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La valorisation des boues issues de stations

d'épuration par des procédés
thermochimiques: les pr....

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Olivier Boutin Nicolas Roche

Aix-Marseille Université Aix-Marseille Université
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 LE THÈME DU MOIS
LES BOUES

La valorisation des boues issues

de stations d’épuration par des
procédés thermochimiques: les
procédés de gazéification, une
alternative dans le traitement
des boues
Réalité et perspectives
Dr Olivier Boutin, IUT
de Marseille, Dpt.
GCGP, EA 884 Univer- Des études sont actuellement effectuées pour diminuer la quantité de
sité d’Aix-Marseille boues produites par les stations d’épuration. Il est cependant indéniable
que cette quantité de boues restera importante et augmentera à cause de
la croissance de la population et du nombre ou des capacités des stations.
Par exemple, la France compte actuellement environ 12000 stations d’épu-
ration qui produisent par an environ 850000 tonnes de boues (exprimées
en matière sèche). On peut considérer qu’à l’horizon 2005, cette produc-
tion atteindra 1,3 Mt, en raison notamment de l’application de la Directive
européenne 91/271 de 1991 sur les eaux résiduaires (source: Ademe).

Prof. Nicolas Roche,

IUT de Marseille, Dpt.
GCGP, EA 884 Univer-
sité d’Aix-Marseille

ABSTRACT utilisation des boues issues de sta-

Sewage sludge reuse with
thermochemical processes :
gasification processes, an
alternative in sewage sludge
treatments - State of the art
and future prospects
Studies are at present made to decrease the
quantity of sewage sludge produced by water-
treatment plants. It is however unmistakable
that this quantity of muds will remain impor-
1 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - N° 247
tant and will increase because of the growth of
the population and the number or the capacities
of treatment plants. For example, France counts
at present about 12 000 wastewater treatment
plants which produce a year about 850000 tons
of sewage sludge (expressed in dry material).
One can consider that on the horizon 2005, this
production will affect 1,3 Mt, in reason notably
of the application of the European Directive
91/271 of 1991 on urban wastewater (source :
Ademe).
L’
tion d’épuration se fait actuelle-
ment selon différentes filières
classiques : utilisation agricole, épandage,
mise en décharge, incinération. Les pre-
mières filières citées sont soumises à des
normes de plus en plus sévères. Récem-
ment, les dépôts en mer ont été interdits et
les lois européennes sur l’épandage sont
devenues beaucoup plus sévères. D’autre
part, à partir de juillet 2002, seuls les déchets

Figure 1: Répartition des différentes destinations des boues en 1998 (entre parenthèses sont don-
nés les pourcentages correspondants en France)
ultimes seront acceptés en décharge (il
devrait cependant y avoir, au moins au
niveau des échéances, un assouplissement).
La filière thermique est en pleine expansion
(incinération), en particulier en co-incinéra-
tion avec des déchets ménagers par
exemple. Dans ce cas, les déchets sont inci-
nérés à des températures voisines de 800-
900 °C et une partie de la chaleur des
fumées de sortie est récupérée. Le traite-
ment thermique comprend également les
différents procédés de valorisation thermo-
chimique qui sont actuellement très peu
développés pour les boues.
Les différentes options de réutilisation des
boues utilisées actuellement en Europe sont
présentées sur la figure 1.
Des critères ont été définis pour qualifier la
qualité des différentes options possibles
pour l’utilisation des boues (Bridle et al.,
2000a):
¨ environnement, protection de la santé: les
boues contiennent des organismes patho-
gènes, des virus, des métaux lourds, des
composés organochlorés et d’autres pro-
duits chimiques. Selon la filière choisie, cer-
taines normes de rejet doivent être suivies.
En principe, à partir de 2002, toutes les
boues devront subir une étape de pasteuri-
sation (65 °C pendant au moins 30 min, Fur-
ness et al., 2000) ce qui est déjà le cas pour
les procédés de séchage, d’incinération et
thermochimiques.
¨ valorisation des boues: les boues utilisées
doivent apporter une valeur ajoutée, que ce
soit d’un point de vue nutritionnel dans le
cas de l’agriculture (N, P, K) ou par apport
d’énergie dans les options thermiques.
¨ les valeurs ajoutées définies précédem-
ment doivent être supérieures à l’investisse-
ment nécessaire à leur création.
¨ les bénéfices retirés doivent être supé-
rieurs à l’impact total, sur les plans environ-
nemental, social et économique, en particu-
lier en ce qui concerne la production de CO2.
¨ le dernier point concerne le transport
éventuel des boues avant ou après traite-
ment, qui doit être réduit au minimum car il
entraîne rapidement une augmentation des
coûts du traitement.
Les différentes options d’utilisation des
boues qui vont être décrites par la suite sont
les suivantes:
¾ valorisation agricole
¾ séchage des boues
¾ incinération
¾ valorisation thermochimique
La partie suivante est une présentation suc-
cincte des filières classiques. Elles seront
distinguées des filières de valorisation ther-
mochimique présentées dans la partie sui-
vante. D’autre part, pour ces dernières, l’ac-
cent sera mis plus particulièremenr sur les
procédés de gazéification.
Les filières classiques
d’utilisation des boues
de station d’épuration
Valorisation agricole
Les produits contenant N, P et K peuvent
être valorisés en engrais ou par un simple
épandage sur les terres agricoles ou les
forêts. Cela permet un remplacement des
engrais artificiels, souvent chers, et un
retour des matières organiques dans un
cycle naturel.
Il est important de noter que dans ce cas,
une attention particulière doit être apportée
à la qualité des boues (présence de virus,
produits chimiques, métaux lourds…) pour
que ces polluants ne remontent pas la
chaîne alimentaire (Bridle et al., 2000a). Des
contrôles rigoureux doivent donc être effec-
tués. D’autre part, la digestion anaérobie des
boues ne permet pas d’éliminer tous les
organismes pathogènes et les virus. Cet
objectif est atteint soit par séchage ther-
mique des boues soit par stabilisation chi-
mique. Des normes de plus en plus sévères
sont promulguées pour les rejets de micro
polluants et de métaux lourds.
Une technique consiste à réaliser un com-
poste par mélange des boues (50 % en
masse) avec des co-produits (paille, sciure,
écorces, déchets verts). Le compostage
consiste en une dégradation par voie aéro-
bie des matières organiques fermentes-
cibles. La température doit atteindre entre
55 et 65 °C pendant quatre heures. Elle
conduit à la production d’un compost riche
en matières humiques et à un dégagement
de CO2, NH3, H2O, N2, de chaleur…
Même si cette option est importante du
point de vue de la quantité de boues traitées,
elle ne concerne actuellement qu’environ
1 % de la surface agricole française.
Mise en décharge sur sites appropriés
Le principal avantage de cette méthode est
sa simplicité. Les inconvénients sont d’une
part les mauvaises odeurs si les boues sont
mal stabilisées, et d’autre part la présence
de métaux lourds qui peuvent s’accumuler.
Enfin, à terme, seuls les déchets ultimes
seront acceptés dans les décharges. Il est
également à noter que la mise en décharge à
la mer est interdite en Europe depuis 1998.
Enfin, cette solution ne donne en aucun cas
une valeur ajoutée aux boues issues de sta-
tions d’épuration.
Séchage thermique des boues
Il peut s’agir d’un traitement à part entière
ou d’un précurseur à la conversion ther-
mique (incinération ou valorisation thermo-
chimique par exemple) ou à l’épandage. Les
boues subissent préalablement une opéra-
tion de digestion anaérobie et une déshydra-
tation mécanique avant le séchage pour
diminuer la masse à sécher et fournir une
source d’énergie pour le séchage (biogas,
Furness et al., 2000). Le taux en eau est
réduit par vaporisation.
On trouve généralement deux types procé-
dés de séchage thermique:
¨ séchage direct (les boues sont mises en
contact direct avec le gaz caloporteur)
¨ séchage indirect (les apports calorifiques
se font par l’intermédiaire d’une surface
d’échange).
Ces deux techniques permettent d’obtenir
des boues granulées jusqu’à 99 % de siccité.
Elles peuvent ensuite servir à l’épandage ou
à une valorisation thermochimique. Dans le
premier cas, le taux en métaux lourds doit
N° 247 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES -2
 Tableau 1 : Exemples d’incinération de boues en Europe
Lieu Méthode
Bordeaux Co - incinération
Monaco Co - incinération
Dordrecht Incinération
Nice Co - incinération
être contrôlé. De manière générale, une sic-
cité de 80-95 % est suffisante pour un usage
agricole, et supérieure à 95 % pour une
conversion thermochimique. Dans le cas
d’une incinération, une siccité de 35-45 % est
suffisante. Ce niveau de siccité est couram-
ment obtenu dans les étapes de déshydrata-
tion mécanique.
Incinération
Deux types d’incinérations sont à distinguer:
d’une part l’incinération spécifique, qui uti-
lise uniquement les boues, d’autre part la co-
incinération qui associe les boues à d’autres
déchets.
L’incinération spécifique
Cette technologie ne connaît pas de déve-
loppement spectaculaire à cause des coûts
d’investissement dus aux normes strictes
d’émission des rejets gazeux. D’autre part,
seuls les procédés intégrant des schémas
auto thermiques, c’est à dire où il ne faut pas
dépenser d’énergie supplémentaire, sont
intéressants du point de vue énergétique.
Les premières installations d’incinération
remontent à 1966 (OTV Pyrofluid) et 1970
(Degremont). Il s’agissait de fours tubulaires
rotatifs, aujourd’hui remplacés par des fours
à lit fluidisé.
La conception d’une unité d’incinération
s’effectue sur la base de critères qui pren-
nent essentiellement en compte la valorisa-
tion thermique : la chaleur sensible des
fumées est ainsi récupérée (pour réchauffer
l’air comburant et de fluidisation dans les
cas des lits fluidisés, produire de la
vapeur…).
Les derniers incinérateurs utilisent la com-
bustion dans des lits fluidisés pour oxyder
les boues à une température comprise entre
800 et 900 °C. Pour obtenir une opération
auto thermique en lit fluidisé, il faut une sic-
cité de 33 % (Furness et al., 2000) avec pré-
chauffage par les gaz de combustion. Sans
préchauffage, une siccité de 45 % est néces-
saire.
Les métaux lourds sont récupérés dans les
cendres, qu’il est possible de qualifier de
3 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - N° 247
Capacité boues Rapport Siccité
Tonnes/an Boues/OM (%) (%)
18000 15 22-35
7200 20 25
90000 - 19
27000 15 35-38
déchet ultime. Il faut cependant veiller à ce
qu’ils ne soient pas facilement lixiviables
avant de pouvoir stocker ces résidus en
décharge en toute sécurité.
La co-incinération
Dans ce cas, les boues sont incinérées dans
des installations existantes, avec des
ordures ménagères le plus souvent. C’est
une solution simple et en général facilement
réalisable à partir d’installations existantes.
Les systèmes d’épuration des rejets gazeux à
l’atmosphère sont souvent suffisants. Les
problèmes posés sont ceux du stockage, du
transport des boues et des capacités de trai-
tement.
Dans les deux cas, pour le traitement des
fumées, l’usage est de s’aligner sur les
normes relatives à l’incinération des ordures
ménagères traduites en droit français par
l’arrêté du 25/01/91. D’autre part, les
recherches actuelles tendent à essayer de
récupérer le maximum d’énergie produite
lors d’une incinération.
Synthèse de quelques cas existants
Le tableau 1 donne des exemples de stations
d’épuration utilisant l’incinération pour trai-
ter tout ou partie de leur boue. La plupart
utilisent la co-incinération, avec un rapport
Figure 2: Evolution des différentes filières d’utilisation des boues au sein de la communauté euro-
péenne (T25)
boues sur ordures ménagères de 15 à 20 %.
Les avantages de cette filière sont donc la
réduction importante du volume des boues,
la destruction thermique d’éléments
toxiques, la concentration des métaux
lourds dans les cendres et la possibilité de
récupérer de la chaleur. Il faut cependant
noter que l’épuration nécessaire des gaz a un
coût important et que l’incinération à une
mauvaise image auprès du public. D’autre
part, cette filière ne permet pas de stocker
l’énergie, nécessite une utilisation directe de
la chaleur produite et dans de nombreux cas
un transport des boues.
Conclusion
La figure 2 présente l’évolution passée et
future des différentes filières de traitement
classique des boues de station d’épuration
(Werther et al., 1999). Comme cela a été pré-
senté, le rejet à la mer a disparu et la mise
en décharge diminue de façon très impor-
tante. Dans ce dernier cas, la tendance est à
la mise en décharge de déchets ultimes, c’est
à dire après diminution importante du
volume initial des boues. Il y a aussi la valo-
risation agricole, qui se maintient mais qui
ne peut absorber le volume croissant de
boues produites, principalement à cause des
normes d’épandage de plus en plus sévères.
Il reste enfin l’incinération, qui se développe
de façon très importante (en particulier la
co incinération dans des usines déjà exis-
tantes) et qui a donc un avenir certain.
Le tableau 2 présente les coûts économiques
des ces différentes filières. Il apparaît que
l’incinération a un coût sensiblement plus

élevé que les autres filières classiques (cette
remarque est cependant moins justifiée pour
la co-incinération). A noter l’utilisation des
boues dans les fours à cimenteries, dont le
coût est plus élevé que pour les autres
filières mais qui permet une élimination et
une valorisation aisée des boues.
Il est cependant nécessaire et intéressant de
diversifier les méthodes de traitement des
boues qui se sont amoindries au cours des
dernières années alors que le volume global
des boues à traiter augmente. Dans ce cadre,
les filières de traitement par valorisation
Figure 3: Filières de traitement thermochimique
thermochimiques sont intéressantes. Ce
sont des filières thermiques qui présentent
l’avantage de produits des composés stoc-
kables et valorisables, au contraire de l’inci-
nération. Ce sont à ces filières que nous
allons nous intéresser plus particulièrement.
La valorisation thermochimique
Généralités
Six types de valorisation thermochimique
peuvent être définis. Cette classification
repose sur les conditions opératoires de
température, de vitesse de chauffage, de
pression et de type d’atmosphère. Dans tous
les cas, chaque procédé produit de l’eau, des
huiles, du gaz et du charbon. En général, ces
procédés permettent une réduction du
volume initial des boues de 10 à 20 % (Fur-
ness et al., 2000). On distingue donc:
¨ la pyrolyse
¨ la pyrolyse incinération
¨ la gazéification
¨ l’oxydation en voie humide
¨ digestion aérobic thermophile.
¨ la combustion.
Tableau 2: Étude économique sur les
différentes filières de traitement des boues
Agriculture 1000 F/t MS
Elle est réalisée en atmosphère Décharge 500 F/t MS
oxydante, avec des vitesses de (avec déshydratation, siccité de 30 %)
chauffage lentes et des tempéra- Incinération 1500 – 3000 F/t MS
(avec déshydratation, siccité de 70 %)
tures de l’ordre de 400 °C. Elle Co - incinération 700 – 800 F/t MS
produit du gaz combustible. (avec déshydratation, siccité de 70 %)
La figure 3 présente de façon très Cimenterie 2000 – 3000 F/t MS
(avec déshydratation, siccité de 70 %)
générale comment ces différentes
options pour la conversion ther-
mochimique des boues s’insèrent dans la sation thermochimique. Il montre que de
chaîne de traitement. Elle fait apparaître que nombreux industriels s’intéressent à ces
dans tous les cas, les produits obtenus sont procédés, mais peu d’applications concer-
de deux types: des produits valorisables et nent directement les boues de station d’épu-
des résidus solides qui peuvent être mis soit ration ou le cas échéant, les informations
manquent sur les performances et les condi-
tions opératoires optimales de ces procédés.
Il y a cependant un intérêt croissant pour les
procédés de valorisation thermochimique,
pour la biomasse en général et les boues de
station d’épuration en particulier. Dans cette
partie, les différents procédés de valorisa-
tion thermochimique vont être développés,
avec leur application possible pour les
boues de station d’épuration.
La pyrolyse
Il s’agit d’une dégradation thermique des
composés carbonés à une température com-
prise entre 400 et 800 °C en absence d’oxy-
gène. Elle produit un gaz de qualité
moyenne (11-22 MJ m-3), des liquides (huiles
en épandage soit en décharge. de pyrolyse) et du charbon (“char”), leurs
Les produits obtenus (solide, liquide ou proportions dépendant des conditions opé-
gazeux) peuvent servir à produire des gaz ratoires (vitesse de chauffage, température
combustibles pour fournir de la vapeur qui atteinte, temps de séjour).
permet la production d’électricité; être une La pyrolyse rapide, qui nécessite une vitesse
source de chaleur pour sécher les boues ; de chauffage élevée et des températures
produire directement de l’électricité dans importantes, permet de produire principale-
des moteurs après nettoyage. Les cendres ment des liquides. Ceux-ci ont une viscosité
résiduaires peuvent être utilisées comme importante et une valeur calorifique de
additif dans la fabrication du béton (Bridle l’ordre de 29-38 MJ kg-1. Après traitement, ils
et al, 2000a). peuvent servir de combustible et/ou dans
D’autre part, le tableau 3 donne des l’industrie chimique. La pyrolyse rapide des
exemples de procédés industriels de valori- boues présente l’avantage de concentrer les
Tableau 3 : Procédés de conversion thermique
Compagnies (pays) Procédés Technologies
Siemens (Allemagne) TWR Pyrolyse + Combustion
Compact power (GB) Compact power Pyrolyse + Gazéifica-
tion
Krupo Uhdo (Allemagne) HTW Gasifier Gazéification
Kurgi (Allemagne) Okogas Gazéification
Kurgi (Allemagne) LR Pyrolyse
Nexus (France) Softer Pyrolyse sous vide
OSG/WGT (GB) WGT Pyrolyse
Atlas Stord/Schielde (Norvège/Hollande) Scheilde Gazéification
N° 247 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES -4
 Tableau 4 : Qualité des huiles dans différents procédés

Procédés 1 2 3 Autre Diesel

Enersludge Enersludge Enersludge procédé ment à hautes températures (les réactions
de craquages secondaires sont alors favori-
Viscosité (cSt, 40 °C) 41,8 23,7 3,2 - - sées). Il faut cependant noter que du fait de
Fraction eau (%) - 15,5 0,72 - -
C (% massique) 66,1 68,4 80,8 86,6 86,1
leur origine, ces gaz contiennent une frac-
H (%) 9,7 10,5 11,1 13,5 12,8 tions importante de gouttelettes de gou-
N (%) 5,9 5,9 5,1 0,08 0,05 drons qui ne facilite pas leur utilisation ulté-
S (%) - 0,35 0,23 0,21 0,22
rieure.
O (%) 18,3 15,2 2,77 Négligeable 0,86
Énergie récupérée (%) 52 48 41 - - Afin de s’affranchir des problèmes dus à
Valeur calorifique (MJ kg-1) 31,15 33,73 40,21 46,18 45,89 l’humidité des boues, une co-pyrolyse avec
d’autres déchets est souvent choisie qui per-
met d’augmenter la part de solide sec dans
métaux lourds dans les résidus solides (sauf 95 % obtenue après déshydratation et les boues (Furness et al., 2000).
le mercure complètement évaporé à 350 °C séchage thermique) en une huile et un Dans le cas d’une pyrolyse plus lente, on
et le cadmium à 60 °C, Furness et al., 2000). “char” solide riche en carbone. Le procédé obtient une quantité plus importante de
La lixiviation naturelle de ces métaux est produit 200-300 litres d’huile par tonnes de charbon. Celui ci peut être brûlé mais des
moins importante dans le cas des cendres de boue séchée. Les auteurs annoncent que le études intéressantes ont été faites sur la pos-
pyrolyse que des cendres d’incinération, ce “char” et les gaz permanents peuvent être sibilité de l’utiliser comme adsorbant (Lu et
qui permet une mise en décharge plus sécu- utilisés pour sécher les boues. Le tableau 4 al., 1995) pour le traitement de l’air et des
risée de ces résidus (Conesa et al, 1997 ; présente la qualité des huiles récupérées odeurs dans les procédés de traitement des
Kaminsky et al, 1989; Furness et al, 2000). selon la configuration du réacteur (Skrypsi- boues. D’autres travaux ont montré (Lu et
L’explication la plus courante de cette diffé- Mantele et al., 2000). Il présente également al., 1995) que ce charbon contenait 23-30 %
rence est que les métaux lourds sont immo- les résultats d’un autre procédé et les carac- de carbone, le reste étant des cendres. Dans
bilisés dans les cendres par solidification/ téristiques du diesel couramment utilisé certaines conditions de chauffage, les
fixation après une étape de fusion des (Furness et al., 2000). auteurs ont montré que le charbon obtenu
cendres (Wong et al, 2000). Des études de Ce tableau montre que les deux inconvé- avait une surface spécifique jusqu’à 100 m2 g-1
pyrolyse en thermogravimétrie ont montré nients majeurs de ces huiles sont leur visco- à comparer avec les 1000 m2 g-1 obtenu pour
que ce résidu solide représentait entre 26,5 sité importante ainsi que leur teneur en eau certains charbons actifs.
et 31,5 % de la quantité initiale de boue qui font qu’il est difficile de les injecter sans La pyrolyse présente cependant l’inconvé-
(Conesa et al., 1997 ; Urban et al., 1982). traitement préalable dans un moteur. Les nient de produire des composés qui dépen-
Un exemple de procédé de pyrolyse rapide teneurs des différents composés se rappro- dant beaucoup du type de biomasse
existant actuellement est le procédé Eners- chent cependant de celles du diesel et les entrante. Ainsi, en pyrolyse rapide, la com-
ludge (Bridle et al., 2000b) : développé par valeurs calorifiques sont sensiblement les position des liquides obtenus varie selon le
“Wastewater Technology Centre of Canada” mêmes. type de biomasse et des traitements assez
et “Environmental Solutions International of Il est cependant intéressant de noter qu’il importants sont souvent nécessaire avant
Australia” (Skrypsi-Mantele et al., 2000 ; manque de nombreuses informations sur ce utilisation dans un moteur par exemple.
Bridle et al., 2000a). Le flux traité annoncé procédé, en particulier sur les efficacités de
est de 25 t MS/jour. Le réacteur de pyrolyse dégradation et les différents rendements La pyrolyse incinération
est à 450 °C. Le procédé converti les compo- énergétiques. Il est donc possible que bien La pyrolyse incinération est une combinai-
sés organiques des boues séchées (siccité de qu’il soit annoncé depuis plusieurs années il son de deux techniques. Dans ce cas, la
récupération d’énergie ne se fait pas par uti-
Tableau 5 : Caractéristiques des produits n’est pas encore atteint un bon lisation de la chaleur sensible des fumées
obtenus en lit fluidisé fonctionnement. d’incinération mais par combustion des gaz
Il existe des résultats plus pré- produits par la pyrolyse. Ce procédé est
Température (°C) 620 690 750 cis mais seulement pour des basé sur l’utilisation du four à étage (par
expériences de laboratoire. exemple développé la société NESA). Il est
Huile (% massique) 40,1 34,3 21,2 Ainsi, Kaminsky et al. (2000) particulièrement adapté à la combustion des
Produits dans l’eau 12,6 10,8 8,0
Résidu solide 20,0 19,2 22,3 ont utilisé un lit fluidisé avec boues car il permet:
des débits de l’ordre de 40 kg ¨ de développer une étape de gazéification
Gaz 22,7 30,7 40,8 h-1 et des températures de 620 pyrolytique des matières volatiles qui sont
H2 (% massique) 2,4 2,4 2,8
CH4 15,3 15,4 20,6
à 750 °C. Le tableau 5 indique ensuite oxydées dans une chambre séparée
C2H6 4,9 3,4 4,3 les proportions des différents avec un excès d’air mesuré
C2H4 2,9 5,4 6,7 produits ainsi que la composi- ¨ de séparer la zone de combustion du car-
C3H6 3,8 3,0 2,1
tion des gaz. Il montre que bone fixe, qui nécessite un excès d’air plus
CO 33,0 39,9 44,3
CO2 31,5 28,5 17,5 même en pyrolyse rapide on prononcé.
Valeur calorifique (MJ m-3) 22,8 21,7 22,8 obtient une part non négli- Dans ce procédé, les produits à incinérer et
geable de gaz, en particulière- les gaz circulent à contre courant. Les pro-
5 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - N° 247
duits sont d’abord séchés puis chauffés dans
une atmosphère pauvre en oxygène. Dans
ces conditions, les matières organiques sont
partiellement volatilisées pour produire un
gaz combustible. La chaleur nécessaire au
procédé est produite par la combustion des
matières volatilisées, éventuellement com-
plétée par un appoint de combustible.
Après pyrolyse des matières volatiles, les
produits ne contiennent plus que des
matières minérales et du carbone fixe. La
combustion de ce carbone fixe se réalise
dans les étages inférieurs du four et requiert
un grand excès d’air.
Une partie des gaz provenant de la combus-
tion remonte vers les zones supérieures du
four, alors que l’autre partie est soutirée et
envoyée directement vers la chambre de
post combustion avec les gaz récupérés au
sommet du four.
La gazéification
Dans le cas de la gazéification, le carbone
est converti en gaz grâce à une combustion
partielle du carburant. La gazéification est
une réaction endothermique et nécessite
donc un apport de chaleur. Celui-ci est en
général effectué par combustion partielle de
la biomasse avec l’air ou l’oxygène de l’ali-
mentation (Hamilton, 2000). Les gaz com-
bustibles obtenus en sorti de réacteur sont
ainsi dilué d’une part dans les produits de la
combustion (CO 2 ) et d’autre part dans
l’azote contenu dans l’alimentation, en oxy-
dant. La gazéification est développée dans
un chapitre spécifique.
Oxydation par voie humide
Un autre procédé est une oxydation par voie
humide (OVH), avec une phase en condi-
tions subcritiques et une phase en condi-
tions supercritiques avec des températures
comprises entre 150 et 330 °C. Le milieu est
également en excès d’oxygène. Au contraire
de l’incinération, l’OVH réalise la minéralisa-
tion de la boue directement en phase
aqueuse pressurisée, évitant ainsi l’évapora-
tion de l’eau, l’émission de poussière et de
gaz acides. Les différentes étapes de des-
truction sont une pyrolyse, une hydrolyse
puis une oxydation des matières organiques
(Furness et al., 2000).
Elle donne naissance à un résidu solide, une
solution aqueuse avec une DCO soluble bio-
dégradable et des fumées contenant les gaz
de combustion sans poussières et sans pol-
luants acides. Ce procédé est en cours d’in-
dustrialisation et devrait être techniquement
et économiquement compétitif par rapport à
une incinération classique. Il nécessite
cependant des conditions expérimentales
particulières et sa mise en œuvre n’est pas
toujours facile.
Digestion aerobie thermophile
Cette opération se fait à une température
supérieure à 50 °C. La température est en
général maintenue par la chaleur produite
durant la digestion (Furness et al., 2000). Ce
procédé est cependant limité à de petites
installations car les coûts d’aération sont
élevés.
Conclusion
Dans cette partie nous avons présenté les
différents aspects de la valorisation thermo-
chimique des boues. Certains de ces procé-
dés sont déjà bien connus et nécessitent des
conditions expérimentales particulières
(digestion thermophile, oxydation par voie
humide). D’autres produisent des composés
pour l’instant assez difficilement valorisable
et dépendant des conditions d’alimentation
(pyrolyse). Pour ces différentes raisons, l’ac-
cent va être mis sur la gazéification qui per-
met de produire un gaz combustible en
grandes quantités et qui utilise des réacteurs
classiques. Ces deux points seront dévelop-
pés dans la partie suivante.
La gazéification
Introduction
La gazéification produit des gaz non conden-
sables (H2, CO, CO2, CH4, C2H2…), en géné-
ral par ajout d’une quantité d’oxygène, d’air
et/ou de vapeur d’eau (en défaut stœchiomé-
trique). Les travaux publiés montrent qu’une
température comprise entre 1300 et 2000 °C
à pression atmosphérique est nécessaire.
Une partie des produits obtenus dans la
phase de pyrolyse (gaz, goudrons, huiles et
charbon) subit des réactions secondaires
produisant par combustion la chaleur néces-
saire à l’ensemble des réactions, ce qui dimi-
nue le rendement énergétique du procédé.
La plupart des gazogènes sont des lits fixes
ou des lits fluidisés. Pour les lits fixes, les
circulations de gaz et de solides peuvent se
faire à co ou à contre-courant. Dans tous les
cas, les différences proviennent du gaz
ajouté (principalement air et vapeur et par-
fois oxygène) et de la pression de travail qui
peut être atmosphérique ou plus élevée (jus-
qu’à 10 bar). Certains permettent d’obtenir
les cendres sous forme vitrifiée, ce qui est
intéressant pour piéger les métaux lourds
dans une quantité de solide réduite. Le prin-
cipal inconvénient de ce procédé est la
nécessité d’avoir des boues avec une siccité
de l’ordre de 95 % pour permettre les réac-
tions de gazéification. Il semble cependant
qu’avec une utilisation d’une partie de la
chaleur dégagée lors de la réaction, une sic-
cité de l’ordre de 50 % des boues à l’entrée
du procédé soit suffisante.
Les utilisations des gaz obtenus dans un
gazogène sont multiples: production de cha-
leur, d’électricité, d’hydrogène, préparation
de gaz de synthèse, procédés de cogénéra-
tion. Un problème majeur est celui de la
pureté des gaz obtenus (présence d’aérosols
en particulier) qui pose des problèmes pour
le bon fonctionnement d’un moteur par
exemple.
Nous avons également noté que la gazéifica-
tion se faisait en défaut stœchiométrique.
Un rapport équivalent (RE) est défini
comme étant:
RE = (Rapport air/combustible
effectif)/(Rapport air/combustible pour com-
bustion stœchiométrique)
En gazéification de biomasse, il est compris
entre 0,2 et 0,4.
Ainsi, la gazéification permet, au niveau des
pollutions, de réduire le volume des déchets,
de détruire les composés organiques
toxiques et de fixer les métaux lourds dans
le résidu solide final.
Description et avantages des différents
types de réacteur de gazéification
Les informations données dans ce para-
graphe ne concernent pas uniquement la
gazéification des boues issues de station
d’épuration mais de n’importe quelle bio-
masse (bois…). Elles permettront cepen-
dant de guider le choix d’un réacteur pour
les boues de station d’épuration, celles-ci
ayant des spécificités précises et différentes
d’autres biomasses utilisées en gazéification.
Les lits fixes
Þ à co courant
La figure 4 présente un schéma de principe
de ce procédé (Midilli et al., 2001).
Dans la zone de séchage (1) la biomasse
entre dans le gazogène et l’humidité est enle-
N° 247 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES -6
 zone de rétrécissement. La chaleur le paramètre de la taille des particules à l’en-
ainsi obtenue est utilisée pour le trée du réacteur n’est pas déterminant.
séchage, la pyrolyse et les réactions Enfin, la valeur calorifique des gaz produits
de gazéification. La gorge existant à est plus importante que dans le cas précé-
ce niveau du réacteur est apparue dent. Cependant, ce procédé entraîne la pro-
comme étant d’une grande impor- duction d’une quantité relativement impor-
tance pour obtenir une température tante de goudrons ce qui nécessite des
uniforme à ce niveau et permettre lavages importants en aval et peut être
un bon craquage des goudrons (Bee- gênant pour une utilisation future des gaz.
nackers, 1999). Certains auteurs (Beenackers, 1999) propo-
Il y a enfin une zone de réduction (4) sent, pour limiter ce phénomène, une
qui permet le craquage final. deuxième injection d’oxydant en début de
L’oxydation des produits volatils réacteur pour craquer les goudrons. Ce cra-
étant très rapide, l’oxygène est entiè- quage peut également se faire dans un
Figure 4: Schéma de principe d’un lit fixe co courant rement consommé avant d’arriver deuxième réacteur.
(1: séchage; 2: pyrolyse; 3: oxydation; 4: réduction) dans la zone de pyrolyse. Il est Les lits fluidisés
cependant possible d’obtenir une Il existe deux types de lits fluidisés pour la
vée par évaporation en utilisant la chaleur bonne oxydation des produits orga-
générée par les zones du dessous. La vitesse niques condensables pour réduire la
de chauffage dépend principalement de la quantité de goudron produite par le
surface spécifique de la biomasse, de la dif- gazogène. Celle-ci est en particulier
férence de température entre l’alimentation inférieure au cas suivant (lit fixe
et les gaz chauds. La température de cette contre courant).
zone peut atteindre 70 - 200 °C. Ce type de réacteur est donc stable,
Dans la zone de pyrolyse (2), la dégradation permet une bonne conversion et pro-
thermique de la biomasse provenant de la duit peu de goudrons. Il possède
zone de séchage a lieu en utilisant l’énergie cependant l’inconvénient, qui peut
provenant de l’oxydation partielle des pro- devenir important dans le cas des
duits de la pyrolyse. La pyrolyse est en effet boues, ne n’accepter qu’une biomasse
une réaction endothermique. La tempéra- d’un minimum de siccité de 80 %.
ture cette zone peut atteindre entre 350 –
500 °C. La quantité de solide sec peut alors Þ à contre courant
passer de 50 à 90 %. La figure 5 présente un gazogène à
Dans la zone d’oxydation (3), les produits contre courant.
volatils de la pyrolyse sont partiellement Les différentes zones de séchage, pyro-
oxydés par des réactions très exothermiques lyse et gazéification sont les mêmes Figure 5: Schéma de principe d’un lit fixe contre courant
provoquant une augmentation rapide de la que précédemment, la différence résul- (1: séchage; 2: pyrolyse; 3: gazéification; 4: réduc-
température jusqu’à 1000 - 1100 °C dans la tant de l’endroit où l’agent oxydant est tion)
introduit et
donc du parcours gazéification de la biomasse: les lits fluidisés
relatif des gaz et de bouillonnants et les lits fluidisés circulants
la biomasse. (figure 6).
Dans ce cas, les gaz Le lit est constitué d’un solide inerte, en
sont injectés en bas général l’alumine, dans lequel la biomasse
et quittent le réac- réagit avec de la vapeur et de l’oxygène ou
teur à une tempéra- de l’air. Les résidus solides, principalement
ture plus basse que les cendres, quittent le réacteur en tête avec
dans le cas précé- les produits gazeux. Un grand avantage de
dent, il y a donc une ce procédé est la bonne capacité de craquer
meilleure efficacité une grande partie des goudrons produits. Il
thermique. Ainsi il est possible d’atteindre des températures de
est possible d’ali- 800 à 1000 °C et des pressions de 25 à 35 bar
menter ce réacteur (Knight, 2000). Dans ce cas, une humidité de
avec une biomasse la biomasse entrante de 20 % au maximum
ayant jusqu’à 50 % est acceptable (Lau, 1998).
Figure 6: Lits fluidisés bouillonnant (a) et circulant (b) d’humidité. De plus, Les lits fluidisés circulants sont en général
7 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - N° 247
 Tableau 6 : Compositions caractéristiques de gaz selon le type de
procédé

Composition des gaz Valeur Qualité des

les plus utilisés. Le fait d’avoir une vitesse de (% sec volumique) calorifique gaz produits
gaz importante permet d’obtenir de bons
transferts de masse et de chaleur et des H2 CO CO2 CH4 N2 MJ m-3 Goudrons Poussières
conditions uniformes. Un cyclone en tête de Lit fluidisé, air 9 14 20 7 50 5,4 moyen faible
réacteur permet de réinjecter les particules Contre courant, air 11 24 9 3 53 5,5 faible bonne
n’ayant pas réagi. Co courant, air 17 21 13 1 48 5,7 bonne moyen
Co courant, oxygène 32 48 15 2 3 10,4 bonne bonne
Une étude précise a été faite sur un pilote de
Pyrolyse 40 20 18 21 1 13,3 faible bonne
laboratoire lit fluidisé bouillonnant pour de
la gazéification de biomasse sous air (Nar-
vaez et al., 1996). Les influences de diffé- position de gaz pour différents réacteurs semblent plus intéressants que les lits fixes:
rents paramètres sont les suivantes: avec une alimentation en biomasse et non meilleur transfert de chaleur, facilités de
¨ une augmentation de RE augmente la en boues de station d’épuration (Furness et fonctionnement. Par contre, pour l’applica-
quantité de gaz produit mais diminue la pro- al, 2000). tion à la gazéification de boues de stations
portion de gaz combustibles (donc égale- On peut voir sur le tableau 6 que: d’épurations, deux points donnent un avan-
ment leur valeur calorifique), diminue la ¨ les valeurs calorifiques des gaz produits tage certain aux lits fixes: la possibilité d’in-
proportion de goudrons dans les gaz de sor- en gazéification sont peu dépendants du troduire une biomasse plus humide et la
tie. réacteur utilisé. Le paramètre influent est possibilité d’incorporer les métaux lourds
¨ une augmentation de la température du lit l’agent oxydant. Ce point sera développé dans un résidu solide non lixiviable. En
augmente les proportions de H2, CO et dimi- dans le paragraphe suivant. outre, le lit fixe co courant permet de limiter
nue celle de CO2 dans les gaz combustibles. ¨ il est difficile de dégager des différences la présence de goudrons dans les gaz, ce qui
Elle diminue la quantité de goudrons dans dans la composition des gaz pour les diffé- est important pour leur utilisation ultérieure.
les gaz de sortie et augmente légèrement la rents types de réacteur de gazéification. Il Outre le type de réacteur, l’agent oxydant
valeur calorifique des gaz de sortie. semble cependant que le lit fluidisé donne utilisé est un autre paramètre important sur
¨ quand le rapport H/C augmente (ce qui un gaz plus riche en CO2 et en CH4. les performances du procédé de gazéifica-
revient principalement, pour une même bio- ¨ la pyrolyse produit un gaz ayant une tion. Ce point est développé dans le para-
masse, à augmenter la quantité d’humidité valeur calorifique plus importante et une graphe suivant.
initiale), la proportion de H2 augmente ainsi quantité d’hydrogène plus importante que la
que la valeur calorifique des gaz de sortie. gazéification mais la fraction de gaz est évi- Les différents agents oxydants
Dans ces conditions, la quantité de goudron demment beaucoup plus faible. L’agent oxydant utilisé va influencer de
dans les gaz de sortie diminue. ¨ enfin, la qualité des gaz au niveau des pro- façon importante les gaz produits (Lau,
La plupart de ces résultats sont également portions de goudrons et de poussière est 1998):
valables pour les autres types de réacteur. très variable. Ce point est détaillé par la ¨ dans le cas d’un gazogène sous air, un gaz
Par exemple, l’influence de RE sur la valeur suite. de faible valeur calorifique est produit et
calorifique a été également déterminée pour Le tableau 7 résume les avantages et les après nettoyage il peut être utilisé comme
un lit fluidisé circulant (Joseph et al., 1996). inconvénients des différents types de réac- gaz combustible industriel, production
teur, principalement dans l’optique d’une uti- d’énergie par turbine à gaz, pile à combus-
Conclusion : avantages et inconvé- lisation pour les boues de station d’épura- tible. La température de réaction est alors de
nients des différents réacteurs tion. l’ordre de 900 – 1100 °C. Typiquement, les
Le tableau 6 présente des résultats de com- Pour de nombreux points, les lits fluidisés gaz produits par ce système ont une valeur
calorifique correspondant à 10-20 % de celle
Tableau 7 : Avantages (+) et inconvénients (-) du gaz naturel, soit 4-6 MJ Nm-3. Ils compren-
des différents types de réacteurs nent jusqu’à 60 % d’azote.
Globalement, un gazogène sous air a un
Lits fixes Lits fluidisés meilleur rendement énergétique qu’un gazo-
gène sous O2 (voir point suivant). Cepen-
Critères Contre courant Co courant A bulles Circulant dant, son application pratique est plus diffi-
Distribution températures - - + + cile car l’utilisation de l’air va diminuer la
Humidité biomasse entrante + + - - température dans le gazogène, diminuer la
Transfert chaleur - - + + vitesse de gazéification et augmenter la taille
Temps séjours solides - (h, j) - (h, j) + (s, min) + (s, min)
Temps séjours gaz - (s) - (s) - (s) - (s)
du gazogène pour une conversion totale
Capacité de traitement, extrapolation - - + + (Chen et al., 2000).
Mise en route, arrêt - - + + ¨ dans le cas d’un gazogène sous oxygène,
Variété taille particule alimentation (mm) - (8-100) - (8-100) + (0,02-50) + (0,02-50)
un gaz de valeur calorifique moyenne est
Fines dans alimentation - - + +
Présence goudrons dans gaz de sortie - + + + produit (10-18 MJ Nm-3). La température de
Présence cendres dans gaz de sortie + - - - réaction est alors de l’ordre de 1000 -
Possibilité cendres fondues + + - - 1400 °C. De la vapeur d’eau peut être ajou-
N° 247 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES -8
tée comme source d’oxygène et pour aug- d’effectuer un craquage catalytique des gou- rale, ce choix sera conditionné par la qualité
menter la fraction d’hydrogène dans les gaz drons. Des filtres, par exemple à charbon des boues issues de la station et par l’envi-
(Furness et al., 2000). Le gaz obtenu peut actif, permettent ensuite d’enlever les der- ronnement de la station (proximité de terres
être utilisé comme précédemment mais nières poussières. D’autres traitements spé- agricoles, d’usine d’incinération…). Un trai-
aussi comme substitut du gaz naturel et la cifiques peuvent être nécessaires pour les tement global par une seule filière ne semble
production chimique (gaz de synthèse). Il produits initialement à l’état de trace dans pas actuellement envisageable et il est donc
est évident que dans ce cas la production les boues et ne se retrouvant pas dans les intéressant de développer de nouvelles
d’oxygène nécessaire rend l’ensemble du cendres vitrifiées: mercure et cadmium; sul- filières pour pouvoir s’adapter à chaque cas
procédé énergétiquement déficitaire. fures, chlorures, fluorure. de station d’épuration.
¨ une troisième possibilité est la gazéifica- Si on se place du point de vue plus particu-
tion thermique à haute température sans Données expérimentales pour les boues lier de la valorisation thermochimique, il
apport d’air ou d’oxygène. Les molécules de station d’épuration semble que ce soit la filière la moins déve-
hydrocarbonées sont alors craquées en Le tableau 8 présente quelques résultats de loppée actuellement. En effet, la valorisation
molécules gazeuses. On obtient un gaz ayant gazéification obtenus sur des boues de sta- agricole existe depuis longtemps et semble
une valeur calorifique de l’ordre de tion d’épuration. On retrouve les points évo- bien maîtrisée, le travail portant surtout au
23 MJ Nm-3 (Furness et al., 2000). Dans ce qués précédemment, à savoir que le procédé niveau de la qualité des boues pour les pol-
cas, la chaleur pour atteindre des tempéra- thermique permet d’obtenir un gaz avec la luants (métaux lourds…). La filière de (co-)
tures de l’ordre de 800-900 °C est apportée plus forte valeur calorifique. D’autre part, les incinération bénéficie des acquis obtenus
par un échangeur de chaleur ou par mélange lits fluidisés, comparés aux lit fixes, donnent sur le traitement des ordures ménagères.
direct de l’alimentation avec des solides également une valeur calorifique plus impor- Par rapport à cette dernière, l’avantage
chauds (Hamilton, 2000). L’intérêt majeur de tante ainsi qu’une proportion d’hydrogène d’une valorisation thermochimique est la
cette solution est de produire un gaz ayant plus élevée dans le cas des boues. production d’énergie stockable (gaz, huile)
une valeur calorifique plus élevée que dans Le procédé thermique semble donc le plus et/ou transportable. Actuellement, en ce qui
les deux cas précédents puisque la présence intéressant. Cependant, très peu de données concerne la pyrolyse/gazéification d’autres
d’azote est pratiquement exclue. Il permet existent car il est probablement très difficile matières premières comme le bois ou la bio-
également un bon craquage des goudrons. à mettre en œuvre. Pour les raisons déjà masse au sens plus large, les développe-
Un exemple de procédé est celui développé évoquées, il semblerait donc que le lit fixe à ments se font plutôt dans le sens de petites
par Lurgi-Ruhrgas (Hamilton, 2000; Lynch et contre courant soit le plus intéressant pour unités locales. Celles ci ont l’avantage d’utili-
al., 1999). Les boues sont portées très rapi- effectuer la gazéification de boues de sta- ser une matière première de proximité
dement à la température désirée (vitesse de tions d’épuration. (faibles coûts de transports) et d’alimenter
chauffage > 1 000 °C s-1). La gazéification en énergie un réseau local. On pourrait envi-
thermique produit immédiatement des gaz Conclusion sager le même cas de figure pour les boues
qui fluidisent le mélange ce qui améliore les Le choix entre filières de traitement des de station d’épuration, à savoir une unité de
transferts de masse et de chaleur. La frac- boues va dépendre en grande partie de la pyrolyse/gazéification sur place, qui pourrait
tion de solide recyclée est ajustée pour gar- quantité de polluants présente dans les eaux fournir de l’énergie à la station.
der une température de 850 °C. Dans ce cas, à l’entrée de la station. De façon plus géné- Une étude économique a été effectuée pour
les boues doivent être sé-
chées avant pour éviter un
apport d’énergie supplémen- Tableau 8 : Résultats obtenus sur des boues de station d’épuration
taire.
Référence T13 T38 T38 T38 T44
Les appareillages suivant Type Lit fixe Lit fluidisé Lit fluidisé Lit fluidisé
le gazogène contre-courant circulant circulant bouillonnant
Bois + 20 %
Les gaz s’échappent du gazo- masse boues
gène chargés avec des pous-
sières, des goudrons et de la Humidité initiale (% masse) 25 10 10 10 10,2
Température (°C) 1100 - - 850 827
vapeur d’eau. Selon l’usage Oxydant Air Air Air/45 % O2 Thermique Air
qu’il en est fait par la suite, il Pression Réduite Atm. Atm. Atm. Atm.
est nécessaire de les refroidir Valeur calorifique (MJ Nm-3) 2,55 – 3,2 5,2 9,3 22,7 5,15
H2 (% massique) 10,5 12,2 20,7 29,8 8,02
et de les nettoyer. Un lavage à
CO 8,7 20,9 37,9 24,9 10,53
l’eau à contre courant permet CH4 1,6 1,6 4,6 19,0 3,19
de nettoyer jusqu’à 90 % des C2H2 0,7 0,6 0,8 12,3 1,12
solides et d’arriver à une tem- C2H6 0,2 0,04
CO2 - 9,7 11,4 12 15,02
pérature de gaz de l’ordre de N2 (par différence) 88,8 54,8 24,4 1 60,46
30 °C. Il est également pos- Goudrons < 0,1 % - - - 537 mg Nm-3
sible et parfois indispensable Poussières - - - - 8500 mg Nm-3

9 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - N° 247


comparer la mise en décharge après séchage
et les procédés de valorisation thermochi-
mique (Bridle et al., 2000b).
Les résultats sont donnés dans le tableau 9.
Ils montrent que d’un point de vue écono-
mique, les investissements et les coûts de
fonctionnement sont comparables entre les
deux filières. D’un point de vue énergétique,
l’avantage est bien sur donné aux procédés
de valorisation thermochimique qui produi-
sent de l’énergie.
Enfin, en ce qui concerne les émissions de
CO2, les procédés de valorisation thermochi-
mique sont les seuls qui permettent une
émission globale négative, la quantité de
CO2 produite provenant uniquement de la
faible partie des boues qui subit une com-
bustion.
Ce point est important dans le contexte
actuel où chaque pays aura une limitation au
niveau de ses rejets polluants gazeux (proto-
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· C.J. Hamilton “Gasification as an innovative method
View publication stats
Tableau 9 : Comparaison entre la mise en décharge
et la valorisation thermochimique
Capital
(million $)
Mise en décharge après séchage 12,8
Procédés de valorisation thermochimique 17,0
cole de Kyoto). Il faut cependant noter que,
au moins pour la partie économique, ces
chiffres reposent sur des filières en état de
fonctionner.
La valorisation thermochimique des boues
de station d’épuration nécessite encore des
recherches pour être totalement viable.
Enfin, dans les procédés de valorisation
thermochimique, un procédé semble se
détacher actuellement : la gazéification.
Ses principaux avantages sont les suivants:
¨ réduction importante du volume des
boues ;
¨ le fait d’utiliser de hautes températures
et/ou un environnement réducteur limite les
émissions de gaz soumis à des normes
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Coût annuel Energie utilisée Emission CO2
($ / t MS) (kWh/t MS) (kg/t MS)
370 180 360
345 -768 -780
strictes.
¨ destruction thermique des virus et orga-
nismes pathogènes…
¨ métaux lourds piégés dans les cendres
vitrifiées. Les métaux sont alors plus diffici-
lement lixiviables que pour l’incinération par
exemple et posent donc moins de pro-
blèmes pour l’épandage ;
¨ obtention de produits stockables et valori-
sables ;
¨ obtention d’un seul produit principal, du
gaz, qui est plus facilement utilisable que les
huiles par exemple dans l’état actuel ;
¨ coût économique acceptable par rapport
aux autres filières classiques, coûts énergé-
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N° 247 - L’EAU, L’INDUSTRIE, LES NUISANCES - 10