit sogenannten Pseudo-Voigt-Profilen angepasst. Das Pseudo-Voigt-Profil ist
eine Nährungsfunktion, bestehend aus der Linearkombination einer Gauß-Kurve und einer
Lorentzkurve. Jede Komponente hat eine eigene Verschiebung Δ𝜆, die die Wellenlängendiffe-
renz zwischen der nichtverschobenen jeweiligen Komponente zur verschobenen darstellt. Jede
Komponentenverschiebung Δ𝜆𝑘,𝑖 ist durch den Feldstärkeparameter 𝐸 über das Abhängig-
keitspolynom 𝑃𝑘,𝑖 (𝐸) (siehe A.1) bestimmt. Die Komponentenverschiebung Δ𝜆𝑥 wird hier zur
Anpassung der Fits nicht als Parameter betrachtet, sondern nur als Kontrollvariable zwischen
Gesamtanpassungsfunktion 𝐹 (𝜆) und den Feldkomponenten. Daher wird jede Komponenten-
profilfunktion (𝑓𝑥 ) bestimmt durch folgende Parameter: Linienbreite 𝑤, elektrisches Feld 𝐸
indirekt über Δ𝜆𝑥 und die individuelle Intensität der Komponente 𝐼𝑥 .
Die nicht verschobene oder feldfreie Komponente 𝑓𝑓 𝑓 (Abb. 4.21, magenta) wurde bereits
in einigen Entladungen und auch in diesem Experiment ab Feldstärken oberhalb von 20𝑘𝑉

52
 4.4. Auswertung der Stark-Polarisation

(a) (b)

Abbildung 4.21: Beispiele für Stark-Polarisationsspektrum für 𝐻𝑒 𝐼 492, 2 𝑛𝑚 Gruppe für

Metall als Targetmaterial während der Entladung der positive Halbwelle des Plasmajets. Bei
491, 7 𝑛𝑚 findet man das Stickstoffmolekülband. Polynomial gefittete Kurven sind die verbotene
Linie (rot, 4F), die erlaubte Linie (blau, 4D), die feldfreie Komponente (magenta, ff) und die
allgemeine Anpassungskurve (grün) für die axiale Position (a) 𝑧 = 3, 5 𝑚𝑚 und (b) 𝑧 =
5, 5 𝑚𝑚.

festgestellt. Prinzipiell unterscheiden sich diese besonders von der Art der Plasmaquelle, den
Entladungsbedingungen und der Geometrie. Durch die Anwesenheit von angeregeten Atomen
außerhalb der elektrischen Felder, aber innerhalb der optischen Achse des Detektionssystems,
wie beispielsweise in Grenzbereichen des Entladungsvolumens, können solche feldfreien Kom-
ponenten erklärt werden. Diese Komponente ist daher nicht inhärent zum Stark-Effekt und
trägt keinen Beitrag zum elektrischen Feld bei. Zur Optimierung der Güte der Anpassung der
E-Feld-relevanten Komponenten ist die feldfreie Komponente jedoch nicht zu vernachlässigen.
In der jeweils untersuchten Entladung sind, abgesehen vom Stark-Effekt, typische Linien-
verschiebungs- und Verbreiterungseffekte wie Dopplerverbreiterung sowie Van der Waals-
Verbreiterungen [107] zu betrachten. Letztere haben jedoch in der Regel in Hochdruckent-
ladungen mehr Einfluss. Erhöht sich das E-Feld, so treten insbesondere Verbreiterung der
erlaubten Linie auf (Abb. 4.21, blaue Kurve). Sobald die Anpassungsfunktion gemäß Glei-
chung 4.4 eingerichtet ist, wird sie als eine Modellfunktion verwendet, um den experimentellen
Datensatz über die Berechnung der nichtlinearen kleinsten Quadrate anzupassen. Konvergiert
die Anpassungskurve, wird die elektrische Feldstärke als ein Anpassungsparameter mit dem
jeweiligen Fehler ausgegeben. Werden nun die berechneten elektrischen Feldstärken mit ih-
ren individuellen Fehlern über den Abstand des untersuchten Bullets zur Kapillaroberfläche
aufgetragen, so erhält man Abb. 4.22.
Wenn die Ionisationswelle in Form des Bullets die dielektrische Kapillare verlässt, wird
die Verteilung des elektrischen Feldes durch viele Faktoren bestimmt. Die Raumladung im
Kopf der Ionisationswelle erzeugt das elektrische Feld, welches den Streamer lawinenartig
verstärkt und die Ionisationswelle aufrechterhält. Das elektrische Feld kann in eine radiale
und axiale Komponente aufgeteilt werden. Das axiale elektrische Feld im Effluenten hinter
der Ionisationswelle wird durch die Leitfähigkeit des Effluenten bestimmt. Das radiale elektri-
sche Feld wird durch die effektiven ambipolaren Kräfte19 , die die Ionisationswelle begrenzen,
sowie durch die dielektrische Kapillare selbst definiert [12]. Aufgrund der Bestimmung des
elektrischen Feldes über die Emissionsspektren des Bullets auf der vertikalen Achse, von der
19
ambipolare Kräfte entstehen in Diffusion positiver und negativer Ladungsträger bei gleichgerichteten Kon-
zentrationsgradienten

53
 4. Experimentelle Ergebnisse

Öffnung der Kapillare zum Target, lassen sich jedoch keine Aussagen über das räumliche
E-Feld treffen, sondern nur in Form von Beträgen entlang der Achse der Bulletpropagation.
Für drei Targetmateriale sind die elektrischen Felder abstandsabhängig in Abb. 4.22 darge-
stellt. Am Austrittsort aus der Kapillare beträgt das elektrische Feld des Bullets, unabhängig
vom Targetmaterial, 12 ± 1 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 . Das elektrische Feld steigt nahzu linear in Ort und Zeit
und erreicht ein Plateau 1 𝑚𝑚 vor dem Target. Die untersuchte Heliumlinie bei 492, 2 𝑛𝑚,
die aus der niedrigen 2P-Ebene stammt, hat signifikante Intensitäten verbotener Komponen-
ten bereits bei Feldwerten unter 10 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 . Maxima von bis zu 43 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 für Metall und
35 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 für 𝑆𝑖𝑂2 wurden bestimmt. Der Verlauf des elektrischen Feldes von 𝑍𝑟𝑂2 weist
keine signifikanten Unterschiede zu dem Feld von 𝑆𝑖𝑂2 auf. Bisher wurden für Plasmajets
maximale elektrische Felder von bis zu 24𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 gemessen [26], sodass dies ein Alleinstel-
lungsmerkmal für die Geometrie des Versuchsaufbaus und der vorliegenden Arbeit ist. Wie
erwartet treten die Maxima nahe der Targetoberfläche auf, wo der Plasmabullet die höchste
Geschwindigkeit und maximale Emissionsintensität besitzt.

Abbildung 4.22: Entwicklung der elektrischen Feldstärke für Metall (grün) als Referenz und
der Dielektrika 𝑍𝑟𝑂2 (blau) und 𝑆𝑖𝑂2 (rot) über Gate-Zeiten von jeweils 1200 ns für die 𝐻𝑒 𝐼
Linie bei 492, 1𝑛𝑚. Die Anzahl der Akkumulationen und Expositionen betrug 90 bzw. 90 000.

Übereinstimmend mit den genannten Simulationen werden bei Metall höhere elektrische
Felder detektiert als bei den Dielektrika. Materialien mit hoher Permittivität erzeugen eine
große Kapazität, während die Impedanz, welche invers zur Kapazität ist, mit steigender Di-
elektrizitätskonstante 𝜖𝑟 abnimmt. Die niedrigere Impedanz verbraucht einen kleineren Bruch-
teil der angelegten Spannung, wodurch die Spannung über der Elektroden-zu-Dielektrikum-
Lücke relativ zu kleinen 𝜖𝑟 erhöht wird. Andererseits schließen Materialien mit hoher Permit-
tivität elektrische Felder aus und verschieben dadurch die Spannung in den Spalt zwischen
Kapillare und Target. Für kleine 𝜖𝑟 ist dieser Effekt klein, wodurch das E-Feld in das Di-
elektrikum eindringen kann. Die Wechselwirkung des elektrischen Feldes der Ladungsträger
im Spalt mit dem Target tritt jedoch erst ab einem Abstand 𝑑𝑇 = 4, 5 𝑚𝑚 auf. Vorher ist
der Verlauf der elektrischen Felder nahzu identisch. Auch ist keine signifikanter Unterschied
zwischen den elektrischen Feldern der jeweiligen Dielektrika zu messen, sondern nur zwischen
den Dielektrika und Metall.
Zum Zeitpunkt des Auftreffens der Ionisationswelle auf das Dielektrikum haben nur wenige
Elektronen die Oberfläche erreicht und nur eine kleine Aufladung bewirkt. Einige 𝑛𝑠 nach
dem Auftreffen kommt es zur Aufladung der Kapazität der Oberfläche und der return stroke,
der eine entscheidende Rolle zur Weiterentwicklung des elektrischen Feldes spielt, entsteht

54
 4.4. Auswertung der Stark-Polarisation

(siehe Abschnitt 4.3). Dieser kann jedoch mit dieser Messmethode nicht untersucht werden,
da die verbotenen Übergänge aufgrund fehlender optischer Emission nicht mehr klar von den
erlaubten Übergängen getrennt detektiert werden können.

55
 5. Zusammenfassung
und Diskussion
Die hier vorliegende Masterarbeit ist thematisch in das interdisziplinäre Feld der Plasma-
medizin einzuordnen und basiert auf der analytischen Anwendung einer Atmosphärendruck-
Plasmaquelle. Als Target wurden sechs Dielektrika unterschiedlicher Dielektrizitätskonstan-
ten zwischen 𝜖𝑟 = 2, 3 bis 260 verwendet, die in eine Wechselwirkung mit dem applizierten
Plasma treten und somit zu entscheidenden Änderungen in der Dynamik des Plasmas und
den damit in Zusammenhang stehenden elektrischen Feldern führen. Hierbei wurde der Fokus
auf die Entladung zwischen dem Kapillarende der Plasmaquelle und den als Gegenelektrode
agierenden Targets gelegt.
In einem ersten Schritt wurden mithilfe elektrischer Strom- und Spannungsmessungen die
Entladungen charakterisiert und in Abhängigkeit von Parametern, wie Eingangsspannung
und Abstand, eingeordnet. Durchgeführt wurden diese Messungen an der geerdete Ringelek-
trode, die auf der Kapillare angebracht war, und an der geerdeten Gegenelektrode, an der das
Targetdielektrikum aufgebracht war. Hierfür wurde an der HV-Ringelektrode der Kapillare
die variable sinosuidale Eingangsspannung angelegt. Die Durchschlagsspannung ist durch die
Paschenkurve definiert und führt zum Ionisieren des genutzten, durch die Kapillare strömen-
den Arbeitsgases Helium. Man spricht hierbei von der Zündung des Plasmas. Aufgrund der
Anwesenheit frei beweglicher Ladungsträger ist ein Plasma ein elektrischer Leiter. In einem
ionisierten Gas sind die freien Ladungsträger Elektronen und Ionen, d.h. elektrisch geladene
Freiheitsgrade. Damit handelt es sich um ein elektromagnetisches Plasma.
Tritt das ionisierte Heliumgas aus der Kapillare der Plasmaquelle, führt dies zur Wechsel-
wirkung mit der Umgebungsluft. Dabei finden chemische Reaktionen, wie Elektronenstoßan-
regungen, Schwerteilchenstoßreaktionen oder photochemische Effekte statt. Die Deponierung
von Ladungsträgern auf der dielektrischen Oberfläche der Kapillare und der Gegenelektrode
erzeugt eine Verschiebung der räumlichen Ladungsträgerdichte. Ein elektrisches Feld wirkt auf
diese Ladungsträger. Die sinusoidale Eingangsspannung fügt eine phasenabhängige zeitliche
Komponente der Ladungsträgerdichte hinzu. Die somit räumliche und zeitliche Ladungsdichte
induziert ein elektrodynamisches Feld.
Grundlage für die Bestimmung des elektrischen Feldes stellt also das Verständnis der
Plasmadynamik dar. Dies erfordert die Beschreibung der Entladungsvorgänge und die zeitlich
Einordnung von Ladungsträgergeneration und -verschiebungen im Messaufbau. Der gezielte
Vergleich des spannungsabhängigen, plasmainduzierten Entladungsstroms an der geerdeten
Ringelektrode und an der geerdeten Gegenelektrode erlaubt eine die Identifikation, Beschrei-
bung und Verbildlichung bereits dokumentierter Entladungsvorgänge für den verwendeten
spezifischen Versuchsaufbau. Die Entladungen können unterteilt werden in jene, die innerhalb
der Kapillare der Plasmaquelle und jene, die zwischen Kapillarkante und der Gegenelektro-
de stattfinden. Innerhalb der Kapillare kommt es je nach Halbwelle der Eingangsspannung
zu einer Entladung zwischen den Ringelektroden. Nahe des Nulldurchgangs zur postiven
Halbwelle der Eingangsspannung wird eine Entladung von der geerdeten Ringelektrode zur
HV-Ringelektrode detektiert und nahe des Nulldurchgangs zur positiven Halbwelle eine Ent-
ladung in umgekehrter Richtung. Die Strommessungen an der geerdeten Ringelektrode zeigen
bei den jeweiligen Entladungen charakteristische Strompeaks. Jede Entladung geht einher mit
der Generation von Ladungsträgern durch Ionisations- und Anregungsprozesse. Diese Ladun-

56
 5. Zusammenfassung und Diskussion

gen werden durch das elektrische Feld der Eingangsspannung an bestimmten Orten auf der
Oberfläche der Kapillare oder auf der Gegenelektrode deponiert.
Bei der Untersuchung der Dynamik sind Effekte aufgetreten, die zunächst als Instabi-
litäten interpretiert wurden. Bei Erhöhung der Eingangsspannung wurden zusätzliche Ent-
ladungsmuster festgestellt, welche einen Einfluss auf Folgeentladungen hatten. Nach Krall
und Trivelpiece [108] unterscheidet man Hauptkategorien von Instabilitäten. Makroinstabil-
täten im Ortsraum entstehen beispielsweise, wenn ein Plasma räumlich begrenzt ist und
sich durch Ausdehnen ins Gleichgewicht bringen kann. Mikroinstabilitäten im Geschwindig-
keitsraum entstehen, wenn die Geschwindigkeitsverteilungsfunktion nicht Maxwellsch ist, wie
ein Strahl energiereicher Elektronen im Plasma. Beide haben zusätzliche Unterkategorien:
elektrostatische Instabilitäten, welche aus wachsenden örtlich konzentrierten Ladungsdichten
resultieren und elektromagnetische Instabilitäten, die aus wachsenden örtlich konzentrierten
Stromdichten folgen [108]. Die Unterkategorien sind allein durch den Versuchsaufbau ge-
geben und gewollt, da sie zur Entladung zur Gegenelektrode entscheidend beitragen. Dies
wurde durch die elektrostatische Simulation des elektrischen Feldes, welches einerseits durch
die Eingangsspannung und andererseits durch Oberflächenladungsträgern auf der Kapillare
bestimmt wird, nachgewiesen (siehe Abb. 4.5). Bei genauerer Betrachtung konnte die zu-
sätzliche Entladung dem von Walsh et al. beschriebenen Plasmaquellenbetriebsmodus conti-
nuous mode zugeordnet werden [15]. Auch die beiden weiteren Modi chaotic mode und bullet
mode konnten nachgewiesen werden. Die Modi lassen sich durch die spannungsabhängige
Wechselwirkung mit der geerdeten Gegenelektrode beschreiben und kategorisieren. Im chao-
tic mode kommt es innerhalb der Kapillare zur Zündung der Plasmaquelle, jedoch ist das
elektrische Feld nicht stark genug, um einen Bullet zu generieren, der zur geerdeten Gegen-
elektrode gerichtet ist. Es findet jedoch eine Diffusion von Ladungsträgern statt, die sich in
den Stromkurven niederschlägt. Der bullet mode tritt ein, wenn das elektrische Feld durch
die Eingangsspannung ausreicht, um einen Bullet auszulösen, der sich in Richtung der Ge-
genelektrode beschleunigt. Dieser Bullet kann als eine Ionisationsfront positiver Ionen nach
Dawsons Photoionisationstheorie beschrieben werden. Erhöht man die Spannung weiter, so
erhöht man die Ladungsträgergeneration aus dem Arbeitsgas in der Kapillare. Der Bullet und
die Folgemechanismen, wie der return stroke [95, 96], reichen nicht aus, um die lokale Neu-
tralität aufrecht zu erhalten. Dieses Ungleichgewicht führt zu einer zusätzlichen Entladung,
dem continuous mode.
Walsh beschrieb diese Übergänge der einzelnen Modi als abrupt. Bei den Untersuchungen
wurden jedoch Übergangseffekte festgestellt [15]. In den Strom- und Spannungssignalen an
der geerdeten Gegenelektrode konnten die periodische Entladungspeaks mit ganzzahligem
Vielfachen 𝑛 = 4 der Eingangsfrequenz detektiert werden. Eine kleine Erhöhung der Ein-
gangsspannung 𝑈1 von 30 − 50 𝑉 führte zu einer erhöhten Periodizität dieser Peaks. Diese
Übergänge wurden wiederum als diskret festgestellt. Bei diesen periodischen Signalen handelt
es sich vermutlich um eine nicht fertig ausgebildete Entladung. Wird die Resonanzfrequenz
𝑛 = 1 erreicht, so haben die detektierten Strompeaks deutlich höhere Amplituden (siehe
Abb. 4.7). Abb. 5.1 zeigt eine dreidimensionale Phasenraum-Rekonstruktion für den CAP-
Jet für 𝑛 = 3 im Übergang von chaotic mode in den bullet mode. Die Phasentrajektorie wird
während mehrerer hundert Anregungszyklen gezeigt. Diese wurde aus den Spannungsmessun-
gen und deren Ableitung an der geerdeten Gegenelektrode bestimmt. Deutlich wird, dass sich
auch bei dem Phasenübergang ein Gleichgewicht einstellt, welches sich in der Periodizität des
Spannungssignals widerspiegelt.
In einem zweiten Schritt wurden Leistungsmessungen in Abhängigkeit von variierenden
Abständen zwischen der Kapillaröffnung der Plasmaquelle und dem Dielektrikum 𝑑𝑇 erho-
ben. Hierfür wurde eine Auswertungsroutine programmiert, die mittels angepasster gaußscher
Trapezformel die Leistung anhand der Lissajousfiguren mit den jeweiligen Plasmaparametern
berechnet. Zudem wurde für die Leistungsmessung in Abhängigkeit des Abstandes 𝑑𝑇 eine

57
 5. Zusammenfassung und Diskussion

Abbildung 5.1: Dreidimensionale Phasenraum-Rekonstruktion im Übergang vom chaotic mo-

de in den bullet mode für 𝑍𝑟𝑂2 als Targetdielektrikum. Die maximale Eingangsspannung be-
trägt 𝑈1 = 2, 85, 𝑘𝑉 . Die Spannungswerte wurden über mehrere Hundert Anregungszyklen an
der Gegenelektrode 𝑈3 gemessen.

automatisierte Messroutine konzipiert, die es ermöglichte, die Leistung für beliebig kleine Ab-
standsänderungen20 zu bestimmen. Am Beispiel von 𝑍𝑟𝑂2 konnte nachgewiesen werden, dass
bei steigendem Abstand der Leistungseintrag in das Dielektrikum und damit auch die Ge-
samtleistung des Messaufbaus steigt, sobald der CAP-Jet im continuous mode arbeitet. Durch
Vergrößerung des Abstandes kommt es zu einer zunehmenden Ionisation in der Luft, mehr
Ladungsträger werden generiert. Je größer der Abstand 𝑑𝑇 ist, desto später wechselt der Jet
in den nächsten Modus. Der entscheidende Faktor ist hier das durch die Eingangsspannung
erzeugte elektrische Feld. Betrachtet man das Kapillarende und die Gegenelektrode als Plat-
tenkondensator, so verhält sich das elektrische Feld umgekehrt proportional zum Abstand.
Für gezielte therapeutische Anwendung oder Oberflächenbehandlung mit einem CAP-Jet ist
die Betriebsart dementsprechend auch stark abhängig von der Eingangsspannung und dem
Abstand.
Des Weiteren wurden im Zuge der Leistungsmessungen die Leistungen der sechs verwen-
deten Dielektrika als Gegenelektrode verglichen. Hierbei konnte festgestellt werden, dass bei
gleichen Parametereinstellungen, das Dielektrikum einen entscheidenden Einfluss auf die Leis-
tungsdeposition in das Target hat. Voraussetzung ist, dass eine Entladung zwischen Kapillare
und geerdeter Gegenelektrode erfolgt. Mit Erreichen des bullet mode ist deutlich erkennbar,
dass bei Targets mit steigendem 𝜖𝑟 die deponierte Leistung in der Ringelektrode sinkt und in
der geerdeten Gegenelektrode steigt.
Bringt man ein isotropes Dielektrikun zwischen die Platten eines Kondensators, so erhöht
sich dessen Kapazität. Bei konstanter Eingangsspannung 𝑈𝑖𝑛 ist die Verschiebungsdichte 𝐷𝑚
20
Die minimale Abstandsänderung ist durch die Auflösung des Schrittmotors gegeben (Δ𝑑𝑇,𝑚𝑖𝑛 = 13, 8 𝜇𝑚)

58
 5. Zusammenfassung und Diskussion

proportional zur Dielektrizitätskonstante des eingebrachten Mediums:

|𝐷𝑚 |
𝜖𝑟 = (5.1)
|𝐷0 |
Bei konstanter Spannung ist das elektrische Feld zwischen den Platten mit und ohne Me-
dium gleich, 𝐸𝑚 = 𝐸0 . Deshalb muss beim Einbringen des Dielektrikums die Ladung auf den
Platten um einen Faktor 𝜖 erhöht werden, um die Abschirmung durch die Polarisationsladun-
gen an den Oberflächen des Dielektrikums zu kompensieren [109]. Diese Ladungen sind für
die Entladungen im Versuchsaufbau entscheidend und führen wiederum zu mehr Anregungs-
und Ionisierungsprozessen im Spalt zwischen Kapillare und Target. Erhöht sich der durch die
Entladungen verursachte Stromfluss an der Targetelektrode, so steigt die detektierte Leistung
an der Gegenelektrode.
Zudem bewirkt das äußere elektrisches Feld nicht nur eine Änderung des elektrischen
Stroms sondern auch eine Polarisation im eingeführten Medium. Allgemein stellt die im Me-
dium entstandene Polarisation 𝑃⃗ die Differenz zwischen den durch das äußere elektrische Feld
⃗ im Medium und im Vakuum verursachten Ladungsverschiebungsdichte 𝐷
𝐸 ⃗ dar:

𝑃⃗ = 𝐷
⃗ − 𝜖0 · 𝐸.
⃗ (5.2)

Wegen 𝑃⃗ = 𝛼 · 𝐸⃗ und 𝜖 = 1 + 𝛼/𝜖0 mit der Polarisationskonstante 𝛼 erhält man für die
Verschiebungsdichte im Medium
⃗ = 𝜖0 · 𝜖𝑟 · 𝐸.
𝐷 ⃗ (5.3)
Wird also ein Dielektrikum in ein elektrisches Feld 𝐸 ⃗ eingeführt, so haben verschiedene Po-
larisationseffekte Einfluss auf die Dielektrizitätskonstante. Bei den verwendeten Dielektrika
ist besonders die Permittivität von Rutil (𝑇 𝑖𝑂2 ) abhängig von der elektronischen Polarisati-
on, der ionischen Polarisation und der Orientierungspolarisation. Hierbei handelt es sich um
die Auslenkung der von Atomkern und -hülle induzierten Dipole und der von Kationen und
Anionen induzierten Dipole sowie der Ausrichtung von permanenten Dipolen. Die Dielek-
trizitätskonstante ist dementsprechend stark spannungsabhängig, anders als beispielsweise
jene von Glas (𝐵270) oder Polyethylen (𝑃 𝐸), dessen Dielektrizitätskonstante nur durch die
elektronische und ionische Polarisation beeinflusst wird. In Gläsern können jedoch zusätzlich
Raumladungspolarisationen aus Verunreinigungen und Bruchoberflächen auftreten.
Auch der Einfluss der Frequenz (siehe Abb. A.2) spielt eine Rolle. Die Frequenzabhän-
gigkeit von 𝜖𝑟 und dem Verlustfaktor 𝑡𝑎𝑛𝛿 wird durch zwei Typen des Frequenzganges der
Polarisation bestimmt. Elektronen- und Ionenpolarisation zeigen Resonanzverhalten, wäh-
rend Orientierungs- und Raumladungspolarisation ein Relaxationsverhalten aufweisen.
In einem Dritten Schritt wurden die Ergebnisse aus den Strom- und Spannungsmessungen
sowie der Leistungsmessung mithilfe der optischen Methode PROI weiter untersucht. Nach
Bestimmung der ROI der Entladungen, wurden aus den aufgenommenen phasenaufgelösten
Bildern mittels eines Matlab-Skripts Konturplots entwickelt. Diese zeigen die optische Emis-
sion entlang der Ortsachse zwischen Kapillare und Gegenelektrode über die Zeit und geben
Aufschluss über Entladungsphänomene. Der Einfluss der Dielektrizitätskonstante wurde an
der Geschwindigkeit des Vorwärtsbullets zum Target untersucht. Demnach ergab sich, dass
die Ausbreitungsgeschwindigkeit des Bullets mit steigendem 𝜖𝑟 des Targets stieg. Sieht man
den Bullet als Ionisationsfront nach Dawson an, so wirkt also durch das elektrisches Feld
eine Kraft auf die Ionen. Steigt 𝜖𝑟 der Dielektrika, so wirkt ein stärkeres elektrisches Feld
durch die deponierten Ladungsträger. Somit steigt die auf die Ionen wirkende Kraft und
die Ionisationsfront erfährt eine erhöhte Beschleunigung. Neben der höheren Ausbreitungsge-
schwindigkeit führt dies auch zu vermehrten Stoßanregungen und photochemischen Effekten,
sodass die Emissionsintensität steigt. Dies lässt ebenso auf eine erhöhte Generation von reak-

59
 5. Zusammenfassung und Diskussion

tiven Spezies schließen, die in der Plasmamedizin eine entscheidende therapeutische Relevanz
besitzen.
Zudem wurden Gemeinsamkeiten in den Emissionsbereichen der primären Entladung des
Versuchsaufbaus mit den Entladungen von Niederdruck-Gasentladungsröhren festgestellt. Auf
dem Dielektrikum bildete sich nach dem Auftreffen des Bullets eine cathode zone, die eine
hohe Emissionsintensität aufwies. Bei 𝑍𝑟𝑂2 bildete sich zusätzlich ein cathode streamer in den
Zwischenraum, welcher typisch für Streamerentladungen ist [105]. Die Abwesenheit bei den
restlichen Dielektrika lässt auf ein Materialspezifikum schließen und sollte weiter untersucht
werden.
Mithilfe der Strommessungen, der Beobachtungen über die Modi und der Konturplots
ist es möglich, für den continuous mode eine erste Näherung für die Entladungsdynamik zu
gewinnen. Diese ist in Abb. 5.2 dargestellt.

Abbildung 5.2: Schematische Darstellung der Dynamik der Entladungen zwischen den Ring-
elektroden der Kapillare und zwischen Kapillarkante und der geerdeten Gegenelektrode im con-
tinuous mode. Bezogen wird sich auf die Stromkurve aus Abb. 4.1. Grüne Pfeile kennzeichnen
die Entladung im Kapillarinneren, Blaue Pfeile die Diffusion von positive geladenen Ladungs-
trägern zur Kapillarkante, violette Pfeile Entladungsmechanismen zwischen Kapillarkante und
dem Dielektrikum und rote Pfeile die cathode zone für 2𝑏 , bzw. anodenseitiges Glimmen für 4𝑏 .

60
 5. Zusammenfassung und Diskussion

Die angelegte Sinusspannung befindet sich in der negativen Halbperiode, die Entladung
hat bereits stattgefunden. Durch die von außen angelegte Spannung werden die im Gasraum
der Kapillare erzeugten Ladungsträger getrennt. Die Ionen lagern sich an der Kathode, die
Elektronen an der Anode an. Durch die Trennung der Ladungsträger wird eine elektrisches
Feld erzeugt, welches dem äußeren, durch die Spannung erzeugten Feld entgegenwirkt (bis 1).
Bei sinkender äußerer angelegter Spannung führt das innere elektrische Feld zur Entla-
dung der Elektronen zur HV-Elektrode. Dies führt zur weiteren Ionisierung des Arbeitsgases,
welches durch die Kapillare strömt. Die entstehenden Ionen rekombinieren teilweise mit Ober-
flächenladungsträgern auf der Oberfläche der Kapillarinnenseite (1𝑎 ). Ein anderer Teil der
Ionen wird durch das innere elektrische Feld zur geerdeten Ringelektrode beschleunigt. Diese
lagern sich an der Kapillarinnenseite der Elektrode an und diffundieren teilweise zur Kapillar-
kante (1𝑏 ). Durch die Oberflächenladungsträger werden Ionen in Form eines Bullets Richtung
geerdeter Gegenelektrode beschleunigt (1 bis 2). Ein schneller return stroke, bestehend aus
Elektronen, führt von der Oberfläche der Gegenelektrode zur Kapillarkante und hinterlässt
einen Ladungskanal (2𝑎 ). Über diesen Ladungskanal wird der Hauptteil der Ionen zur Gege-
nelektrode beschleunigt. Treffen diese auf die Oberfläche des Dielektrikums, so entladen sich
diese sternförmig, es entsteht eine cathode zone (2𝑏 ). Zudem ist eine schwache anodenseiti-
ge Entladung im Raum festzustellen, welche aus Rekombinationsprozessen mit Elektronen
aus dem Raum resultieren könnte. Das äußere elektrische Feld führt zum weiteren Transport
von Ladungsträgern an die Kapillarkante, die einen zweiten, schwächeren vorwärtsgerichten
Bullet bilden und zur Gegenelektrode beschleunigt werden (2 bis 3). Anschließend werden,
ähnlich wie zuvor, Elektronen in Form eines return stroke zur Kapillare beschleunigt (3𝑎 ) und
hinterlassen einen Ladungskanal für Ionen (3𝑏 ). Diese Entladung ist spezifisch für den conti-
nuous mode und kann insbesondere bei höheren Eingangsspannungen kaskadenförmig ablau-
fen. Kathodenseitig bildet sich auch hier eine cathode zone und eine anodenseitige Entladung
in den Raum. Durch das äußere elektrische Feld werden die Ionen kontinuierlich zur Kapil-
larinnenseite der geerdeten Ringelektrode beschleunigt (bis 4). Die Eingangsspannung sinkt
nun und es findet ein zu 1𝑎 umgekehrter Prozess statt. Das durch die Oberflächenladungs-
träger induzierte elektrische Feld führt zur Entladung der Elektronen von der HV-Elektrode
zur Ringelektrode, welche teilweise rekombinieren. Ionen werden in die entgegengesetze Rich-
tung beschleunigt (4𝑎 ). Die Elektronen werden weiter zur Gegenelektrode beschleunigt und
hinterlassen einen Ladungskanal, sodass schließlich ein schwacher Rückwärtsbullet entsteht
mit einem schwachen anodenseitigen Glimmen (4𝑏 ). Aufgrund des negativen Stromsignals
wird vermutet, dass Elektronen zur Gegenelektrode diffundieren und die Startbedingungen
wiederherstellen. Die Ladungsträger auf der Dielektrikumsoberfläche sind eine Folge der be-
schriebenen Entladungsmechanismen und der in Abschnitt 4.1.1 beschriebenen Entladungs-
dynamik. Diese stimmen mit phasenaufgelösten Messungen von Oberflächenladungsträgern
unter ähnlichen Bedingungen überein [17]. Zusammenfassend kann man das Gesamtsystem
in die Entladungsmechanismen
• primäre Entladung in der Kapillare, gefolgt von
• Vorwärtsbullet mit return stroke und Ionenkanal
• zweiter schwacher Vorwärtsbullet durch Ladungsträgerüberschuss mit return stroke und
Ionenkanal
• zweite primäre Entladung in der Kapillare, gefolgt von
• Rückwärtsbullet in Richtung der Kapillare
einordnen.
In einem vierten Schritt wurde eine direkte quantitative elektrische Feldmessmethode an-
gewendet. Diese basiert auf dem polarisationsabhängigen Stark-Effekt und der Verschiebung
einer verbotenen Heliumlinie durch das anliegende elektrische Feld. Als Referenzlinie wurde
die 492, 2 𝑛𝑚 Linie von Helium genutzt. Die funktionellen Abhängigkeiten der erlaubten und

61
 5. Zusammenfassung und Diskussion

verbotenen Komponenten von der elektrische Feldstärke konnten direkt durch den Peak-to-
Peak Wellenlängenabstand der einzelnen Komponenten bestimmt werden. Die Anwendung
einer polynomialen Anpassung verbesserte die Sichtbarkeit der funktionellen Abhängigkeit
von den Verschiebungskomponenten. Somit konnte das elektrische Feld des Vorwärtsbullets
ortsaufgelöst für die Dielektrika 𝑆𝑖𝑂2 und 𝑍𝑟𝑂2 im Vergleich zu Metall bestimmt werden.
Diese Messmethode wies jedoch keinen signifkanten Unterschied des elektrischen Feldes des
Bullets zwischen den Dielektrika auf. Elektrische Feldstärken von maximal 35 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 wur-
den detektiert. Jedoch wurde bei der Vermessung von Metall, wie vermutet, ein erhöhtes
elektrisches Feld von 43 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 festgestellt. Dies ist mit der Leitfähigkeit von Metall zu
erklären. Prinzipiell kann man die Dielektrizitätskonstante von Metall als unendlich ansehen
[12], sodass durch die ferroelektrische Wirkung des Metalls eine erhöhte Feldstärke detektiert
wird. Mit dieser Methode konnte jedoch nur die Feldstärke des Bullets untersucht werden,
da dieser die optischen Messbedingungen erfüllt.
Simulationen zeigten, dass die Ionisation durch Kollision der Elektronen mit Teilchen des
Luft-Helium-Gemischs, das elektrische Feld und die Anzahl der gesamten Ladungsträger mit
steigender Permittivität zunehmen [12]. In den Leistungsmessungen wurde dies prinzipiell
bestätigt. Jedoch sind diese Veränderungen durch steigende Permittivität abhängig von der
Betriebsart des Plasmajets. Je nach Wahl der klassischen Einflussfaktoren arbeitet der CAP-
Jet in dem chaotic mode, dem bullet mode oder dem continuous mode.
Eine entscheidende Erkenntnis aus der PROI ist, dass Ionen auf der Oberfläche der Kapil-
lare ein elektrisches Feld aufbauen, welches zur Gegenelektrode gerichtet ist. Die Materialien
mit hoher Dielektrizitätskonstante 𝜖𝑟 erzeugen eine große Kapazität im Spalt. Die Impedanz,
die umgekehrt proportional zur Kapazität ist, nimmt mit steigendem 𝜖𝑟 ab. Die niedrige
Impedanz verbraucht einen kleineren Teil der angelegten Spannung, wodurch die Spannung
über den Spalt erhöht wird. Materialien mit hohem 𝜖𝑟 schließen also das elektrische Feld
aus dem Material aus. Die im Zwischenraum wirkende Spannung steigt, wodurch das dort
herrschende elektrische Feld größer wird. Somit werden Bullets dort schneller gebildet. Die
Geschwindigkeit der Bullets steigt. Außerdem erhöht sich die Ladungsträgerdichte und somit
auch die Generation von reaktiven Sauerstoff- und Stickstoffspezies im Spalt.
Die Stark-Polarisation zeigte keine signifikanten Unterschiede im elektrischen Feld der
Bullets für verschiedene Dielektrika. Der Vergleich der elektrischen Felder der Dielektrika
und des Metalls bestätigt die Simulationen von Norberg et al., welche eine Abhängigkeit
von 𝜖𝑟 für die Feldentwicklung von Streamern ergab [12]. Aus den Leistungsmessungen geht
hervor, dass es bei der Wahl des Dielektrikums signifikante Unterschiede in der deponierten
Leistung gibt. Auch in der PROI wurde deutlich, dass die Photoemission von der Wahl des
Dielektrikums als Target beeinflusst wird. Dies deutet darauf hin, dass die Folgeeffekte wie
der return stroke und die Folgeeffekte der Entladungen einen entscheidenden Beitrag zum
elektrischen Feld leisten.

5.1 Ausblick
Viele Entladungseffekte konnten allein mit elektrischen und optischen Messmethoden nach-
gewiesen werden. In einem nächsten Schritt wäre wichtig zu verstehen, um welche chemi-
schen Prozesse es sich hierbei genau handelt. Die Absorptions- und Massenspektroskopie
(z.B. FTIR21 -Spektroskopie), sowie die optische Emissionsspektroskopie, insbesondere die
genannte PROES, kann Aufschluss hierüber geben. Die Voraussetzungen dafür wurden mit
der Optimierung des PROI-Messplatzes gelegt.
In der Anwendung könnte für die Optimierung der applizierten Leistung im Target ein ge-
erdeter Ring, bestehend aus einem Dielektrikum mit hohem 𝜖𝑟 , welcher vor der Plasmaquelle
21
FTIR: Fourier-Transform-Infrarot

62
 5. Zusammenfassung und Diskussion

platziert wird, entwickelt werden. Durch die Deponierung von Ladungsträgern auf der Ober-
fläche dieses Rings könnte Einfluss auf das elektrische applizierte Feld genommen werden
und zur effizienteren Entladung führen. Zudem wäre es möglich, den Effluenten weiter aus
der Quelle zu ziehen und Entladungen entgegen der Strömungsrichtung des Arbeitsgases zu
verringern.
Aus der Ergebnissen der Untersuchung des Einflusses verschiedener Dielektrika, können
ebenso Information für die Konstruktion von Plasmaquellen gewonnen werden. Ein genutztes
Verfahren ist das additive manufacturing, welches insbesondere in der Fertigung von Proto-
typen von Keramikkapillaren für Plasmaquellen verwendet wird. Die Verwendung von 𝑍𝑟𝑂2
und 𝑇 𝑖𝑂2 würde sich bei geeigneten Plasmaparametern aufgrund einer erhöhten Stabili-
tät der Entladungen, der stärkeren elektrischen Feldern bei gleicher Eingangsspannung und
der höheren Ladungsträgerausbeute eignen. Gezeigt wurde, dass der continuous mode bei
𝑍𝑟𝑂2 einen geringeren zweiten Enladungspeak fürhrt, als bei Dielektrika mit niedrigerem 𝜖𝑟 .
𝑇 𝑖𝑂2 bildete den zweiten Peak auf der positiven Halbwelle gar nicht aus. Hierbei sind je-
doch Polarisationseigenschaften zu berücksichtigen, welche insbesondere bei 𝑇 𝑖𝑂2 eine hohe
Spannungsabhängigkeit aufweisen.
Bei der Keramik der verwendeten Plasmaquelle handelt es sich um 𝐴𝑙2 𝑂3 . Änderungen
der Eingangsspannung haben auch hier aufgrund der Dipolausbildung einen starken Ein-
fluss auf die Dielektrizitätskonstante der Plasmaquellenkeramik. Werden niedrige Änderung
der Dielektrizitätskonstante der Plasmaquelle angestrebt, so eignen sich Gläser (𝐵270) oder
Kunststoffe (𝑃 𝐸), welche keine Orientierungspolarisation von Dipolen im Material, sondern
ausschließlich Abhängigkeiten von elektronischer und ionischer Polarisation aufweisen. Den
Messergebnissen zufolge müssen diese jedoch geometrisch so konstruiert werden, dass in ei-
nem bestimmten Spannungsbereich die Plasmaquelle im bullet mode läuft, da insbesondere
bei den Dielektrika mit niedrigen Permittivitäten im continuous mode Instabilitäten in Form
von Strom- und Spannungsjittern auftraten.
Es bleibt abschließend anzumerken, dass eine weitere Charakterisierung der Wirkmecha-
nismen und Eigenschaften von Plasmaquellen für deren optimale Nutzung im medizinischen
Bereich noch aussteht.

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71
 Abbildungsverzeichnis

2.1 Aggregatszustände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2 Geometrie typischer Plasmajets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.3 Paschen-Gesetz verschiedener Gase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.4 Photoionisationstheorie nach Dawson . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.5 Wirkkomponenten kalter Atmosphärendruckplasmaquellen . . . . . . . . . . . 15

3.1 Schematischer Aufbau des Plasmajets. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

3.2 Prinzip der Aufnahme der Lissajousfigur und Darstellung ihrer Basisparameter 22
3.3 Funktionsprinzip der PROI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.4 Stark-Effekt und Polarisationsspektrum für Helium . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.5 Zeitliche und axiale Entwicklung des elektrischen Feldes einer 𝐻𝑒 𝐼 Linie . . . 26

4.1 Entladungsdynamik des CAP-Jets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

4.2 Vergleich der Stromverläufe von Entladungen bei Spannungsvariation . . . . . 29
4.3 Vergleich der Stromverläufe bei Abstandsvariation . . . . . . . . . . . . . . . 31
4.4 Erste Näherung eines vereinfachten Ersatzschaltbildes für die Entladung . . . 32
4.5 Simuliertes elektrisches Feld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
4.6 Stromverlauf der Modi an Ring- und Gegenelektrode . . . . . . . . . . . . . . 35
4.7 Übergang vom chaotic zum bullet mode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
4.8 continuous mode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.9 Auswertungsformalismus der Lissajousfigur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.10 Leistungsverläufe für 𝑍𝑟𝑂2 an Ring- und Gegenelektrode . . . . . . . . . . . 39
4.11 Gesamtleistung für 𝑍𝑟𝑂2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
4.12 Leistung bzgl. automatisierter Abstandsvariationen . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.13 Fast Fourier Transformation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.14 Leistung verschiedener Dielektrika . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.15 PROI - Entladung der positiven Halbwelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
4.16 PROI - Phasenbild mit elektrischem Verlauf . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.17 PROI - Bullet verschiedener Dielektrika . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
4.18 Konturplot für 𝑍𝑟𝑂2 und 𝑆𝑖𝑂2 im continuous mode . . . . . . . . . . . . . . 49

72
 Abbildungsverzeichnis

4.19 PROI - Vergleich 𝑍𝑟𝑂2 𝑆𝑖𝑂2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

4.20 Foto der Entladung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.21 Stark - Polarisationsspektrum für He I . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.22 Stark - räumliche Entwicklung der elektrischen Feldstärke . . . . . . . . . . . 54

5.1 Dreidimensionale Phasenraum-Rekonstruktion für Modi-Übergang . . . . . . 58

5.2 Schematische Darstellung für Entladungsmechanismen des continuous mode . 60

A.1 Grundtypen von Polarisationsmechanismen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

A.2 Frequenzabhängigkeit von 𝜖′ und 𝜖′′ (Dispersion) . . . . . . . . . . . . . . . . 77
A.3 Konturplot für Ausschnitt der positive Halbwelle von PE im continuous mode 78

73
 Tabellenverzeichnis

2.1 Übersicht der Reaktionen von Helium in Entladungen . . . . . . . . . . . . . 18

3.1 Verwendete Targetmaterialien mit ihren Dielektrizitätskonstanten . . . . . . . 20

3.2 Verwendete Heliumlinie zur elektrischen Feldmessung . . . . . . . . . . . . . . 24

4.1 Charakteristische Werte für Strompeaks verschiedener Eingangsspannungen . 30

4.2 Startzeiten und Geschwindigkeiten der Bullets der verschiedenen Dielektrika . 48
4.3 Messparameter für Stark-Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

A.1 Polynomiale Koeffizienten für die Verschiebungskomponenten im elektrischen

Feld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
A.2 Chemische Reaktionswege für RONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

74
A. Anhang

Tabelle A.1: Polynomiale Koeffizienten für die Verschiebungskomponenten im elektrischen

Feld im Bereich von 0 bis 20 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 : Δ𝜆(𝑝𝑚) = 𝑎0 + 𝑎1 · 𝐸 + 𝑎2 · 𝐸 2 + 𝑎3 · 𝐸 3 mit der elektri-
schen Feldstärke E in 𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 für die Wellenlänge 492, 2 𝑛𝑚 [89]. Ab 20𝑘𝑉 𝑐𝑚−1 komplexere
Anpassung [89].

Übergangslinie 4P 4D 4F
𝑚 = 0 [0 − 0]
𝑎0 −1119, 4 −0, 712 −131, 0
𝑎1 −0, 041 0, 830 −0, 842
𝑎2 −0, 122 −0, 510 −0, 400
𝑎3 −0, 010 0, 0098

𝑚 = 1 [1 − 1]
𝑎0 −1119, 5 −0, 569 −131, 0
𝑎1 −0, 019 0, 640 −0, 647
𝑎2 −0, 083 0, 465 −0, 380
𝑎3 −0, 009 −0, 009

75
 A. Anhang

Tabelle A.2: Chemische Reaktionswege für RONS 𝑂3 , 𝑁𝑥 𝑂𝑦 und 𝐻2 𝑂2 [71]

Reaktion𝑎 Reaktionsrate𝑏
Weg zu 𝑂3
(R1) 𝑒 + 𝑂2 → 𝑂 + 𝑂 + 𝑒
(R2) 𝑒 + 𝑂2 → 𝑂* + 𝑂 + 𝑒
(R3) 𝑒 + 𝑂2 → 𝑂− + 𝑂
(R4) 𝑂2− + 𝑂2+ → 𝑂2 + 𝑂 + 𝑂 1 · 10− 7
(R5) 𝑁2* + 𝑂2 → 𝑂 + 𝑂 + 𝑁2 1, 5 · 10−12
(R6) 𝑂2− + 𝑂2+ → 𝑂3 + 𝑒 1, 5 · 10−10
(R7) 𝑂− + 𝑂2* → 𝑂3 − +𝑒 3 · 10−10
(R8) 𝑂 + 𝑂2 + 𝑀 → 𝑂3 + 𝑀 3, 4 · 10−34 (𝑇𝑔 /300)−1,2
Weg zu 𝐻2 𝑂2
(R9) 𝑒 + 𝐻2 𝑂 → 𝐻 + 𝑂𝐻 + 𝑒
(R10) 𝑒 + 𝐻2 𝑂 → 𝐻 + + 𝑂𝐻 + 𝑒 + 𝑒
(R11) 𝑒 + 𝐻2 𝑂+ → 𝑂𝐻 + 𝐻 6, 6 · 10−6 𝑇𝑒−0,5
(R12) 𝑂2− + 𝐻2 𝑂 → 𝑂𝐻 + 𝐻 1 · 10−7
(R13) 𝑂𝐻 + 𝑂𝐻 + 𝑀 → 𝐻2 𝑂2 + 𝑀 6, 9 · 10−31 (𝑇𝑔 /300)−0,8
Weg zu 𝑁𝑥 𝑂𝑦𝑎
(R14) 𝑒 + 𝑁2 → 𝑁2* + 𝑒
(R15) 𝑒 + 𝑁2 → 𝑁2** + 𝑒
(R16) 𝑒 + 𝑁2 → 𝑁 + 𝑁 + 𝑒
(R17) 𝑂2− + 𝑁2+ → 𝑂2 + 𝑁 + 𝑁 1 · 10−7
(R18) 𝑁 + 𝑂 + 𝑀 → 𝑁𝑂 + 𝑀 5, 46 · 10−33 𝑒𝑥𝑝(155/𝑇𝑔 )
(R19) 𝑁 + 𝑂2 → 𝑁 𝑂 + 𝑂 4, 4 · 10−12 (𝑇𝑔 /300)𝑒𝑥𝑝(−3270/𝑇𝑔 )
(R20) 𝑁 + 𝑂3 → 𝑁 𝑂 + 𝑂2 5 · 10−16
(R21) 𝑁 + 𝑂𝐻 → 𝑁 𝑂 + 𝐻 4, 7 · 10−11
(R22) 𝑁 + 𝑂2* → 𝑁 𝑂 + 𝑂 2 · 10−14 𝑒𝑥𝑝(−600/𝑇𝑔 )
(R23) 𝑁 + 𝑂2 (1 𝑆) → 𝑁 𝑂 + 𝑂 2, 5 · 10−10
(R24) 𝑁 * + 𝑂3 → 𝑁 𝑂 + 𝑂2 1 · 10−10
(R25) 𝑁2* + 𝑂 → 𝑁 𝑂 + 𝑁 5 · 10−10
(R26) 𝑁2* + 𝑂 → 𝑁 𝑂 + 𝑁 * 1 · 10−12
(R27) 𝑁2* + 𝑂3 → 𝑁 𝑂 + 𝑁 𝑂 + 𝑂 8, 4 · 10−12
(R28) 𝑁2** + 𝑂 → 𝑁 𝑂 + 𝑁 5 · 10−10
(R29) 𝑁2** + 𝑂3 → 𝑁 𝑂 + 𝑁 𝑂 + 𝑂 8, 4 · 10−12
(R30) 𝑂2− + 𝑁 → 𝑁 𝑂2 + 𝑒 5 · 10−10
(R31) 𝑁 𝑂 + 𝑂 + 𝑀 → 𝑁 𝑂2 + 𝑀 1 · 10−31 (−600/𝑇𝑔 )−1,6
(R32) 𝑁 𝑂 + 𝑂2* → 𝑂 + 𝑁 𝑂2 4, 88 · 10−18
(R33) 𝑁 𝑂 + 𝑂3 → 𝑂2 + 𝑁 𝑂2 1, 4 · 10−12 𝑒𝑥𝑝(−1310/𝑇𝑔 )
(R34) 𝑁 𝑂 + 𝐻𝑂2 → 𝑁 𝑂2 − +𝑂𝐻 8, 8 · 10−12
(R35) 𝑁 𝑂 + 𝑁 𝑂 + 𝑂2 → 𝑁 𝑂2 + 𝑁 𝑂2 2 · 10−38
(R36) 𝑁 𝑂2 + 𝑂 → 𝑁 𝑂 + 𝑂2 6, 5 · 10−12 𝑒𝑥𝑝(120/𝑇𝑔 )
(R37) 𝑁 𝑂2 + 𝐻 → 𝑁 𝑂 + 𝑂𝐻 1, 28 · 10−10
(R38) 𝑁 𝑂2 + 𝑂 + 𝑀 → 𝑁 𝑂3 + 𝑀 9 · 10−32 (𝑇𝑔 /300)−2
(R39) 𝑁 𝑂2 + 𝑂3 → 𝑁 𝑂3 + 𝑀 1, 4 · 10−13 𝑒𝑥𝑝(−2470/𝑇𝑔 )
(R40) 𝑁 𝑂 + 𝑁 𝑂3 → 𝑁 𝑂2 + 𝑁 𝑂2 1, 6 · 10−11 𝑒𝑥𝑝(150/𝑇𝑔 )
(R41) 𝑁 𝑂3 + 𝑁 𝑂3 → 𝑁 𝑂2 + 𝑁 𝑂2 + 𝑂2 1, 2 · 10−15
(R42) 𝑁 𝑂 + 𝑁 𝑂2 + 𝑀 → 𝑁2 𝑂3 + 𝑀 3, 1 · 10−34
(R43) 𝑁 𝑂2 + 𝑁 𝑂2 + 𝑀 → 𝑁2 𝑂4 + 𝑀 1, 4 · 10−33
(R44) 𝑁 𝑂2 + 𝑁 𝑂3 + 𝑀 → 𝑁2 𝑂5 + 𝑀 3, 6 · 10−30

𝑎 𝑂* repräsentiert 𝑂(1 𝐷), 𝑂2* repräsentiert 𝑂2 (𝑎1 Δ𝑔 ), 𝑁2* repräsentiert 𝑁2 (𝐴3 𝛴, 𝐵 3 Π), 𝑁2**
repräsentiert 𝑁2 (𝐶 3 Π und höher), 𝑀 repräsentiert vollständige Gasdichte
𝑏 Einheiten in 𝑐𝑚3 𝑠−1 für Reaktionen mit zwei Reaktanten und 𝑐𝑚6 𝑠−1 für drei Reaktanten

76
 A. Anhang

Abbildung A.1: Grundtypen von Polarisationsmechanismen [101]

Abbildung A.2: Frequenzabhängigkeit von 𝜖′ und 𝜖′′ (Dispersion) [101]

Anstelle der Dielektrizitätszahl 𝜖𝑟 kann auch die elektrische Suszeptibilität 𝜒𝑒 = 𝜖𝑟 − 1 ver-

wendet werden.

77
 A. Anhang

Abbildung A.3: Konturplot für einen Ausschnitt der positive Halbwelle der Eingangsspannung
𝑈1 = 5, 8 𝑘𝑉 für das Dielektrikum PE bei einem Abstand der Kapillare zur Gegenelektrode
von 𝑑𝑇 = 6 𝑚𝑚. Der Gasflow beträgt 0,7 slm. Zu sehen ist nach der primären Entladung
die eine charakteristische Entladung des continuous mode mit intensitätsschwachen Bullet und
Mehrfachfilament im continuous Mode zwischen 31 𝜇𝑠 und 32 𝜇𝑠.

78
Danksagung
Bevor ich mich im nächsten Abschnitt zur selbstständigen Anfertigung dieser Arbeit be-
kenne, möchte ich die Personen dankend erwähnen, die inhaltlich, praktisch, moralisch und
freundschaftlich zur Fertigstellung dieser Arbeit beigetragen haben.
Zunächst geht der Dank an Prof. Dr. Detlef Reichert und Prof. Dr. Klaus-Dieter Weltmann
für die erfahrene Unterstützung und die Möglichkeit der Anfertigung dieser Arbeit sowie für
das Lesen und Begutachten ebenjener.
Desweitern danke ich Dr. Jörn Winter, der meine Belagerung des Labors E39 toleriert
hat und hoffentlich nie wieder einen Bubbler an einem Gasflowcontroller sehen muss. Für den
Einblick in das Simulationsprogramm COMSOL möchte ich an dieser Stelle noch Dr. Ansgar
Schmidt-Bleker.
Ich danke Laura Vilardell Scholten, Stefan Horn für angenehme, aber auch anregende
Gespräche während der Kaffee- und Mittagspausen. Michael Timm, Hannes Bendt, (Dr.)
Rüdiger Hink und Daniel Grollmisch möchte ich für das angenehme Arbeitsklima, das entge-
gengebrachte Interesse und den Austausch fachlicher Kompetenzen im Büro herzlich danken.
Christiane Meyer und Rüdiger Titze danke ich für die Hilfe bei Laborarbeiten und die
Anregung für die Optimierung der Messplätze. Zudem geht ein großer Dank an Peter Holtz
und Philipp Turski, der in praktischen Angelegenheiten stets ansprechbar und hilfsbereit war.
Insbesondere möchte ich auch meine Freundin Rebekka Herrmann erwähnen, die mir stets
das Gefühl gegeben hat, alle Hürden auf meinem Weg meistern zu können. Die gemeinsame
Zeit ist immer aufbauend gewesen und hat geholfen, Bilder von Bullets aus dem Kopf zu
kriegen.
Abschließend möchte ich besonders bei Dr. Torsten Gerling für die zahlreichen Korrektu-
ren, die hochwertige Betreuung, die Unterstützung bei allen Fragestellungen und die Motiva-
tion in schwierigen Phasen bedanken.

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 Selbstständigkeitserklärung
Ich erkläre eidesstattlich, dass ich die vorliegende Arbeit selbstständig verfasst und keine an-
deren als die angegebenen Quellen benutzt habe, wobei ich alle wörtlichen und sinngemäßen
verwendeten Zitate als solche gekennzeichnet habe. Die Arbeit wurde bisher in gleicher oder
ähnlicher Form keiner anderen Prüfungsbehörde vorgelegt und auch nicht veröffentlicht.
Mir ist bekannt, dass meine Masterarbeit zusammen mit dieser Erklärung in dreifacher An-
fertigung und gebunden im Prüfungsamt der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
fristgerecht abzugeben ist.

Greifswald, den 30.07.2018

Tilman Teschner

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